JPS6022929A - 触媒用耐熱性担体 - Google Patents
触媒用耐熱性担体Info
- Publication number
- JPS6022929A JPS6022929A JP58127947A JP12794783A JPS6022929A JP S6022929 A JPS6022929 A JP S6022929A JP 58127947 A JP58127947 A JP 58127947A JP 12794783 A JP12794783 A JP 12794783A JP S6022929 A JPS6022929 A JP S6022929A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- carrier
- alumina
- catalyst
- lanthanum
- surface area
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明は触媒用担体に係り、特に６００１：’以上の高
温においても安定して使用できる耐熱性担体に関する。
温においても安定して使用できる耐熱性担体に関する。
従来、触媒用担体としてはｒ−アルミナ、チタニア、シ
リカ、シリカ・アルミナ、活性炭などの物質が一般的に
用いられている。
リカ、シリカ・アルミナ、活性炭などの物質が一般的に
用いられている。
しかし、これらの担体に触媒活性成分を担持したのち、
高温で行われる反応、例えば、炭化水素類や水素の接触
燃焼反応、自動車の排ガス浄化、高温水蒸気改質反応な
どに使用すると、主に担体の熱劣化が原因で触媒性能が
低下す、る欠点があった。
高温で行われる反応、例えば、炭化水素類や水素の接触
燃焼反応、自動車の排ガス浄化、高温水蒸気改質反応な
どに使用すると、主に担体の熱劣化が原因で触媒性能が
低下す、る欠点があった。
一方、耐熱性の良いα−アルミナ、ムライト。
コージライト、炭化珪素など全材料とした担体は一般に
比表面積が小さく、尚々１ ｍ２／ｇ程度であるため、
触媒成分を担持しても有効に分散されず活性が高い触媒
を得ることは困難である。このため例えば９００Ｃ付近
で使用される自動車排ガス浄化用触媒では、コージライ
ト、ムライト等の耐熱性はあるが比表面積の小きい担体
の表面全活性アルミナでコーティングし、その上に触媒
成分である貴金属を担持して使用している。
比表面積が小さく、尚々１ ｍ２／ｇ程度であるため、
触媒成分を担持しても有効に分散されず活性が高い触媒
を得ることは困難である。このため例えば９００Ｃ付近
で使用される自動車排ガス浄化用触媒では、コージライ
ト、ムライト等の耐熱性はあるが比表面積の小きい担体
の表面全活性アルミナでコーティングし、その上に触媒
成分である貴金属を担持して使用している。
しかし、反応温度が１０００Ｃ以上となる時には担体基
材が耐熱性を有していても、表面にコーティングした活
性アルミナの焼結や結晶化あるいは相転移が進み、比表
面積が減少する。その結果、担体に分散担持されている
触媒成分の凝集が進み、活性が低下する。
材が耐熱性を有していても、表面にコーティングした活
性アルミナの焼結や結晶化あるいは相転移が進み、比表
面積が減少する。その結果、担体に分散担持されている
触媒成分の凝集が進み、活性が低下する。
このような活性アルミナの死点を改良する方法として、
−ｒルミナ粉末とマグネシア粉末との混合物を高温で焼
成したマグネシア・アルミナスピネル全担体とする方法
（特公昭５７−３４１９）、アルミナにクロム、タング
ステン、セリウム等を加えた担体（特開昭５Ｏ−９９９
８８）、アルミナに高級アルカリ土類と三酸化モリブデ
ン、シルコニ乙シリカ、酸化錫、う／タナとシリカ、ラ
ンタナと酸化錫を加えた担体（％開昭５４−１１７３８
７）などが知られている。
−ｒルミナ粉末とマグネシア粉末との混合物を高温で焼
成したマグネシア・アルミナスピネル全担体とする方法
（特公昭５７−３４１９）、アルミナにクロム、タング
ステン、セリウム等を加えた担体（特開昭５Ｏ−９９９
８８）、アルミナに高級アルカリ土類と三酸化モリブデ
ン、シルコニ乙シリカ、酸化錫、う／タナとシリカ、ラ
ンタナと酸化錫を加えた担体（％開昭５４−１１７３８
７）などが知られている。
上記したアルミナの改質法はそれぞれ利点はあるが、耐
熱性の面で充分ではない。
熱性の面で充分ではない。
本発明の目的は上述した従来技術の欠点をなくし、高温
でも高比表面積を有する耐熱性担体を提供することにあ
る。
でも高比表面積を有する耐熱性担体を提供することにあ
る。
一般に活性アルミナは高比表面積含有しカサ密匿も低い
ため、触媒担体やコーテイング材として広く使用されて
いるが、７００Ｃ以上、特に９００Ｃ以上においてはβ
アルミナまたはδ−ｒルミナからβアルミナに相転移し
、１１００Ｃ以上ではαアルミナへ相転移する。これに
伴い比表面積も大きく減少する。
ため、触媒担体やコーテイング材として広く使用されて
いるが、７００Ｃ以上、特に９００Ｃ以上においてはβ
アルミナまたはδ−ｒルミナからβアルミナに相転移し
、１１００Ｃ以上ではαアルミナへ相転移する。これに
伴い比表面積も大きく減少する。
本発明者らはアルミナの上記の様な熱的不安定性を改良
するため種々検討した結果、アツベニウムとランタンの
複合酸化物にすれば熱的安定性も良く、触媒担体として
必要な高い比表面積も有することを見い出した。
するため種々検討した結果、アツベニウムとランタンの
複合酸化物にすれば熱的安定性も良く、触媒担体として
必要な高い比表面積も有することを見い出した。
本発明は、アルミニウムとランタンの水酸化物あるい４
酸化物、あるいは熱処理により分解して酸化物を与える
化合物の緊密混合物を少なくとも８００Ｃ以上の温度で
焼成することによって生成する、１１〜１４ ＡｔｚＯ
３’ Ｌａｚ ０３ の組成を持つランタンβアルミナ
のような複合酸化物を主成分とすることを特徴とする。
酸化物、あるいは熱処理により分解して酸化物を与える
化合物の緊密混合物を少なくとも８００Ｃ以上の温度で
焼成することによって生成する、１１〜１４ ＡｔｚＯ
３’ Ｌａｚ ０３ の組成を持つランタンβアルミナ
のような複合酸化物を主成分とすることを特徴とする。
ランタンβアルミナはそれ自体が耐熱性が良く、比表面
積も太きいが、そのほかにこの化合物は活性アルミナか
らαアルミナへの相転移及び結晶成長を抑制する効果が
あることが詳細なＸ線回訴、電子顕微鏡観察の結果より
明らかになった。従って、ランタンβアルミナのみなら
ず、この複合酸化物を主成分として含むアルミナ担体も
高温で用いる触媒用担体として優れている。また、アル
ミナ以外にも酸化ランタン、チタニア、ジルコニア。
積も太きいが、そのほかにこの化合物は活性アルミナか
らαアルミナへの相転移及び結晶成長を抑制する効果が
あることが詳細なＸ線回訴、電子顕微鏡観察の結果より
明らかになった。従って、ランタンβアルミナのみなら
ず、この複合酸化物を主成分として含むアルミナ担体も
高温で用いる触媒用担体として優れている。また、アル
ミナ以外にも酸化ランタン、チタニア、ジルコニア。
マグネシアなどを含んで良い。
上記のアルミニウムとランタンの複合酸化物を製造する
方法としては、通常の沈殿法、沈着法。
方法としては、通常の沈殿法、沈着法。
混線法、含浸法などを適用することができ、特に限定さ
れない。−例としてアルミニウム塩とランタン塩の混合
水溶液にアルカＩＪ ｅ添加して緊密な共沈物を生成さ
せ、これを加熱焼成する方法、アルミナおよび／または
アルミナゾルと酸化ランタンおよび／または水酸化ラン
タンを緊密に混合し、これを加熱焼成する方法、アルミ
ナにランタン塩の溶液を含浸し、これを加熱焼成する方
法などが挙げられる。
れない。−例としてアルミニウム塩とランタン塩の混合
水溶液にアルカＩＪ ｅ添加して緊密な共沈物を生成さ
せ、これを加熱焼成する方法、アルミナおよび／または
アルミナゾルと酸化ランタンおよび／または水酸化ラン
タンを緊密に混合し、これを加熱焼成する方法、アルミ
ナにランタン塩の溶液を含浸し、これを加熱焼成する方
法などが挙げられる。
アルミニウム原料としては、硝酸塩、硫酸塩。
塩化物などの可溶性塩、アルコキシドなどの有機塩、水
酸化物、酸化物々どが使用できる。一方、ランタン原料
としては、硝酸塩、塩化物、シュウ酸塩などの可溶性塩
、水酸化物、酸化物などが使用できる。ランタンを含有
している・混合希土も使用できる。
酸化物、酸化物々どが使用できる。一方、ランタン原料
としては、硝酸塩、塩化物、シュウ酸塩などの可溶性塩
、水酸化物、酸化物などが使用できる。ランタンを含有
している・混合希土も使用できる。
上記のアルミニウムとランタンの複合酸化物全形成する
ための焼成温度は８００Ｃ以上、好ましくは９００Ｃ以
上、１５００Ｃ以下が良い。情成温匣が８００Ｃ未満で
は上記複合酸化物が充分に形成されず、また１５００１
：’を超えると焼結が進み比表面積も大きく低下するの
で好ましくない。
ための焼成温度は８００Ｃ以上、好ましくは９００Ｃ以
上、１５００Ｃ以下が良い。情成温匣が８００Ｃ未満で
は上記複合酸化物が充分に形成されず、また１５００１
：’を超えると焼結が進み比表面積も大きく低下するの
で好ましくない。
上記複合酸化物またはその前駆体を沈む担体原料は種々
の形状、たとえば球状、円柱状、リング状、ハニカム状
などに成型して使用することができる。あるいは種々の
形状に成型された担体、たとえば、ムライト、コージラ
イト、アルミナ、ジルコニア、ジルコン、チタン酸アル
ミニウム、炭化珪素、窒化珪素などの表面に上記の複合
酸化物全コーティングして使用することもできる。この
場合、コーテイング材である上記複合酸化物がアルミナ
、酸化ランタン、チタニア、シルコニ、ア。
の形状、たとえば球状、円柱状、リング状、ハニカム状
などに成型して使用することができる。あるいは種々の
形状に成型された担体、たとえば、ムライト、コージラ
イト、アルミナ、ジルコニア、ジルコン、チタン酸アル
ミニウム、炭化珪素、窒化珪素などの表面に上記の複合
酸化物全コーティングして使用することもできる。この
場合、コーテイング材である上記複合酸化物がアルミナ
、酸化ランタン、チタニア、シルコニ、ア。
マグネシアなどを含んでいても良い。
アルミナとランタンの複合酸化物を他の酸化物よりなる
粒子上にコーティングする場合の上記複合酸化物量は、
担体全ｉｔの５〜３０％以上とすることが望オしい。他
の酸化物との混合物の形にするときには、混合物重量の
５０％以上を有するようにすることが望まし、い。
粒子上にコーティングする場合の上記複合酸化物量は、
担体全ｉｔの５〜３０％以上とすることが望オしい。他
の酸化物との混合物の形にするときには、混合物重量の
５０％以上を有するようにすることが望まし、い。
本発明になる担体を触媒化する場合の活性成分としては
、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒ，ｈなどの貴金属 Ｆ ｅ。
、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒ，ｈなどの貴金属 Ｆ ｅ。
Ｃｏ、Ｎｉ＋ Ｃｕ、Ｃｒ、Δ４ｎ、Ｖ、１４ｏ、Ｗ。
Ａｇなどの遷移金属、あるいはこれらの酸化物。
硫化物、炭化物などが使用でき、特に限定されない。活
性成分は用いられる反応により適当なもの金選ぶことが
できる。
性成分は用いられる反応により適当なもの金選ぶことが
できる。
本発明になる担体を用いた触媒は高温で行われる反応、
特に６００Ｃ以−ヒで行なわれる反応に特に効果がある
。反応の種類は特に限定されないが、例を挙げれば、メ
タン、工□タン、−酸化炭素、水素などの燃料の接触燃
焼反応、内燃機関の排ガス浄化、悪臭除去高温水蒸気改
質反応、高温脱硝反応などがある。
特に６００Ｃ以−ヒで行なわれる反応に特に効果がある
。反応の種類は特に限定されないが、例を挙げれば、メ
タン、工□タン、−酸化炭素、水素などの燃料の接触燃
焼反応、内燃機関の排ガス浄化、悪臭除去高温水蒸気改
質反応、高温脱硝反応などがある。
以・下、実施例により本発明の内容をより具体的に説明
するが、本発明は本実施例に側管限定されるものではな
い。
するが、本発明は本実施例に側管限定されるものではな
い。
実施例１
硝酸アルミニウム３７５．１ ｇと硝酸ランタン２２．
８ｇｆ：蒸留水１ｔに溶解する。この溶液全攪拌しなが
ら３Ｎアンモニア水を滴下しｐ Ｈ７，５まで中和する
。得られたアルミニウムとランタンの共沈殿吻合濾過し
、沈殿を蒸留水で充分洗浄した後１５０Ｃで乾燥する。
８ｇｆ：蒸留水１ｔに溶解する。この溶液全攪拌しなが
ら３Ｎアンモニア水を滴下しｐ Ｈ７，５まで中和する
。得られたアルミニウムとランタンの共沈殿吻合濾過し
、沈殿を蒸留水で充分洗浄した後１５０Ｃで乾燥する。
充分乾燥した後粉砕して８００Ｃで５時間焼成する。得
られた粉体をプレス成型機を用いて直径３■、厚さ３胴
の円柱状に成型後、１２００１：”で３時間焼成し担体
（Ａ）ａ−得る。担体の組成比は原子比でＡｔ／Ｌａ＝
９５１５である。この担体の比表面積はｂＮ２ガス吸着
によるＢ、 Ｅ、 Ｔ、法で測定し、酸化物の形態はＸ
線回折（ＣＯ−に、、出力４０ｋＶ、１００ｍＡ）によ
り測定した。その結果を表１に示す。
られた粉体をプレス成型機を用いて直径３■、厚さ３胴
の円柱状に成型後、１２００１：”で３時間焼成し担体
（Ａ）ａ−得る。担体の組成比は原子比でＡｔ／Ｌａ＝
９５１５である。この担体の比表面積はｂＮ２ガス吸着
によるＢ、 Ｅ、 Ｔ、法で測定し、酸化物の形態はＸ
線回折（ＣＯ−に、、出力４０ｋＶ、１００ｍＡ）によ
り測定した。その結果を表１に示す。
実施例２
硝酸アルミニウムと硝酸ランタンの添加量を変えた以外
は実施例１と全く同様にして調製し、担体（Ｂ）、 （
Ｃ）、 （’Ｄ）を得た。得られた担体はそれぞれ次の
組成（原子比）を有する。（Ｂ）：Ａｔ／Ｌａ＝９８／
２．（Ｃ）：Ａｔ／Ｌａ＝９０／１０．（Ｄ）：Ａｔ／
Ｌａ＝７０’／３０゜これらの比表面積及び生成物の形
態を実施例１と同様な方法で測定した。結果を表１に示
す。
は実施例１と全く同様にして調製し、担体（Ｂ）、 （
Ｃ）、 （’Ｄ）を得た。得られた担体はそれぞれ次の
組成（原子比）を有する。（Ｂ）：Ａｔ／Ｌａ＝９８／
２．（Ｃ）：Ａｔ／Ｌａ＝９０／１０．（Ｄ）：Ａｔ／
Ｌａ＝７０’／３０゜これらの比表面積及び生成物の形
態を実施例１と同様な方法で測定した。結果を表１に示
す。
比較例１
実施例１において硝酸ランタンを添加しない以外は実施
例１と同様に調製し、アルミナのみから成る比較例担体
（１）金得た。比表面積及びＸ線回折結果を表１に示す
。
例１と同様に調製し、アルミナのみから成る比較例担体
（１）金得た。比表面積及びＸ線回折結果を表１に示す
。
表 １
表１から明らかなように比較例担体１ではαアルミナで
あり、比表面積も小さい。これに対してランタンを少駄
添加した実施例担体（Ａ）及び（Ｂ）では、ランタンβ
アルミナ（１１〜１４Ａ４０Ｊ・Ｌａｗ’ｓ ）が生成
する。そしてαアルミナのＸ線回折ピークは全く認めら
れず、遷移型アルミナの回折ピークがわずかに認められ
る程度であった。
あり、比表面積も小さい。これに対してランタンを少駄
添加した実施例担体（Ａ）及び（Ｂ）では、ランタンβ
アルミナ（１１〜１４Ａ４０Ｊ・Ｌａｗ’ｓ ）が生成
する。そしてαアルミナのＸ線回折ピークは全く認めら
れず、遷移型アルミナの回折ピークがわずかに認められ
る程度であった。
実施例担体（Ｃ）、（Ｄ）の様にランタン針を増加して
いくと、ランタンβアルミナの他にペロプスカイト構造
を有するランタンアルミネート（Ｌ ａＡｔＯｍ ）が
生成していた。上記のようにアルミニラムとランタンの
複合酸化物、特にランタンβアルミナの形成によりαア
ルミナへの相転移が抑制される結果、高温においても比
表面積の低下の小さい担体全得ることができる。
いくと、ランタンβアルミナの他にペロプスカイト構造
を有するランタンアルミネート（Ｌ ａＡｔＯｍ ）が
生成していた。上記のようにアルミニラムとランタンの
複合酸化物、特にランタンβアルミナの形成によりαア
ルミナへの相転移が抑制される結果、高温においても比
表面積の低下の小さい担体全得ることができる。
実施例３．４及び比較例２
実施例１〜２及び比較例１で得た焼成前の成形体力・ら
３棹類′ｆ！：選択し、焼成温度１ｏｏｏｃ。
３棹類′ｆ！：選択し、焼成温度１ｏｏｏｃ。
１２００Ｕ及び１４００ｔ：’で各２時間焼成して、得
られた担体の比表面積を６１１１定した。結果を表２に
示す。
られた担体の比表面積を６１１１定した。結果を表２に
示す。
表 ２
表２から明らかなように本発明になるランタンβアルミ
ナを主成分とする担体は１２００Ｕ以上の高温において
も比較例よりも高い比表面積を有し、高温で使用される
触媒用の担体として優れていることがわかる。
ナを主成分とする担体は１２００Ｕ以上の高温において
も比較例よりも高い比表面積を有し、高温で使用される
触媒用の担体として優れていることがわかる。
実施例６
水酸化アルミニウム粉末１５６ｇに硝酸ランタン２２．
８ｇ金蒸留水１００ｍｔＫ溶解した液を加え、らいかい
機で１時間混合する。得られた粘土状混線物を１５０Ｃ
で乾燥したのち粉砕し、１ｏｏｏｐで２時間焼成した。
８ｇ金蒸留水１００ｍｔＫ溶解した液を加え、らいかい
機で１時間混合する。得られた粘土状混線物を１５０Ｃ
で乾燥したのち粉砕し、１ｏｏｏｐで２時間焼成した。
この粉体の比表面積は９４．２ｍ２７ｇ であり、Ｘ線
回折の結果ランタンβアルミナのみが認められた。
回折の結果ランタンβアルミナのみが認められた。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、 アルミニウムとランタンの複合酸化物を主成分と
して含有すること全特徴とする触媒用耐熱性担体。 ２、特許請求の範囲第１項において、前記複合酸化物が
１１〜１４ Ａｔ２０ｓ ” Ｌ ａ２０３ からなる
ことを特徴とする触媒用耐熱性担体。 ３、特許請求の範囲第１項において、実質的に前記複合
酸化物のみからなることを特徴とする触媒用耐熱性担体
。
Priority Applications (6)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58127947A JPS6022929A (ja) | 1983-07-15 | 1983-07-15 | 触媒用耐熱性担体 |
| DE8484304514T DE3482094D1 (de) | 1983-07-01 | 1984-07-02 | Bei hoher temperatur stabiler katalysator, verfahren zu dessen herstellung und verfahren zur durchfuehrung von chemischen reaktionen unter dessen verwendung. |
| KR1019840003812A KR920000149B1 (ko) | 1983-07-01 | 1984-07-02 | 내열성촉매 및 그 사용방법 |
| EP84304514A EP0130835B1 (en) | 1983-07-01 | 1984-07-02 | High temperature stable catalyst, process for preparing same and process for conducting chemical reaction using same |
| US06/867,542 US4738946A (en) | 1983-07-01 | 1986-05-28 | High temperature stable catalyst and process for preparing same |
| US07/135,064 US4906176A (en) | 1983-07-01 | 1987-12-18 | High temperature stable catalyst, process for preparing same, and process for conducting chemical reaction using same |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58127947A JPS6022929A (ja) | 1983-07-15 | 1983-07-15 | 触媒用耐熱性担体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6022929A true JPS6022929A (ja) | 1985-02-05 |
| JPH0435219B2 JPH0435219B2 (ja) | 1992-06-10 |
Family
ID=14972570
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58127947A Granted JPS6022929A (ja) | 1983-07-01 | 1983-07-15 | 触媒用耐熱性担体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6022929A (ja) |
Cited By (6)
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| JP2003507297A (ja) * | 1999-08-11 | 2003-02-25 | アクゾ ノーベル ナムローゼ フェンノートシャップ | 添加物を含有する微結晶性べーマイト及び斯かる微結晶性べーマイトを含む成形粒子及び触媒組成物 |
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| CN112958086A (zh) * | 2021-02-07 | 2021-06-15 | 西安凯立新材料股份有限公司 | 一种用于丙烷催化燃烧的“三明治”型催化剂及其制备方法 |
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-
1983
- 1983-07-15 JP JP58127947A patent/JPS6022929A/ja active Granted
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0435219B2 (ja) | 1992-06-10 |
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