JPS60206821A - 注型用エポキシ樹脂組成物 - Google Patents
注型用エポキシ樹脂組成物Info
- Publication number
- JPS60206821A JPS60206821A JP6121184A JP6121184A JPS60206821A JP S60206821 A JPS60206821 A JP S60206821A JP 6121184 A JP6121184 A JP 6121184A JP 6121184 A JP6121184 A JP 6121184A JP S60206821 A JPS60206821 A JP S60206821A
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- Japan
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- epoxy resin
- fiber
- vol
- particles
- casting
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- Epoxy Resins (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の技術分野〕
本発明は注型用エポキシ樹脂組成物に関し、更に詳しく
は、硬化物の耐クランク性及び強度並びに組成物の低収
縮性が優れると共に、流動性も良好な注型用エポキシ樹
脂組成物に関する。
は、硬化物の耐クランク性及び強度並びに組成物の低収
縮性が優れると共に、流動性も良好な注型用エポキシ樹
脂組成物に関する。
Ｃ発明の技術的背景とその問題点〕
今日、エポキシ樹脂組成物は注型時の収縮が少なく、硬
化物の強度が良い点が注目され、注型品もしくは成形品
として広く用いられているが、注型操作を容易にするた
め低粘度のエポキシ樹脂組成物が要求されている。
化物の強度が良い点が注目され、注型品もしくは成形品
として広く用いられているが、注型操作を容易にするた
め低粘度のエポキシ樹脂組成物が要求されている。
一般に、注型材料の強度等は繊維の含有量に比例して増
大するが、一方、繊維を配合することによって粘度の上
昇は不可避なものとなり、流動性は低下する。
大するが、一方、繊維を配合することによって粘度の上
昇は不可避なものとなり、流動性は低下する。
そこで、プラスチック分野において材料の強度と組成物
の低粘度を同時に具備する樹脂の研究・開発が進められ
た結果、次のような提案が行われている。
の低粘度を同時に具備する樹脂の研究・開発が進められ
た結果、次のような提案が行われている。
熱可塑性樹脂の分野では、成形時の供給特性を良好にす
るため、通常使用されるチョプドストランドに比べ繊維
長がさらに短い繊維を配合した樹脂が知られている。ま
た、熱硬化性樹脂の分野も、例えば、特開昭５８−１６
８６１９号に、成型操作時の流動性を改良し、かつ収縮
率及び線膨張係数の低下を図るため、ガラス繊維切断物
を配合した樹脂が開示されている。
るため、通常使用されるチョプドストランドに比べ繊維
長がさらに短い繊維を配合した樹脂が知られている。ま
た、熱硬化性樹脂の分野も、例えば、特開昭５８−１６
８６１９号に、成型操作時の流動性を改良し、かつ収縮
率及び線膨張係数の低下を図るため、ガラス繊維切断物
を配合した樹脂が開示されている。
しかしながら、その供給特性及び流動性とは圧綿成形、
射出成形、ＲＩＭ成形等における圧力により材料が流れ
る際の流れ性を意味するものであって、注型における重
力により材料が自然に流れる流れ性ではない。すなわち
、ガラス繊維切断物は繊維長が非常に短いと言っても繊
維である以上、少量添加してもかなりの粘度上昇を招き
、通常の注型材料としては使用することが望めない。
射出成形、ＲＩＭ成形等における圧力により材料が流れ
る際の流れ性を意味するものであって、注型における重
力により材料が自然に流れる流れ性ではない。すなわち
、ガラス繊維切断物は繊維長が非常に短いと言っても繊
維である以上、少量添加してもかなりの粘度上昇を招き
、通常の注型材料としては使用することが望めない。
したがって、当業界においては、注型操作時の作業性の
改良を図りつつ、多量の繊維を含有すると共に低粘度の
注型用エポキシ樹脂組成物の出現が切望されていた。
改良を図りつつ、多量の繊維を含有すると共に低粘度の
注型用エポキシ樹脂組成物の出現が切望されていた。
本発明者らは、上記の事情に鑑み、鋭意研究した結果、
特定の形状をもつ繊維と、特定の粒度分布粉粒体とをエ
ポキシ樹脂に加えて用いると、図に示すように組成物の
粘度が劇的に低下することを知り、この発明を完成する
に到ったものである。
特定の形状をもつ繊維と、特定の粒度分布粉粒体とをエ
ポキシ樹脂に加えて用いると、図に示すように組成物の
粘度が劇的に低下することを知り、この発明を完成する
に到ったものである。
すなわち、本発明は粘度の上昇をもたらす２つの充填剤
を一緒に用いると粘度が低下するという新しい現象を利
用し、強度、耐クラツク性、収縮性、作業性を同時に満
足する注型用エポキシ樹脂組成物の開発に成功したもの
である。
を一緒に用いると粘度が低下するという新しい現象を利
用し、強度、耐クラツク性、収縮性、作業性を同時に満
足する注型用エポキシ樹脂組成物の開発に成功したもの
である。
本発明の目的は、硬化物の耐クラツク性及び強度並びに
低収縮性が優れると共に、流動性も良好な注型用エポキ
シ樹脂組成物を提供することにある。
低収縮性が優れると共に、流動性も良好な注型用エポキ
シ樹脂組成物を提供することにある。
本発明の注型用エポキシ樹脂組成物は、（ａ）エポキシ
樹脂及び硬化剤 １００容量部（ｂ）直径３〜２０μ、
長さ３〜１５００μの繊維及び粒径ｌＯμ以下が９０重
量％以上かつ５μ以下が５０重量％以上の粒度分布を有
する無機質粉粒体 ４０〜１５０容量部から成ることを
特徴とするものである。
樹脂及び硬化剤 １００容量部（ｂ）直径３〜２０μ、
長さ３〜１５００μの繊維及び粒径ｌＯμ以下が９０重
量％以上かつ５μ以下が５０重量％以上の粒度分布を有
する無機質粉粒体 ４０〜１５０容量部から成ることを
特徴とするものである。
本発明に使用されるエポキシ樹脂は、通常、エポキシ樹
脂として公知のものであればいかなるものであってもよ
い。この樹脂の具体例としては、ビスフェノールＡジグ
リシジルエーテル及びその二重体、三重体、ノボラック
型フェノール樹脂とエピクロルヒドリンとから得られる
エポキシ樹脂、多価アルコールやポリアルキレンオキシ
ドとエピクロルヒドリンとから得られるエポキシ樹脂、
シクロヘキセンオキシド基を含むエポキシ樹脂が挙げら
れる。
脂として公知のものであればいかなるものであってもよ
い。この樹脂の具体例としては、ビスフェノールＡジグ
リシジルエーテル及びその二重体、三重体、ノボラック
型フェノール樹脂とエピクロルヒドリンとから得られる
エポキシ樹脂、多価アルコールやポリアルキレンオキシ
ドとエピクロルヒドリンとから得られるエポキシ樹脂、
シクロヘキセンオキシド基を含むエポキシ樹脂が挙げら
れる。
本発明に使用される硬化剤（ｂ）は、通常、エポキシ樹
脂の硬化剤として公知のものであればいかなるものであ
ってもよい。この硬化剤の具体例としては、無水フタル
酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタ
ル酸、メチル−ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチル−テ
トラヒドロ無水フタル酸、メチル−無水ナジック酸、ド
デセニル無水コハク酸、無水ピロメリット酸等の酸無水
物；トリエチレンテトラミン、メタフェニレンジアミン
、トリス（ジメチルアミノメチＪし）フェノール等のア
ミン類；ジシアンジアミド；酸フッ化ホウ素−７ミン錯
体；イミダゾール等が挙げられ、これらから成る群より
選ばれる１種もしくは２種以上の混合系で使用される。
脂の硬化剤として公知のものであればいかなるものであ
ってもよい。この硬化剤の具体例としては、無水フタル
酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタ
ル酸、メチル−ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチル−テ
トラヒドロ無水フタル酸、メチル−無水ナジック酸、ド
デセニル無水コハク酸、無水ピロメリット酸等の酸無水
物；トリエチレンテトラミン、メタフェニレンジアミン
、トリス（ジメチルアミノメチＪし）フェノール等のア
ミン類；ジシアンジアミド；酸フッ化ホウ素−７ミン錯
体；イミダゾール等が挙げられ、これらから成る群より
選ばれる１種もしくは２種以上の混合系で使用される。
本発明に使用される繊維は直径が、通常、３〜２０μ、
好ましくは９〜１３μであり、長さが通常、３〜１５０
０μ、好ましくは１０〜１０００μである繊維である。
好ましくは９〜１３μであり、長さが通常、３〜１５０
０μ、好ましくは１０〜１０００μである繊維である。
繊維の直径及び長さが上記した範囲を外れる場合は図に
示すような、粘度低下現象がみられないため好ましくな
い。図は、特定の形状をもつ繊維と特定の粒度分布をも
っ粉粒体とをエポキシ樹脂に加えて用いると加えられた
組成物の粘度が著しく低下する様子を示す。
示すような、粘度低下現象がみられないため好ましくな
い。図は、特定の形状をもつ繊維と特定の粒度分布をも
っ粉粒体とをエポキシ樹脂に加えて用いると加えられた
組成物の粘度が著しく低下する様子を示す。
使用したエポキシ樹脂、繊維及び粉粒体は実施例１のも
のと同じであるがその配合割合はビスフェノールＡ型ジ
グリシジルエーテルエポキシ樹脂７０容量部、脂環式エ
ポキシ樹脂３０重量部、繊維とシリカの使用量をそれぞ
れａとｂとすると、ａ＋ｂ＝２５０重量部と一定にした
。図かられかるように、繊維あるいはシリカを単独に用
いると粘度が高くなるが、両方を用いると粘度が急激に
低下し、特に の範囲では粘度が最低になる。この繊維としては、樹脂
の機械的強度等の向上を図るため使用されているもので
あればいかなるものであってもよく、例えばミルドファ
イバー（商品名、旭ファイバーグラス社製）、マイクロ
グラスファイバー（商品名、日本板硝子社製）、ガラス
カットファイバー（商品名、富士ファイバーガラス社製
）、アルミナ繊維、ボロン繊維、炭化ケイ素繊維、金属
ホイスカー、カーボン繊維、繊維等のガラス繊維が挙げ
られる。
のと同じであるがその配合割合はビスフェノールＡ型ジ
グリシジルエーテルエポキシ樹脂７０容量部、脂環式エ
ポキシ樹脂３０重量部、繊維とシリカの使用量をそれぞ
れａとｂとすると、ａ＋ｂ＝２５０重量部と一定にした
。図かられかるように、繊維あるいはシリカを単独に用
いると粘度が高くなるが、両方を用いると粘度が急激に
低下し、特に の範囲では粘度が最低になる。この繊維としては、樹脂
の機械的強度等の向上を図るため使用されているもので
あればいかなるものであってもよく、例えばミルドファ
イバー（商品名、旭ファイバーグラス社製）、マイクロ
グラスファイバー（商品名、日本板硝子社製）、ガラス
カットファイバー（商品名、富士ファイバーガラス社製
）、アルミナ繊維、ボロン繊維、炭化ケイ素繊維、金属
ホイスカー、カーボン繊維、繊維等のガラス繊維が挙げ
られる。
本発明に使用される粉粒体は粒径１０μ以下が９０重量
％以上かつ粒径５μ以下が５０重量％以上の粒度分布（
積算分布）を有する粉粒体である。
％以上かつ粒径５μ以下が５０重量％以上の粒度分布（
積算分布）を有する粉粒体である。
粉粒体の粒径及び割合が上記した範囲を外れる場合には
、図に示すような繊維と併用するとき生ずる粘度の低下
効果がないため、好ましくない。この無機質粉粒体は、
公知の無機質粉粒体であればいかなるものであってもよ
く、例えばシリカ、アルミナ、タルク、炭酸カルシウム
、クレイ、水酸化アルミニウム、硫酸バリウム、二酸化
チタン等が挙げられる。
、図に示すような繊維と併用するとき生ずる粘度の低下
効果がないため、好ましくない。この無機質粉粒体は、
公知の無機質粉粒体であればいかなるものであってもよ
く、例えばシリカ、アルミナ、タルク、炭酸カルシウム
、クレイ、水酸化アルミニウム、硫酸バリウム、二酸化
チタン等が挙げられる。
本発明に使用される上記の繊維（ａ）と粉粒体（ｂ）の
使用量は樹脂と硬化剤の合計力月ｏｏ容量部に対シテ、
（ａ）＋ （ｂ）＝４０〜１５０容量部、好ましくは６
０〜１００容量部である。この繊維と粉粒体の繊維が上
記の範囲の下限未満では、収縮率、耐クランク性、強度
の点で添加効果が微弱であり、好ましくない。又、上限
を超える範囲では粘度が高くなりすぎ注型用材料として
は適しない。さらに、繊維と粉粒体との混合比について
は、図に示すように、 の範囲内では組成物の粘度が最低になり、作業性から考
えると理想的な配合比である。しがし、一般にの比を決
定すべきものである。
使用量は樹脂と硬化剤の合計力月ｏｏ容量部に対シテ、
（ａ）＋ （ｂ）＝４０〜１５０容量部、好ましくは６
０〜１００容量部である。この繊維と粉粒体の繊維が上
記の範囲の下限未満では、収縮率、耐クランク性、強度
の点で添加効果が微弱であり、好ましくない。又、上限
を超える範囲では粘度が高くなりすぎ注型用材料として
は適しない。さらに、繊維と粉粒体との混合比について
は、図に示すように、 の範囲内では組成物の粘度が最低になり、作業性から考
えると理想的な配合比である。しがし、一般にの比を決
定すべきものである。
本発明の注型用エポキシ樹脂組成物は、さらに、必要に
応じて、作業性を良好にするため、分子中にエポキシ基
を一個含有する反応性希釈剤を添加してもよい。また、
硬化時間を短縮するために、硬化促進剤を使用してもよ
い。例えば、２−エチル−４−メチル−イミダゾール、
ｌ−ベンジル−２−メチル−イミダゾール、２．４．６
−）リス（ジメチルアミノメチル）フェノール、ベンジ
ルジメチルアミン、テトラデシルジメチルベンジルアン
モニウムクロリド等が挙げられ、これらから成る群より
選ばれた１種もしくは２種以上の混合系で使用される。
応じて、作業性を良好にするため、分子中にエポキシ基
を一個含有する反応性希釈剤を添加してもよい。また、
硬化時間を短縮するために、硬化促進剤を使用してもよ
い。例えば、２−エチル−４−メチル−イミダゾール、
ｌ−ベンジル−２−メチル−イミダゾール、２．４．６
−）リス（ジメチルアミノメチル）フェノール、ベンジ
ルジメチルアミン、テトラデシルジメチルベンジルアン
モニウムクロリド等が挙げられ、これらから成る群より
選ばれた１種もしくは２種以上の混合系で使用される。
つぎに、本発明の注型用エポキシ樹脂組成物の製造方法
は、通常、樹脂組成物の製造方法に適用されている方法
であれば、格別限定されない。この方法の一興体例とし
ては、本発明の成分である原料を所定量、万能混合機等
の混合器に投入し、混合攪拌して得られる。ついで、成
形するためには、得られた組成物を、十分混合脱気後、
金型に注入し、例えば、１３０℃で３時間、さらに１５
０℃、１５時間放置して硬化せしめればよい。
は、通常、樹脂組成物の製造方法に適用されている方法
であれば、格別限定されない。この方法の一興体例とし
ては、本発明の成分である原料を所定量、万能混合機等
の混合器に投入し、混合攪拌して得られる。ついで、成
形するためには、得られた組成物を、十分混合脱気後、
金型に注入し、例えば、１３０℃で３時間、さらに１５
０℃、１５時間放置して硬化せしめればよい。
以下において、実施例及び比較例を掲げ、本発明を更に
詳細に説明する。
詳細に説明する。
〔発明の実施例〕
災隻側土二土
エポキシ当量４００のビスフェノールＡ型ジグリシジル
エーテル（シェル社製）、エポキシ当量１５６の脂環式
エポキシ樹脂（シェル社製）、無水フタル酸、ガラス繊
維切断物（１３μ径、平均長さ５０〜６０μ）及び２種
類のシリカ（Ａ：平均粒径２，４μ、Ｂ；平均粒径０．
９８μ）を用いて、それぞれ、表に示す組成比に配合し
、実施例１〜４の本発明の注型用エポキシ樹脂組成物を
調製した。ついで十分混合脱気後、１３０℃で３時間、
更に１５０℃で１５時間において硬化させ、耐クラック
性、引張強さ及び線胛張係数収縮率の測定用試料を作成
した。結果を表に示す。
エーテル（シェル社製）、エポキシ当量１５６の脂環式
エポキシ樹脂（シェル社製）、無水フタル酸、ガラス繊
維切断物（１３μ径、平均長さ５０〜６０μ）及び２種
類のシリカ（Ａ：平均粒径２，４μ、Ｂ；平均粒径０．
９８μ）を用いて、それぞれ、表に示す組成比に配合し
、実施例１〜４の本発明の注型用エポキシ樹脂組成物を
調製した。ついで十分混合脱気後、１３０℃で３時間、
更に１５０℃で１５時間において硬化させ、耐クラック
性、引張強さ及び線胛張係数収縮率の測定用試料を作成
した。結果を表に示す。
ル較桝土二↓
原料としてシリカ粉粒体（Ｃ：平均粒径１０μ）を加え
た以外、実施例１〜４と同様にして、組成物を開裂した
のち緒特性を測定するための試料を作成した。結果を表
に示す。
た以外、実施例１〜４と同様にして、組成物を開裂した
のち緒特性を測定するための試料を作成した。結果を表
に示す。
以上、詳述した通り、本発明の注型用エポキシ樹脂組成
物は硬化物の耐クラツク性、及び強度並びに組成物の低
収縮性が優れると共に、流動性も良好であり、注型用樹
脂としてその工業的価値は極めて大である。
物は硬化物の耐クラツク性、及び強度並びに組成物の低
収縮性が優れると共に、流動性も良好であり、注型用樹
脂としてその工業的価値は極めて大である。
図は、本発明に係る注型用エポキシ樹脂組成物における
粘度低下の様子を示す。 手続補正書 昭和５８年８月λＯ日 特許庁長官 志 賀 学 殿 １、事件の表示 昭和５９年特許願第 ６１２１１号 ２、発明の名称 注型用エポキシ４１脂組成物 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 名称 （３０？） 株式会社 東芝 ４、代理人 ５、補正命令の日付 自発 明細書第２頁１５行〜第３頁４行目の「また、・・・・
・・ではない。」を、「しかしながら、その供給特性と
は圧縮成形、射出成形、ＲＩＭ成形等における圧力によ
り材料が流れる際の流れ性を意味するものであって、注
型における重力により材料が自然に流れる流れ性ではな
い、また、熱硬化性樹脂の分野でも、例えば、特開昭５
８−１８８６１１１号に、ガラス繊維切断物は、高粘度
のゴム質ポリマーに対して加熱硬化時の流れ性を良くす
る働きを有して、シール性・作業性に好結果を与え、ま
た接着界面での気泡の発生を防止して塗膜の剥離原因と
なる欠陥を消失するのに有効に機能する旨が開示されて
いる。しかしながら、注型材料に単独でガラス繊維切断
物を配合すると、配合量に比例して著しく粘度が上昇す
る。」に補正する。
粘度低下の様子を示す。 手続補正書 昭和５８年８月λＯ日 特許庁長官 志 賀 学 殿 １、事件の表示 昭和５９年特許願第 ６１２１１号 ２、発明の名称 注型用エポキシ４１脂組成物 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 名称 （３０？） 株式会社 東芝 ４、代理人 ５、補正命令の日付 自発 明細書第２頁１５行〜第３頁４行目の「また、・・・・
・・ではない。」を、「しかしながら、その供給特性と
は圧縮成形、射出成形、ＲＩＭ成形等における圧力によ
り材料が流れる際の流れ性を意味するものであって、注
型における重力により材料が自然に流れる流れ性ではな
い、また、熱硬化性樹脂の分野でも、例えば、特開昭５
８−１８８６１１１号に、ガラス繊維切断物は、高粘度
のゴム質ポリマーに対して加熱硬化時の流れ性を良くす
る働きを有して、シール性・作業性に好結果を与え、ま
た接着界面での気泡の発生を防止して塗膜の剥離原因と
なる欠陥を消失するのに有効に機能する旨が開示されて
いる。しかしながら、注型材料に単独でガラス繊維切断
物を配合すると、配合量に比例して著しく粘度が上昇す
る。」に補正する。
Claims (1)
- （ａ）エポキシ樹脂及び硬化剤 １００容量部（ｂ）直
径３〜２０μ、長さ３〜１５００μの繊維及び粒径１０
μ以下が９０重量％以上かつ５μ以下が５０重量％以上
の粒度分布を有する無機質粉粒体 ４０〜１５０容量部
から成ることを特徴とする注型用エポキシ樹脂組成物。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6121184A JPS60206821A (ja) | 1984-03-30 | 1984-03-30 | 注型用エポキシ樹脂組成物 |
| US06/717,111 US4617330A (en) | 1984-03-30 | 1985-03-28 | Epoxy resin composition for cast molding |
| DE8585103820T DE3564440D1 (en) | 1984-03-30 | 1985-03-29 | Epoxy resin composition for cast molding |
| EP85103820A EP0160829B1 (en) | 1984-03-30 | 1985-03-29 | Epoxy resin composition for cast molding |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6121184A JPS60206821A (ja) | 1984-03-30 | 1984-03-30 | 注型用エポキシ樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60206821A true JPS60206821A (ja) | 1985-10-18 |
| JPH056581B2 JPH056581B2 (ja) | 1993-01-26 |
Family
ID=13164634
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6121184A Granted JPS60206821A (ja) | 1984-03-30 | 1984-03-30 | 注型用エポキシ樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60206821A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6112763A (ja) * | 1984-06-27 | 1986-01-21 | Nitto Electric Ind Co Ltd | エポキシ樹脂粉体塗料 |
| JPS61190571A (ja) * | 1985-02-19 | 1986-08-25 | Nitto Electric Ind Co Ltd | エポキシ樹脂粉体塗料 |
| JPS63254122A (ja) * | 1987-04-10 | 1988-10-20 | Toshiba Corp | エポキシ樹脂組成物 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS492837A (ja) * | 1972-04-20 | 1974-01-11 | ||
| JPS60110755A (ja) * | 1983-11-21 | 1985-06-17 | Matsushita Electric Works Ltd | 注型用樹脂組成物 |
-
1984
- 1984-03-30 JP JP6121184A patent/JPS60206821A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS492837A (ja) * | 1972-04-20 | 1974-01-11 | ||
| JPS60110755A (ja) * | 1983-11-21 | 1985-06-17 | Matsushita Electric Works Ltd | 注型用樹脂組成物 |
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|---|---|---|---|---|
| JPS6112763A (ja) * | 1984-06-27 | 1986-01-21 | Nitto Electric Ind Co Ltd | エポキシ樹脂粉体塗料 |
| JPS6332828B2 (ja) * | 1984-06-27 | 1988-07-01 | Nitto Electric Ind Co | |
| JPS61190571A (ja) * | 1985-02-19 | 1986-08-25 | Nitto Electric Ind Co Ltd | エポキシ樹脂粉体塗料 |
| JPS6332829B2 (ja) * | 1985-02-19 | 1988-07-01 | Nitto Electric Ind Co | |
| JPS63254122A (ja) * | 1987-04-10 | 1988-10-20 | Toshiba Corp | エポキシ樹脂組成物 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH056581B2 (ja) | 1993-01-26 |
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