JPH0550543B2

JPH0550543B2 -

Info

Publication number: JPH0550543B2
Application number: JP59201510A
Authority: JP
Inventors: Kazuhiko Kurematsu; Min Tai Kao; Naoyuki Kokuni; Tsugio Kato
Original assignee: Tokyo Shibaura Electric Co Ltd
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1984-09-28
Filing date: 1984-09-28
Publication date: 1993-07-29
Also published as: JPS6181421A

Description

【発明の詳細な説明】

〔発明の技術分野〕本発明は注型用エポキシ樹脂組成物に関し、更
に詳しくは、硬化物の耐クラツク性及び低収縮性
並びに熱伝導性が優れると共に、流動性も良好な
注型用エポキシ樹脂組成物に関する。〔発明の技術的背景とその問題点〕今日、エポキシ樹脂組成物は収縮が少なく、硬
化物の強度が良い点が注目され、注型品もしくは
成形品として広く用いられているが、注型操作を
容易にするため低粘度のエポキシ樹脂組成物が要
求されている。一般に、注型材料の強度等は繊維の含有量に比
例して増大するが、一方、繊維を配合することに
よつて粘度の上昇は不可避なものとなり、流動性
は低下する。注型樹脂には、通常電気的特性の改
良、樹脂と金属材料の膨張係数差の縮小、硬化収
縮の減少、熱伝導率の改良等のため充てん剤を使
用する。硬化収縮の減少や熱伝導率の改善のため
には、繊維状の充てん剤または粒径の大きな粉粒
体を樹脂中に多量に充てんする必要がある。したがつて、当業界においては、注型操作時の
作業性の改善を図りつつ、多量の繊維と粉粒体を
含有すると共に低粘度の注型用エポキシ樹脂組成
物の出現が切望されていた。本発明者らは、上記の事情に鑑み、鋭意研究し
た結果、特定の形状をもつ繊維と、特定の粒度分
布粉粒体とをエポキシ樹脂に加えて用いると、図
に示すように組成物の粘度が劇的に低下すること
を知り、この発明を完成するに到つたものであ
る。すなわち、本発明は粘度の上昇をもたらす２
つの充填剤を一緒に用いると粘度が低下するとい
う新しい現象を利用し、熱伝導性、耐クラツク
性、収縮性、作業性を同時に満足する注型用エポ
キシ樹脂組成物の開発に成功したものである。〔発明の目的〕本発明の目的は、硬化物の耐クラツク性及び熱
伝導性並びに低収縮性が優れると共に、流動性も
良好な注型用エポキシ樹脂組成物を提供すること
にある。〔発明の概要〕本発明のエポキシ樹脂組成物は、 (A) エポキシ樹脂及び硬化剤100容量部 (B) 直径３〜20μ、長さ0.5mm以上２％以下で0.05
mm以下25％以上の繊維及び平均粒径10〜50μの
無機質粉粒体90〜200容量部から成り、前記繊維及び無機質粉粒体の使用量を
容量部でそれぞれ（ａ），（ｂ）したとき、
（ａ）／｛（ａ）＋（ｂ）｝が0.1以上0.3以下である
ことを特徴とするものである。本発明に使用されるエポキシ樹脂は、グリシジ
ルエーテル型、グリシジルエステル型、線状脂肪
族エポキサイド型、脂環族エポキシサイド型、複
素環族エポキシサイド型、ノボラツクエポキサイ
ド型等エポキシ基を有するものであり単体あるい
は混合物として用いてもよい。また、硬化剤としては、酸無水物、アミン類、
三フツ化ホウ素などのエポキシ基を開環反応させ
るものを0.7〜1.2エポキシ当量相当量を含有する
ものである。本発明に使用される繊維は、直径が３〜20μ好
ましくは９〜13μ、長さが0.5mm以上２％以下で
0.05mm以下25％以上である。繊維の直径及び長さ
が上記した範囲を外れる場合は図に示すような、
粘度低下現象がみられないため好ましくない。図
は、特定の形状をもつ繊維と特定の粒度分布をも
つ粉粒体とをエポキシ樹脂に加えて用いると加え
られた組成物の粘度が著しく低下する様子を示
す。使用したエポキシ樹脂、繊維及び粉粒体は実
施例１のものと同じであるがその配合割合はビス
フエノールＡ型ジグリシジルエーテルエポキシ樹
脂100重量部、ガラス繊維とシリカ粉粒体の合計
量250重量部と一定にした。図からわかるように、
繊維あるいはシリカを単独に用いると粘度が高く
なるが、両方を用いると粘度が急激に低下し、特
に（ａ）／（ａ）＋（ｂ）＝0.1〜0.3 の範囲では粘度が低下する。ただし上式中、
（ａ），（ｂ）はそれぞれガラス繊維とシリカ粉粒
体の使用量を容量部で表わすものである。この繊
維としては、樹脂の機械的強度等の向上を図るた
め使用されているものであればいかなるものであ
つてもよく、例１ばミルドフアイバー（商品名、
旭フアイバーグラス社製）、マイクログラスサー
フエストランド（商品名、日本板硝子社製）、ガ
ラスカツトフアイバー（商品名、富士フアイバー
ガラス社製）、アルミナ繊維、ボロン繊維、炭化
ケイ素繊維、金属ホイスカー、カーボン繊維等の
繊維が挙げられる。本発明に使用される粉粒体は平均粒径が10〜
50μを有する粉粒体である。平均粒径が10μ以下
では良好な熱伝導性を示さず平均粒径が50μ以上
では、沈降がはげしくしかもダイラタンシ性を示
し流動性が低下するので好ましくない。本発明の無機質粉粒体は、公知の無機質粉粒体
であればいかなるものでもあつてもよく、例えば
シリカ、アルミナ、タルク、炭酸カルシウム、ク
レイ、水酸化アルミニウム、硫酸バリウム、二酸
化チタン等が挙げられる。本発明に使用される上記の繊維と無機質粉粒体
の使用量は樹脂と硬化剤の合計が100容量部に対
して、（ａ）＋（ｂ）＝90〜200容量部、である。こ
の繊維と粉粒体の合計量が上記の範囲の下限未満
では、収縮率、耐クラツク性、熱伝導性の点で添
加効果が微弱であり、好ましくない。又、上限を
超える範囲では粘度が高くなりすぎ注型用材料と
しては適しない。さらに、繊維と粉粒体との混合
比については、図に示すように、（ａ）／（ａ）＋（ｂ）＝0.1〜0.3 の範囲内では組成物の粘度が低下し、作業性から
考えると理想的な配合比である。しかし、一般に
は組成物の粘度のほかに、強度、耐クラツク性、
収縮率、コスト等を考慮した上で、（ａ）／（ａ）＋（
ｂ）の比を決定すべきものである。本発明の注型用エポキシ樹脂組成物は、さらに
必要に応じて、可塑剤や希釈剤や着色剤、表面処
理剤などを添加してもよい。また硬化反応を促進
させるために反応促進剤を使用しても良い。つぎに、本発明の注型用エポキシ樹脂組成物の
製造方法は、通常、樹脂組成物の製造方法に適用
されている方法であれば、格別限定されない。こ
の方法の一具体例としては、本発明の成分である
原料を所定量、万能混合機等の混合器に投入し、
混合攪拌して得られる。ついで、成形するために
は、得られた組成物を、十分混合脱気後、金型に
注入し、例えば、130℃で３時間、さらに150℃15
時間放置して硬化せしめればよい。以下において、実施例及び比較例を掲げ、本発
明を更に詳細に説明する。〔発明の実施例〕実施例１〜３及び比較例１〜７エポキシ樹脂としてビスフエノールＡ−ジグリ
シジルエーテル型エポキシ樹脂（エピコート828、
シエル社製、エポキシ当量：190）、酸無水物硬化
剤（HN−2200、日立化成社製）、ガラス繊維切
断物２種類（Ａ：REV7、日本板硝子社製、繊維
径13μ、長さ0.5mm以上２％以下で0.05mm以下25％
以上、Ｂ：FESS−010、富士フアイバーグラス
社製、繊維径10μ、長さ1.0mm以下90％以上で長さ
0.5mm以上10％以上）と３種類のシリカ粉（Ｃ：
平均粒径10.7μ、Ｄ：平均粒径30.4μ，Ｅ：平均粒
径100μ）を用いて、それぞれ表に示す組成比に
配合し、充分混合脱気した。このものの流動性を
目測で比較した後に、130℃で３時間、更に150℃
で15時間硬化させ、耐クラツク性、収縮率、およ
び熱伝導度測定用の試料を作製した。これらの試
料について耐クラツク性、熱伝導率および収縮率
を測定した結果を表中に併せて示す。

【表】

〔発明の効果〕

以上、詳述した通り、本発明の注型用エポキシ
樹脂組成物は硬化物の耐クラツク性、及び熱伝導
性並びに組成物の低収縮性が優れると共に、流動
性も良好であり、注型用樹脂としてその工業的価
値は極めて大である。

【図面の簡単な説明】

図面は、本発明に係る注型用エポキシ樹脂組成
物における粘度低下の様子を示す。

Claims

【特許請求の範囲】１ (A) エポキシ樹脂及び硬化剤100容量部 (B) 直径３〜20μ、長さ0.5mm以上２％以下で0.05
mm以下25％以上の繊維及び平均粒径10〜50μの
無機質粉粒体90〜200容量部から成り、前記繊維及び無機質粉粒体の使用量を
容量部でそれぞれ（ａ），（ｂ）としたとき、
（ａ）／｛（ａ）＋（ｂ）｝が0.1以上0.3以下である
ことを特徴とするエポキシ樹脂組成物。