JPS594448B2 - ジユシヨウジユウテンザイ オヨビ ソノセイゾウホウ - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はシース・コア構造を有し、且つその２５０重量
部を樹脂１００重量部に均一に分散混入せしめた樹脂組
成物を沸水中４０時間煮沸処理１５した後の体積抵抗率
が１０１０Ω・儂通常１０１０Ω・儂以上の優れた耐水
性を有する電気絶縁性且つ熱伝導性の樹脂用充填材およ
びその製造法に関する。

更にくわしくは本発明は、酸化マグネシウムとその他の
金属酸化物の混合物を焼成してなる電気加 絶縁性且つ
熱伝導性の樹脂用充填材において、該充嫡材は酸化マグ
ネシウムのコア粒子と、その上に形成された複酸化物の
シースとからなり、該複酸化物は酸化マグネシウムと酸
化ホウ素の複酸化物および酸化マグネシウムおよび酸化
ホウ素と、２５酸化チタン、酸化物および酸化クロムよ
りなる群から選ばれた金属酸化物との複酸化物からなる
群より選ばれた複酸化物であり、且つ該充填材はその２
５０重量部を樹脂１００重量部に均一に分散混入せしめ
た樹脂組成物を潜水中、４０時間煮沸３０処理液の体積
抵抗率が１×１０１０Ω・儂以上であることを特徴とす
る樹脂用充填材およびその製造法に関する。注型用電気
絶縁樹脂に使用する充填剤としての酸化マグネシウムを
約１０００℃以上の温度で焼３５成することを特徴とす
る注型樹脂用充填剤の処理方法が知られている。

（特公昭４７−７１３５号公報） この提案には、酸化マグネシウムと他の充填材との混合
物の焼成物が、酸化マグネシウム単独の焼成物よりも優
れた結果を与えるかも知れないことを示唆し得る認識は
全く存在せず、更に他の充填材として、酸化ホウ素、酸
化チタン、酸化鉄、酸化クロムの利用可能性に関しては
全く触れていない。

一方、特公昭３８−１８９８号公報には、酸化マグネシ
ウムが、高温領域においてその有していた電気抵抗値を
低下させる欠陥を有するのを改良する目的で酸化マグネ
シウムに対して、該酸化マグネシウム重量に基いて１５
％以下の量の酸化ホウ素を添加した混合物を焼成して電
気絶縁物質を製造することが記載されている。

この提案には、上記酸化ホウ素の添加量に上限があるこ
とが記載され、最良の結果は７（ｆｌ）の場合に得られ
、改善効果が得られるのは１５％までであることを実験
的に示している。

更に、この提案には上記混合物を１３００℃で３時間焼
成して原料酸化マグネシウム粒度のままの焼成物が得ら
れたことを記載し、また得られる焼成物のシースヒータ
一充填物としての利用を示唆している。上記後者の提案
では、得られた焼成物の電気絶縁性樹脂組成物中への充
填材としての混入については全く記載されていない。ま
た、１５％をこえる量での酸化ホウ素の利用を否定し、
更に１３００℃で３時間の焼成条件以外の条件に関して
は全く沈黙している。本発明者等は上記前者の提案にお
ける焼成酸化マグネシウム充填材を混入した樹脂組成物
は、高温高湿条件下ではその電気的特性に重大な劣化を
生ずることおよびそのような条件下では寸法安定性、耐
クラツク性なども著るしく悪化し、実用に供し得ないこ
とを発見した。

このような焼成酸化マグネシウム充填材の欠隔を克服す
べく、上記後者の提案について検討した結果、この後者
の提案に従つて該提案が至適量として数える７％の酸化
ホウ素を酸化マグネシウムに加えた混合物を１３００℃
で３時間焼成した焼成物においても、該充填材を混入し
た樹脂組成物は高温高湿条件下では満足し得る電気的特
性を発揮できないことを知つた。

本発明者等は、上述の如き従来提案の焼成物が共通して
有する高温高湿条件下での使用困難乃至不可能という技
術的課題を解決すべく研究の結果、酸化マグネシウムと
酸化ホウ素との混合物の焼成温度と焼成時間との間に特
殊な相関関係があることを発見した。

更に、この特殊な相関関係を充足する焼成条件下に焼成
して得られた焼成物は、上記技術的課題を解決し、該焼
成物を混入した樹脂組成物は格段に優れた耐高温高湿特
性を示すことを発見した。

更に、この特殊な相関関係を充足する焼成条件の採用に
よつて、上記後者の提案が否定した１５％を超える量の
酸化ホウ素の利用も可能であつて、従来提案における量
的制約が解消することを発見した。更に研究を進めた結
果、この焼成温度と焼成時間との特殊な相関関係を満足
する焼成条件で焼成される酸化マグネシウムと酸化ホウ
素の混合物は実質的な量で酸化チタン、酸化鉄、酸化ク
ロムを含有していてよいことが発見された。

上記諸発見は、既述の従来提案の認識からみて、全く意
外な結果であつた。

この意外な結果の生ずる原因について検討した結果、こ
の特殊な相関関係を充足する焼成条件で焼成された焼成
物は、酸化マグネシウムのコア粒子と、その上にそれを
とりまいて形成された複酸化物のシースとからなり、例
えばホウ酸マグネシウムの如き複酸化物（二種あるいは
それ以上の金属酸化物からなる高次の化合物）のシース
が酸化マグネシウムコア粒子の全表面を覆つて化学的に
結合した従来未知の特殊な構造を有することが発見され
た。前記後者の提案において、格子欠隔を有する酸化マ
グネシウムの空格子点が、ホウ酸マグネシウムを加えて
焼成することによつて埋められ、真性酸化マグネシウム
のような結晶構造となるためであるとされていた従来知
見からみて、このシース・コア構造の特殊な構造を有す
る焼成物の形成は全く意外なことであつた。

更に、本発明者等は、本発明者等によつて発見された特
定の焼成条件で焼成されることによつて、上記特殊な構
造を有するに至つた焼成物は、後に詳述する如く該焼成
物を混入した樹脂組成物を沸水中、４０時間煮沸処理テ
スト後の体積抵抗率が１×１０１０Ω・？以上であると
いう特性を有し、この特性が複酸化物のシースが酸化マ
グネシウムコア粒子の全表面を覆つて該粒子に化学的に
結合した構造の形成を検知する最も便利な目安となるこ
とを発見した。

従つて、本発明の目的は優れた改善性質を高温高湿条件
下においても維持できる特殊なシースεコア構造を有す
る酸化マグネシウムと酸化ホウ素の混合物および酸化マ
グネシウムおよび酸化ホウ素と酸化チタン、酸化鉄、酸
化クロムよりなる群から選ばれた金属酸化物との混合物
からなる群より選ばれた混合物を焼成してなる電気絶縁
性且つ熱伝導性の樹脂用充填材を提供するにある。

本発明の他の目的は、かかる電気絶縁性且つ熱伝導性の
樹脂用充填材を製造する方法を提供するにある。本発明
の電気絶縁性且つ熱伝導性の樹脂用充填材は、（１）酸
化マグネシウムのコア粒子と、その上にそれをとりまい
て形成された複酸化物のシースとからなり、（１１）該
複酸化物は、酸化マグネシウムと酸化ホウ素の複酸化物
および酸化マグネシウムおよび酸化ホウ素と酸化チタン
、酸化鉄および酸化クロムよりなる群から選ばれた金属
酸化物との複酸化物からなる群より選ばれた複酸化物で
あり、且つ、（！１１）該粉末物質は、該粉末物質２５
０重量部を樹脂１００重量部に均一に分散混入せしめた
樹脂組成物を、沸水中４０時間煮沸処理後の体積抵抗率
が１×１０１０Ω・儂以上である。

上記において酸化チタン、酸化鉄および酸化クロムより
なる群から選ばれた金属酸化物は一種であつてもよいし
、それ以上複数種であつてもよい。

これら金属化合物の中でも酸化チタンが好ましく、酸化
鉄は多量に用いると焼成物を電気的縁性樹脂組成物の充
填材として利用する場合、該組成物に磁性を与える傾向
があるので、そのような傾向の好ましくない用途におい
てはその使用に制約をうける。上記（［）の構造は以下
の方法で確認できる。

〔ｎテストＡ゜試料の調製 テストしようとする焼成物粉末ロッドから粉体試料１９
を四分法により採取する。

この粉末からスパチユラで少量のサンプルを加作意に取
し、採取したサンプル粉末を両面接着テフープの片面に
ふりかけ他の面を試料台に貼着する。

上記サンプル粉末をふりかけた側の表面に炭素蒸着を施
す。次いで、その上に金蒸着を施す。

装置および測定条件 走査型電（ＭＳＭ−２型：日立一明石社製）を用い加速
電圧１５ＫＶ１倍率１００〜１０，０００倍の測定条件
で粉末粒子表面を観察する。

評価 上記観察の結果通常数１００個からなる全粒子数の９９
％以上の個数の粒子の観察し得る表面にシース形成が認
められた場合に、本発明のシース・コア構造を有するも
のと評価する。

図２−ａには、このようなシース・コア構造の形成の認
められた本発明製品の一粒子の走査型電顕像の写真（×
４００）が示してある。

対比を容易にするため、本発明のシース・コア構造を有
しない後記比較例９の粒子の同様な写真（×４００）お
よびＭ９Ｏのみを焼成した同様な写真（×４００）がそ
れぞれ図２−ｂ、図２−ｃに示してある。〔〕テストＢ
試料の調製 テストＡで少量のサンプルを無作意に採取した残りの粉
末を乳鉢に移し、強し叩いて粉砕する。

この粉砕粒子からスパチユラで少量のサンプルを無作意
に採取し、採取したサンプル粉末を両面接着テープの片
面にふりかけ他の面を試料台に貼着し以下テストＡで行
なつたと同様にして試料を調製する。装置および測定条
件 テストＡと同じ装置および測定条件でカツトされた粒子
断面構造を観察する。

評価 上記観察の結果、カツトされた粒子の９９％以上の個数
の粒子がシース・コア構造を有すると観察された場合に
、本発明のシース・コア構造を有するものと評価する。

図３−ａには本発明品の４００倍像の写真が図３−ａに
はその５０００倍の部分像の写真（図中左側がシース層
部分）が示してある。

比較を容易にするため、本発明のシース・コア構造を有
しない後期比較例９の粒子の同様な（４００倍）写真が
図３−ｂに示してある。本発明の樹脂用充填材において
、複酸化物のノース例えばホウ酸マグネシウム（３Ｍ９
０，Ｂ２０３及び／は２Ｍｇ０，Ｂ，０３）：ホウ酸マ
グネシウム（３Ｍｇ０，Ｂ２０３及び／又は２Ｍｇ０，
Ｂ２０３）とチタン酸マグネシウム（Ｍ９Ｏ，ＴｉＯ２
及び／又は２Ｍ９０，Ｔｉ０２）及びホウ酸チタン（Ｔ
ｉＢＯ２）の混合物：ホヴ酸マグネシウム（３Ｍｆ１０
，Ｂ２０３及び／又は２Ｍ９０，Ｂ２０３）と鉄酸マグ
ネシウム（Ｍ９Ｏ，Ｆｅ２Ｏ３）及びホウ酸鉄（ＦｓＢ
Ｏ３）の混合物：ホウ酸マグネシウム（３Ｍ９０，Ｂ２
０３及び／又は２Ｍ９０，Ｂ２０３）λクロム酸マグネ
シウム（Ｍ９Ｏ，Ｏｒ２Ｏ３）及びホウ酸クロム（Ｃｒ
ＢＯ３）の混合物等のシースの厚みは、該充填材を樹脂
重量に基づいて２５０重量部均一に分散混入せしめた樹
脂組成物を沸水中４０時間の煮沸処理後の体積抵抗率が
少なくとも１×１０１煮Ω・？、好ましくは少なくとも
１Ｘ１０１１Ω・儂の条件を充足するように、Ｍ９Ｏコ
ア粒子の全表面を該シースが包んでいればよく特に制約
はないが、好ましくは該充填材粒子の平均粒子径の約５
０％以下、通常約２〜約３０ｑ１）である。

この平均厚みは以下の方法で測定算出できる。前記シー
ス・コア構造確認のためのテストＢに於いて５０００倍
鐵の写真のシースの最も肉厚の部分（シース上に付着物
のようなものが認められる場合には、この付着物を除い
て）と最も肉薄の部分を二つの粒子について実測し、そ
れらの合計の算術平均値として算出する。又、粒子径は
該写真に於いて最も長径の部分と最も短径の部分とを二
つの粒子について、それぞれ測定しこの両者の算術平均
値として算出する。この平均粒子径に対する上記平均シ
ース厚みの百分率で平均厚みを表わす。上記Ｑ：）の複
酸化物は、いずれもＸ線回折法で確認することができる
。

又、本発明の樹脂用充填材の上記（１１ｌ）の特性は以
５下のようにして測定できる。

前記テストＡと同様に四分法により得た粉末試料を用い
て、下記組成の成形用組成物をつくる。

本発明の充填材粉末 ：２５０重量部エポキシ
樹脂：シエル社製エピ ４コート８２８
：１００重量部離 型 剤：ステアリン酸亜鉛： ４
重量部硬 化 剤：ジアミノジフエニルメタン
： ２７重量部 フ 上記組成物を、低圧トランスフア一成型して直径５０ｍ
ｍ、厚さ２闘の円板状試料片をつくる。

この試料片２枚を沸謄条件に保つた水中にて４０時間煮
沸しつづけた後、試料片をとりだし冷水中に３０分間浸
漬してからガーゼで拭いて水分を除き、２分後に絶縁抵
抗測定器（ＳＭ−１０型：東亜電波工業ＫＫ製）で、Ａ
ＳＴＭＤ２５７に従つて、体積抵抗率を実測する。本発
明の酸化マグネシウムとその他の金属酸化物の混合物を
焼成してなる電気絶縁性且つ熱伝導性の樹脂用充填材は
、酸化マグネシウムと酸化ホウ素の混合物；及び酸化マ
グネシウム及び酸化ホウ素と酸化チタン、酸化鉄（Ｆｅ
２Ｏ３）、酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）、焼成条件下に酸
化鉄（Ｆｅ２Ｏ３）を形成し得る鉄化合物、例えば水酸
化鉄Ｑｌｌ）の如き鉄化合物及び焼成条件下に酸化タロ
ム（０ｒ２０３）を形成し得るクロム化合物、例えば塩
化クロムθ１１）水酸化クロムＱｌｌ）の如きクロム化
合物よりなる群からえばられた化合物との混合物よりな
る群からえばられた混合物を下記式但し式中、Ｔは焼成
温度５を、ｔは焼成時間（Ｈｒ）を示しｔ≧人である。

を満足する条件下に焼成することによつて提供できる。

上記焼成温度と焼成時間との相関々係を図示すると図１
に示した通りである。

図中、曲線ａ（Ｔ８Ｏ／ｔ＋１２００）と曲線ｂ（Ｔ＝
８０／ｔ＋８００）とにはさまれた区域である。図中０
印をつけて屋を記載した点は、本発明方法の実施例であ
つて屋は実施例番号を示している。上記区域外の△印を
つけて應を記載した点は比較例であつて、黒は比較例番
号を示している。図に於いて、ｔ＝１／１２（Ｈｒ）以
下では均一な焼成結果が得難い。

好ましくはｔ＝１／６（Ｈｒ）以上、一層好ましくはｔ
二１／３（Ｈｒ）以上の焼成時間が採用できる。又、余
り長時間の焼成はいたずらに時間を浪費することになる
ので適当な時間を選択して行なうのがよい。焼成手段に
よつて適当に選択されるが通常好ましくは約１０分（ｔ
１／６）〜約２０時間（ｔ＝２０）程度一層好ましくは
２０分（ｔ＝ｌ／３）〜約６時間（ｔ６）の範囲の焼成
時間が採用される。本発明方法に於いては、補酸化物の
シースがＭ９Ｏコア粒子の全表面を包んでいればよく、
原料Ｍ９Ｏ粉末の粒度、これを混合される他の金属酸化
物粉末の粒度等によつて適当に変更されるが焼成によつ
て形成される複酸化物がＭ９Ｏコア粒子の全表面を覆つ
て形成されるに足る最低量以上の量で該酸化ホウ素を混
合すればよい。

適常酸化マグネシウム重量に基づいて約３（Ｆｆ）以上
の酸化ホウ素を用いることが好ましい。一層好ましくは
約５（ｆ）以上である。酸化マグネシウム重量に基づい
て酸化マグネシウムと等重量、又はそれ以上の酸化ホウ
素の使用も可能であるが、通常酸化マグネシウム重量に
基づいて約６０％程度までの使用量で充分である。従つ
て、本発明方法に於いては、Ｍ９Ｏど酸化ホウ素の二成
分系の場合には酸化マグネシウム、該酸化マグネシウム
重量に基づいて約３〜約６０％の酸化ホウ素の混合物を
用いるのが好ましい。又、酸化マグネシウム及び酸化ホ
ウ素の他に前記チタン鉄、クロム成分を加えた混合物を
用いる場合には、混合物重量に基づいて各々Ｍ９Ｏ６５
〜９５ｗｔ％−Ｂ２Ｏ３〜２０ｗｔ％一ＴｌＯ２３Ｏｗ
ｔ％以下、ＭｇＯ５Ｏ〜９５ｗｔ（Ｆｂ−Ｂ２Ｏ３５〜
２０ｗｔ（：Ｆｂ−Ｆｅ２Ｏ３（焼成条件下Ｆｅ２Ｏ，
を形成し得る鉄化合物の場合はＦｅ２Ｏ３換算量）４０
ｗｔ％以下、及びＭｇＯ５Ｏ〜９５ｗｔ（Ｆｂ−ＢＯ５
〜２０ｗｔ０ｋ−Ｃｒ２Ｏ２（焼成条件下、Ｃｒ２Ｏ３
を形成し得る鉄化合物の場合はＣｒ２Ｏ３換算量）４０
ｗｔ％以下の混合割合での利用が好ましい。本発明方法
に於いては、前記式を充足する焼成条件下に上記の如き
原料混合物を焼成することが必要である。

後に多くの比較例で実験的に示す通り前記式の焼成条件
を満足しない場合には、該焼成物粉末を混入した樹脂組
成物は沸水中４０時間煮沸処理後の体積抵抗率が１Ｘ１
０１０Ω・礪以上の特性を達成することができない。例
えば図１にΔ黒９で示した既述の特公昭３８−１８９８
号で最も良い結果が得られるというＭ９Ｏ（５Ｍ９０重
量に基づいて７％の酸化ホウ素との混合物を１３００℃
で３時間焼成して得られた焼成物粉末を混入した樹脂組
成物の上記特性値は６．２×１０８Ω・？であるのに対
して、本発明に従つて同じ混合物を１１８０℃で３時間
焼成した焼成物粉末（図１に○ｆ）．９で示した例）の
該特性値は８．０×１０１１Ω・？であつて、耐高温高
湿性が格段に相違することがわかる。本発明に於いて、
上記焼成条件が充足されない場合、例えば、図１に於い
て曲線ｂより低温側では複酸化物のシースが形成され難
い。

又、曲線ａより高温側では原料粒子の焼成物は集合団塊
化し、これを解粒する必要を生ずる。この団塊化が粒子
同志が強固に結合した状態となつているため、解粒操作
が因難である上に無理に解粒すると複合酸化物のシース
が破損するためと推測しているが、前記本発明要件（１
）の構造を有する粒子が得られず、その結果、該焼成物
粉末粒子を混入した樹脂組成物を沸水中、４０時間煮沸
処理後の体積抵抗率が１×１０１０Ω・？以上という特
性を持つた焼成物粉末は得られなくなる。又、この際上
記団塊化が生じない場合でも、同様に本発明の改善が達
成できない。

その理由は未だ充分明らかではないが、例えば所望の組
成の複酸化物のシースが形成され難い及び／又は一旦形
成された所望の複酵化物のシースが多孔化もしくは亀裂
を生じて粒子の全表面を充分に被覆しない及び／又は粒
子の全表面を覆つた複酸化物のシースの形式が本来不可
能となるなどの理由によるものと推測している。勿論本
発明はこのような推測によつて少しも制約されるもので
はないことを理解すべきである。本発明方法によれば、
原料酸化マグネシウム粒子はその粒子サイズを実質的に
保つたまま、その表層部が複酸化物のシースに転化し団
塊化は殆んど生じない。

又、団塊化を生じた場合にもわずかな応力で容易に解粒
でき、各粒は前記要件（１）を満足したシース・コア構
造を有する焼成物となる。焼成の手段それ自体には特別
な制約はなく、Ｍ９Ｏと他の金属酸化物、或いは焼成条
件下これに転化し得る化合物との混合物を均一に焼成で
きる任意の手段を採用できる。かかる手段としては、例
えば実験室規模もしくは少量生産の場合には抵抗炉の如
き電気炉を、又大量生産の場合にはロータリーキルン又
はトンネルキルンの如きブリツクキルンを使用して焼成
することができる。又、本発明に於いて原料ＭｇＯ、他
の金属酸化物、焼成条件下に該金属酸化物を形成し得る
金属化合物はこれら原料に包合され得る数量の不純物、
例えばＡｔ，ｓｉ，，Ｉｎ，Ｇａ，Ｍｎ，Ｎａ，Ｋ，Ｎ
ｉ，Ｃｕ等の金属成分を含有していて差支えない。

これら不純物の量は上記金属として通常約１ｗｔ（：Ｆ
ｔ）未満、最も普通には約０．１ｗｔ％以下である。原
料Ｍ９Ｏの粒度は焼成物の所望の粒度に応じて適当に選
択できる。通常好ましくは平均粒度が約３０〜約８００
０メツシユ（タイラーメツシユ以下同様）程度、一層好
ましくは約３０〜約２０００メツシユのものが好ましく
利用される。又、原料酸化ホウ素の粒度は原料ＭｇＯの
粒度及び酸化ホウ素の使用量などによつて適当に選択で
きる。通常好ましくは平均粒度が約６５メツシユ以下、
一層好ましくは約４００メツシユ以下程度のものが好ま
しく利用できる。更に、酸化チタン、酸化鉄、酸化クロ
ム、焼成条件下に酸化鉄を形成し得る鉄化合物及び焼成
条件下に酸化クロムを形成し得るクロム化合物よりなる
群から選ばれた金属化合物の粒度も原料Ｍｆ！０の粒度
及びこれら化合物の使用量などによつて適当に選択でき
る。

通常、好ましくは平均粒度約１００〜約１１，０００メ
ツシユ、一層好ましくは約１，０００〜約１０，０００
メツシユである。本発明で用いる原料Ｍ９Ｏには特別な
制約はなく、Ｍ９Ｏの融点である約２８００℃以上に加
熱した溶融状態のＭｇＯを徐々に冷却した塊を粉砕した
電融マグネシア、Ｍ９Ｏを約１，０００〜約２，０００
℃で焼成した硬焼マグネシア、その他マグネシア繊維、
ホースカーなどをあげることができるが、電融マグネシ
アの使用が最も好ましい。本発明の充填材は種々の電気
的及び／又は熱伝導性用途に用いることができるが、特
に熱伝導性且つ電気絶縁性樹脂組成物用途に於いて極め
て有用であり、かかる用途としては、例えば電子及び電
気工業分野において、（：） ＩＣ（集積回路）、ＬＳ
Ｉ（大規模集積回路）トランジスター、ダイオード、薄
膜回路等の封止樹脂用充填材（Ｉｉ） トランス、キヤ
パシタ一、抵抗等の注型樹脂用充填材０：Ｉ）その他熱
放散性を必要とする個所のコーテイング剤及び接着剤用
充填材などの用途があげられる。

上記充填材としての用途には、該樹脂組成物容積に基づ
いて好ましくは約５容積％以上、一層好ましくは約１５
容積％以上の量で用いるのがよい。

通常、約６５容積％程度までの使用量で充分である。樹
脂中へ混入する手段は自由に選択でき、例えば、エポキ
シ樹脂によるトランスフア一成型用コンパクンドは次の
ようにして作られる。（ｊ）液状樹脂に離型剤を溶解し
、 （１１）ついで本発明の充填材及び顔料を樹脂中に分散
させ０１０硬化剤を添加よく混合する。

ＱＶ）均一になつた混合物を１〜２ＣＴｒＬ厚さの板状
にひろげ（ｖ）軟化点が充分高くなり、粉末化できるよ
うになるまで混合物を放置してＢステージに至らしめ、
ついで粉砕する。

（Ｖ１）粉末をさらに熱成される。

又、ナイロン６−１０による射出成型用ペレツトはナイ
ロン６−１０チツプと本発明による充填材を適当な配合
量でも型ブレンダ一で均一に混合した後、充分乾燥しエ
クストルーダ一で押出しベレツト化する。

従つて、本発明の樹脂組成物は注型用の二液混合物の液
状樹脂、ペースト状並びに成形用粉末、粒、フレーク、
ペレツト等の形状であることができるし、各種成形手段
で成形された成型品であることもできる。樹脂の種類に
は、特別な制約はなく、無機質充填材で充填され得る任
意樹脂を用いることができる。

斯かる樹脂の例としては、公知の任意の合成熱硬化性樹
脂、合成熱可塑性樹脂及び天然もしくは合成ゴムおよび
これらの任意のブレンド物をあげることができる。これ
らの具体例としては、例えばビスフエノールＡ系、ノポ
ラツク系、樹脂式のエポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フ
エノールホルムアルデヒドの如きフエノール樹脂、不飽
和ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、尿素およびメ
ラミンの如きアミノ樹脂、ジアリルフタレート、ジイソ
フタレート、ＤＭＣの如きアルキツド樹脂等の如き熱硬
化性樹脂、および例えばポリエチレン、ポリプロピレン
、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリ
エステル、アクリル、ポリ塩化ビニル等の如き熱可塑性
樹脂および例えばポリプタジエン、ブタジエン・スチレ
ンの如き合成ゴムおよび天然ゴム類をあげることができ
る。本発明の熱伝導性且つ電気絶縁性樹脂組成物は他の
慣用のアスベスト、ガラス粉末、カオリンその他の粘土
、鉱物質粉末、ガラス繊維、雲母、タルク、石英粉、（
結晶および非晶質）ガラスマイクロパルーン等の如き充
填材および顔料類を一諸に混入することができる。これ
らの充填材および顔料類の添加量は適宜に選択できるが
通常組成容量に基づいて約１０〜約５０％程度である。

次に、比較例をまじえ、実施例により本発明の態様を更
に詳細に説明する。

実施例１〜２０および比較例１〜２０ 後掲表１に記載した平埼粒径を有する電融マグネシアの
表１記載の量と、表１に記載した平埼粒径を有する酸化
ホウ素の該表１に記載量とを、場合により、該表に記載
した種類、平均粒径および量のその他の金属酸化物と共
によく混入した。

該混合物を２５０ＣＣアルミナるつぼにプレスしない状
態で詰め、電気炉中に配置する。表１に記載した焼成条
件で焼成し、必要により粉砕して表１に示した焼成物を
得た。結果を下掲表１に示す。実施例２１〜３５後掲表
２に記載の混合物を、該表２に記載した焼成条件で焼成
するほかは、実施例１と同様に行なつた。

その結果を下掲表２に示す。実施例 ３６〜５０ 実施例１〜３５、比較例１〜２０および対照例で得た焼
成物から、適当に選んで該焼成物を樹脂に混入し、下掲
表３に示した樹脂組成物の熱伝導率、体積抵抗率（４０
時間煮沸処理時）を測定した。

その結果は下掲表３に示した通りである。熱伝導率の測
定は次のようにして行なつた。すなわち、先ず焼成物を
樹脂に混入した樹脂組成物試料（直径３０闘、厚み１ｍ
７！Ｌ、２Ｔｔ７ｎ１３ｍ７！Ｌの３枚の円板状試料）
を注型法あるいはトランスフアーネ成型法により作製し
、宝工業株式会社製ＨＣ一１１１型の熱伝導率測定装置
を用い、伝熱性ペーストを両面に塗布した上記円板状試
料を真鋳棒間の挟み、上炉温度８０℃下炉温度５０℃に
設定し、真鋳棒の温度８０℃試料の温度勾配と試料の温
度勾配を測定することにより、真鋳の熱伝導率との対比
で試料の６５℃における熱伝導率を求めた。また、体積
抵抗率は上述の測定法に従つて測定した。

【図面の簡単な説明】

図１は酸化マグネシウムとその他の金属酸化物の混合物
を焼成する際の最適の焼成温度と焼成時間の範囲を表わ
した図である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 酸化マグネシウムとその他の金属酸化物の混合物を
   焼成してなる電気絶縁性且つ熱伝導性の樹脂用充填材に
   おいて、該充填材は酸化マグネシウムのコア粒子と、そ
   の上に形成された複酸化物のシースとからなり、該複酸
   化物は、酸化マグネシウムと酸化ホウ素の複酸化物およ
   び酸化マグネシウムおよび酸化ホウ素と、酸化チタン、
   酸化鉄および酸化クロムよりなる群から選ばれた金属酸
   化物との複酸化物からなる群より選ばれた複酸化物であ
   り、且つ該充填材はその２５０重量部を樹脂１００重量
   部に均一に分散混入せしめた樹脂組成物を沸水中、４０
   時間煮沸処理後の体積抵抗率が１×１０＾１＾０Ω・ｃ
   ｍ以上であることを特徴とする樹脂用充填剤。 ２ 酸化マグネシウムとその他の金属酸化物の混合物を
   焼成してなる電気絶縁性且つ熱伝導性の樹脂用充填材の
   製造法において、酸化マグネシウムと酸化ホウ素の混合
   物および酸化マグネシウムおよび酸化ホウ素と酸化チタ
   ン、酸化鉄、酸化クロムよりなる群から選ばれた金属酸
   化物との混合物からなる群より選ばれた混合物を下記式
   （８０／ｔ）＋８００＜Ｔ＜（８０／ｔ）＋１２００但
   し、式中Ｔは焼成温度（℃）を、ｔは焼成時時間（ｈｒ
   ）を示し、ｔ≧１／１２である。 を満足する条件下に焼成することを特徴とする樹脂用充
   填材の製造法。