JPS5930669B2 - 高誘電率系磁器製造用原料組成物 - Google Patents
高誘電率系磁器製造用原料組成物Info
- Publication number
- JPS5930669B2 JPS5930669B2 JP55089853A JP8985380A JPS5930669B2 JP S5930669 B2 JPS5930669 B2 JP S5930669B2 JP 55089853 A JP55089853 A JP 55089853A JP 8985380 A JP8985380 A JP 8985380A JP S5930669 B2 JPS5930669 B2 JP S5930669B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- raw material
- material composition
- porcelain
- component
- dielectric constant
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- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Ceramic Capacitors (AREA)
- Inorganic Insulating Materials (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は高誘電率系磁器製造用原料組成物に係り、特に
磁器化焼成温度巾が著しく拡大されるとともに、得られ
る磁器の電気的、機械的特性が向上され、且つ安価に得
られる誘電体磁器製造用の組成物に関するものである。
磁器化焼成温度巾が著しく拡大されるとともに、得られ
る磁器の電気的、機械的特性が向上され、且つ安価に得
られる誘電体磁器製造用の組成物に関するものである。
チタン酸バリウム系の誘電体磁器は、すぐれた誘電率特
性を有するために、コンデンサ材料等、電気材料として
広く用いられている。
性を有するために、コンデンサ材料等、電気材料として
広く用いられている。
かかるチタン酸バリウム系の磁器は、室温下における誘
電率向上のために、その原料組成物に適当量のスズ化合
物を添加し、また誘電率の温度変化率（温度変化に伴な
う誘電率の変化割合、以下単に変化率という）を改善す
る目的で補助成分を若干加えることが一般に行なわれて
いる。
電率向上のために、その原料組成物に適当量のスズ化合
物を添加し、また誘電率の温度変化率（温度変化に伴な
う誘電率の変化割合、以下単に変化率という）を改善す
る目的で補助成分を若干加えることが一般に行なわれて
いる。
しかしながら、かかる原料組成物は、磁器化温度、即ち
焼結温度が高く、そのため焼成炉内温度の上昇及び維持
のために消費される燃料が多くなるとともに、炉材の寿
命が短くなつて、炉材に要する費用が高くなるという欠
点があつた。
焼結温度が高く、そのため焼成炉内温度の上昇及び維持
のために消費される燃料が多くなるとともに、炉材の寿
命が短くなつて、炉材に要する費用が高くなるという欠
点があつた。
また、上記スズ化合物の添加された原料組成物は、焼結
温度が高いことの他に、磁器化温度巾、即ち許容される
焼成温度巾が狭く（約２０〜３０℃）、そのため焼成炉
の構造、匣鉢の形状或いは焼成炉内における原料成形物
の姿勢等の要因を逐一制御することが必要となつて、焼
成作業に多くの困難を伴つていた。
温度が高いことの他に、磁器化温度巾、即ち許容される
焼成温度巾が狭く（約２０〜３０℃）、そのため焼成炉
の構造、匣鉢の形状或いは焼成炉内における原料成形物
の姿勢等の要因を逐一制御することが必要となつて、焼
成作業に多くの困難を伴つていた。
そして、ともすれば、かかる温度範囲を外れて高すぎる
温度で焼成されることもあり勝ちで、かかる場合には融
着、所謂「焼き損い」を生じて製品の不良率を高め、間
接的に生産コストを高くする原因となつていたのである
。しかも、かかる原料組成物は、添加されるスズ化合物
のコストが高いという問題をも抱いており、またかかる
原料組成物を焼成して得られた磁器は、その機械的強度
が弱く、且つ熱衝撃特性に劣るなど、幾多の問題点を含
んでいたのである。ここにおいて、本発明はかかる事情
を背景として為されたものであり、その要旨とするとこ
ろは、チタン酸バリウム系磁器を製造するための原料組
成物において、該原料組成物を、酸化バリウム（ＢａＯ
＿）成分、酸化チタン（ＴｉＯ＿２）成分及び酸化ジル
コニウム（ＺｒＯ＿２）成分の３成分にて実質的に構成
すると共に、これら３成分を、モノ吋ヒで次式：１．０
０１５≦≦１．００６５Ｔｉ０２＋ＺｒＯ＿２ を満足するように含有せしめることにあり、これによつ
て低温での焼成が可能となり、しかもその焼成温度範囲
が著しく拡大された原料組成物が得られることになつた
のであり、またかかる焼成の容易性に基づいて不良品率
が顕著に低下され得たことに加えて、酸化ジルコニウム
（ジルコニア）のコストがスズ化合物のそれに比較して
著しく低廉（約１／３〜１／４）であるところから、原
料コスト及び磁器のコストが著しく低減され得たのであ
る。
温度で焼成されることもあり勝ちで、かかる場合には融
着、所謂「焼き損い」を生じて製品の不良率を高め、間
接的に生産コストを高くする原因となつていたのである
。しかも、かかる原料組成物は、添加されるスズ化合物
のコストが高いという問題をも抱いており、またかかる
原料組成物を焼成して得られた磁器は、その機械的強度
が弱く、且つ熱衝撃特性に劣るなど、幾多の問題点を含
んでいたのである。ここにおいて、本発明はかかる事情
を背景として為されたものであり、その要旨とするとこ
ろは、チタン酸バリウム系磁器を製造するための原料組
成物において、該原料組成物を、酸化バリウム（ＢａＯ
＿）成分、酸化チタン（ＴｉＯ＿２）成分及び酸化ジル
コニウム（ＺｒＯ＿２）成分の３成分にて実質的に構成
すると共に、これら３成分を、モノ吋ヒで次式：１．０
０１５≦≦１．００６５Ｔｉ０２＋ＺｒＯ＿２ を満足するように含有せしめることにあり、これによつ
て低温での焼成が可能となり、しかもその焼成温度範囲
が著しく拡大された原料組成物が得られることになつた
のであり、またかかる焼成の容易性に基づいて不良品率
が顕著に低下され得たことに加えて、酸化ジルコニウム
（ジルコニア）のコストがスズ化合物のそれに比較して
著しく低廉（約１／３〜１／４）であるところから、原
料コスト及び磁器のコストが著しく低減され得たのであ
る。
しかも、かかる原料から得られる磁器は、従来の磁器に
比べてより高い誘電率を有するとともに、機械的強度及
び熱衝撃特性に優れるなど、従来の原料組成物が有して
いた種々の問題点が悉く解消され得たのである。ところ
で、チタン酸バリウム系の原料組成物にジルコン酸バリ
ウムをシフタとして含有せしめることは従来から行なわ
れており、またこのジルコン酸バリウムを含有せしめる
のには、炭酸バリウムと酸化ジルコニウム（ジルコニア
）との混合物の形で原料に加えることが一般に行なわれ
ているが、このジルコニアは、例えばチタン酸バリウム
の焼結に際してセツタ一として用いられることからも明
らかなように、チタン酸バリウムとの反応性が悪く、そ
れ故かかるジルコニアが添加されたチタン酸バリウム系
原料は焼結し難いという性質を有しているのである。
比べてより高い誘電率を有するとともに、機械的強度及
び熱衝撃特性に優れるなど、従来の原料組成物が有して
いた種々の問題点が悉く解消され得たのである。ところ
で、チタン酸バリウム系の原料組成物にジルコン酸バリ
ウムをシフタとして含有せしめることは従来から行なわ
れており、またこのジルコン酸バリウムを含有せしめる
のには、炭酸バリウムと酸化ジルコニウム（ジルコニア
）との混合物の形で原料に加えることが一般に行なわれ
ているが、このジルコニアは、例えばチタン酸バリウム
の焼結に際してセツタ一として用いられることからも明
らかなように、チタン酸バリウムとの反応性が悪く、そ
れ故かかるジルコニアが添加されたチタン酸バリウム系
原料は焼結し難いという性質を有しているのである。
そのため、かかる原料組成物には、更に炭酸カルシウム
（ＣａＣＯ３）、炭酸ストロンチウム（ＳｒＣＯ３）な
どの添加物が加えられるのが通例であるが、従来、かか
るジルコニア添加量とこれを加えた原料組成物乃至磁器
の性質との関係が十分明確ではないこと等もあつて、い
たずらにかかるジルコニア成分を添加する傾向にあり、
またこれに伴つて焼結性改善のための補助成分を増量す
る結果、磁器の電気的特性が低下せしめられて、誘電損
失は１〜３％、誘電率は１００００〜１３０００が限度
とされ、またその焼成温度巾も狭い（２０〜３『Ｃ）な
ど、種々の問題を残したまま低級原料組成物として使用
されているにすぎないのが実情であつた。そこで、本発
明者は、かかるジルコニアに再び着目して鋭意研究した
結果、先に述べたような組成に原料組成物を調整せしめ
ることによつて、ジルコン酸バリウム含有の従来の組成
物からは全く想像し難いような、優れた特性を有する磁
器製造用原料組成物を開発するに至つたのである。
（ＣａＣＯ３）、炭酸ストロンチウム（ＳｒＣＯ３）な
どの添加物が加えられるのが通例であるが、従来、かか
るジルコニア添加量とこれを加えた原料組成物乃至磁器
の性質との関係が十分明確ではないこと等もあつて、い
たずらにかかるジルコニア成分を添加する傾向にあり、
またこれに伴つて焼結性改善のための補助成分を増量す
る結果、磁器の電気的特性が低下せしめられて、誘電損
失は１〜３％、誘電率は１００００〜１３０００が限度
とされ、またその焼成温度巾も狭い（２０〜３『Ｃ）な
ど、種々の問題を残したまま低級原料組成物として使用
されているにすぎないのが実情であつた。そこで、本発
明者は、かかるジルコニアに再び着目して鋭意研究した
結果、先に述べたような組成に原料組成物を調整せしめ
ることによつて、ジルコン酸バリウム含有の従来の組成
物からは全く想像し難いような、優れた特性を有する磁
器製造用原料組成物を開発するに至つたのである。
かかる本発明に従う原料組成物は、チタン酸バリウム系
の磁器を与えるものであり、そのためチタン酸バリウム
成分を、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）自体として
若しくは焼成の過程でチタン酸バリウムを生成し得る混
合物、例えば炭酸バリウム（ＢａＣＯ３）と酸化チタン
（ＴｉＯ２）との混合物として、主成分（一般に５０モ
ル％以上）となるように含むものである。
の磁器を与えるものであり、そのためチタン酸バリウム
成分を、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）自体として
若しくは焼成の過程でチタン酸バリウムを生成し得る混
合物、例えば炭酸バリウム（ＢａＣＯ３）と酸化チタン
（ＴｉＯ２）との混合物として、主成分（一般に５０モ
ル％以上）となるように含むものである。
また、かかる原料組成物には、その電気的特性を改良す
る特性改良剤等の公知の補助成分が必要に応じて配合さ
れることとなる。そして、かかるチタン酸バリウムを主
成分とする原料組成物には、更に本発明に従つて酸化ジ
ルコニウムがジルコン酸バリウムの形態で含有せしめら
れる。
る特性改良剤等の公知の補助成分が必要に応じて配合さ
れることとなる。そして、かかるチタン酸バリウムを主
成分とする原料組成物には、更に本発明に従つて酸化ジ
ルコニウムがジルコン酸バリウムの形態で含有せしめら
れる。
かかるジルコン酸バリウムは、ジルコン酸バリウム（Ｂ
ａＺｒＯ３）の形で、或いは焼成の過程でジルコン酸バ
リウムを形成し得る原料の混合物の形で加えられ得る。
この原料としては、炭酸バリウム（ＢａＣＯ３）とジル
コニア（ＺｒＯ２》３好適に用いられる。また、ジルコ
ニア単独でも加えられ得るが、この場合にも最終的にチ
タン酸バリウムからの過剰のＢａＯと反応してＢａｚｒ
Ｏ３となるのである。なお、かかるジルコン酸バリウム
は、上記いずれの形式で加えられるにしろ、最終的に酸
化ジルコニウム（ＺｒＯ２）成分の割合が、前述した式
を満足するように加えられることが必要である。
ａＺｒＯ３）の形で、或いは焼成の過程でジルコン酸バ
リウムを形成し得る原料の混合物の形で加えられ得る。
この原料としては、炭酸バリウム（ＢａＣＯ３）とジル
コニア（ＺｒＯ２》３好適に用いられる。また、ジルコ
ニア単独でも加えられ得るが、この場合にも最終的にチ
タン酸バリウムからの過剰のＢａＯと反応してＢａｚｒ
Ｏ３となるのである。なお、かかるジルコン酸バリウム
は、上記いずれの形式で加えられるにしろ、最終的に酸
化ジルコニウム（ＺｒＯ２）成分の割合が、前述した式
を満足するように加えられることが必要である。
もし、前記の式において、その値が小さ過ぎたり或は大
き過ぎたりすると、目的とする電気的特性が得られなか
つたり、磁器化焼成が充分に行なえなかつたりして、本
発明の目的が充分に達成されなくなる。また、前記式中
におけるＴｉＯ２とＺｒＯ２の割合は、シフターとして
作用するＢａｚｒＯ３による誘電率のキユ一り一点のシ
フトの程度によつて種種異なるが、一般にＺｒＯ２／Ｔ
ｉＯ２（モル比）が０．１０／１．００〜０．３０／１
．００程度の範囲内で用いられることとなる。このよう
に、ＴｉＯ２，ＢａＯ，ＺｒＯ２を、本発明に従う範囲
内に調節せしめることによつて、焼成温度巾が著しく拡
大されるとともに、得られる磁器の機械的、電気的特性
が向上せしめられ、且つ安価に提供され得ることとなつ
たのである。
き過ぎたりすると、目的とする電気的特性が得られなか
つたり、磁器化焼成が充分に行なえなかつたりして、本
発明の目的が充分に達成されなくなる。また、前記式中
におけるＴｉＯ２とＺｒＯ２の割合は、シフターとして
作用するＢａｚｒＯ３による誘電率のキユ一り一点のシ
フトの程度によつて種種異なるが、一般にＺｒＯ２／Ｔ
ｉＯ２（モル比）が０．１０／１．００〜０．３０／１
．００程度の範囲内で用いられることとなる。このよう
に、ＴｉＯ２，ＢａＯ，ＺｒＯ２を、本発明に従う範囲
内に調節せしめることによつて、焼成温度巾が著しく拡
大されるとともに、得られる磁器の機械的、電気的特性
が向上せしめられ、且つ安価に提供され得ることとなつ
たのである。
因みに、上記範囲内でジルコニア成分が含有せしめられ
ることによつて達成される本発明のすぐれた特性を、そ
の範囲外でジルコニア成分を含む従来の原料組成物との
比較において示すと、例えば式ＢａＯ／（ＴｌＯ２＋Ｚ
ｒＯ２）＝１．００９０で表わされるような組成で各成
分を含むように配合された原料組成物は、焼成温度１２
００〜１４５０℃の範囲内において全く焼結しないのに
対し、前記式を満足する本発明に俯る組成物は１２５０
〜１４５００Ｃの全範囲に亘つて焼結され得るのであり
、このように焼成可能な温度巾は著しく拡大されたので
ある。なお、本発明におけるジルコニアの添加量の調整
巾は微少であるため、工場的規模でかかる調合を行なう
場合には、次のような方法が好適に採用される。
ることによつて達成される本発明のすぐれた特性を、そ
の範囲外でジルコニア成分を含む従来の原料組成物との
比較において示すと、例えば式ＢａＯ／（ＴｌＯ２＋Ｚ
ｒＯ２）＝１．００９０で表わされるような組成で各成
分を含むように配合された原料組成物は、焼成温度１２
００〜１４５０℃の範囲内において全く焼結しないのに
対し、前記式を満足する本発明に俯る組成物は１２５０
〜１４５００Ｃの全範囲に亘つて焼結され得るのであり
、このように焼成可能な温度巾は著しく拡大されたので
ある。なお、本発明におけるジルコニアの添加量の調整
巾は微少であるため、工場的規模でかかる調合を行なう
場合には、次のような方法が好適に採用される。
即ち、炭酸バリウムと酸化チタンの混合物にジルコニア
を所望量よりも若干少な目に加えて、その全体に占める
割合を分析し、しかる後その結果に基づいて更にジルコ
ニアを微少量加えつつ最終的な所望割合となるように調
整するのである。また、かかるジルコニアを含む原料組
成物には、必要に応じて種々の補助成分が加えられ得る
が、ＺｎＯ，ＭｎｃＯ３，ｃｅＯ２等を一種又は一種以
上夫夫０．５モルパーセント以下で添加すると上記組成
物の特長的性質を更に助長し得て望ましい。
を所望量よりも若干少な目に加えて、その全体に占める
割合を分析し、しかる後その結果に基づいて更にジルコ
ニアを微少量加えつつ最終的な所望割合となるように調
整するのである。また、かかるジルコニアを含む原料組
成物には、必要に応じて種々の補助成分が加えられ得る
が、ＺｎＯ，ＭｎｃＯ３，ｃｅＯ２等を一種又は一種以
上夫夫０．５モルパーセント以下で添加すると上記組成
物の特長的性質を更に助長し得て望ましい。
次に、本発明を更に具体的に明らかにすべく、以下にそ
の実施例をあげて説明するが、本発明はかかる記載に何
等の制約をも受けるものでないことは言うまでもない。
実施例 １ Ｂａ０成分、ＴｉＯ２成分、ＺｒＯ２成分の組成が式：
ＢａＯ／（ＴｉＯ２＋ＺｒＯ２）の種々異なつた値を与
えるように、それぞれ所定モル比のＢａＯ・ＴｉＯ２と
ＢａＯ−ＺｒＯ２とを第１表に示す割合で配合した原料
組成物を、１２００〜１４５０℃の範囲内での各種温度
で焼成し、所定の処理を施して試料を作成した。
の実施例をあげて説明するが、本発明はかかる記載に何
等の制約をも受けるものでないことは言うまでもない。
実施例 １ Ｂａ０成分、ＴｉＯ２成分、ＺｒＯ２成分の組成が式：
ＢａＯ／（ＴｉＯ２＋ＺｒＯ２）の種々異なつた値を与
えるように、それぞれ所定モル比のＢａＯ・ＴｉＯ２と
ＢａＯ−ＺｒＯ２とを第１表に示す割合で配合した原料
組成物を、１２００〜１４５０℃の範囲内での各種温度
で焼成し、所定の処理を施して試料を作成した。
そして、この得られた試料について各種特性を測定し、
その結果を第２表に示した。尚、この原料組成物には更
に鉱化剤としてＺｎＯ，ＣｅＯ２，ＭｎＣＯ３（ＢａＯ
−ＴｉＯ２＋ＢａＯ・ＺｒＯ２）の１００部に対して夫
々０．２８部、０．０７部、０．０７部の割合で添加さ
れている。以上の結果から明らかなように、式：ＢａＯ
／（ＴｌＯ２＋ＺｒＯ２）の値が１．００１５〜１．０
０６５の範囲内にある原料組成物が、著しい広い焼成温
度巾を与え、また得られる磁器の電気的特性も著しく優
れていることが認められた。
その結果を第２表に示した。尚、この原料組成物には更
に鉱化剤としてＺｎＯ，ＣｅＯ２，ＭｎＣＯ３（ＢａＯ
−ＴｉＯ２＋ＢａＯ・ＺｒＯ２）の１００部に対して夫
々０．２８部、０．０７部、０．０７部の割合で添加さ
れている。以上の結果から明らかなように、式：ＢａＯ
／（ＴｌＯ２＋ＺｒＯ２）の値が１．００１５〜１．０
０６５の範囲内にある原料組成物が、著しい広い焼成温
度巾を与え、また得られる磁器の電気的特性も著しく優
れていることが認められた。
実施例 ２
Ｂａ０成分、ＴｌＯ２成分及びＺｒＯ２成分の割合がＢ
ａＯ／（ＴｌＯ２＋ＺｒＯ２）＝１．００４２を満足す
る条件下において、ＢａＴｌＯ３とＢａｚｒＯ３の含有
割合を種々変更せしめることにより、ＴｌＯ２成分とＺ
ｒＯ２成分の比率を、通常好適に採用される割合の範囲
内、即ちＺｒＯ２／ＴｉＯ２がモル比で０．１３７２か
ら０．２４２３の範囲内で変化せしめ、前記実施例と同
様にして試料の作製及び特性の測定を行なつた。
ａＯ／（ＴｌＯ２＋ＺｒＯ２）＝１．００４２を満足す
る条件下において、ＢａＴｌＯ３とＢａｚｒＯ３の含有
割合を種々変更せしめることにより、ＴｌＯ２成分とＺ
ｒＯ２成分の比率を、通常好適に採用される割合の範囲
内、即ちＺｒＯ２／ＴｉＯ２がモル比で０．１３７２か
ら０．２４２３の範囲内で変化せしめ、前記実施例と同
様にして試料の作製及び特性の測定を行なつた。
その結果を第３表から第５表に示した。尚、それら表中
の○，△の記号はそれぞれ磁器化程度良好、やや良好で
あることを示す。第３〜５表の結果から明らかなように
、ＺｒＯ２／ＴｉＯ２の比率を実用的範囲内で変更して
も、本発明に従う前記式を満足する限りにおいて、広い
焼成温度巾並びに優れた電気的特性を示すことが確認さ
れた。比較例 本発明に係る原料組成物との比較のために第６表に示す
ように、ジルコニア成分を含む従来の配合例（自）、ス
ズ化合物を含む従来の配合例（Ｂについて夫々試料を作
成し、その特性を測定して第７表、第８表に夫々示した
。
の○，△の記号はそれぞれ磁器化程度良好、やや良好で
あることを示す。第３〜５表の結果から明らかなように
、ＺｒＯ２／ＴｉＯ２の比率を実用的範囲内で変更して
も、本発明に従う前記式を満足する限りにおいて、広い
焼成温度巾並びに優れた電気的特性を示すことが確認さ
れた。比較例 本発明に係る原料組成物との比較のために第６表に示す
ように、ジルコニア成分を含む従来の配合例（自）、ス
ズ化合物を含む従来の配合例（Ｂについて夫々試料を作
成し、その特性を測定して第７表、第８表に夫々示した
。
Claims (1)
- １ チタン酸バリウム系磁器を製造するための原料組成
物にして、該原料組成物が、酸化バリウム（ＢａＯ）成
分、酸化チタン（ＴｉＯ＿２）成分及び酸化ジルコニウ
ム（ＺｒＯ＿２）成分の３成分にて実質的に構成されて
なり、且つそれら３成分が、モル比で次式：１．００１
５≦（ＢａＯ／ＴｉＯ＿２＋ＺｒＯ＿２）≦１．００６
５を満足するように含有せしめられて成る高誘電率系磁
器製造用原料組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55089853A JPS5930669B2 (ja) | 1980-07-01 | 1980-07-01 | 高誘電率系磁器製造用原料組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55089853A JPS5930669B2 (ja) | 1980-07-01 | 1980-07-01 | 高誘電率系磁器製造用原料組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5717463A JPS5717463A (en) | 1982-01-29 |
| JPS5930669B2 true JPS5930669B2 (ja) | 1984-07-28 |
Family
ID=13982333
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP55089853A Expired JPS5930669B2 (ja) | 1980-07-01 | 1980-07-01 | 高誘電率系磁器製造用原料組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5930669B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2933634B2 (ja) * | 1989-03-15 | 1999-08-16 | 松下電器産業株式会社 | 積層セラミックコンデンサ |
| US5202814A (en) * | 1990-03-13 | 1993-04-13 | Murata Manufacturing Co., Ltd. | Nonreducing dielectric ceramic composition |
-
1980
- 1980-07-01 JP JP55089853A patent/JPS5930669B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5717463A (en) | 1982-01-29 |
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