JPS59204644A - オレフイン系重合体組成物 - Google Patents

オレフイン系重合体組成物

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JPS59204644A
JPS59204644A JP7928183A JP7928183A JPS59204644A JP S59204644 A JPS59204644 A JP S59204644A JP 7928183 A JP7928183 A JP 7928183A JP 7928183 A JP7928183 A JP 7928183A JP S59204644 A JPS59204644 A JP S59204644A
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ethylene
polymer
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vinyl acetate
copolymer
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Hirofumi Murakami
村上 博典
Junichi Takeda
淳一 武田
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Showa Denko KK
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔〔発明の目的 本発明は塗装性、印刷性および接着性のすぐれたオレフ
ィン系重合体組成物に関する。さらにくわしくは、(5
)結晶性プロピレン系重合体、(B)分子量が22万な
いし40万のエチレン系重合体、(C)エチレン−酢酸
ビニル共重合体および/またはエチレン−アクリル酸エ
ステル共重合体ならびに0工チレン系重合体からなるオ
レフィン系重合体組成物に関するものであり、塗装性、
印刷性および接着性が、改善されたオレフィン系重合体
組成物を提供することを目的とするものである。
■ 発明の背景 オレフィン系重合体(エチレン系重合体、フロピレン系
重合体およびエチレンまたはプロピレンを主成分とする
他のオレフィンとの共重合体)は周知のごとく、広く工
業的に製造され、汎用樹脂として多方面に使用されてい
る。しかしながら、オレフィン系重合体は分子内に極性
基を有しない、いわゆる非極性、化学的に極めて不活性
な高分子物質であり、さらに結晶性が高く、溶剤類に対
する溶解性も著しく低いため、塗装、印刷または接着な
どの分野に用いる場合、それらが非常に乏しい。これら
の問題点を解決するため、可成り以前から下記のごとき
種々の方法が提案されてきた。
(a)  オレフィン系重合体またはその成形物を外部
から表面処理し、物理的または化学的な方法によって変
性する方法〔以下「変性方法」と云う〕。
(b)  オレフィン系重合体に他の高分子物質または
添加剤を添加する方法〔以下「添加方法」と云う〕。
以下、コレらの方法についてさらに詳細に説明し、問題
点を記述する。
(1)変性方法 この方法としては、[火焔処理法、オゾン処理法、コロ
ナ放電処理法、プラズマ処理法および紫外線または電子
線照射処理法〔以下「変性方法(a)」と云う〕ならび
に[クロム酸混液および濃硫酸のごとき鉱酸を用いて処
理する方法およびオレフィン系重合体に極性基を含有す
る化合物などを用いて架橋剤の存在下または不存在下で
グラフト化などの化学処理法」〔以下「変性方法(b)
」と云う〕があげられる。
これらの変性方法により、オレフィン系重合体またはそ
の成形物の表面に極性基に富んだ化学的に活性なサイト
を与え、かつ物理的に表面が粗面化される。その結果、
塗装性、印刷性、および接着性の向上した効果が得られ
ると考えられる。
しかしながら、この変性方法(a)を実施するためには
、被処理成形物の形状が著しく限定されること、さらに
処理後の放置によって処理効果が著しく経時的に変化す
るばかりでなく、処理による活性化度がかならずしも充
分でない場合が多い。その上、種々の高価な処理装置を
要するため、経済的にも不利があるなどの欠点を有する
また、変性方法(b)のうち、鉱酸を用いる処理方法で
は、使用する薬品が公害源となり易く、中和工程、水洗
工程および乾燥工程のごとき繁雑な後処理の工程が必要
となる。さらに、グラフト化などの化学処理法でも、単
量体の塗布、グラフト開始剤の選択、グラフト化の雰囲
気などに細かい配慮を必要とし、またグラフト反応時間
が長く、したがって連続生産に適さないなどの欠点を有
している。
(2)添加方法 この方法としては、オレフィン系重合体に「ゴム物質お
よび/または極性基を含有する樹脂を添加するいわ:φ
る樹脂ブレンドによる方法」〔以下「添加方法(a)」
と云う〕および[充填剤(たとえ以下「添加方法(b)
」と云う〕があげられる。
添加方法(a)のうち、オレフィン系重合体にゴム物質
を添加する場合では、一般にゴム物質は団塊状であるた
め、オレフィン系重合体との樹脂ブレンド(混練り)す
るさい、連続混合機(たとえば、押出機)を用いて連続
的に混練りを行なうことがほとんど不可能であるばかり
でなく、得られる混合物の成形物の剛性、硬度および耐
熱性のご七き機械的特性が著しく低下するなどの欠点が
ある。
一方、極性基を含有する樹脂をオレフィン系重合体に添
加する場合には、該樹脂とオレフィン系重合体との相溶
性が一般に劣るため、得られる組成物の成形物の物性(
たとえば、強度、耐衝撃性)が低下するばかりでなく、
極端な場合には、層剥離を生じることもあるなどの欠点
がある。
また、添加方法(b)の場合では、得られる組成物の流
動特性が低下するため、成形加工が困難になるばかりで
なく、たとえ成形物が得られたとしても、耐衝撃性およ
び伸びのごとき機械的特性が低下し、外観などが悪化す
るなどの問題点があり、その利用範囲が制限されるなど
の欠点を有する。
これらのことから、本発明者の一部らは、これらの欠点
を有さず、塗装性、印刷性および接着性のすぐれたオレ
フィン系重合体組成物を得るために種々探索した結果、 囚 ポリオレフィン(オレフィン系重合体)100重量
部、 (B)  0.5〜20.0重量部の分子量が200〜
40万のスチレンを主成分とするスチレン系重合体 および (Q  3.0〜400重量部のメチルメタアクリル酸
エステルの含有率が3〜40重量%のエチレン−メタア
クリル酸エステル共重合体からなるポリオレフィン組成
物が、 前記のごとき欠点がなく、かつ塗装性、印刷性および接
着性がすぐれていることを見出し、以前に提案した(特
開昭5.6−165.693号)。しかしながら、塗装
性、印刷性および接着性は実用上においてかならずしも
満足すべき組成物ではない。
1)+1  発明の構成 以」二のことから、本発明者らは、これらの欠点を有さ
ず、塗装性、印刷性および接着性がきわめてずぐれたオ
レフィン系重合体組成物を得るために種々探索した結果
、 囚 メルトフローインデックス(JIS  K−675
8にしたがい、温度が230℃および荷重が2.16 
kl?の条件で測定、以下[MFIJと云う)が0.0
1〜lOOgZlO分である結晶性プロピレン系重合体
 100重量部、(B)  分子量が2,2万ないし4
0万のスチレンを主成分とするスチレン系重合体 0.
5〜200重皿部 (Q  酢酸ビニル含有率が5.0〜50重量%である
エチレン−酢酸ビニル共重合体および/またはアクリル
酸エステルの含有率が5,0〜40重級%であるエチレ
ン−アクリル酸エステル共重合体 30〜28.0重量
部 ならびに 0 密度が0.900〜0975g/Cl1tであり、
かつメルトインデックス(JIS  K−6760にし
たがい、温度が190℃および荷重が2.16k17の
条件で測定、以下[M、1.Jと云う)が少なくとも0
.1.F/10分であるエチレン系重合体 30〜30
.0重量部 が前記の欠点がなく、かつ塗装性、印刷性および接着性
がすぐれていることを見出し、本発明に到達した。  
■ 発明の効果 本発明によって得られる組成物は上記の特性を有するば
かりでなく、かつ下記のごとき効果(特徴)を発揮する
(1)オレフィン系重合体が有している流動性、剛性お
よび伸び率のごとき機械的特性の低下がほとんどなく、
とりわけ耐衝撃性が非常にすぐれている。
(2)成形性がすぐれており、押出機のごとき連続混練
り機を使用して連続的に混練りすることもできるため、
製造コストが安価にすることもできる。
(3)オレフィン系重合体とスチレン系重合体ならびに
エチレン−酢酸ビニル共重合体またはエチレン−アクリ
ル酸エステル共重合体との相溶性が良好であるため、成
形品の層剥離が生じない。
(4)前記変性方法(a)のごとく、高価な処蜘装置を
必要としない。
(5)得られる成形物の外観が非常にすぐれ−ているば
かりでなく、高光沢である。
(6)機械的強度(たとえば、剛性、耐衝撃性)が良好
である。
本発明によって得られるオレフィン系重合体組成物は以
上のごときすぐれた効果(特徴)を発揮するため、塗装
または印刷されて多方面にわたって利用することができ
る。代表的な用途を下記に示す。
(1)  バンパー、バンパーコーナーおよびフロント
グリルのごとき自動車部品 (a フェンダ−、レッグシールドおよびサイドカバー
のごとき二輪車部品 (3)  オーディオ、テレビ、扇風機およびラジオカ
セットのごとき家庭電器製品の部品 (4)ヘルメット (5〕  容器類 (6)家具類 (7)  日用品雑貨 (8)建材など 〔■ 発明の詳細な説明 (5) プロピレン系重合体 本発明において使われるプロピレン系重合体は結晶性で
あり、プロピレン単独重合体ならびにプロピレンとエチ
レンおよび/または炭素数が4〜12個のα−オレフィ
ン(たとえば、ブテン−1、ヘキセン−1,4−メチル
ペンテン−1、オクテン)とのランダムまたはブロック
共重合体からえらばれる。これらのプロピレン系重合体
のうち、ランダムおよびブロック共重合体のエチレンお
よびα−オレフィンの共重合割合は通常多くとも25重
量%(好適には、20重量%以下)である。
また、MFIは0.01〜100g710分であり、0
、O1〜5.(J g710分が望ましく、とりわけ0
゜1〜50g710分が好適である。MF’Iが0.O
l g / I O分tdg(Dプロピレン系重合体を
使用するならば、組成物を製造するさいに混練すること
が困難であり、均一の組成物を得ることが難し5 XO
かりに、均一の組成物が得られたとしても、成形物の製
造が不可能になることがある。一方、MFIが1.00
 g/ 10分を越えたプロピレン系重合体を使用すれ
ば、混練性および成形性は良好であるが、その反面すぐ
れた機械的強度を有する組成物を得ることができない。
(B)  スチレン系重合体 また、本発明において使用されるスチレン系重合体の分
子量は22.000ないし40万であり、22、.00
0〜35万が好ましく、特に22.000ないし30万
が好適である。分子量が40万を越えると、プロピレン
系重合体との混合性が悪く、混練り時の分散が困難であ
る。一方、分子量が22.000未満のものは、得られ
る組成物の耐衝撃性が劣る。本発明において使われるス
チレン系重合体はスチレン単独重合体でもよく、スチレ
ンと他の単量体(共重合割合は40モル%以下)との共
重合体でよい。他の単量体としては、モノオレフィン(
炭素数は多くとも8個)、ジオレフィン(炭素数−は多
くとも8個)ならびに(メタ)アクリル酸エステル(炭
素数は多くとも8個)およびアクリロニトリルのごとき
極性基含有ビニル化合物があげられる。該スチレン系重
合体は単独で用いてもよく、二種以上併用してもよい。
C) エチレン−酢酸ビニル共重合体 さらに、本発明において用いられるエチレン−酢酸ビニ
ル共重合体中の酢酸ビニルの含有率は、5〜50重量%
であり、特に10〜40重量%が好ましい。酢酸ビニル
の含有率が5重量%以下の ゛エチレンー酢酸ビニル共
重合体を使用すれば、改質の効果が満足すべきものでは
ないから望ましくない。一方、酢酸ビニルの含有率が5
0重量%以上のエチレン−酢酸ビニル共重合体を使った
場合、プロピレン系重合体との相溶性が悪いため、組成
物の物性が低下するのみならず、層剥離などを生じるた
め好ましくない。
0 エチレン−アクリル酸エステル共重合体また、本発
明において使われるエチレン−アクリル酸エステル共重
合体中のアクリル酸エステルの含有率は、5〜40重量
%であり、とりわけ10〜30重量%が望ましい。アク
リル酸エステルの含有率が5重量%以下のエチレン−ア
クリル酸エステル共重合体を用いる場合、改質の効果が
満足すべきものではないから好ましくない。一方、アク
リル酸エステルの含有率が40重量%以上のエチレン−
アクリル酸エステル共重合体を使用すると、プロピレン
系重合体との相溶性が悪いため、組成物の物性が低下す
るばかりか、層剥離を生じるため望ましくない。
該共重合体の単量体であるアクリル酸エステルはアクリ
ル酸と炭素が1〜8個のアルコールから得られるもので
ある。
本発明を実施するにあたり、エチレン−酢酸ビニル共重
合体およびエチレン−アクリル酸エステル共重合体は単
独で用いてもよく、二種以上を併用してもよい。
■ エチレン系重合体 さらに、本発明において使用されるエチレン系重合体は
エチレン単独重合体およびエチレンと炭素数が多くとも
12個のα−オレフィン共重合体からえらばれる。エチ
レン系重合体のうち、エチレンとα−オレフィンとの共
重合体のα−オレフインの共重合割合は一般には多くと
も20重量%(好適には、15重世%以下)である。ま
た、該α−オレフィンの代表例としては、プロピレン、
ブテン−11ヘキセン−1,4−メチルペンテン−1お
よびオクテン−1があげられる。このエチレン系重合体
の密度は0900〜0.975.9/iであり、特に0
.900〜0.977/c/Lが好ましい。さらに、M
 、1.は少なくとも01/10分であり、O1〜50
.9/i0分が望ましく、殊に05〜2 、Og/ 1
0分が好適である。M、1.が0.1 g/10分未満
のエチレン系重合体を用いると、均一の組成物を得るこ
とが難しく、たとえ成形物が得られたとしても、該成形
物の塗装性および外観がよくない。
本発明のプロピレン系重合体およびエチレン系重合体は
遷移金属化合物(たとえば、チタン系化合物または担体
(たとえば、マグネシウム化合物、その処理物)に遷移
金属化合物を相持させることによって得られる担体担持
触媒と有機金属化合物(たとえば、有機アルミニウム化
合物とから得ら担体(たとえば、シリカ)にクロム含有
化合物(たとえば、酸化クロム)などを担持させること
によって得られる触媒系(いわゆるフィリップス)を用
いて単独重合させることによって得られる。
さらに、エチレン系重合体、エチレン−酢酸ビニル共重
合体およびエチレン−アクリル酸エステル共重合体はラ
ジカル開始剤(たとえば、有機過酸化物)を用いてエチ
レンを単独重合あるいは共重合させることによって得ら
れる。これらのプロピレン系重合体、エチレン系重合体
、エチレン−酢酸ビニル共重合体およびエチレン−アク
リル酸エステル共重合体は、いずれも工業的に生産され
、多方面にわたって利用されているものである。
■ 組成割合 本発明のプロピレン系重合体100重量部に対するスチ
レン系重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレ
ン−アクリル酸エステル共重合体およびエチレン系重合
体の組成割合は、スチレン系重合体が0.5〜20.0
重量部であり、1.0〜2OO重量部が望ましく、とり
わけ10〜15.0重量部が好適である。1ooi量部
のプロピレン系重合体に対するスチレン系重合体の組成
割合が0゜5重は部未満では、改質の効果がほとんどな
い。
一方、20.0重量部を越えると、得られる組成物の耐
衝撃性、伸び率、耐寒性などの物性が低下し、さらに塗
装性、印刷性および接着性についても、増量効果が認め
られない。また、エチレン−酢酸ビニル共重合体および
/またはエチレン−アクリル酸共重合体の組成割合は3
0〜280重量部であり、50〜280重量部が望まし
く、とりわけ5.0〜250重量部が好適である。10
0重量部のプロピレン系重合体に対するエチレン−酢酸
ビニル共重合体および/またはエチレン−アクリル酸エ
ステル共重合体の組成割合が30重量部未満では、改質
の効果がほとんどない。一方、28.0重量部を越える
と、増量効果がないばかりか、得られる組成物の剛性、
強度および耐熱性が満足すべきものではないために好ま
しくない。さらに、エチレン系重合体の組成割合は3.
0〜300重量部であり、5.0〜28.0重量部が好
ましく、−特に5.0〜25.0重量部が好適である。
100重量部のプロピレン系重合体に対するエチレン、
f4合体の組成割合が3.0重量部未満では、改質の効
果がほとんどない。一方、30.0重量部を越えると、
得られる組成物の塗装性、印刷性および接着性について
、増量効果が認められない。
Ω 混合方法、成形方法、用途など 本発明の組成物を製造するにあたり、プロピレン系重合
体、スチレン系重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体
および/またはエチレン−アクリル酸エステル共重合体
ならびにエチレン系重合体を混合するのみで目的を達成
することができるけれども、プロピレン系重合体が有し
ている緒特性を本質的に損なわない範囲内(通常、プロ
ピレン系重合体に対して30重量%以下)で他の樹脂や
ゴム類を添加することができる。さらに、必要に応じて
、プロピレン系重合体に一般に使われている酸素、光ま
たは熱に対する安定剤、難燃化剤、充填剤、補強剤、加
工性改良剤、滑剤、帯電防止剤および顔料のごとき添加
剤を添加してもよいことはもちろんのことである。
また、該組成物を得るには、タンブラ−、リボンブレン
ダーおよびヘンセルミキサーのごとき混合機を使ってト
ライブレンドしてもよく、マタバツ式混練り機(たとえ
ば、バンバリーミキサ−)を用いて混練りすることがで
きるが、前記したごとく連続式混合機を使用して連続的
に混練りすることもできる。また、これらの方法を併用
する(たとえば、トライブレンドした後、連続的に混練
りする)ことによってさらに均一に混合することもでき
る。
得られた混合物(組成物)はプロピレン系重合体の詫物
性が本質的に変化しないため、プロピレン系重合体、の
成形において一般に用いられている射出成形法、押出成
形法および吹込み成形法を適用することによって所望の
成形物を作成することができる。
本発明の理論的背景はかならずしも明確ではないが、プ
ロピレン系重合体に均一に分散したスチレン系重合体が
、塗料、印刷インキおよび接着剤の溶剤に溶解され、成
形物の表面が物理的に粗面化される。一方、プロピレン
系重合体に均一に分散したエチレン−酢酸ビニル共重合
体またはエチレン−アクリル酸エステル共重合体が、成
形物の表面において塗料などの成分と相溶する。一方、
プロピレン系重合体に均一に分散したエチレン系重合体
が成形物の表面に浸透した塗料成分を捕獲する作用とし
て働くために相乗的な効果を発揮するものと思われる。
前記のようにして得られる成形物は、塩素化ポリプロピ
レン、環化ゴム、塩酸ゴムなどを主成分とするポリプロ
ピレン用プライマーとの密着性がすぐれ、さらに変性ア
クリル系塗料などに対して良好な密着性を有する。
■ 実施例および比較例 以下、実施例によって本発明をさらにくわしく説明する
。。
なお、実施例および比較例biおいて、塗膜剥離強度テ
ストは試片より幅が10朋の短冊上の試片を切り出し、
その試片の一端から一部分の塗膜を強引に剥した後、プ
ラスチックの引張試験などで用いられている引張試験機
を用いて引張速度が50in/分、剥離角度が180度
および温度が20℃の条件のもとて塗膜を剥難してその
時の強度を塗膜剥離強度(,9/lom7rLとした)
。また、アイゾツト衝撃強度はASTM  D−256
にしたがってノツチ付で測定した。さらに、曲げ弾性率
はASTM D−747にしたがって測定した。
なお、実施例および比較例において使用した配合成分で
あるプロピレン系重合体、スチレン系重合体、エチレン
−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸エステル
共重合体およびエチレン系重合体の物性を下記に示す。
〔(4) プロピレン系重合体〕 プロピレン系重合体として、密度が0900g1cf!
であるプロピレン−エチレンブロック共重合体[MFI
  4.0g/10分、エチレン含有量18重量、 以
下[PP(A)Jと云う〕およびプロピレン単独重合体
[MFI  4.0g/l、0分、以下[PP(B)J
と云う〕を使用した。
〔(B)スチレン系重合体〕
スチレン系重合体として、平均分子量が約30万のスチ
レン単独重合体〔以下[PS(I)Jと云う〕および平
均分子量が約15.000のスチレン系重合体〔以下「
PS(6)」と云う〕を使った。
[: (C)  エチレン−酢酸ビニル共重合体]エチ
レンー酢酸ビニル共重合体として、酢酸ビニル含有率が
33重量%の千チレンー酢酸ビニル共重合体CM’、1
.31/ 10分、以下rEVA(1月と云う〕および
酢酸ビニル含有率が55重量%。
エチレン−酢酸ビニル共重合体CM、1. 15g/1
0分、以下[EVA(2)jと云う〕を用イタ。
〔p エチレン−アクリル酸エステル共重合体〕エチレ
ン−アクリル酸エステル共重合体として、アクリル酸エ
チルの含有率が18重量%のエチレン−アクリル酸エチ
ル共重合体CM、L  6.0.!?/10分、以下r
EEA(I)Jと云う〕およびアクリル酸エチルの含有
率が50重量%のエチレン−アクリル酸エチル共重合体
[M、■、  2.5 g710分、以下「EEA(I
T)Jと云う〕を使用した。
〔(ト)エチレン系重合体〕
エチレン系重合体として、密度が0.9 ’50 g7
dのエチレン系重合体CM、1.10g/l’0分、以
下[PE(a)Jと云う〕、密度が0−920g/CI
?Lの低密度ポリエチレンCM、1. 3.0.!i+
/10分、以下[PE(b)Jと云う〕および密度が0
.9   g/dの直鎖状低密度エチレン−ブテン−1
共重合体〔ブテン 含有率 7.0重量%、M、1. 
2.og/10分、以下I”PE(C)Jと云う〕を用
いた。
実施例 1〜8、比較例 1〜9 重合体、エヂレンー酢酸ビニル共重合体またはエチレン
−アクリル酸エステル共重合体およびエチレン系重合体
(それぞれの配合量を第1表に示す)をあらかじめリボ
ンブレンダーを使って10分間トライブレンドを行なっ
た。得られた各混合物をベント付押出機(径 50mm
)を使用して樹脂温度が230℃において溶融・混練し
なからペレット(組成物)を製造した。得られたそれぞ
れのペレットを5オンス射出成形機を用いて230°G
の樹脂温度において射出成形し、平板状の試片(150
X150、厚さ 2罷)を作成した。
こ0・ようにして得られた各試片の片面にホルブレン用
プライマー(用土塗料社製、商品名 ハイプラス 15
0HB)を塗膜剥離テスト用として厚さが5ないし10
ミクロンになるようにスプレーガンを使って吹付けた。
つづいて、二液状ウレタン塗料(日本ビーケミカル社製
、商品名 R−264)を塗膜剥離テスト用として厚さ
が35ないし40ミクロンになるようにスプレーガンを
使用して吹付けた。つづいて、90℃の温度において3
0分間加熱乾燥を行なった。ついで、室温において、−
昼夜放置した後、各試料の塗膜剥離強度テストを行なっ
た。それらの結果を第2表に示す。また、前記の各ペレ
ットのMFIならびに“各試片の曲げ弾性率およびアイ
ゾツト衝撃強度(ノツチ付)を第2表に示す。
なお、第1表において、組成成分(I)はプロピレン糸
重合体を表わし、組成成分(Wはスチレン系重合体を示
す。また、組成成分叫はエチレン−酢酸ビニル共重合体
またはエチレン−アクリル酸エステル共重合体を表わし
、組成成分IIV)はエチレン系重合体を示す。
第2表(その1) 1)kg・肴物 第 2表 (その2) 以上の実施例および比較例の結果から、本発明によって
得られる組成物は、接着性が良好であり、さらに加工性
および流動性(混線性)がすぐれているばかりでなく、
耐衝撃性および剛性のごとき機械的性質についても良好
であるために前記のごとく多方面にわたって利用するこ
とができることは明らかである。
特許出願人 昭和電工株式会社 代理人弁理士菊地精−

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 囚 メルトフローインデックスが0.01〜100g/
    lO分である結晶性プロピレン系重合体 100重量部
    、 (B)  分子量が22万ないし40万のスチレンを主
    成分とするスチレン系重合体 0.5〜20.0重量部
    、 (C)  酢酸ビニル含有率が50〜50重量%である
    エチレン−酢酸ビニル共重合体および/またはアクリル
    酸エステルの含有率が5.0〜40重量%であるエチレ
    ン−アクリル酸エステル共重合体30〜28.0重量部 ならびに 0 密度が0.900〜0.975 g /=であり、
    かつメルトインデックスが少なくとも0.19 / 1
    0分であるエチレン系重合体 3.0〜30.0重量部 からなるオレフィン系重合体組成物。
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