JPS5916240B2 - 放射性汚染物質を含む廃ガスの処理方法および装置 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、クリプトンおよびキセノンの核種のような放
射性汚染物質を含む廃ガスをまず吸着濃縮装置へ供給し
、廃ガスの最初の放射性成分が許容できない濃度で発現
するまで、この廃ガスを吸着濃縮装置に通して流し、最
初の放射性成分の発現までにこの吸着濃縮装置から流出
したガスを大気へ放出し、それから吸着濃縮装置を洗浄
ガスで再生し、この再生により生じた放射性汚染物質含
有濃厚ガス分のみを、活性炭を満たされたホールドアツ
プ装置中で吸着により保留する、放射性物質を含む廃ガ
スの処理方法および装置に関する。

原子力産業設備特に原子力発電所の運転の際放射性廃ガ
スが生じ、その中に特にクリプトンおよびキセノンの核
種が含まれている。

この放射性廃ガスはそのまま大気中へ放出してはならな
い０伺となれば、監督官庁により放射能の最大許容値の
厳守が要求されるからである。

したがってこのガスの放出は、放射能が最大許容値以下
に低下するまで、保留せねばならない。

放射性物質の環境への放出条件は将来さらにきびしくな
るので、これによりホールドアツプ設備の容積がさらに
増大するが、これは安全性および費用の点から避けるべ
きである。

すなわち原子力発電所の包囲すべき空間の費用は、放射
線安全規定のため非常に高く、たとえば１ ｍ８当り約
２５０ドイツマルクになる。

ホールドアツプ設備を小さくするために、ホールドアツ
プ装置を冷却するか、あるいはホールドアツプ設備の運
転圧力を高めることが原理的には可能である。

しかしそれに必要な冷却装置の費用によって、第１の場
合、構造容積の節約が費用的に著しく相殺される。

運転圧力の上昇の可能性については、このような設備の
気密性と安全性について特別な問題が生じ、さらに費用
のかかる手段を必要とする。

これらの要求を満たすために、最初にあげた方法が特開
昭４７−１９３００号公報により公知である。

この方法では、処理すべき廃ガス全部が、まずホールド
アツプ装置へ供給され、このホールドアツプ装置におけ
る保留後はじめて吸着濃縮装置へ供給され、この濃縮装
置中で、廃ガス流が２つの部分流に分れ、放射性物質の
ない一方の部分流（希薄ガス分）は大気へ放出され、放
射性物質の濃い他方の部分流（濃厚ガス分）は再びホー
ルドアツプ装置を通されるので、処理すべき廃ガスの全
流量に対してホールドアツプ装置を設計せねばならず、
それにより処理設備全体が大形になってしまう。

本発明の課題は、このような方法を改良して、処理設備
を小さくすることにある。

この課題は、本発明によれば、次のようにすることによ
って解決される。

すなわち吸着濃縮装置を直列接続された２つの吸着−脱
着反応器から構成し、再生の際これらの吸着−脱着反応
器を別々に洗浄ガスで洗浄し、キセノンの濃い洗浄ガス
分をホールドアツプ装置へ供給し、クリプトンの濃い洗
浄ガス分を別の濃縮段を経て長時間貯蔵部へ供給する。

本発明によれば、処理設備の縮小のほかに、環境保全の
要求を一層よく満たすことができる。

すなわち従来の方法では、常に脱着ガス全部がホールド
アンプ装量へ戻されるので、濃縮装置を経て導かれるガ
ス流中における希ガス（クリプトンおよびキセノン）の
含有量が増大する。

その結果クリプトンが早く発現するようになる。

このクリプトンは大気へ自由に流出することができるの
で、さらに付加的なホールドアツプ装置を設けねばなら
ず、それにより処理設備がさらに大きくなってしまう。

しかしながら、本発明により、このような難点が解決さ
れる。

すなわちキセノンおよびクリプトンをそれぞれ吸着する
反応器を別々に洗浄ガスで洗浄し、キセノンの濃い洗浄
ガス分のみをホールドアツプ装置へ供給するようにした
ので、ホールドアツプ装置を小さくすることができる。

その際縮小係数は方法に応じて約０．１ないし０．７の
範囲にあり、装置の大きさの減少は、大気への放射能放
出の増大や、放射性ガスを長時間にわたって貯蔵する必
要を伴うことがない。

吸着材としてまず活性炭が適しており、希ガス吸着に関
してゼオライト分子ふるいよりすぐれていることがわか
った。

以下図面について本発明の詳細な説明する。

図に概略的に示す装置は、大体において、活性炭を満た
された吸着−脱着反応器２１ａ、２１ｂ。

２１ａ’、２１ｂ’と、活性炭ホールドアツプ装置１１
５と、吸着−脱着反応器に付属する洗浄回路とからなる
。

ここではそれぞれ２つの異なる大きさの吸着−脱着反応
器２１ ａ 、 ２１ ｂおよび２１ａ′。

２１ｂ′が、１つの吸着−脱着群２１および２１′にま
とめられている。

これらの吸着−脱着群２１，２１’には、浄化すべき廃
ガスが廃ガス導管１２を経て矢印の方向に交互に流れる
。

吸着−脱着群の個々の反応器は、クリプトンが第２の大
きい方の反応器２１ｂ。

２１ｂ′の出口２２８，２２８’に現われるまでの間に
、キセノンが第１の小さい方の反応器２１ａ。

２１ａ′の出口２２７，２２７’にまだ出ないように、
大きさを定められている。

反応器２１ｂの出口２２８にクリプトンが現われるまで
、この反応器２１ｂを出るガスはクリプトンもキセノン
も含んでおらず、希薄ガス導管２６を経て直接煙突１８
したがって大気へ放出される。

クリプトンの発現後、第１の吸着−脱着群２１の両方の
吸着−脱着反応器２１ ａ ｔ ２１ ｂ内の活性炭が
、第２の並列接続された吸着−脱着群２１′へ廃ガスが
供給される間に、次のように再生される。

まず弁１３を切換えかつ弁２７を閉じた後、弁２２５を
引続き開いた状態で、両方の吸着−脱着反応器２１ ａ
、 ２１ ｂがポンプ２０１を経て向流で１００ない
しＩＴｏｒｒ圧力まで排気され、排出されたガスは、弁
２０２を経て導管１２からの廃ガス流へ供給される。

それから弁２７．２２４および２１３が調節されて、蒸
発器２１２に生ずる洗浄ガス（このようなガスとしてＣ
０２を仮定する）が、７６０Ｔｏｒｒ以下の圧力で循環
せしめられ、それにより両吸着−説着反応器２１ａ、２
１ｂ中の活性炭にまだ吸着されている残留クリプトンお
よびキセノンが脱着される。

その除泥れの方向は、吸着段階におけると同じである。

短時間後たとえば数分後、すなわちクリプトンは完全に
、ただしキセノンはそのわずかな部分だけ吸着−脱着反
応器２１ａから吸着−脱着反応器２１ｂへ洗浄されて出
た時、弁２２５は閉じ、弁２２４ 、２１３および２３
１の適鮨な切換え後、負圧洗浄がそれぞれ１つの吸着−
脱着反応器に付属する２つの別別の洗浄回路で行なわれ
る。

その際第２の吸着−脱着反応器２Ｉｂ用の洗浄ガスは引
続きポンプ２１０から送出され、一方反応器２１ａでは
ポンプ２３０により送出される。

凝縮器２１１および２１８中でＣＯ２が凝固され、生成
ガスたるクリプトンとキセノンは別々に取出される。

クリプトンはそれから導管２２０を経てさらに濃縮段へ
供給され、そこから長時間貯蔵部へ送られる０これに反
しキセノンは、その比較的短寿命の放射性核種と共に、
導管２′１４を経て活性炭ホールドアツプ装置１１５へ
供給される。

ホールドアツプ装置１１５を出た後、濃縮段から生ずる
希ガスのないガス分と除染された廃ガスとを混合するこ
とによって、この除染された廃ガスは煙突１８へ入る前
にさらに薄められる。

原理的には、キセノンに対して複数の濃縮段を設けるこ
ともできる０すべでのクリプトンまたはキセノンが活性
炭から脱着されてしまうと、弁２７゜２２４．２１３お
よび２３１の切換えによって洗浄ガス流が遮断され、弁
２３５および２３６を介して、浄化すべき廃ガスの主成
分に一致ししたがって廃ガス導管１１６から取出される
不活性ガスが加えられるので、両方の吸着−脱着反応器
には、再び吸着中存在したような最初の圧力が現われる
。

弁２２５を開いて弁１３および２７を切換えた後、新し
い吸着−脱着サイクルを開始することができる。

次に本発明とそれによる利点の説明のために、従来の設
計例２つと本発明の設計例について述べる０ 比較設計例 １ 原子力発電所の運転の際、１時間当り３８ｍ３ｎの廃ガ
スが生ずる。

運転圧力は７６０Ｔｏｒｒで、温度は２１℃である。

クリプトンに対して３日の保留（ホールドアツプ）時間
ｔＲが望まれ、キセノンに対して４８日の保留時間ｔｌ
（、が望まれる。

まず廃ガスは、２０分の間隔をおいて交互に運転される
３つのそれぞれ１．０ｍ３の容積の活性炭反応器からな
る１段希ガス濃縮装置を経て導かれる。

希ガスの濃縮装置のそれぞれの吸着段階において浄化さ
れた廃ガス（希薄ガス）は、その煙突へ至る途中大部分
中間貯蔵容器へ押込まれ、そこから濃縮装置の次の再生
段階において、希ガスを受ける活性炭の洗浄および圧力
平衡のために使用される。

反応器当り４０分続く洗浄過程のために、反応器当り約
５ｍ３ｎの浄化された廃ガスが必要で、また反応器中に
おける次の圧力平衡のために約４、５ ｍ３ｎの廃ガス
が必要となる。

共に濃縮装置の生成ガス（濃厚ガス）である洗浄ガスと
活性炭から脱着される希ガスの濃いガスは、続いて活性
炭ホールドアツプ装置を経て導かれる。

このホールドアツプ装置は、１絶対気圧で１５ｒｒＬ３
ｎ／ｈの廃ガス量Ｗに対して設計される。

ホールドアツプ装置の活性炭の容積Ｖ（ｍ３）は、キセ
ノンに対して３７８の保持係数Ｒを、またクリプトンに
対して、２３．６の保持係数Ｒをとると、 と計算される。

したがって装置全体の活性炭容木は となる。

比較設計例 ２ 比較設計例１の方法を変形して、濃縮段が一５℃の一定
温度で運転され、洗浄ガスとしてＣＯ２が使用されるよ
うにする。

濃縮装置は、２０分の間隔をおいて交互に運転されかつ
それぞれ０．６ ｍ３の活性炭容積を持つ３つの活性炭
反応器からできている。

通常の温度で運転されるホールドアツプ装置へ入るガス
の量は３．０ ｍ３ｎ ／ ｈである。

ホールドアツプ装置の容積■は と計算される（キセノンに対する設計）。

本発明の設計例 比較設計例２に述べた方法が、濃縮段でクリプトンとキ
セノンを分離するように変形される。

クリプトンは別の濃縮段で濃縮して、続いて数年にわた
って貯蔵できるようにするが、キセノンの濃厚なガスは
ホールドアツプ装置の第１の濃縮段へ導く。

クリプトンとキセノンの分離により、ホールドアツプ装
置を経て導かれる廃ガス量は、洗浄ガスの凝縮後再び約
係数０．１だけ減少される。

キセノンに対して設計されているホールドアツプ装置の
活性炭容積■はそれに応じて小さくなり、今や となる。

濃縮装置全体の容積は、クリプトンをどの程度濃縮する
かによって定まる。

濃縮装置のために改造される空間は、この場合一般にキ
セノンホールドアツプ装置に必要な空間より若干大きく
なる。

本発明の詳細な説明では、濃縮段で洗浄中相ずるガス（
２分割洗浄の場合はガスの一部）が、直接ホールドアツ
プ装置へ導かれる。

しかし本発明は、この洗浄ガスを再びあるいは数回浄化
されない廃ガスへ戻すように、拡張することもできる。

かくして濃縮段の吸着器の排気中相ずるガスと同様に、
今やちょうど再生接続される濃縮段の各吸着器の洗浄ガ
ス分が出口ガスへ戻され、それによりその都度吸着接続
される濃縮段の吸着器へ達する。

この過程は数回繰返すことができるので、かくして再生
段階中相ずるガス全部が、ある時間濃縮段中を循環し、
その際浄化された廃ガスのみがこれまでのように直接大
気へ放出される。

もちろん洗浄ガスにより増加するガス流量に応じて個々
の吸着器を大きく設計することもできる（しかしその際
洗浄ガスの流量は、上述した例におけるより多くない。

個々の吸着器の循環運転中、濃縮段内の希ガス濃度は連
続的に増大する。

しかし個々の吸着器のその都度完全な再生のため、低い
濃度範囲における洗浄ガス量および洗浄時間を高める必
要がないことがわかった。

このことは、希ガス濃度が高くなるため、個々の吸着器
の吸着段階期間中（キセノンより前に現われる）クリプ
トンが許容できない程度に浄化された廃ガスへ達するほ
ど希ガスの発現時間が低下する時点まで、少なくとも当
てはまる。

しかし吸着器の適当な設計により、たとえば通常の温度
でクリプトンおよびキセノンの濃い脱着ガスが５ないし
１０倍以上濃縮段を通過した時はじめて、この時点が比
較的遅く現われるようにすることができる。

今やはじめて個々の吸着器の脱着ガスを前後して（場合
によっては中間貯蔵容器を介して）ホールドアツプ装置
へ導くことが必要である。

濃縮段中を循環する脱着ガスから常にわずかな部分流を
取出し、ホールドアツプ装置を経て導くこともしばしば
有利である。

処理されるガス量は、濃縮段の循環方式では、大ていの
場合ホールドアツプ装置と濃縮段が大きさについてほぼ
同じ空間を満たす程度に小さい。

ホールドアツプ装置の終端において、このホールドアツ
プ装置から出るガスが、濃縮段から生ずる浄化された廃
ガスと上述したように混合される。

本発明による方法は、原理的には、図面についての説明
および例において示した放射性混合ガスとは異なるガス
の除染にも応用される（たとえばクリプトンおよびキセ
ノン以外に、アルゴン、窒素、酸素、水素等を空気、ヘ
リウム、炭酸ガスから除く）。

しかし放射性成分の濃いガスがタービン復水器中に生ず
る水冷原子炉の運転に対して、廃ガスの除染は特に重要
である。

タービン復水器中には常に１０ないし１００Ｔｏｒｒの
負圧を保たねばならないので、この負圧を直接脱着ガス
の戻しに利用することができる。

本発明は前述した特許請求の範囲に記載されている特徴
を有するものであるが、その実施態様を例示すると次の
通りである。

１）濃縮装置の第１段において、クリプトンは第２の大
きい方の反応器に現われるが、吸着−脱着反応器の異な
る大きさのためキセノンは第１の小さい方の吸着−脱着
反応器にはまだ発現しないような時点まで、前後に接続
されて活性炭を満たされた２つの吸着−脱着反応器から
なる第１の吸着−脱着群へ廃ガスがまず供給され、その
際この時点まで流出したガスが希薄ガス分を示し、前記
発現後洗ガス流が同じような第２の吸着−脱着群へ供給
され、まず向流で第１のガス分が両吸着−説着反応器か
ら排出されて廃ガス流へ再び与えられ、続いて両吸着−
説着反応器が吸着におけるのと同じ方向に負圧で温度上
昇されあるいはされず洗浄ガスを流され、しかもクリプ
トンは完全に、ただしキセノンは比較的わずかだけ第１
の吸着−脱着反応器から第２の反応器へ送られることに
よって、第１の吸着−脱着群が再生され、続いて両方の
吸着−脱着反応器が別個に引続き洗浄され、それにより
それぞれクリプトンおよびキセノンを濃縮されたガス分
が得られ、洗浄後両方の吸着−脱着反応器が、不活性ガ
スを供給されながら再び通常の圧力にされる。

２）濃縮装置の希薄ガス分が、貯蔵容器における中間貯
蔵後、反応器の再生の際一部洗浄およびび圧力平衡用ガ
スとして使用される。

３）洗浄段階中、容易に凝縮可能なガス、なるべくＣ０
２、水蒸気あるいはフレオンで洗浄が行なわれ、このガ
スはホールドアツプ装置へ入る前にガス流から分離され
て循環される。

４）原子力発電所において、吸着−脱着反応器の排気お
よび洗浄のために、タービン復水器内の負圧が利用され
る。

【図面の簡単な説明】

図は本発明による方法を実施する装置の概略構成図であ
る。 １２・・・・・・廃ガス導管、２１ ａ ＋ ２１ ａ
’ ｔ ２ ｌ ｂ 。 ２１ｂ′・・・・・・吸着−脱着反応器、１３ 、２７
．２７’。 ２０２．２０２’ 、２１３．２１３’ 、２２４，２
２４’。 ２２５．２２５’ 、２３１．２３１’ 、２３５，２
３５’。 ２３６．２３６’・・・・・・弁、１８・・・・・・煙
突、１１５・・・・・・ホールドアツプ装置、２０１．
２０１’、２１０゜２１０’、２３０．２３０’・・・
・・・ポンプ、２２６゜２２６′・・・・・・廃ガス入
口、２２７．２２７’ 、２２８゜２２８′・・・・・
・ガ゛ス出口。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ クリプトンおよびキセノンの核種のような放射性汚
   染物質を含む廃ガスをまず吸着濃縮装置へ供給し、廃ガ
   スの最初の放射性成分が許容できない濃度で発現するま
   で、この廃ガスを吸着濃縮装置に通して流し、最初の放
   射性成分の発現すでにこの吸着濃縮装置から流出したガ
   スを大気へ放出し、それから吸着濃縮装置を洗浄ガスで
   再生し、この再生により生じた放射性汚染物質含有濃厚
   ガス分のみを、活性炭を満たされたホールドアツプ装置
   中で吸着により保留する方法において、吸着濃縮装置を
   直列接続された２つの吸着−脱着反応器から構成し、再
   生の際これらの吸着−脱着反応器を別々に洗浄ガスで洗
   浄し、キセノンの濃い洗浄ガス分をホールドアツプ装置
   へ供給し、クリプトンの濃い洗浄ガス分を別の濃縮段を
   経て長時間貯蔵部へ供給することを特徴とする、放射性
   物質を含む廃ガスの処理方法０ ２ 廃ガス処理装置が、並列接続されかつ活性炭を満た
   された少なくとも２つの吸着−脱着群２１゜２１′から
   なり、これらの吸着−脱着群が、直列接続されかつ開閉
   弁２２５，２２５’により分離可能なそれぞれ２つの吸
   着−脱着反応器２１ ａ 、 ２１ ｂ 。 ２１ａ’、２１ｂ’からなり、廃ガスを流す際、第２の
   吸着−脱着反応器２１ｂ、２１ｂ’のガス出口２２８．
   ２２８’にクリプトンが発現する時点には、キセノンは
   第１の吸着−脱着反応器２１ａ、２１ａ’のガス出口２
   ２７，２２７’にはまだ発現しないように、２つの反応
   器２１ａ、２１ｂ；２１ａ’。 ２１ｂ′が構成されており、吸着−脱着群の廃ガス入口
   ２２６，２２６’が、切換弁として構成された大口弁１
   ３を介して順次廃ガス導管１２と接続され、第２の吸着
   −脱着反応器２１ｂ、２１ｂ’の出口２２８，２２８’
   が、クリプトン成分の発現の際閉じられる出口弁２７．
   ２７’を介して廃ガス煙突１８へ接続され、互いに直列
   接続されるポンプ２１０，２１０’と洗浄ガス凝縮器２
   １Ｌ２１１’と洗浄ガス蒸発器２１２，２１２’からな
   る第１のガス洗浄装置が、第１の切換弁２２４，２２４
   ’および第２の切換弁２１３．２１３’を介して第１の
   吸着−脱着反応器２１ａ、２１ａ’の入口に接続され、
   また切換弁として構成された出目弁２７．２７’を介し
   て第２の吸着−脱着反応器２１ｂ、２１ｂ’の出口に接
   続されて、開いた開閉弁２２５，２２５’により互いに
   直列に接続される第１および第２の吸着−脱着反応器２
   １ａ、２１ａ’および２１ｂ、２１ｂ’に対して共通な
   洗浄回路を形成し、第１のガス洗浄装置２１０．２１０
   ’； ２１１．２１１’；２１２．２１２’が、第１の
   切換弁２２４，２２４’の切換えにより、閉じた開閉弁
   ２２５，２２５’により第１の吸着−脱着反応器２１ａ
   、２１ａ’から分離された第２の吸着−脱着反応器２１
   ｂ、２１ｂ’の入口へ接続されて、第２の吸着−脱着反
   応器２１ｂ、２１ｂ’の個別洗浄回路を形成し、互いに
   直列接続される別のポンプ２３０，２３０’と別の洗浄
   ガス凝縮器２１８．２１８’と別の洗浄ガス蒸発器２１
   ９゜２１９′からなる第２のガス洗浄装置が、第２のガ
   ス洗浄装置が、第２の切換弁２１３，２１３’の切換え
   により、第１の吸着−脱着反応器２１ａ。 ２１ａ′の入口に接続され、また別の開閉弁２３１゜２
   ３１′を介して第１の吸着−脱着反応器２１ａ。 ２１ａ′の出口に接続されて、第１の吸着−脱着反応器
   ２１ａ、２１ａ’の個別洗浄回路を形成し、第１のガス
   洗浄装置に属する洗浄ガス凝縮器２１１゜２１１′が、
   濃縮されたクリプトン分を導く導管２２０．２２０’を
   経て別の濃縮段に接続され、第２のガス洗浄装置に属す
   る洗浄ガス凝縮器２１８゜２１８′が、濃縮されたキセ
   ノン分を導く導管２１４゜２１４′を経て活性炭ホール
   ドアツプ装置１１５に接続されていることを特徴とする
   、放射性汚染物質を含む廃ガスの処理装置。