JPS585482B2 - コウユウデンリツジキソセイブツ - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はＢａＴｉＯ３を主成分とし、副成分としてＮｂ
２Ｏ５，およびＩｎ２Ｏ３，Ｇａ２Ｏ３゜Ｔｌ２Ｏ３の
うち二種類以上の酸化物を含有する高誘電率磁器組成物
にかかり、その特徴は誘電率が大きく誘電率の温度安定
度、および経時安定度が著しく良好なことにある。

高誘電率磁器組成物をコンデンサ材料として実用に供す
るに当って誘電率（ε）が大きいことが望まれることは
勿論のこと誘電率の安定度が広い温度範囲、例えば−５
５℃〜＋１２５℃にわたって良好であり、かつ誘電率の
経時安定度も良好であることが望まれ、さらには誘電損
失（ｔａｎδ）が小さいことも要求される。

これらの要求を満足するため従来から色々な組成物が合
成されている。

しかし大部分はεの温度安定度、εの経時安定度の内の
いずれか一方のみを改善するに過ぎなかったりあるいは
良好なεの温度範囲が極めて狭かったりして実用化し得
る用途に著しい制限を受けていた。

最近チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）を主成分として
、Ｃａ、ＬａおよびＢｉの酸化物を添加することによっ
て、−５５℃〜＋１２５℃におけるεの温度安定度もＥ
の経時安定度も良好な組成物になることが認められた。

この事実は例えばテヒニツシエミツタイルンゲンテレフ
ンケン、ゲゼルシャフト誌が詳細に述べている。

（Ｊｏｈａｎｎｅｓ Ｊｕｓｔ“Ｅｉｇｅｎｓｈａｆｔ
ｅｎ ｖｏｎ ｈｏｃｈｔｅｍｐｅｒａｔｕ ｒｂｅｓ
ｔａｎｄｉｇｅｎ Ｓｏｎｄｅｒｋｅｒａｍｉｋｅｎｍ
ｉｔ ｈｏｈｅｒ Ｄｉｅｌｅｋｔｒｚｉｔａｔｓｋｏ
ｎｓｔａｎｔｅ”Ｔｅｃｈｎ−ｍｉ ｔｔ、ＡＥ（３−
Ｔｅ １ｅｆｕｎｋｅｎ 、 ６０ （１９７０）２、
１２５−１２６ ］ しかしこの組成物で良好な温度安定度および経時安定度
を得ようとすると、εの値は１０００以下に劣化してし
まう。

またこの組成物は蒸気圧が高く、反応性に富んだＢｉ化
合物を含むため磁気の製造を著しく困難にしたり、積層
磁気コンデンサとして使用する場合に白金やパラジウム
からなる内部電極が著しく腐蝕されるという欠点をまぬ
がれない。

本発明の目的は上記の欠点をすべて除去することにある
。

すなわち本発明組成物は高いεの値を保ちながら、広い
温度範囲にわたって良好なεの温度安定度を示し、かつ
経時安定度も著しく改善された優れたコンデンサ材料を
提供するものである。

さらに、本発明組成物はＢｉの化合物を何ら含まず、磁
気の製造を容易にしているとともに積層磁器コンデンサ
用材料としても最適な材料に改善されている。

このように優れた材料が得られる組成範囲はＢａＴｉＯ
３を主成分とし副成分としてＮｂ２Ｏ５を０．１〜１０
モル％含有すると同時におよびＩｎ２０３Ｇａ２Ｏ３、
Ｔｌ２Ｏ３のうち二種類以上の酸化物の合計が０．０１
〜１５モル％含有する範囲内にある組成物に限定される
。

さらに上記組成範囲の組成物に副成分としてＡｌ２Ｏ３
を１０モル％以下含有させるならばεの温度安定共も経
時安定度も一層改善された組成物になる。

ここでＮｂ２Ｏ５の含有量が０，１モル％未満ではｔａ
ｎδが大きくなり、Ｎｂ２Ｏ６の含有量が１０モル％よ
り多くなるか、Ｉｎ２Ｏ３，Ｇａ２Ｏ３゜Ｔｌ２Ｏ３の
うち二種類以上の酸化物の合計含有量が０．０１モル％
未満になると、εの温度安定度が劣化する。

さらにＩｎ２Ｏ３，Ｇａ２Ｏ３，Ｔｌ２Ｏ３のうち二種
類以上の酸化物の合計含有量が１５モル％より多くなる
かあるいはＡｌ２Ｏ３の含有量が１０モル％より多くな
るとεの値が１５００以下に低下して本発明の口約に合
致しなくなる。

以上の結果本発明の組成物において有効な組成範囲は上
記のように決定される。

以下実施例により詳細に説明する。

本発明の磁気を得る主成分として、純度９９％以上のＢ
ａＣＯ３およびＴｉＯ２粉末を使用し、副成分の出発原
料として純度９９％以上のＮｂ２Ｏ５゜Ｉｎ２０３ｙＧ
ａ２ＣＯ３とＴｌＯ２の各粉末を使用した。

ＢａＣＯ３とＴｉＯ２を等モルづつ秤量し、ボールミル
で混合した後１０００〜１２００℃で予焼した。

ここで得た予焼粉が完全にＢａＴｉＯ３になっているこ
とを粉末Ｘ線回折法で調べた。

ＢａＴｉＯ３予焼粉末および副成分原料を必要秤量しボ
ールミルで混合した。

ろ過乾燥後直経１６ｍｍの円板に加圧成型加圧力して１
３００〜１４５０℃で１時間焼成した。

得られた磁気の両面に銀電極を６００℃で焼付けた後、
次のような条件を採用して誘電率（ε）および誘電損失
（ｔａｎδ）を測定した。

ε並びにｔａｎδは室温において１ＫＨｚの周波数で、
キャパシタンスブリッジを用いて測定した。

−５５℃〜＋１２５℃の温度でεを測定し、＋２０℃に
おけるεの値を基準とした時のεの温度変化率を求め、
εの温度安定度を評価した。

またεの経時安定度を評価するために銀電極を焼付けた
後、１２時間目から１０００時度目の間におけるεの値
を順次決定した。

εの経時変化率（Ａε）を次式に従って求めた。

ただし、ｔ：経過時間 εｔｏ：電極焼付は後１２時間のεの値 εｔ：を時間経過後のεの値 得られた結果の内代表的な例を第１表に示す。

試料番号１〜３の試料は本発明範囲外における結果を比
較のために示したものであり、温度変化率が著しく悪い
。

第１表から明らかなように、本発明の範囲内にある試料
番号４〜２３の例はいずれもεの温度変化率が非常に良
好でありかつεの経時変化率も極めて小さくなっている
。

そして本発明組成物は充分大きなεの値、優れたｔａｎ
δの値も保持し、極めて優れた高誘電率磁器組成物に改
善されている。

なお以上の例は５ａとＴｉ の比が等モルであるＢａＴ
ｉＯ３を主成分組成物として使用した場合について示し
たものであるが実施例の試料番号８゜１４からも明らか
なように、Ｂａ、Ｔｉ の比（Ｂａ／Ｔｉ）が０．９
〜１．１１にあるＢａＴｉＯ３も主成分として使用して
も、本発明と同様の効果が得られている。

また一般に市販されている酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）は
数％まで酸化タンタル（Ｔａ２０５）を含むのが普通で
ある。

従って本発明の組成物において市販品に混入している数
条程度の酸化タンタル（Ｔａ２０５）が含まれているこ
とは許される。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 Ｉ ＢａＴｉＯ３を主成分とし、副成分としてＮｂ２Ｏ
   。 を０．１〜１０モル％含有すると同時にＩｎ２Ｏ３、Ｇ
   ａ２Ｏ３、Ｔｌ２Ｏ３のうち二種類以上の酸化物を合計
   して０．０１〜１５モル％含有することを特徴とする高
   誘電磁器組成物。 ２、特許請求の範囲１の組成物にさらに副成分としてＡ
   ｌ２Ｏ３を１０モル％以下（ただし０モル％を含まず）
   含有することを特徴とする高誘電率磁器組成物。