JPS5827320A - 電解コンデンサ駆動用電解液 - Google Patents
電解コンデンサ駆動用電解液Info
- Publication number
- JPS5827320A JPS5827320A JP12643081A JP12643081A JPS5827320A JP S5827320 A JPS5827320 A JP S5827320A JP 12643081 A JP12643081 A JP 12643081A JP 12643081 A JP12643081 A JP 12643081A JP S5827320 A JPS5827320 A JP S5827320A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- group
- acid
- salt
- electrolytic
- compound
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- Electric Double-Layer Capacitors Or The Like (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は電解コシデシサ駆動用電解液に関し、その目的
とするところは比抵抗が小さく、含水量が少なく、シか
も高温下の長期に亘る使用によっても電気特性が損なわ
れることのない中高圧電解コンデンサ用電解液を提供す
るととＫある。
とするところは比抵抗が小さく、含水量が少なく、シか
も高温下の長期に亘る使用によっても電気特性が損なわ
れることのない中高圧電解コンデンサ用電解液を提供す
るととＫある。
一般に乾式電解コンデンサに用いられる電解コンデンサ
駆動用電解液（以下率Ｋ「電解液」という）の特性が電
解コンデンサの性−能を決定する大きな要因となること
はよく知られた事実である。
駆動用電解液（以下率Ｋ「電解液」という）の特性が電
解コンデンサの性−能を決定する大きな要因となること
はよく知られた事実である。
而して従来電解液としては、例えばエチレンクリコール
を主体とした溶媒に硼酸もしくはそのアシｆニウム塩を
溶解した所謂エチレンクリコール−硼酸系電解液、エチ
レングリコールを主体とした溶媒にアジピン酸もしくは
そのアシ七ニウム塩を溶解した所謂エチレンクリコール
−アジピン酸系電解液等が知られている。しかしながら
これら従来の電解液には種々の欠点がある。即ちエチレ
ングリコール−硼酸系電解液はその比抵抗が大きく、そ
れ故損失もしくは等価直列抵抗の大きい電解コンデンサ
しか得ることができない。また該電解液は各薬品中に本
来台まれている水分の他にエチレングリコールと硼酸と
のエステル化反応で生ずる多量の水分をも含有しており
、そのため陽極電極箔表面に形成された誘電体酸化皮膜
の劣化が激しく、長期間安定した特性を維持することが
極めて困難である。さらに、多量の水が高温下で多量の
蒸気を発生し、電解コンデンサ内圧を上昇させるために
、 １０５℃を越える高温下での使用により防爆弁部の
膨みや外観変形を起こす。またエチレシグリコールーア
ジヒン酸系電解液は、耐電圧が低く、それ故これを中高
圧電解コンデンサ駆動用電解液として用いることは不可
能である。
を主体とした溶媒に硼酸もしくはそのアシｆニウム塩を
溶解した所謂エチレンクリコール−硼酸系電解液、エチ
レングリコールを主体とした溶媒にアジピン酸もしくは
そのアシ七ニウム塩を溶解した所謂エチレンクリコール
−アジピン酸系電解液等が知られている。しかしながら
これら従来の電解液には種々の欠点がある。即ちエチレ
ングリコール−硼酸系電解液はその比抵抗が大きく、そ
れ故損失もしくは等価直列抵抗の大きい電解コンデンサ
しか得ることができない。また該電解液は各薬品中に本
来台まれている水分の他にエチレングリコールと硼酸と
のエステル化反応で生ずる多量の水分をも含有しており
、そのため陽極電極箔表面に形成された誘電体酸化皮膜
の劣化が激しく、長期間安定した特性を維持することが
極めて困難である。さらに、多量の水が高温下で多量の
蒸気を発生し、電解コンデンサ内圧を上昇させるために
、 １０５℃を越える高温下での使用により防爆弁部の
膨みや外観変形を起こす。またエチレシグリコールーア
ジヒン酸系電解液は、耐電圧が低く、それ故これを中高
圧電解コンデンサ駆動用電解液として用いることは不可
能である。
本発明は、斯かる従来の電解液の欠点を解消すべく開発
されたものであって、総炭素数が１６ないし３４であシ
、側鎖にメチル力ルポニルオ士シ基、水酸基、フェニル
基、Ｐ−ビニルフェニル基、カルボ士シル基、アルコ牛
ジカルボニル基、アミノカルボニル基、シアノ基、アミ
ノメチル基又はビニル基を有することのある三塩基性酸
もしくはその塩、総炭素数が１２ないし１５であシ、側
鎖にメチル力ルボニルオ士シ基、水酸基、メチル基、エ
チル基、カルボ士シル基、アルコ牛ジカルボニル基、シ
アノ基、アミノメチル基又はビニル基を有することのあ
る三塩基性酸もしくはその塩、１．５−オクタン−ジカ
ルボン酸もしくはその塩、１．７−ドヂカシージカルボ
ン酸もしくはその塩、５−カルボ士シー４−へ＋シルー
２−シク０へ十セ、ｌ／−１−オクタシ酸もしくけその
塩及び６−カルボ中シー４−へ士シルー２−シクＯへ＋
ヤシ−１−オクタン酸もしくはその塩なる群から選ばれ
た少くとも１種以上を溶質とし、これをエチレングリコ
ールを主体とした溶媒に溶解してなることを特徴とする
電解コシダンサ駆動用電解液に係る。
されたものであって、総炭素数が１６ないし３４であシ
、側鎖にメチル力ルポニルオ士シ基、水酸基、フェニル
基、Ｐ−ビニルフェニル基、カルボ士シル基、アルコ牛
ジカルボニル基、アミノカルボニル基、シアノ基、アミ
ノメチル基又はビニル基を有することのある三塩基性酸
もしくはその塩、総炭素数が１２ないし１５であシ、側
鎖にメチル力ルボニルオ士シ基、水酸基、メチル基、エ
チル基、カルボ士シル基、アルコ牛ジカルボニル基、シ
アノ基、アミノメチル基又はビニル基を有することのあ
る三塩基性酸もしくはその塩、１．５−オクタン−ジカ
ルボン酸もしくはその塩、１．７−ドヂカシージカルボ
ン酸もしくはその塩、５−カルボ士シー４−へ＋シルー
２−シク０へ十セ、ｌ／−１−オクタシ酸もしくけその
塩及び６−カルボ中シー４−へ士シルー２−シクＯへ＋
ヤシ−１−オクタン酸もしくはその塩なる群から選ばれ
た少くとも１種以上を溶質とし、これをエチレングリコ
ールを主体とした溶媒に溶解してなることを特徴とする
電解コシダンサ駆動用電解液に係る。
本発明の電解液は比抵抗が小さくまたその含水量も極め
て少ない。本発明の電解液の比抵抗が小さいために、電
解コンデンサの損失もしくは等価直列抵抗（以下ｒＥ
５１という）の低減に寄与することができる。電解コン
デンサのインピータシス−周波数特性においては、イン
ピータンスは前記ＥＳＨによりその大判が律せられる。
て少ない。本発明の電解液の比抵抗が小さいために、電
解コンデンサの損失もしくは等価直列抵抗（以下ｒＥ
５１という）の低減に寄与することができる。電解コン
デンサのインピータシス−周波数特性においては、イン
ピータンスは前記ＥＳＨによりその大判が律せられる。
従って前記ＥＳＲの低減により高周波におけるインピー
タシスを下げることができ、高周波低インピータンスの
電解コンデンサを得ることができる。また本発明の電解
液の含水量は極めて少ないために、電解コシダンサの電
極表面に形成された誘電体酸化皮膜の劣化を抑制するこ
とができると共に、高温下の使用においても電解コシデ
シサ内部の蒸気圧の上昇が少なく外形の変形を来たすこ
とが々いので、高温下で長期間特性の安定した電解］：
、１デンサを得ることができる。更に本発明の電解液は
、耐電圧も高く中高圧電解］、７デシサの電解液として
好適に使用できる。
タシスを下げることができ、高周波低インピータンスの
電解コンデンサを得ることができる。また本発明の電解
液の含水量は極めて少ないために、電解コシダンサの電
極表面に形成された誘電体酸化皮膜の劣化を抑制するこ
とができると共に、高温下の使用においても電解コシデ
シサ内部の蒸気圧の上昇が少なく外形の変形を来たすこ
とが々いので、高温下で長期間特性の安定した電解］：
、１デンサを得ることができる。更に本発明の電解液は
、耐電圧も高く中高圧電解］、７デシサの電解液として
好適に使用できる。
本発明では溶質として、総炭素数が１６ないし３４であ
り、側鎖にメチル力ルボニルオ士シ基、水酸基、フェニ
ル基、ｐ−ビニルフェニル基、カルボ士シル基、アルコ
士ジカルボニル基、アミノカルボニル基、シアノ基、ア
ミノメチル基又はビニル基を有することのある三塩基性
酸もしくはその塩、総炭素数が１２ないし１５であり、
側鎖にメチル力ルボニルオ十シ基、水酸基、メチル基、
エチル基、カルボ中シル基、アルコ士ジカルボニル基、
アミノカルボニル基、シアノ基、アミノメチル基又はじ
ニル基を有することのある二塩基性酸もしくはその塩、
１．５−オクタンージカルボシ酸もしくはその壇、ｌ、
７−ドゾカンージカルボン酸もしくはその塩、５−カル
ボ士シー４−へ士シルー２−シク０へ士セシー１−オク
タシ酸もしくはその塩及び６−カルボ士シー４−へ士シ
ルー２−シクロへ＋センー１−オクタン酸もしくはその
塩なる群から選ばれた少くとも１種以上が用いられる。
り、側鎖にメチル力ルボニルオ士シ基、水酸基、フェニ
ル基、ｐ−ビニルフェニル基、カルボ士シル基、アルコ
士ジカルボニル基、アミノカルボニル基、シアノ基、ア
ミノメチル基又はビニル基を有することのある三塩基性
酸もしくはその塩、総炭素数が１２ないし１５であり、
側鎖にメチル力ルボニルオ十シ基、水酸基、メチル基、
エチル基、カルボ中シル基、アルコ士ジカルボニル基、
アミノカルボニル基、シアノ基、アミノメチル基又はじ
ニル基を有することのある二塩基性酸もしくはその塩、
１．５−オクタンージカルボシ酸もしくはその壇、ｌ、
７−ドゾカンージカルボン酸もしくはその塩、５−カル
ボ士シー４−へ士シルー２−シク０へ士セシー１−オク
タシ酸もしくはその塩及び６−カルボ士シー４−へ士シ
ルー２−シクロへ＋センー１−オクタン酸もしくはその
塩なる群から選ばれた少くとも１種以上が用いられる。
本発明で用いられる上記三塩基性酸はいずれも公知の化
合物であシ、これらの化合物は例えば特公昭５５−３３
１３０号公報や特開昭５６−３８１２７号公−報に記載
されているか又は該公報に記載の方法に準じて製造され
る。核酸の具体例を以下に示す。
合物であシ、これらの化合物は例えば特公昭５５−３３
１３０号公報や特開昭５６−３８１２７号公−報に記載
されているか又は該公報に記載の方法に準じて製造され
る。核酸の具体例を以下に示す。
−、Ｎ Ｆｌ ｆ
ＩＡΔ」 ΔＪ
Δｊ コｊ
Δｊ＾ ハ へ＾
＾ へ ＾ω
０ − ヘーノ
Ｎノ −
ノ −ノａ）
す ＩＡ
％１コ凸 へ へ
八 八Ｆ−ａｏ（ｈ
Ｃ＋ −一 −−ヘ
ヘ一） −ノ −ノ
−ノ −ノポ
ジ ポ ２−ｖ
ｖ ｖ ρ １セ 。
ＩＡΔ」 ΔＪ
Δｊ コｊ
Δｊ＾ ハ へ＾
＾ へ ＾ω
０ − ヘーノ
Ｎノ −
ノ −ノａ）
す ＩＡ
％１コ凸 へ へ
八 八Ｆ−ａｏ（ｈ
Ｃ＋ −一 −−ヘ
ヘ一） −ノ −ノ
−ノ −ノポ
ジ ポ ２−ｖ
ｖ ｖ ρ １セ 。
鳴 ｉ
、 宿
ね −
蛯 １
上記に示す三塩基性酸のうち、化合物３、化合物４、化
合物９、化合物１０、化合物＋１．化合物１３、化合物
１４、化合物１７、化合物１８、化合物２９、化合物３
０、化合物３２、化合物３３及び化合物３４を用いるの
が本発明では好ましい。
合物９、化合物１０、化合物＋１．化合物１３、化合物
１４、化合物１７、化合物１８、化合物２９、化合物３
０、化合物３２、化合物３３及び化合物３４を用いるの
が本発明では好ましい。
上記三塩基性酸の塩としては例えばアン七ニウム塩を挙
げることができる。
げることができる。
本発明においては溶媒としてエチレンクリコールが使用
される。上記三塩基性酸又はその塩とエチレンクリコー
ルとの使用割合としては特に限定がなく広い範囲内で適
宜選択することができるが、通常前者：後者を５〜３０
： ９５〜７０ ＣＷ’／Ｆ）なる割合で使用するの
がよい。本発明では、溶媒としてエチレンジリコールに
例えばメチル上０ツルづ等の他の溶媒を適宜添加しても
よく、また溶質として前記三塩基性酸もしくはその塩に
硼酸、アジビシ酸等を適宜添加することもできる。
される。上記三塩基性酸又はその塩とエチレンクリコー
ルとの使用割合としては特に限定がなく広い範囲内で適
宜選択することができるが、通常前者：後者を５〜３０
： ９５〜７０ ＣＷ’／Ｆ）なる割合で使用するの
がよい。本発明では、溶媒としてエチレンジリコールに
例えばメチル上０ツルづ等の他の溶媒を適宜添加しても
よく、また溶質として前記三塩基性酸もしくはその塩に
硼酸、アジビシ酸等を適宜添加することもできる。
以下に実施例を挙げる。
実施例 ｌ
化合物３ （ｎ＝５ ） ９ （重量部）
アンモニア ｌ エチレングリコール ９０ 実施例 ２ 化合物９ （ｎ＝５ ） ９ （重量部）
アンモニア ｌ エチレングリコール ９０ 実施例 ３ 。
アンモニア ｌ エチレングリコール ９０ 実施例 ２ 化合物９ （ｎ＝５ ） ９ （重量部）
アンモニア ｌ エチレングリコール ９０ 実施例 ３ 。
化合物１４（３＝５） ９（重量部）アンモニ
ア １ エチレンクリコール ９０ 実施例 今 化合物１７（ル＝５） ８（重量部）硼酸
１ アンモニア ｌ エチレンクリコール ９０ 実施例 ５ 化合物２９（ｎ＝５） ９（重量部）アンモニ
ア ｌ エチレンクリコール ８０ メチル上０ツルづ １０ 比較例 １ 硼 酸 １６．５ （重量部）硼
酸アンモニウム １６．５ エチレンクリコール ６７ 比較例 ２ アジピン酸アンモニウム １０（重量部）エチレンク
リコール ９０（重量部）上記実施例１〜５で得
られる本発明の電解液はいずれも低い抵抗値（５００Ω
・筒身下、３０℃にて測定、以下についても同じ）を示
し、また含水量も１％以下と極めて少ない。さらに該電
解液の電解コンデンサとしての耐電圧はいずれも４００
Ｖ以上であり、中高圧電解コンデシサ駆動用の電解液と
して極めて好適である。これに対して比較例１の電解液
は、電解コンデンサとしての耐電圧は４００Ｖであるが
、高い抵抗値（１０００Ω−ｃｒｎ）を示し、また含水
量も２６チである。また比較例２の電解液は、低い抵抗
値（３００Ω・ｃｒｎ）を示し、含水量も１チ以下であ
るが、電解コンデンサとしての耐電圧は１００Ｆであシ
、中高圧電解コンデンサ駆動用の電解液としては不適当
である。
ア １ エチレンクリコール ９０ 実施例 今 化合物１７（ル＝５） ８（重量部）硼酸
１ アンモニア ｌ エチレンクリコール ９０ 実施例 ５ 化合物２９（ｎ＝５） ９（重量部）アンモニ
ア ｌ エチレンクリコール ８０ メチル上０ツルづ １０ 比較例 １ 硼 酸 １６．５ （重量部）硼
酸アンモニウム １６．５ エチレンクリコール ６７ 比較例 ２ アジピン酸アンモニウム １０（重量部）エチレンク
リコール ９０（重量部）上記実施例１〜５で得
られる本発明の電解液はいずれも低い抵抗値（５００Ω
・筒身下、３０℃にて測定、以下についても同じ）を示
し、また含水量も１％以下と極めて少ない。さらに該電
解液の電解コンデンサとしての耐電圧はいずれも４００
Ｖ以上であり、中高圧電解コンデシサ駆動用の電解液と
して極めて好適である。これに対して比較例１の電解液
は、電解コンデンサとしての耐電圧は４００Ｖであるが
、高い抵抗値（１０００Ω−ｃｒｎ）を示し、また含水
量も２６チである。また比較例２の電解液は、低い抵抗
値（３００Ω・ｃｒｎ）を示し、含水量も１チ以下であ
るが、電解コンデンサとしての耐電圧は１００Ｆであシ
、中高圧電解コンデンサ駆動用の電解液としては不適当
である。
次に本発明の電解液、従来の電解液を用いて電解コンデ
ンサを製作し、その特性比較を行なう。
ンサを製作し、その特性比較を行なう。
試供電解コンデンサは、陽極側電極として、エツチング
されたアルミニウム箔表面に６９０Ｖで誘電体酸化膜を
化成形成したものを用い、陰極側電極は、化成処理を施
さないエツチングされたアルミニウム箔を用い、前記陽
極側電極と陰極側電極とを対面させ、その間にセパレー
タ紙を介在させた上で巻回して成るコンデンサ素子に実
施例１〜５、比較例１の電解液を各々含浸せしめた上で
外装ケース内に前記コンデンサ素子を収納し、外装ケー
ス開口部を弾性体封口部材で密閉してなるものである。
されたアルミニウム箔表面に６９０Ｖで誘電体酸化膜を
化成形成したものを用い、陰極側電極は、化成処理を施
さないエツチングされたアルミニウム箔を用い、前記陽
極側電極と陰極側電極とを対面させ、その間にセパレー
タ紙を介在させた上で巻回して成るコンデンサ素子に実
施例１〜５、比較例１の電解液を各々含浸せしめた上で
外装ケース内に前記コンデンサ素子を収納し、外装ケー
ス開口部を弾性体封口部材で密閉してなるものである。
なお、この試供電解コンデンサの定格は４００Ｖ、１０
μＦであシ、ケースサイズは１６φ×３０ｔである。
μＦであシ、ケースサイズは１６φ×３０ｔである。
本発明の電解度（実施例１〜５）を用いた電解コンデン
サは、初期特性において、比較例１の電解液を用いた電
解コンデンサに比し、＋２０Ｈ２でＰ損失（ｔａｎδ）
で約２７３、］ ＯＫＨｚ−どの等個直列抵抗値（ＥＳ
Ｒ）で約１／３という低い値を示す。
サは、初期特性において、比較例１の電解液を用いた電
解コンデンサに比し、＋２０Ｈ２でＰ損失（ｔａｎδ）
で約２７３、］ ＯＫＨｚ−どの等個直列抵抗値（ＥＳ
Ｒ）で約１／３という低い値を示す。
また上記試供コンデンサを高温下（１１０℃）にて定格
電圧（４００Ｖ ）を印加して１０００時間の負荷寿命
試験を行なったところ、本発明の電解液を用いたコンデ
ンサは１０００時間経過後においても電気特性は初期値
に比し殆んど変化が認められず、また外観不良も皆無で
ある。これに対し比較例！の電解液を用いたコンデンサ
は電気特性の劣化が著しく、しか−も内圧上昇による封
口部材の飛び出し、防爆弁の作動等による外観不良が生
ずる。
電圧（４００Ｖ ）を印加して１０００時間の負荷寿命
試験を行なったところ、本発明の電解液を用いたコンデ
ンサは１０００時間経過後においても電気特性は初期値
に比し殆んど変化が認められず、また外観不良も皆無で
ある。これに対し比較例！の電解液を用いたコンデンサ
は電気特性の劣化が著しく、しか−も内圧上昇による封
口部材の飛び出し、防爆弁の作動等による外観不良が生
ずる。
実施例Ｉにおいて化合物３の代シに化合物！、２．４〜
８．１０〜Ｉ３．１５、Ｉ６．１８〜２８．３０〜３６
を使用した場合にも上記と同様の好結果を得ることがで
きる。
８．１０〜Ｉ３．１５、Ｉ６．１８〜２８．３０〜３６
を使用した場合にも上記と同様の好結果を得ることがで
きる。
（以 上）
手続補正書（７ｊ劃
昭和５７年２月８日
特許庁長官 島＋１１春樹 殿３、補正をする
者 ４、代理人 大阪市東区平野町２の１０平和ビル内電話０６−２０３
−０９４１（代）昭和５７年１月５日（発送日 ５７．
１．２６）６ｏ 補正により増加する発明の数
者 ４、代理人 大阪市東区平野町２の１０平和ビル内電話０６−２０３
−０９４１（代）昭和５７年１月５日（発送日 ５７．
１．２６）６ｏ 補正により増加する発明の数
Claims (1)
- ■ 総炭素数が１６ないし３４であシ、側鎖にメチル力
ルボニルオ士シ基、水酸基、フェニル基、Ｐ−ビニルフ
ェニル基、カルボ牛シル基、アルコ士ジカルボニル基、
アミノカルボニル基、シアノ基、アミノメチル基又はビ
ニル基を有することのある三塩基性酸もしくはその塩、
総炭素数が１２ないし１５であシ、側鎖にメチル力ルポ
ニルオ十シ基、水酸基、メチル基、エチル基、カルボ士
シル基、アルコ士ジカルボニル基、アミノカルボニル基
、シアノ基、アミノメチル基又はビニル基を有すること
のある三塩基性酸もしくはその塩、ｌ、５−オクタン−
ジカルボン酸もしくはその塩、ｌ、７−ドゾカシージカ
ルボシ酸もしくはその塩、５−カルボ士シー４−へ十シ
ルー２−シク０へ士ｔンー１−オクタシ酸もしくはその
塩及び６−カルボ士シー４−へ士シルー２−シク０へ＋
セコ−１−オクタシ酸もしくはその塩なる群から選ばれ
た少くとも１種以上を溶質とし、これをエチレンクリコ
ールを主体とした溶媒に溶解してなることを特徴とする
電解コシデシサ駆動用電解液。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12643081A JPS5827320A (ja) | 1981-08-11 | 1981-08-11 | 電解コンデンサ駆動用電解液 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12643081A JPS5827320A (ja) | 1981-08-11 | 1981-08-11 | 電解コンデンサ駆動用電解液 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5827320A true JPS5827320A (ja) | 1983-02-18 |
| JPH0158648B2 JPH0158648B2 (ja) | 1989-12-13 |
Family
ID=14934990
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP12643081A Granted JPS5827320A (ja) | 1981-08-11 | 1981-08-11 | 電解コンデンサ駆動用電解液 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5827320A (ja) |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5638127A (en) * | 1979-09-05 | 1981-04-13 | Okamura Seiyu Kk | Emulsifying agent |
| JPS5645014A (en) * | 1979-09-21 | 1981-04-24 | Hitachi Condenser | Electrolytic paste for electrolytic capacitor |
-
1981
- 1981-08-11 JP JP12643081A patent/JPS5827320A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5638127A (en) * | 1979-09-05 | 1981-04-13 | Okamura Seiyu Kk | Emulsifying agent |
| JPS5645014A (en) * | 1979-09-21 | 1981-04-24 | Hitachi Condenser | Electrolytic paste for electrolytic capacitor |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0158648B2 (ja) | 1989-12-13 |
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