JPS5813876B2 - 放射性ガスまたは有害ガスの貯蔵方法および装置 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は放射性ガスまたは有害ガスを固体物質中に固定
し貯蔵する方法および装置に関する。

放射性ガスまたは有害ガスを固体物質中に固定し貯蔵す
る方法としてガス状物質をイオン化し、その物質イオン
を加速して固体表面を衝撃することにより該固体内に注
入する方法が知られている。

固体としては広範囲の金属物質又はセラミック物質の中
から選択できるが、特に金属又は合金がこの目的に適す
る。

この貯蔵方法は、例えば放射性同位体を含むＫｒなとの
放射性廃棄物を長期にわたって、安全、有利に貯蔵する
ことができ、同様に有害ガスの貯蔵にも利用することが
できる。

従来、この高速粒子による固体内注入貯蔵を完全にする
方法として、イオンを注入した固体表面上にスパッタリ
ングにより金属膜を形成する方法が知られている（特開
昭５０−８９７９９）。

この方法は、例えば貯蔵用固体表面にイオンを注入した
後に、注入を中断してスパッタリングによって固体表面
上に、金属膜を形成する。

新たに形成された金属層は既に注入されたガス状物質の
固定を完全にするとともに、重層注入のための新たな貯
蔵用固体となる。

すなわち、新たな金属層の上に再び物質イオンの注入を
行い、かつまたスパッタリングによる金属層の形成を繰
り返し重層を形成するものである。

ところがこの方法では注入過程と金属層形成過程とが分
離されているため、工程の複雑さによる処理能率の低下
が欠点である。

本発明の目的は、高速粒子による放射性ガス等の固体へ
の注入固定法における重層注入をするための金属層を形
成する方法で、かつ連続注入を可能ならしめる方法およ
びその装置を提供することにある。

すなわち本発明に係る方法は、低圧ガス雰囲気ないし高
真空に至る真空雰囲気におかれた貯蔵用固体物質の注入
面近傍に金属ハロゲン化物または金属カルボニルを導入
し、熱分解、放射線分解、高速粒子照射による分解又は
水素還元及びこれらの組合せによって該金属化合物を分
解して固体表面に金属を析出せしめることによって、金
属層を形成する。

この方法では、高速粒子の固体内注入貯蔵に当り、加速
した粒子を固体内に注入する工程と固体表面に金属層を
形成する工程を、同時にかつ連続的に行うことができる
。

金属力ルボニルとしては、ニッケル力ルボニルＮｉ（Ｃ
Ｏ）４、鉄カルボニルＦｅ （ ＣＯ ）４ 、クロム
カルボニルＣｒ（ＣＯ），４などから選択できる。

これらの金属力ルボニルは２００〜３００℃以下（例え
ばニッケル力ルボニルは１４０〜２４０℃）で熱分解を
起し、金属を析出する。

この方法はカルボニル法と称され、高純度金属の製造方
法として知られるものである。

放射性ガス等の高速粒子による固体内注入貯蔵法におい
ては、一般に固体表面は高速粒子による衝撃により加熱
されるのが通常で、固体の焼損を防ぐため冷却を行なう
が、金属力ルボニルの熱分解温度を考慮すると表面温度
を３００〜８００℃に制御するのが実用的である。

従って、当該固体表面近傍へ金属力ルボニルの１０−１
〜１０−４ｔｏｒｒを導入すれば容易に分解して対応す
る金属を析出する。

この操作は、高速粒子の注入を妨げないように実施する
ことができる。

金属ハロゲン化物としては、ケイ素、ゲルマニウム、チ
タン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、クロム
、クンタル、鉄、銅、ベリリウム、ニオブ、モリブデン
、タングステンなどの塩化物、臭化物およびヨウ化物の
中から選択することができる。

金属ハロゲン化物は１０００〜２０００℃以下の温度で
熱分解を起し、また当量の水素と反応して金属を析出す
る。

この場合一般に高温を必要とするが、高速粒子による物
質の固体内注入においては、高速粒子照射による分解を
利用できるので、高速粒子注入中の制御された固体表面
温度、すなわち３００〜８００℃においても当該熱分解
または水素還元は可能となる。

また、高速粒子照射による分解の可能な金属化合物で、
他の分解生成物が気体であるもの、例えばＣｒＩ２，Ｔ
ｉＩ４などのヨウ化物、ＦｅＣｌ３，ＣｏＣｌ２，ｚｒ
ｃｌ４，ＴｉＣｌ４などの塩化物で沸点の低いものは、
分解温度によらず、高速粒子照射により、金属層を析出
させることができる。

同様に、放射線分解によって金属を析出する金属化合物
であれば放射線照射単独で、又は前記の他の方法と併用
することにより金属層を形成せしめることかできる。

既に放射性ガス等を注入固定した貯蔵用固体であれば、
本発明の方法により固体表面に金属層を形成し、物質の
貯蔵を完全にすることができる。

本発明の装置を、添付図面に従って説明する。

第１図は装置の構成例の概念図である。

３は真空容器であり、イオン源部４、加速装置部６、注
入室８から構成されている。

イオン源部４に設けるイオン源（図示せず）としては既
存の装置から広範囲に選択することができるが、好まし
くは多くのイオン電流を獲得できる型、例えばデュオプ
ラズマトロン型、デュオビガトロン型、ホロカソード型
またはＰ．Ｉ．Ｇ．型などが適する。

６の加速装置部に設ける加速装置（図示せず）は、電極
群から成り、格子５および格子７もその一部である。

電極群はイオンを加速するとともに、イオン流にレンズ
効果を付与することもできるように設けてある。

５はイオン源部４と加速装置部６の境界に設けられた格
子であり、７は加速装置部６と注入室８の境界に設けら
れた格子である。

各格子は、イオンおよび気体分子が透過できる構造にな
っているとともに気体粒子の流れに対する抵抗となって
、イオン源部４、加速装置部６および注入室８の各部に
おける圧力差を生せしめる作用もある。

１３はイオンを注入しようとする固体からなる注入基板
である。

１４は基板の送りローラーで、１５は、温度制御装置で
ある。

さらに容器３内には放射線照射を行い得るように施すこ
ともできる。

１は貯蔵しようとする物質のガス溜で弁２を介してイオ
ン源部４へ通じている。

また１７は排気装置であり、弁１６を介して容器３内を
排気できるようになっている。

９は析出金属（例えばニッケル）の原料化合物（例えば
ニッケルカルボニル）のタンクである。

１１はキャリアガスまたは水素ガスのガス溜である。

装置の作動に当っては、排気装置１７によって容器３の
内部を排気するとともに、放射性ガス等を弁２を通じて
容器内へ導入する。

注入室８を１０−３ｔｏｒｒ程度以下に保持する。

ガス状物質は一部イオン源部４においてイオン化され、
他は排気装置１７へ排気される。

従って、容器内はイオン源部→加速装置部→注入室とい
う方向へガス分子の流れが生じ、格子５と７のために各
部の圧力に差が生じることになる。

排気装置１７によって排気されたガスは、再びガス溜１
へ戻すように施してもよい。

イオン源部４で生じたイオンは加速されて注入基板１３
へ注入される。

注入される時には高速粒子は必ずしもイオンである必要
はない。

次に、ニッケル力ルボニルを用いた例について記す。

ニッケルカルボニルは大気圧下、常温では液体であるか
らタンク９より弁１０を通じて注入室８へ導入される。

その配管は注入基板１３の近傍に開口している。

導入されたニッケルカルボニルは気化して存在する。

注入基板１３の温度は、温度制御装置１５によって加熱
し、あるいは高速粒子による衝撃加熱を冷却することに
より３００℃に維持する。

すると、下記の式に示す反応に基いて、注入基板１３上
に、ニッケルを析出する。

Ｎｉ（ＣＯ）４→Ｎｉ＋４ＣＯ ニッケルの析出速度はニッケル力ルボニルの供給率で制
御できる。

例えば、注入基板の単位注入面積１ｃｒＡあたりニッケ
ルカルボニルを、毎秒５．６×１０−５ｍｌＮＴＰすな
わち毎時０．２ｍｌＮＴＰ供給すれば、当量のニッケル
の析出があるので析出速度は次に示すようになる。

ここでＮＴＰとは、Ｎｏｒ一ｍａｌ Ｔｅｍｐｅｒａｔ
ｕｒｅ ａｎｄ Ｐｒｅｓｓｕｒｅの略であり、常温大
気圧下における気体の体積を示す用語である。

５．．．．６ Ｘ １ ０ −５ｍｅ ＮＴＰ ／ ｓ
ｅｃ ／ｃｒＡ＝ ０． ０ ４ ｔｏｒｒ ゜ｃｃ／
ｃｒｒｔ ゜ｓｅｃ＝＝ ２．５ Ｘ １ ０−”ｍａ
ｔ／ｃ＃ ｓｅｃ＝１．５Ｘ１ ０１５Ｎｉ／ｃ４−Ｓ
ｅＣ＝１．６λ／ ｓｅｃ ＝０．６μ／ｈｒ （ただし、ニッケルの密度を８．
９ｇ／ｃｍ２として。

）従って毎時０．６μのニッケルを析出させることがで
きる。

この厚さは、高速粒子の注入の深さ（例えば４ ５ ｋ
ｅＶのクリプトン粒子の場合の約５００人）に比して十
分大きいから、注入固定は完全と言える。

次に金属ハロゲン化物を用いた例について記す。

金属ハロゲン化物は揮発性で、蒸気圧が比較的高いため
、常温で液体又は固体であっても低圧の注入室８へは気
体として導入することができる。

したがって、前述の金属力ルボニルと同様の方法を適用
できるが、例として塩化チタンを用いた場合について説
明する。

塩化チタンは常温で液体であるから、前述のニッケルカ
ルボニルと同様にして注入室８へ導入する。

塩化チタンは水素Ｈ２の存在下、６００℃以上で下記の
式に示す反応に基づいて、チタンを析出する。

ＴｉＣｔ４→Ｔ ｉ ＋ ２ Ｃｌ ２ よって、注入基板１３を６００℃以上に維持することに
より、注入基板１３上にチタンを析出させることができ
る。

チタンの析出速度についても、ニッケルカルボニルと同
様にして塩化チタンの供給率で制御することができるこ
とは言うまでもない。

以上の説明から理解できるように、本装置では高速粒子
の固体内注入工程と、金属層の形成工程を同時にかつ連
続的に行うことが可能である。

また、本装置は金属カルボニルおよび金属ハロゲン化物
に限らず、熱分解、放射線分解、高速粒子照射による分
解、または水素還元のうち１または２以上の組合せによ
って金属を析出し、他の生成物が気体である化合物なら
ば使用することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は、放射性ガスまたは有害ガスを高速イオン化し
て、固体内に注入し、また金属力ルボニル又は金属ハロ
ゲン化物を原料として注入面に金属層を形成して、重層
注入を可能ならしめる本発明の装置の構成例の断面図で
ある。 図中、番号を付した各要素は次の如くである。 なお装置の本体以外の部分は模式的に示してある。 １……放射性ガスまたは有害ガスのガス溜、２，１０，
１２．１６……弁、３……容器、４……イオン源部（た
たし、イオン源を図示せず。 ）、５，７……格子、６……加速装置部（たたし、加速
装置を図示せず）、８……注入室、９……タンク、１１
……水素ガスまたはキャリアガスのガス溜、１３……注
入基板、１４……送りローラー、１５……温度制御装置
、１７……排気装置。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 放射性ガスまたは有害ガスを、イオン化し加速して
   高速粒子により固体を衝撃することにより固体物質中に
   注入固定して貯蔵する方法において、低圧ないし高真空
   の雰囲気におかれた貯蔵用固体物質の注入面近傍に、金
   属ハロゲン化物または金属カルボニル化合物を導入し、
   熱分解、放射線分解、高速粒子照射による分解又は水素
   還元及びこれらの組合せにより金属単体を該固体表面に
   析出せしめ、放射性ガス物質等を固定するとともに、重
   層注入のため金属層を得る貯蔵方法。 ２ 放射性ガスまたは有害ガスを、イオン化し加速して
   高速粒子により注入室内で固体を衝撃することにより固
   体物質中に注入固定する装置において、前記注入室に弁
   を介して配設された水素ガスまたはキャリアガスを導入
   するガス溜および金属化合物を導入するタンクと、前記
   注入室に内設された温度制御装置とを設けたことを特徴
   とする放射性ガスまたは有害ガスの貯蔵装置。