JPH1180454A - ポリプロピレン系樹脂組成物及びそのフィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】高い引張弾性率、フィルムインパクトを有し、
且つ成形性もよいバランスのとれたフィルム物性を有す
るポリプロピレン樹脂組成物及びそのフィルムを提供す
る。 【解決手段】（Ａ）プロピレン単独重合体であって、ア
イソタクチックペンダット分率（ｍｍｍｍ分率）が８０
％〜９９％であり、かつ分子量分布（Ｍw ／Ｍn 比）が
３．５以下であり、極限粘度〔η〕が１．０〜４．０デ
シリットル／ｇであるメタロセン系触媒を用いて重合し
たプロピレン系重合体８０〜１重量部に、（Ｂ）プロピ
レン単独重合体又は０．５モル％以下のエチレンもしく
はα−オレフィンを含有するプロピレン系共重合体であ
って、アイソタクチックペンダット分率（ｍｍｍｍ分
率）が８５％〜９９％であり、かつ分子量分布（Ｍw ／
Ｍn 比）が３．０以上であり、極限粘度〔η〕が１．０
〜２．０デシリットル／ｇであるプロピレン系重合体２
０〜９９重量部を配合してなるポリプロピレン系樹脂組
成物およびそのフイルム。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリプロピレン系
樹脂組成物及びそのフィルムに関するものである。さら
に詳しくは、高い引張弾性率、フィルムインパクトを有
し、且つ成形性もよいバランスのとれたフィルム物性を
有する樹脂組成物及びそのフィルムに関するものであ
る。

【０００２】

【従来の技術】ポリプロピレンフィルムは、極めて透明
で、腰が強く、耐熱性があり、吸湿が少ない等の特徴を
有するため、二軸延伸フィルム、ラミネートフィルム等
のキャストフィルムとして用いられている。しかし、こ
れらキャストフィルムにおいて、フィルムインパクトの
向上を指向すると、引張弾性率が低下し、腰の弱いフィ
ルムとなるほか成形性が低下し、フィルム外観が悪化す
るなど物性のバランスをとることは困難であった。従来
は、チタン−マグネシウム系等のチーグラー型触媒を用
いて、ポリプロピレンを二元、三元系のブロック型ある
いはランダム型のポリプロピレン共重合体に改質する試
みがなされてきたが、最近、メタロセン系触媒を用いて
重合したポリプロピレンがフィルム用として検討されて
いる。これにより、フィルムインパクトと弾性率のバラ
ンスの向上がみられるがなお充分ではなく、成形性が悪
く、ネックイン現象等も現れるのが実情であった。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、高い引張弾
性率、フィルムインパクトを有し、且つ成形性もよいバ
ランスのとれたフィルム物性を有するポリプロピレン樹
脂組成物及びそのフィルムを提供することを目的とす
る。

【０００４】

【課題を解決しようとする手段】本発明者らは上記課題
につき鋭意検討した結果、メタロセン系触媒を用いて製
造したプロピレン系単独重合体とチタン−マグネシウム
系のチーグラー型触媒を用いて製造したプロピレン系重
合体を配合することでこの課題が解決できることを見出
し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は以
下を要旨とするものである。 （１）（Ａ）プロピレン単独重合体であって、アイソタ
クチックペンダット分率（ｍｍｍｍ分率）が８０％〜９
９％であり、かつ分子量分布（Ｍw ／Ｍn 比）が３．５
以下であり、極限粘度〔η〕が１．０〜４．０デシリッ
トル／ｇであるメタロセン系触媒を用いて重合したプロ
ピレン系重合体８０〜１重量部に、（Ｂ）プロピレン単
独重合体又は０．５モル％以下のエチレン若しくはα−
オレフィンを含有するプロピレン系共重合体であって、
アイソタクチックペンダット分率（ｍｍｍｍ分率）が８
５％〜９９％であり、かつ分子量分布（Ｍw ／Ｍn 比）
が３．０以上であり、極限粘度〔η〕が１．０〜２．０
デシリットル／ｇであるプロピレン系重合体２０〜９９
重量部を配合してなるポリプロピレン系樹脂組成物。 （２）上記（１）に記載のポリプロピレン系樹脂組成物
を用いて成形したフィルム。

【０００５】

【発明の実施の形態】本発明について、以下に詳細に説
明する。 〔１〕本発明の樹脂組成物は、（Ａ）プロピレン単独重
合体であって、アイソタクチックペンダット分率（ｍｍ
ｍｍ分率）が８０％〜９９％であり、かつ分子量分布
（Ｍw ／Ｍn 比）が３．５以下であり、極限粘度〔η〕
が１．０〜４．０デシリットル／ｇであるメタロセン系
触媒を用いて重合したプロピレン系重合体８０〜１重量
部に、（Ｂ）プロピレン単独重合体又は０．５モル％以
下のエチレン若しくはα−オレフィンを含有するプロピ
レン系共重合体であって、アイソタクチックペンダット
分率（ｍｍｍｍ分率）が８５％〜９９％であり、かつ分
子量分布（Ｍw ／Ｍn 比）が３．０以上であり、極限粘
度〔η〕が１．０〜２．０デシリットル／ｇであるプロ
ピレン系重合体２０〜９９重量部を配合してなるポリプ
ロピレン系樹脂組成物である。

【０００６】（１）（Ａ）成分について （Ａ）成分としては、メタロセン系触媒を用いて重合し
たプロピレン単独重合体（予め少量（０．５モル％以
下）のα−オレフィンで予備重合等したプロピレン系重
合体をも含む）であって、ポリプロピレンの立体規則性
を示すアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分
率）が８０〜９９％、より好ましくは、８３〜９８％で
あり、更により好ましくは８５〜９７％であり、かつ極
限粘度〔η〕が１．０〜２．０デシリットル／ｇ、より
好ましくは１．５〜３．５デシリットル／ｇであり、更
により好ましくは１．７〜３．２デシリットル／ｇであ
り、分子量分布（Ｍw ／Ｍn 比）が３．５以下、より好
ましくは３．３以下、更により好ましくは３．０以下で
あるものを使用する。

【０００７】本発明でいうアイソタクチックペンタッド
分率（ｍｍｍｍ分率）とは、ChengH.N.,Ewen J.A.,Macr
omol.cem.,1989,190,1350に記載された¹³Ｃ−ＮＭＲス
ペクトルのピークの帰属に基づいてプロピレン構造単位
５個の中、メソ構造（メチル基５個の配列が同一方向に
配列するｍｍｍｍ構造）を有するものの含まれる割合
（％）をいう。

【０００８】このアイソタクチックペンタッド分率が、
８０％未満ではフィルムの引張弾性率が低く、不充分と
なる場合があり、９９％を超えるとフィルムの耐衝撃性
（フィルムインパクト）が劣る場合が生ずるので好まし
くない。又、極限粘度〔η〕が１．０デシリットル／ｇ
より小さければ、ヒートシール性、耐ブロッキング性が
低下する恐れがあり、４．０デシリットル／ｇを超えれ
ばフィルム中のブツ（塊状物）等の発生や流動性の低下
により、成形が困難になる場合が生ずる。

【０００９】更に、分子量分布（Ｍw ／Ｍn 比）が、
３．５を超える場合はヒートシール性が低下したり、耐
ブロッキング性が低下したりする場合がある。なお、本
発明に用いる（Ａ）成分のプロピレン系重合体は、シク
ロペンタジエニル環を有する周期律表第４族の遷移金属
化合物及びメチルアルミノキサンあるいは周期律表第４
族の遷移金属化合物と反応してイオン性の錯体を形成す
る化合物と有機アルミニウム化合物からなるメタロセン
系触媒の存在下で重合させることにより製造することが
できる。

【００１０】主触媒のシクロペンタジエニル環を有する
周期律表第４族の遷移金属化合物としては、シクロアル
カジエニル基又はその置換体、具体的には、インデニル
基、置換インデニル基及びその部分水素化物からなる群
から選ばれた少なくとも２個の基が低級アルキレン基あ
るいはシリレン基を介して結合した多座配位化合物を配
位子とするジルコニウム、チタン、及びハフニウム化合
物である。すなわち、遷移金属化合物は、H.H.Brintzin
ger et al,J.Organometal.Chem.,288 ,63(1985) 記載の
エチレン−ビス−（インデニル）ジルコニウムジクロリ
ドやJ.Am.Chem.Soc.,109,6544(1987) 記載のエチレン−
ビス−（インデニル）ハフニウムジクロリド、H.Yamaza
ki et al,Chemistry Letters,1853(1989) 記載のジメチ
ルシリルビス（２，４−ジメチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリルビス
（２，４，５−トリメチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジクロリドあるいはこれらの錯体のハフニウム
ジクロリド等のジルコニウム及びハフニウム化合物の立
体硬質（stereorigid)キラル(chiral)化合物である。

【００１１】具体的に例示すれば、エチレンビス（イン
デニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビス（４，
５，６，７−テトラヒドロ−１−インデニル）ジルコニ
ウムジクロリド、エチレンビス（４−メチル−１−イン
デニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビス（５−
メチル−１−インデニル）ジルコニウムジクロリド、エ
チレンビス（６−メチル−１−インデニル）ジルコニウ
ムジクロリド、エチレンビス（７−メチル−１−インデ
ニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビス（２，３
−ジメチル−１−インデニル）ジルコニウムジクロリ
ド、エチレンビス（４，７−ジメチル−１−インデニ
ル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビス（インデニ
ル）ハフニウムジクロリド、エチレンビス（４，５，
６，７−テトラヒドロ−１−インデニル）ハフニウムジ
クロリド、エチレンビス（４−メチル−１−インデニ
ル）ハフニウムジクロリド、エチレンビス（５−メチル
−１−インデニル）ハフニウムジクロリド、エチレンビ
ス（６−メチル−１−インデニル）ハフニウムジクロリ
ド、エチレンビス（７−メチル−１−インデニル）ハフ
ニウムジクロリド、エチレンビス（２，３−ジメチル−
１−インデニル）ハフニウムジクロリド、エチレンビス
（４，７−ジメチル−１−インデニル）ハフニウムジク
ロリド、ジメチルシリレンビス（インデニル）ジルコニ
ウムジクロリド、ジメチルシリレンビス（インデニル）
ハフニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス（４−メ
チルインデニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシ
リレンビス（インデニル）ハフニウムジクロリド、ジメ
チルシリレンビス（２，４，５−トリメチルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレ
ンビス（２，４，５−トリメチルシクロペンタジエニ
ル）ハフニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス
（２，４−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウ
ムジクロリド、ジメチルシリレンビス（２，４−ジメチ
ルシクロペンタジエニル）ハフニウムジクロリド、ジメ
チルシリレンビス（３−メチルシクロペンタジエニル）
ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス（３−
メチルシクロペンタジエニル）ハフニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス（２−メチル−４−フェニルイン
デニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビ
ス（ベンゾインデニル）ジルコニウムジクロリド等を挙
げることができる。

【００１２】また、（ジメチルシリレン）（ジメチルシ
リレン）−ビス（インデニル）ジルコニウムジクロリ
ド、（エチレン）（エチレン）−ビス（インデニル）ジ
ルコニウムジクロリド、（エチレン）（エチレン）−ビ
ス（３−メチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、
（エチレン）（エチレン）−ビス（４，７−ジメチルイ
ンデニル）ジルコニウムジクロリド等及びこれらの化合
物におけるジルコニウムをハフニウム、又はチタンに置
換したものを挙げることができる。

【００１３】また、助触媒の周期律表第４族の遷移金属
化合物と反応してイオン性の錯体を形成する化合物とし
ては、トリフェニルカルビニウムテトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニ
ウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
リチウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレー
トのようなテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート
アニオン含有化合物や、トリフェニルカルビニウムテト
ラキス（ペンタフルオロフェニル）アルミネート、Ｎ，
Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロ
フェニル）アルミネート、リチウムテトラキス（ペンタ
フルオロフェニル）アルミネートのようなテトラ（ペン
タフルオロフェニル）アルミネートアニオン含有化合物
が好適に使用される。

【００１４】また、有機アルミニウム化合物としては、
少なくとも分子内に１個のＡｌ−Ｃ結合を有するもので
ある。かかる有機アルミニウム化合物の具体例として
は、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニ
ウム、トリヘキシルアルミニウム等のトリアルキルアル
ミニウム、ジエチルアルミニウムハライド、ジイソブチ
ルアルミニウムハライド等のジアルキルアルミニウムハ
ライド、トリアルキルアルミニウムとジアルキルアルミ
ニウムハライドの混合物、テトラエチルジアルモキサ
ン、テトラブチルアルモキサン等のアルキルアルモキサ
ンが例示できる。

【００１５】これらの有機アルミニウム化合物の内、ト
リアルキルアルミニウム、トリアルキルアルミニウムと
ジアルキルアルミニウムハライドの混合物、アルキルア
ルモキサンが好ましく、特にトリエチルアルミニウム、
トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム
とジエチルアルミニウムクロリドの混合物及びテトラエ
チルジアルモキサンが好ましい。有機アルミニウムとし
ては、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミ
ニウム等が好適に使用される。

【００１６】これらのメタロセン系触媒及び／又は助触
媒は担持させて使用してもよく、担体としてはポリスチ
レン等の有機化合物、シリカ、アルミナ等の無機酸化物
が挙げられる。重合方法としては、塊状重合法、溶液重
合法、気相重合法、懸濁重合法等のいずれの方法でもよ
いし、バッチ式、連続式のいずれでもよい。

【００１７】また、予め少量のα−オレフィン、例え
ば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、４−メチル−
１−ペンテン等で予備重合を行ってもよい。重合温度は
通常、−５０〜２５０℃、好ましくは、０〜１５０℃の
範囲であり、重合時間は通常、１〜１０時間の範囲であ
り、圧力は通常、常圧〜３００ｋｇ／ｃｍ²-Ｇの範囲で
ある。

【００１８】（２）（Ｂ）成分について （Ｂ）成分としては、プロピレン単独重合体又は０．５
モル％以下のエチレン若しくはα−オレフィンを含有す
るプロピレン系共重合体であって、ポリプロピレンの立
体規則性を示すアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍ
ｍｍ分率）が８５〜９９％、より好ましくは、８６〜９
７％であり、かつ極限粘度〔η〕が１．０〜２．０デシ
リットル／ｇ、より好ましくは１．５〜１．８デシリッ
トル／ｇであり、分子量分布（Ｍw ／Ｍn 比）が３．５
以上、より好ましくは４．０以上であるものを使用す
る。

【００１９】アイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍ
ｍ分率）が、８５％より小さければフイルム剛性の低下
により成形性が悪化する場合があり、９９％を超えると
フィルムの耐衝撃性が劣る場合が生ずるので好ましくな
い。又、極限粘度〔η〕が１．０デシリットル／ｇより
小さければヒートシール性、耐ブロッキング性が低下す
る場合があり、２．０デシリットル／ｇを超えれば成形
時の流動性が悪化する場合がある。

【００２０】更に、分子量分布（Ｍw ／Ｍn 比）が、
３．０より小さければ成形性が悪化する場合がある。な
お、（Ｂ）成分の重合は、チタン−マグネシウム系等の
チーグラー型触媒を用いて行うことができ、該触媒の典
型的な調整方法は、四塩化チタンを有機アルミニウムで
還元し、更に各種電子供与性化合物で処理した三塩化チ
タン組成物と、有機アルミニウム化合物や電子供与性化
合物を組み合わせる方法、或いはマグネシウム化合物に
四塩化チタンと各種電子供与性化合物を接触させた固体
触媒成分に有機アルミニウム化合物、シラン化合物等電
子供与性化合物を組み合わせる方法である。

【００２１】重合方法としては、塊状重合法、溶液重合
法、気相重合法、懸濁重合法等のいずれの方法でもよい
し、バッチ式、連続式のいずれでもよい。また、予め少
量のα−オレフィン、例えば、エチレン、プロピレン、
１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン等で予備重合を
行ってもよい。重合温度は通常、−５０〜２５０℃、好
ましくは、０〜１５０℃の範囲であり、重合時間は通
常、１分〜１０時間の範囲であり、圧力は通常、常圧〜
３００ｋｇ／ｃｍ²-Ｇの範囲である。

【００２２】（３）配合 本発明のプロピレン系重合体組成物は、（Ａ）成分と
（Ｂ）成分の配合比（重量部比）が８０〜１：２０〜９
９からなる。より好ましくは、６０〜１：４０〜９９で
あり、更により好ましくは、３０〜５：７０〜９５であ
る。（Ａ）成分の配合が１％より小さければ耐衝撃性の
向上効果が見られなくなる場合があり、８０％より大き
ければ引張弾性率が低下し、バランスを損ねる場合があ
る。

【００２３】上記（Ａ）成分と（Ｂ）成分の配合するに
際し、各種添加剤、例えば造核剤、熱安定剤、酸化防止
剤、耐侯剤、中和剤、スリップ剤、アンチブロッキング
剤、滑剤、染料、顔料、充填剤、防曇剤、耐電防止剤等
を必要に応じて配合することができる。本発明のプロピ
レン系重合体組成物は、上記各成分をヘンシェルミキサ
ー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレ
ンダー等で混合後、単軸押出機、多軸押出機、ニーダ
ー、バンバリミキサー等の混練機により、混練すること
が出来る。

【００２４】〔２〕こうして得られた本発明のプロピレ
ン系重合体組成物を、更に、射出成形、ブロー成形、押
出成形等に用いることができ、中でもキャスト成形、イ
ンフレーション成形等のフイルム用途に好適に用いる事
が出来る。フィルムの厚みは用途にもよるが、通常５〜
５００μｍ程度である。又、上記フィルムは、単層での
使用のみならず、共押出し製膜法による多層フィルムに
も好適に使用でき、延伸して延伸フィルムとしても好適
に使用できる。

【００２５】

【実施例】

〔実施例１〕 （１）Ａ−１成分の製造 内容積１０リットルのステンレス製オートクレーブにト
ルエン４．０リットル、トリイソブチルアルミニウム８
ミリモル、テトラキスペンタフルオロフェニルボレート
ジメチルアニリウム塩２０マイクロモルを仕込み、４０
℃に昇温し、全圧で７．０ｋｇ／ｃｍ² −Ｇまでプロピ
レンを導入した。ここで、（１，２’−エチレン）
（２，１’−エチレン）−ビス（インデニル）ハフニウ
ムジクロライド５マイクロモルを加え、重合を開始し
た。圧力が一定になるように、調圧器によりプロピレン
を供給した。２時間後、内容物を取り出し、減圧下で乾
燥することにより、ポリプロピレン３００ｇを得た。こ
こで得られたポリプロピレンは、メソペンタッド分率
（ｍｍｍｍ）が９１％、極限粘度〔η〕が３．０デシリ
ットル／ｇ、分子量分布（Ｍ_w / Ｍ_n 比）が２．１であ
った。

【００２６】（２）Ｂ成分 Ｂ成分のポリプロピレンとして、メソペンタッド分率
（ｍｍｍｍ）が９０％、極限粘度〔η〕が１．７デシリ
ットル／ｇ、分子量分布（Ｍ_w / Ｍ_n 比）が４．２であ
るＩＤＥＭＩＴＳＵ ＰＰ Ｆ７０４ＮＰ（出光石油化
学製品）を用いた。

【００２７】（３）配合及び混練 Ａ−１成分である上記（１）で得られたプロピレン単独
重合体に対して、酸化防止剤としての「イルガノクッス
１０１０」（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製、
商品名）７５０重量ｐｐｍと「イルガノックス１６８」
（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製、商品名）７
５０重量ｐｐｍ、中和剤としてステアリン酸カルシウム
５００重量ｐｐｍ，スリップ剤としてエルカ酸アミド１
０００重量ｐｐｍ、アンチブロッキング剤としてシリカ
系アンチブロッキング剤１８００重量ｐｐｍを添加した
もの９重量％と、Ｂ成分である上記（２）のポリプロピ
レン９１重量％を混合し、単軸押出機（塚田樹機製作所
製 ＴＬＣ３５−２０型）にて溶融混練して、プロピレ
ン系樹脂組成物を得た。

【００２８】（４）フイルム成形 Ｔダイ・キャスト成形法により、塚田樹機製作所製の２
０ｍｍφＴダイ・キャスト成形機を用い、膜厚２５μｍ
のフイルムを以下の条件で製膜した。ダイス出口温度１
９１℃、チルロール温度３０℃、引取速度６ｍ／分。な
お製膜後、４０℃で２４時間のエージングを行なった。
得られたフィルムの引張弾性率、フィルムインパクトを
測定評価し、併せてフイルムの外観を評価し、その結果
を表１に示した。

【００２９】なお、各試験評価方法は以下に示す通りで
ある。 〔１〕極限粘度〔η〕の測定方法 極限粘度〔η〕（デシリットル／ｇ）は１３５℃のデカ
リン中で測定したものである。

【００３０】〔２〕分子量分布Ｍｗ／Ｍｎ比の測定方法 Ｍｗ、Ｍｗ／Ｍｎは、以下の装置及び条件で行い、測定
したものである。 ＧＰＣ測定装置 カラム ：昭和電工社製 ＳｈｏｄｅｘＵＴ８０６Ｌ 赤外検出器 ：液体クロマトグラム用ＩＲ検出器 赤外検出フローセル：ＫＢｒセル（光路長１ｍｍ） 測定条件 溶媒 ： ｏ−ジクロロベンゼン 測定温度 ： １３５ ℃ 流速 ： １．０ミリリットル／分 試料濃度 ： ２ミリグラム／ミリリットル 注入量 ： ２００μリットル 赤外吸収波長 ： ３．４２μｍ

【００３１】〔３〕エチレン含有量（重量％）¹³ Ｃ−ＮＭＲ装置により決定した。スペクトルの解析
は、Kazuo Soga,TakeshiShiono, Walter Kaminsky,Makr
omol.Chem.,Rapid Commun.,8 ,305(1987)、Alfonso Gra
ssi, Adolfo Zambelli,Luigi Resconi, Enrico Albizza
ti, Romano Mazzocchi, Macromolecules ,21,617(1988)
らの報告に基づいて行い、エチレン含有量を求めた。 ¹³Ｃ−ＮＭＲ装置 装置 :日本電子社製のＪＮＭ−ＥＸ４００型ＮＭＲ装置 試料濃度 : 220ｍｇ／ＮＭＲ溶媒 3 ｍｌ ＮＭＲ溶媒 : 1,2,4- トリクロロベンゼン／重ベンゼン（90/10vol％） 測定温度 : 130℃ パルス幅 : 45° パルス繰返し時間 :10秒 積算回数 : 4000 回

【００３２】〔４〕アイソタクチックペンタッド分率 アイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）は、
Cheng H.N.,Ewen J.A.,Macromol.cem.,1989,190,1350に
記載された¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルのピークの帰属に基
づいてプロピレン構造単位５個の中、メソ構造（メチル
基５個の配列が同一方向に配列するｍｍｍｍ構造）を有
するものの含まれる割合（％）をいい、以下の装置及び
条件で求めた。 装置 :日本電子社製のＪＮＭ−ＥＸ４００型ＮＭＲ装置 試料濃度 : 220ｍｇ／ＮＭＲ溶媒 3 ｍｌ ＮＭＲ溶媒 : 1,2,4- トリクロロベンゼン／重ベンゼン（90/10vol％） 測定温度 : 130℃ パルス幅 : 45° パルス繰返し時間 :10秒 積算回数 : 4000 回 〔５〕引張弾性率 ＪＩＳ Ｋ７１２７ＮＩ準拠した引張試験により測定し
た。測定条件はクロスヘッド速度が５００ｍｍ／分であ
り、測定方向がマシン方向（ＭＤ方向）である。 〔６〕フィルムインパクト（Ｆ．Ｉ） フィルムインパクトは、衝撃破壊強度を示し、東洋精機
製フィルムインパクトテスターにおいて、１インチ衝撃
ヘッドを用いて測定したものである。

【００３３】〔実施例２〕 （１）Ａ−２成分の製造 内容積１０リットルのステンレス製オートクレーブにト
ルエン４．０リットル、トリイソブチルアルミニウム８
ミリモル、テトラキスペンタフルオロフェニルボレート
ジメチルアニリウム塩２０マイクロモルを仕込み、５０
℃に昇温し、全圧で７．０ｋｇ／ｃｍ² −Ｇまでプロピ
レンを導入した。ここで、（１，２’−エチレン）
（２，１’−エチレン）−ビス（インデニル）ハフニウ
ムジクロライド５マイクロモルを加え、重合を開始し
た。圧力が一定になるように、調圧器によりプロピレン
を供給した。２時間後、内容物を取り出し、減圧下で乾
燥することにより、ポリプロピレン６７０ｇを得た。

【００３４】得られたポリプロピレンは、メソペンタッ
ド分率（ｍｍｍｍ）が９０％、極限粘度〔η〕が２．０
デシリットル／ｇ、分子量分布（Ｍ_w / Ｍ_n 比）が２．
０であった。実施例１のＡ−１成分をＡ−２成分に変え
た以外は、実施例１−（３）と同様にプロピレン系樹脂
組成物を調整し、実施例１−（４）と同様にフィルムを
成形し、評価し、その結果を表−１に示した。。

【００３５】〔実施例３〕 （１）Ａ−３成分の製造 内容積１０リットルのステンレス製オートクレーブにト
ルエン４．０リットル、トリイソブチルアルミニウム８
ミリモル、テトラキスペンタフルオロフェニルボレート
ジメチルアニリウム塩２０マイクロモルを仕込み、４０
℃に昇温し、水素１０ミリモルを加え、全圧で７．０ｋ
ｇ／ｃｍ² −Ｇまでプロピレンを導入した。ここで、
（１，２’−エチレン）（２，１’−エチレン）−ビス
（インデニル）ハフニウムジクロライド５マイクロモル
を加え、重合を開始した。圧力が一定になるように、調
圧器によりプロピレンを供給した。２時間後、内容物を
取り出し、減圧下で乾燥することにより、ポリプロピレ
ン８２０ｇを得た。

【００３６】得られたポリプロピレンは、メソペンタッ
ド分率（ｍｍｍｍ）が９１％、極限粘度〔η〕が１．５
デシリットル／ｇ、分子量分布（Ｍ_w / Ｍ_n 比）が１．
９であった。実施例１のＡ−１成分を上記Ａ−３成分に
替え、Ａ−３成分とＢ成分の配合比（重量％）を５０：
５０にした以外は、実施例１−（３）と同様にプロピレ
ン系樹脂組成物を調整し、実施例１−（４）と同様にフ
イルムを成形し、評価し、その結果を表−１に示した。

【００３７】〔比較例１〕 （１）Ａ−４成分の製造 内容積１リットルのステンレス製オートクレーブにトル
エン４００ミリリットル、トリイソブチルアルミニウム
１ミリモル、テトラキスペンタフルオロフェニルボレー
トジメチルアニリウム塩４０マイクロモルを仕込み、３
０℃に昇温し、全圧で７．０ｋｇ／ｃｍ² −Ｇまでプロ
ピレンを導入した。ここで、（１，２’−エチレン）
（２，１’−エチレン）−ビス（インデニル）ハフニウ
ムジクロライド１０マイクロモルを加え、重合を開始し
た。圧力が一定になるように、調圧器によりプロピレン
を供給した。２時間後、内容物を取り出し、減圧下で乾
燥することにより、ポリプロピレン６０ｇを得た。

【００３８】得られたポリプロピレンは、メソペンタッ
ド分率（ｍｍｍｍ）が９１％、極限粘度〔η〕が５．５
デシリットル／ｇ、分子量分布（Ｍ_w / Ｍ_n 比）が２．
０であった。実施例１のＡ−１成分を上記Ａ−４成分に
変えた以外は、実施例１−（３）と同様にプロピレン系
樹脂組成物を調整し、実施例１−（４）と同様にフィル
ムを成形したが、フイルムの表面粗れが激しく実用に供
しないものであったため、物性の測定はできなかった。

【００３９】〔比較例２〕実施例１−（１）記載のＡ−
１成分のみを用い、Ｂ成分を配合することなく実施例１
−（３）と同様にプロピレン系樹脂組成物を調整し、実
施例１−（４）と同様にフィルムを成形したが、フイル
ムの表面粗れが激しく実用に供しないものであったた
め、物性の測定はできなかった。

【００４０】〔比較例３〕実施例３−（１）記載のＡ−
３成分のみを用い、Ｂ成分を配合することなく実施例１
−（３）と同様にプロピレン系樹脂組成物を調整し、実
施例１−（４）と同様にフィルムを成形し、評価し、そ
の結果を表−１に示した。

【００４１】〔比較例４〕実施例１−（２）記載のＢ成
分、すなわちＩＤＥＭＩＴＳＵ ＰＰ Ｆ７０４ＮＰ
（出光石油化学製品）のみを用い、Ａ成分を配合するこ
となく実施例１−（３）と同様に添加剤処方したプロピ
レン系樹脂組成物を調整し、実施例１−（４）と同様に
フィルムを成形し、評価し、その結果を表−１に示し
た。

【００４２】

【表１】

【００４３】

【発明の効果】本発明によれば、メタロセン系触媒を用
いて製造したプロピレン系単独重合体、あるいはチタン
−マグネシウム系のチーグラー型触媒を用いて製造した
プロピレン系単独重合体が、それぞれ単品で有する物性
より、これらを配合した樹脂組成物の方が引張弾性率、
フイルムインパクトに優れ、なおかつ成形性にすぐれた
フィルムが得られる。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（Ａ）プロピレン単独重合体であって、ア
   イソタクチックペンダット分率（ｍｍｍｍ分率）が８０
   ％〜９９％であり、かつ分子量分布（Ｍw ／Ｍn 比）が
   ３．５以下であり、極限粘度〔η〕が１．０〜４．０デ
   シリットル／ｇであるメタロセン系触媒を用いて重合し
   たプロピレン系重合体８０〜１重量部に、（Ｂ）プロピ
   レン単独重合体又は０．５モル％以下のエチレン若しく
   はα−オレフィンを含有するプロピレン系共重合体であ
   って、アイソタクチックペンダット分率（ｍｍｍｍ分
   率）が８５％〜９９％であり、かつ分子量分布（Ｍw ／
   Ｍn比）が３．０以上であり、極限粘度〔η〕が１．０
   〜２．０デシリットル／ｇであるプロピレン系重合体２
   ０〜９９重量部を配合してなるポリプロピレン系樹脂組
   成物。
2. 【請求項２】請求項１記載のポリプロピレン系樹脂組成
   物を用いて成形したフィルム。