JPH1160847A - 熱可塑性ポリオレフィン用の耐衝撃性改良剤 - Google Patents
熱可塑性ポリオレフィン用の耐衝撃性改良剤Info
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Abstract
にポリプロピレン組成物に耐衝撃性を付与するのに最も
適する耐衝撃性改良剤を提供することである。 【解決手段】 本発明は、エチレン/プロピレンランダ
ムコポリマー、及び低密度乃至非常に低密度のエチレン
/C4 〜C20α−オレフィンランダムコポリマーのブレ
ンドから成る組成物、及びそのポリオレフィン組成物用
の耐衝撃性改良剤としての使用に関する。
Description
レンランダムコポリマー及び低密度乃至非常に低密度の
エチレン/α−オレフィンランダムコポリマー(ここで
α−オレフィンは少なくとも4個の炭素原子を含む)を
含む相乗効果的組み合わせの組成物に関する。さらに、
本発明は、前記相乗効果的耐衝撃性改良剤の組み合せを
含むポリオレフィン組成物、特に、ポリプロピレン組成
物に関し、そしてポリオレフィンの耐衝撃性を改良する
方法、即ち、ポリオレフィン、特に、ポリプロピレン用
の耐衝撃性改良剤としての前記組み合わせの使用に関す
る。
性、表面光沢、その他において優れている。しかしなが
ら、ポリプロピレンの耐衝撃性は劣っており、そのため
ポリプロピレンは多くの用途に対して適していない。
の他のような改良剤の結晶性ポリプロピレンへの配合の
ような、様々な方法がポリプロピレンの耐衝撃性を改良
するために提案されてきた。従って、ゴム状物質(ゴム
成分)、非晶質又は低結晶性エチレン/プロピレンラン
ダムコポリマー、ポリイソブチレン、ポリブタジエン、
その他が一般に使用されている。
リプロピレンへの配合によって前記ポリプロピレンの耐
衝撃性を改良するためには、多量の前記ゴム状物質をポ
リプロピレンに添加しなければならない。ポリプロピレ
ン組成物中に多量の前記ゴム状物質が存在するために、
耐衝撃性は実際に改良された。しかしながら、前記組成
物の剛性、耐熱性、及び表面硬度は劣化した。本技術分
野においては、前記ゴム状物質含有ポリプロピレン組成
物に剛性を付与するために、前記組成物にタルクのよう
な無機充填剤を配合することが提案された。
ム状物質含有ポリプロピレン組成物の剛性の改良は限定
されている。
0乃至85重量%のプロピレンブロックコポリマー、1
0乃至25重量%のバナジウム含有触媒又はメタロセン
含有触媒を使用して製造されたエチレン/α−オレフィ
ンランダムコポリマーゴム、及び5乃至15重量%のタ
ルクのような無機充填剤を含む、耐衝撃性の改良された
プロピレン組成物が開示されている。ポリプロピレンは
ゴム成分中に分散され、ゴム成分がマトリックスを形成
する。
オレフィン組成物、特にポリプロピレン組成物に耐衝撃
性を付与するのに最も適する耐衝撃性改良剤を提供する
ことである。
組成物、特にポリプロピレン組成物に耐衝撃性を付与す
る方法、即ち、ポリオレフィン組成物、特にポリプロピ
レン組成物の衝撃強さを改良するために本発明の耐衝撃
性改良剤を使用する方法を提供することである。
善されたポリオレフィン組成物、特にポリプロピレン組
成物を提供することである。
改良剤によって、得られるポリオレフィン組成物、特に
ポリプロピレン組成物の重要な特性の優れたバランスを
達成することであることは言うまでもない。溶融流れ能
力、靭性、剛性、及び優れた表面外観のような全体的特
性の優れたバランスを維持しながら、優れた衝撃強さが
達成されなければならない。
ン/プロピレンランダムコポリマー(EP)及び低密度
乃至非常に低密度(low to very low density)のエチレ
ン/C4 〜C20α−オレフィンランダムコポリマーの組
み合わせの配合が、ポリプロピレン組成物の耐衝撃性の
改良において相乗効果を示し、かつ溶融流れ、剛性、耐
熱性、及び表面外観のようなその他の重要な特性の良好
なバランスを維持することが判明した。
は、改良されるポリオレフィンに、ブレンドとして又は
別々に添加することができる。
レンド中に、(a)及び(b)の総重量に基づいて、(a) 5乃
至95重量%の少なくとも1種のエチレン/プロピレン
ランダムコポリマー、及び(b) 95乃至5重量%の少な
くとも1種の低密度乃至非常に低密度のエチレン/C4
〜C20α−オレフィンランダムコポリマーを含む組成物
に関する。
(a)は耐衝撃性改良剤組成物(ブレンド)中に、(a)及び
(b)の総重量に基づいて、10乃至90重量%の量で存
在するのが好ましく、20乃至80重量%の量で存在す
るのが最も好ましい。
は、(a)及び(b)の総重量に基づいて、90乃至10重量
%の低密度乃至非常に低密度のエチレン/α−オレフィ
ンランダムコポリマー(b)を含むのが好ましく、80乃
至20重量%含むのがより好ましい。
はブレンドに対して適用可能であるばかりでなく、(a)
及び(b)が改良されるポリプロピレン組成物に別々に添
加される場合にも適用されることは注意されなければな
らない。
ダムコポリマー(a)に基づいて、80重量%まで、好ま
しくは40乃至65重量%のエチレンを含む。
(a)は、5−エチリデン−2−ノルボルネン(EN
B)、1,4−ヘキサジエン、5−メチレン−2−ノル
ボルネン(MNB)、1,6−オクタジエン、5−メチ
ル−1,4−ヘキサジエン、3,7−ジメチル−1,6
−オクタジエン、1,3−シクロペンタジエン、1,4
−シクロヘキサジエン、ジシクロペンタジエン(DCP
D)、及び5−ビニルノルボルネンのような非共役ジエ
ンから選択されるコモノマーをさらに含むことができ
る。
ロピレンランダムコポリマー(a)中に、エチレン/プロ
ピレンランダムコポリマー(a)の総重量に基づいて、1
5重量%までの量、好ましくは0.1乃至5.0重量%
の量で存在することができる。
(a)は、0.850乃至0.900g/cm3 の密度及び
1乃至6dl/gの135℃のデカリン中における極限粘
度[η]を有するのが好ましい。
α−オレフィンランダムコポリマー 耐衝撃性改良剤ブレンド中に存在するエチレン/α−オ
レフィンランダムコポリマー(b)は、エチレン/α−オ
レフィンランダムコポリマー(b)の総重量に基づいて、
少なくとも5重量%、好ましくは10乃至40重量%、
最も好ましくは15乃至30重量%の量のα−オレフィ
ンを含む。
ンは、少なくとも4、好ましくは4乃至20、より好ま
しくは4乃至12、そして最も好ましくは4乃至8個の
炭素原子を含むモノマーから選択される。好ましいモノ
マーは、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、1
−ヘプテン、1−オクテン、1−デセン、1−ドデセ
ン、1−ヘキサドデセン、及びそれらの混合物から成る
群から選択される。これらのコモノマーの中で、1−ブ
テン、1−ヘキセン、及び1−オクテンが最も好まし
い。α−オレフィンはランダムコポリマー(b)中に少な
くとも2種類の組み合わせで存在してもよい。
るエチレン/α−オレフィンランダムコポリマー(b)
は、上述のエチレンとα−オレフィン以外のモノマーか
ら誘導されるモノマー単位も含むことができる。例え
ば、5乃至20個の炭素原子を含むジエン、好ましくは
コポリマー(a)に関連して説明した非共役ジエンから選
択されるものから誘導された単位は、ランダムコポリマ
ー(b)中に含まれてもよい。それらの量は、ランダムコ
ポリマー(b)に基づいて、15重量%までであるのが好
ましい。
/α−オレフィンランダムコポリマー(b)は、以下の物
理的特性を有するのが好ましい: − 121℃で測定して、1乃至50、好ましくは8乃
至40のムーニー粘度ML(1+4)(ASTM D−
1646)、 − 0.860乃至0.925g/cm3 、好ましくは
0.865乃至0.910g/cm3 、そして最も好まし
くは0.865乃至0.900g/cm3 の密度、 − 0.2乃至30dg/分、好ましくは0.5乃至20
dg/分のASTM D−1238によるメルトフローイ
ンデックス(MFI)。
マー(b)は、従来的チーグラー−ナッタ触媒又はメタロ
セン触媒によって公知の方法で製造することができる。
メタロセン触媒によって製造されたエチレン/α−オレ
フィンランダムコポリマーが好ましい。これらの方法は
本明細書に引用された文献中に非常に詳細に説明されて
いる。
(b)を含む組み合わせが、改良されるポリプロピレン組
成物の衝撃強さに対して相乗効果を有することが判明し
た。これは、コポリマー(a)及び(b)を含む組み合わせを
使用して、特にポリプロピレン組成物の耐衝撃強さを、
個々のブレンド成分(a)又は(b)から予想された水準より
も高い水準で改良できることを意味する。
オレフィンに、(a)及び(b)を含む溶融ブレンド又はタン
ブルブレンド(tumble blend)として添加されるのが好ま
しい。タンブルブレンドは従来的タンブルブレンダーを
使用して調製することができる。(a)及び(b)の溶融ブレ
ンドは、バンバリーミキサー、ファレル(Farrel)連続ミ
キサー(FCM)、ヘンシェルミキサー、V−ブレンダ
ー、一軸スクリュー押出し機、多軸スクリュー押出し
機、又はニーダーのような従来的混合装置を使用する公
知の方法で簡便に製造することができる。成分(a)及び
(b)の混合/ブレンドは150乃至260℃、好ましく
は150乃至220℃の温度において行われる。
(a)及び/又は2種以上のコポリマー(b)が使用される場
合にも適用可能である。
改良されるポリプロピレンは従来的ポリプロピレンであ
り、ホモポリマー、一般にブロックコポリマー及びラン
ダムコポリマーと呼ばれる反応器ポリプロピレンコポリ
マー(reactor polypropylene copolymer)から選択され
る。
としての、上で定義した少なくとも1種のエチレン/プ
ロピレンランダムコポリマー(a)と上で定義した少なく
とも1種の低密度乃至非常に低密度のエチレン/α−オ
レフィンランダムコポリマー(b)の組み合わせ、及び、
(iii) 選択的な添加剤を含むポリプロピレン組成物にも
関する。
プロピレンから選択され、耐衝撃性改良剤(ii)は少なく
とも1種のエチレン/プロピレンランダムコポリマー
(a) と少なくとも1種の低密度乃至非常に低密度のエチ
レン/α−オレフィンランダムコポリマー(b)を含む上
で定義した組み合わせから選択される。
中に存在してもよい選択的な添加剤(iii) は、無機充填
剤、熱安定剤、核剤(これには、芳香族カルボン酸のア
ルミニウム塩、芳香族燐酸及びジベンジリデンソルビト
ールのエステルが含まれる)、紫外線吸収剤、スリップ
剤、静電防止剤、難燃剤、顔料、染料、微粉砕タルク以
外の無機充填剤、有機充填剤、及びその他のポリマー、
例えば、高密度ポリエチレン、EVA、EMA、及びE
AAから成る群から選択される。
レン組成物中に存在してもよい上述の無機充填剤材料
は、微粉砕された無機物質、例えば、0.5乃至20μ
m の平均粒子直径を有するタルクから選択することがで
きる。
の改良されたポリプロピレン組成物の総量に基づいて、
40重量%まででよく、好ましくは30重量%までであ
り、最も好ましくは5乃至20重量%である。
良されたポリプロピレン組成物の総量に基づいて、40
重量%まででよく、好ましくは30重量%までであり、
最も好ましくは5乃至25重量%である。しかしなが
ら、無機充填剤を含む選択的添加剤の総量は40重量%
以下である。
乃至96重量%、好ましくは50乃至90重量%のポリ
プロピレン(i)、4乃至60重量%、好ましくは7乃至
30重量%の本発明の耐衝撃性改良剤組成物(ii)、及び
0乃至40重量%、好ましくは5乃至25重量%の選択
的添加剤(iii)を含むのが好ましい。
成分(i) 、(ii)、及び所望により(iii) から、ポリプロ
ピレン配合物(ブレンド)の製造用として公知の従来的
方法に従って、例えば、多軸スクリュー押出し機、一軸
スクリュー押出し機、ニーダー又はバンバリーミキサー
又はFCM、ヘンシェルミキサー又はV−ブレンダーの
ような混合装置に各成分を同時に又は連続的に供給する
ことによって、得ることができる。
0℃であり、好ましくは150乃至220℃である。
ポリプロピレンにブレンドとして又は個別に、即ち、少
なくとも1種のエチレン/プロピレンランダムコポリマ
ー(a)が少なくとも1種の低密度乃至非常に低密度のエ
チレン/α−オレフィンコポリマー(b)とは別々に、添
加できることは注意されなければならない。
れた射出成形生成物は、自動車の内装、特にバンパー、
計器パネル、ダッシュボード、その他のような広範囲の
用途において使用することができる。
さらに詳細に説明するが、実施例は本発明の範囲を限定
するものではない。
高さ1.032m、半球落下ストライカー(hemispherical fal
ling striker) ) 弾性率(Elastic modulus): ISO 527/1A 降伏応力: ISO 527/1A 破断点伸び: ISO 527/1A 曲げ弾性率(Flexural modulus): ISO 178
レンランダムコポリマー及びメタロセン触媒を使用して
製造されたエチレン/1−オクテンランダムコポリマー
を含むエラストマーマスターバッチ組成物(マスターバ
ッチMB2からMB8は本発明によるものである)を示
す。
スターバッチの例用にエチレン/α−オレフィンランダ
ムコポリマーと予備混合し、比較例用に高密度ポリエチ
レンと予備混合する。
ターバッチMB1〜MB8と命名されたこれらのブレン
ドを1.3リットルの密閉式バンバリーミキサー中で溶
融混合する。
B1〜MB8)及びタルク及び安定剤のようなその他の
成分を密閉式の2.8リットルバンバリーミキサー中で
溶融混合する。使用した体積は約2.6リットルであっ
た。組成物を以下の表2に示す。
レーター(Sigitta band granulator) GR 250 S
L型を使用して粒状化する。最終のポリプロピレンブレ
ンド配合物の粒状物をその後、L/D比=25(D=1
9mm)のスクリューを有する実験用一軸スクリュー押出
し機(ブラベンダー、832001型)中に供給し、続
いて水中ペレット化する。
応する型中に試験生成物を射出成形することによって、
全ての試験サンプルを調製した。
gel ES500/125 HLであった。典型的射
出成形条件は以下の通りである: 温度プロファイル(Temperature profile) : −ゾーン1(ノズル):210℃ −ゾーン2:210℃ −ゾーン3:190℃ −ゾーン4:190℃ −型 30℃ −射出圧(バール):43.5 射出速度(mm/秒):50 射出時間(秒):0.60 二次圧力(Second pressure) (バール):32 二次圧力時間(Second pressure) (秒):15 冷却時間(秒):30 可塑化(Plastification)(mm):40 背圧(バール):5
ぞれ示す。実施例1、2、3、11、及び12は比較例
であり、即ち、本発明によるものではない。
Claims (19)
- 【請求項1】 ブレンド中に、(a)及び(b)の総重量に基
づいて、 (a) 5乃至95重量%の少なくとも1種のエチレン/プ
ロピレンランダムコポリマー、及び(b) 95乃至5重量
%の少なくとも1種の低密度乃至非常に低密度のエチレ
ン/C4 〜C20α−オレフィンランダムコポリマーを含
む組成物。 - 【請求項2】 エチレン/プロピレンランダムコポリマ
ー(a)が、(a)及び(b)の総重量に基づいて、10乃至9
0重量%の量で存在する、請求項1の組成物。 - 【請求項3】 エチレン/プロピレンランダムコポリマ
ー(a)が、80重量%までのエチレンを含む、請求項1
の組成物。 - 【請求項4】 エチレン/プロピレンランダムコポリマ
ー(a)が、0.850乃至0.900g/cm3 の密度を
有する、請求項1の組成物。 - 【請求項5】 エチレン/プロピレンランダムコポリマ
ー(a)が、5乃至20個の炭素原子を含む非共役ジエン
をさらに含む、請求項1乃至4のいずれか1請求項の組
成物。 - 【請求項6】 低密度乃至非常に低密度のエチレン/α
−オレフィンランダムコポリマー(b)が少なくとも5重
量%のα−オレフィンを含む、請求項1乃至5のいずれ
か1請求項の組成物。 - 【請求項7】 低密度乃至非常に低密度のエチレン/α
−オレフィンランダムコポリマー(b)のα−オレフィン
が4乃至12個の炭素原子を含む、請求項1の組成物。 - 【請求項8】 低密度乃至非常に低密度のエチレン/α
−オレフィンランダムコポリマー(b)のα−オレフィン
が、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、1−ヘ
プテン、1−オクテン、1−デセン、1−ドデセン、1
−ヘキサドデセン、又はそれらの2種以上の混合物から
成る群から選択される、請求項1又は7の組成物。 - 【請求項9】 低密度乃至非常に低密度のエチレン/α
−オレフィンランダムコポリマー(b)が、5乃至20個
の炭素原子を含む非共役ジエンをさらに含む、請求項1
の組成物。 - 【請求項10】 低密度乃至非常に低密度のエチレン/
α−オレフィンランダムコポリマー(b)が、(a)及び(b)
の総重量に基づいて、90乃至10重量%の量で存在す
る、請求項1の組成物。 - 【請求項11】 低密度乃至非常に低密度のエチレン/
α−オレフィンランダムコポリマー(b)が、0.860
乃至0.925g/cm3 の密度を有する、請求項1の組
成物。 - 【請求項12】 低密度乃至非常に低密度のエチレン/
α−オレフィンランダムコポリマー(b)が、0.2乃至
30dg/分のメルトフローインデックス(ASTM D
−1238)を有する、請求項1の組成物。 - 【請求項13】 請求項1乃至12のいずれか1請求項
の組成物の、ポリオレフィン及び選択的添加剤を含む組
成物中における耐衝撃性改良剤としての使用。 - 【請求項14】 ポリオレフィンがポリプロピレンであ
る、請求項13の使用。 - 【請求項15】 ポリプロピレンが、ホモポリマー、反
応器コポリマー、及びランダムコポリマーから選択され
る、請求項14の使用。 - 【請求項16】 耐衝撃性改良剤がポリオレフィンを含
む組成物中に、ポリオレフィン、耐衝撃性改良剤、及び
選択的添加剤の総重量に基づいて、4乃至60重量%の
量で存在する、請求項13乃至15のいずれか1請求項
の使用。 - 【請求項17】 (i) ポリプロピレン、 (ii) 耐衝撃性改良剤としての、上で定義した少なくと
も1種のエチレン/プロピレンランダムコポリマー(a)
と上で定義した少なくとも1種の低密度乃至非常に低密
度のエチレン/α−オレフィンランダムコポリマー(b)
の組み合わせ、及び、 (iii) 選択的添加剤を含むポリプロピレン組成物。 - 【請求項18】 (i) 40乃至96重量%のポリプロピ
レン、 (ii) 4乃至60重量%の耐衝撃性改良剤組成物、及び (iii) 40重量%までの選択的添加剤を含む、請求項1
7のポリプロピレン組成物。 - 【請求項19】 ポリプロピレンが、ホモポリマー、反
応器コポリマー、及びランダムコポリマーから選択され
る、請求項17又は18のポリプロピレン組成物。
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