JPH11260370A - 非焼結ニッケル電極 - Google Patents
非焼結ニッケル電極Info
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Abstract
的強度が向上した、非焼結ニッケル電極を提供する。 【解決手段】 本発明は、導体担体と、水酸化ニッケル
を含む電気化学的活物質、およびエラストマーと結晶性
重合体との混合物である結合剤を有するペーストとを含
む非焼結ニッケル電極に関する。本発明によれば、前記
エラストマーの比率が、重量比で前記結合剤の25%か
ら60%の間に含まれ、前記結晶性重合体の比率が、重
量比で前記結合剤の40%から75%の間に含まれる。
Description
−カドミウム、ニッケル−鉄、ニッケル−水素、ニッケ
ル−水素化可能金属の各蓄電池のようにアルカリ電解液
を含む二次電池内で使用されるような非焼結ニッケル電
極、およびこの電極を含む電池に関する。
ペースト化または可塑化電極とも呼ばれる非焼結電極が
存在する。今日、最も広く使われている電極は非焼結型
のものである。非焼結電極は他の電極と比べより多くの
活物質を含むため、その体積容量が増加し、その製造コ
ストは安くなる。
ペーストを塗布した、集電体となる担体から成り、多く
の場合、結合剤には導体材料を付加する。通常、電極
は、フェルトまたはフォームのような多孔質三次元導体
担体であって金属またはカーボン製の担体内に、ペース
トを堆積させることにより作製される。
ーストで被覆された多孔質担体を備える電極に言及して
いる。担体は最重要部品ではないため、二次元であって
も三次元であってもよい。ペーストは、活物質、導電
剤、フッ素樹脂、および増粘剤を含む。結合剤として使
用されるフッ素樹脂は、フッ素樹脂と熱可塑性樹脂との
混合とすることができる。この文献は、電極の電気化学
的動作には言及していない。
体担体の使用に向かっている。
エチレン/スチレン共重合体として、水酸化ニッケルを
含むペーストと、導体材料と、熱可塑性結合剤とで被覆
された二次元多孔質導体担体を備えるニッケル電極を提
案している。活物質を担体上に確実に固定させるため
に、電極の各面上に分離板をホットプレスする。
体が、微細粗面層を固定するための歯を形成させた波形
金属板である非焼結ニッケル電極を記述している。この
層上に、カルボキシメチルセルロース(CMC)とスチ
レン/ブタジエンの共重合体(SBR)とを含むペース
トを堆積させる。
る、知られている結合剤は、二次元担体には不適切であ
ることが判った。上の二つの例においては、電極の機械
的強度を確保するために、結合剤以外の手段に頼る必要
があった。
学酸化に対する機械的および化学的強度が向上した、二
次元すなわち平面担体型非焼結ニッケル電極を提供する
ことを目的とする。
は、二次元導体担体と、水酸化ニッケルを含む電気化学
的活物質、およびエラストマーと結晶性重合体との混合
物である結合剤を有するペーストとを含む非焼結ニッケ
ル電極であって、前記エラストマーの比率が、重量比で
前記結合剤の25%から60%の間に含まれ、前記結晶
性重合体の比率が、重量比で前記結合剤の40%から7
5%の間に含まれることを特徴とする電極である。
果たすため、電極の重要な構成要素となっている。
動作中、活物質のグレイン間の凝集力(cohesion)および
電極の担体との凝集力を確保する機能を有する。結合剤
は、一方では、十分な化学的安定性を有さなければなら
ない。結合剤は、まず、電池の構成要素に対し化学的に
不活性でなければならず、次に、電極に課されるサイク
ル化条件において電気化学酸化に耐えることができるも
のでなければならない。ところが、結合剤によっては、
サイクル中にその粘着特性の低下をきたすものがある。
他方、結合剤は、電極の全寿命中、サイクル中の電極の
寸法変化に適合していくために変形できなければならな
い。
的接触を維持し、電解質とのイオン交換を促進する機能
も有する。一方、電極の電気化学的に活性な表面積は、
電解質により湿潤される表面積によって異なる。電解液
による電極の湿潤性を促進するためには、結合剤は親水
性を有さなければならない。電極の湿潤が不十分な場
合、活性表面積が減少し、それにより局部電流密度の上
昇および充電容量の減少が生じる。また、電解質が到達
し得る表面は、重合体により活物質のグレインが被覆さ
れ結合される物質により異なる。重合体薄膜は、電子交
換が可能な不連続性を有さなければならない。
る。エラストマーは、周囲温度Taで粘弾性状態を有す
る重合体であると規定され、そのことは、そのガラス遷
移温度Tgが周囲温度Ta未満であることを意味する。
結合剤としてエラストマーを使用することにより、適切
な機械特性のニッケル電極を得ることが可能である。し
かしながら、エラストマーを単体で使用すると、活物質
のグレインを被い電極の電気伝導性を大きく下げる薄膜
が形成される。
ン、エチレン、ブチレンおよびスチレンの共重合体(S
EBS)、スチレン、ブタジエンおよびビニルピリジン
の三元重合体(SBVR)、ならびにスチレンおよびブ
タジエンの共重合体(SBR)の中から選択される。ス
チレンおよびブタジエンの共重合体は、好ましくは重量
比で25%から35%のスチレンを含む。
ーとは反対に、活物質のグレイン上およびその周囲に分
布する重合体の塊を形成する。架橋により重合体のクリ
ープを制限することが可能である。有利には、前記エラ
ストマーが、スチレンおよびブタジエンの架橋可能なカ
ルボキシル化された共重合体(カルボキシル化されたS
BR)、すなわち架橋が可能な−COOH基を有するS
BRである。
である。この重合体は周囲温度では固体である。結晶性
重合体は薄膜を形成しない。すなわち、重合体は、単体
で使用される場合は、活物質を担体上に保持するのに十
分な凝集力を有さない。
チレン(PE)などの、フッ化重合体およびポリオレフ
ィンの中から選択される。
合、それはエチレンおよびプロピレンのフッ化共重合体
(FEP)、ポリテトラフルオロエチレン(PTF
E)、およびポリヘキサフルオロプロピレン(PHF
P)の中から選択される。
比率が高ければ高いほど、電極の凝集力は向上する。結
晶性重合体を追加することは、エラストマー薄膜が連続
するのを断ち切り、電極の電気化学的性能を保持する役
割がある。本発明による前記結合剤は重量比で少なくと
も25%のエラストマーを含まなければならない。この
比率以下では、とくにスパイラル形電極の場合、もはや
電極の機械的強度は十分に確保されない。
的動作を保証するためには、前記架橋可能エラストマー
の比率は、重量比で結合剤の25%から60%の間に含
まれ、前記結晶性重合体の比率は、重量比で結合剤の4
0%から75%の間に含まれなければならない。
は、重量比で40%から60%の前記エラストマーで構
成され、重量比で40%から60%の前記結晶性重合体
で構成される。
電極の電導性が減少し、それにより電池のエネルギー密
度が低下する。従って、必要最小限であってこの凝集力
を確保するのに足る量の結合剤をペーストに投入するよ
う努めて、電極の作製にともなって生じる容量の不可避
な損失を最小限にとどめることが必須である。重量比で
0.7%未満の結合剤では、電極の機械的強度が十分で
はない。好ましくは、本発明による結合剤の比率は、重
量比で前記ペーストの0.7%から3%の間に含まれ
る。
すぐれた柔軟性を電極に残したままで電極の凝集力を確
保するために少量の結合剤で足りるという長所を有す
る。
む電気化学的活物質」という用語が、水酸化ニッケル、
主にニッケルを含む水酸化物、亜鉛、カドミウム、およ
びマグネシウムの中から選択される元素の少なくとも一
つの同時晶出された水酸化物と、コバルト、マンガン、
アルミニウム、イットリウム、カルシウム、ストロンチ
ウム、ジルコニウム、および銅の中から選択される元素
の少なくとも一つの同時晶出された水酸化物も含む水酸
化ニッケルも意味し得ることは言うまでもない。水酸化
ニッケル内に含まれる同時晶出された水酸化物は、水酸
化ニッケルとともに固溶体を形成し、例えば、水酸化ニ
ッケルの結晶格子により規定される原子サイトを連続可
変的な比率で占有する。
形状をもち、7μmから20μmの間の粒度を有する。
鉛、アルミニウムおよび/またはマグネシウムなど他の
元素を含む酸化または水酸化コバルトを主成分とする被
覆、さらには例えばニッケルの多孔性金属被覆で覆うこ
とができる。
ションをもたらす導体材料の追加を必要とする低導電性
化合物である。前記ペーストはさらに、導体粒子、導体
ファイバ、および両者の混合物の中から選択される導体
材料を含む。
て、その空間の三つの寸法が平均寸法D1により規定さ
れるものと同程度である物質を意味する。導体粒子の形
状は、球形、準球形、または完全に不規則形とすること
ができる。前記活物質のグレインの平均直径をDとする
時、好ましくは、前記導体粒子はD/20以下の平均寸
法D1を有し、さらに好ましくは、D1はD/100以
下である。
ッケルのような金属の粒子、あるいはCo、CoO、ま
たはCo(OH)2のような遷移金属の化合物の粉末の
中から選択される。
あって、その空間の一つの寸法が他の二つの寸法より大
きく、平均横方向寸法D2および平均長L2により規定
される物質を意味する。好ましくは、前記導体ファイバ
は、D以下の平均横方向寸法D2、およびD2の値の2
5倍以上の平均長L2を有し、好ましくはL2はD2の
75倍以上である。前記導体ファイバは、カーボンファ
イバ、金属ファイバ、あるいは例えばニッケルのような
金属で被覆されたファイバの中から選択される。
下のD1、および2μm以下のD2を選択するものとす
る。
料の比率は、重量比で前記活物質の3%から15%の間
に含まれる。この値を超えると、電極内の導体材料の比
率が高くなるため、電極の体積容量が減少する。
(OH)2のような亜鉛の化合物、Y2O3またはY
(OH)3のようなイットリウムの化合物、CaO、C
a(OH)2またはCaF2のようなカルシウムの化合
物の中から選択される少なくとも一つの別の化合物を含
むことができる。通常、この化合物は粉末状で添加され
る。
ストはさらに、カルボキシメチルセルロース(CM
C)、ヒドロキシプロピルメチルセルロース(HPM
C)、ヒドロキシプロピルセルロース(HPC)、およ
びヒドロキシエチルセルロース(HEC)の中から選択
されるセルロース化合物である増粘剤を含む。
平面担体を指す。従って、特に電極を巻く場合に層を担
体に保持するためには、結合剤の粘着特性は必須であ
る。二次元導体担体は、むくまたは穿口されたストリッ
プ、エキスパンデッドメタル、メッシュ、または織物と
することができる。担体は、例えば、厚さが3×10−
3mmから10−2mmの間、単位面積重量が3g/d
m2(3×10−2g/cm2)から6g/dm2(6
×10−2g/cm2)の間、穿口率が0%から80%
の間、穴の直径が0.1mmから3mmの間のニッケル
鋼ストリップである。変形形態によれば、担体は、上記
のストリップを中心に含む、単位面積重量が2g/dm
2(2×10−2g/cm2)から7g/dm2(7×
10−2g/cm2)の間ときわめて少ないフォームと
することができる。
所を有する。なぜなら、大部分の重合体を水性乳剤の形
態で使用することができるため、湿式でペースト塗布を
行い、次に乾燥を行う電極の製造が容易になる(ペース
トは良好なレオロジー特性を有し安定している)からで
ある。
ことにより、本発明がよりよく理解され、他の長所およ
び特徴が明らかになろう。
なわち、エチレンおよびプロピレンのフッ化共重合体
(FEP)、ポリテトラフルオロエチレン(PTF
E)、ポリエチレン(PE)、ポリアミド(PA)、ス
チレン/エチレン/ブチレン/スチレンの共重合体(S
EBS)、成分重量組成15/70.7/14.3のス
チレン/ブタジエン/ビニルピリディンの三元重合体
(SBVR)、およびスチレンが30%のカルボキシル
化されたスチレン/ブタジエンの共重合体(SBR)に
ついて試験を実施する。他方、SEBSとカルボキシル
化されたSBRとの混合物で構成され、ポリテトラフル
オロエチレン(PTFE)、ポリエチレン(PE)、さ
らにはエチレンおよびプロピレンのフッ化共重合体(F
EP)を有する本発明による結合剤について同じ試験を
実施する。
較した。
製した寸法40mm×4mm×1mmの「ダンベル状」
供試体上で測定した。下の表Iは、弾性係数Eの値、お
よびメガパスカル(Mpa)で表わした引張り強さKの
値、ならびに破断伸び率Lの%の値を示す。 表I 結合剤 E K L PA 16 1.72 10 SEBS 6 - - SBVR 0.5 0.3 219 カルボキシル化されたSBR 0.25 0.7 630 重量比で40%のカルボキシル化された SBR+重量比で60%のPTFE 3.1 0.6 400 重量比で50%のカルボキシル化された SBR+重量比で50%のPTFE 1.7 0.5 580 重量比で40%のカルボキシル化された SBR+重量比で60%のPE 7.3 2.2 130 重量比で50%のカルボキシル化された SBR+重量比で50%のPE 5.4 0.9 270 重量比で40%のカルボキシル化された SBR+重量比で60%のFEP 9.5 2 590 重量比で50%のカルボキシル化された SBR+重量比で50%のFEP 7.1 1.65 735 単体で使用した重合体FEP、PTFE、PEの場合、
電極の凝集力が不十分で、これらの測定を行うことがで
きなかった。
重合体を含む本発明による混合物は良好な妥協を実現す
るものである。これらの混合物は大きな変形に耐える
(破断伸び率が高い)ため、電極の柔軟度が高くなる。
の結合剤としての重合体の化学的安定性を評価する。上
で記載した結合剤を使用し、以下のようにして電極を作
製する。
ケル)と、重量比で2%の選択結合剤と、重量比で0.
1%のセルロース増粘剤(HPMC)との混合物を含む
水相ペーストを作製し、重量比で混合物の27%の割合
に相当する水をこれに加える。結合剤は、最低量のトル
エン中にあらかじめ溶解されているSEBSを除き、水
性分散状態のペースト内に投入する。
dm2(4.6×10−2g/cm 2)、穿口率(穿口
表面積/総表面積)42%の穿口ニッケルストリップに
ペーストを塗布する。電極を得るために、これをおよそ
130℃の温度で乾燥する。
次に電極を巻き、その機械的強度Rを測定する。得られ
た定性結果を下の表IIにまとめ、以下のようにして示
した。
は、電極内で本発明による混合物を使用する場合にきわ
めて有利である。すなわち、エラストマーにより柔軟性
およびストリップへの粘着力がもたらされ、結晶性重合
体により電極全体の凝集力が確保されるのである。
合金を有する三つの負の電極と、ポリオレフィンの二層
分離板と、各々、上で製造された電極である二つの正の
電極とを含む、容量がおよそ5AhのNi−MH蓄電池
を組み立てる。
必要な電流をlcとして、これらの蓄電池に5時間、
0.2lcで充電し、次に、96日間、0.02lcの
常時過充電を課す。その後、結合剤を含まない蓄電池と
比較して、電解質内の炭酸塩の含有度Tの上昇を測定し
た。このパラメータは電解質内の結合剤の化学的安定性
を示すものである。 表III 結合剤 T FEP 2.3 PTFE 9 PE 6 PA 5 カルボキシル化されたSBR 1.6 重量比で40%のカルボキシル化された SBR+重量比で60%のPE 4 重量比で40%のカルボキシル化された SBR+重量比で60%のFEP 2 重量比で50%のカルボキシル化された SBR+重量比で50%のFEP 2 重量比で60%のカルボキシル化された SBR+重量比で40%のFEP 2 これらの結果は、本発明による結合剤が電解質中で安定
していることを示している。
Claims (20)
- 【請求項1】 二次元導体担体と、水酸化ニッケルを含
む電気化学的活物質、およびエラストマーと結晶性重合
体との混合物である結合剤を有するペーストとを含む非
焼結ニッケル電極であって、前記エラストマーの比率
が、重量比で前記結合剤の25%から60%の間に含ま
れ、前記結晶性重合体の比率が、重量比で前記結合剤の
40%から75%の間に含まれることを特徴とする電
極。 - 【請求項2】 前記結合剤が、重量比で40%から60
%の前記エラストマーで構成され、重量比で40%から
60%の前記結晶性重合体で構成される請求項1に記載
の電極。 - 【請求項3】 前記エラストマーが架橋可能である請求
項1または2に記載の電極。 - 【請求項4】 前記エラストマーが、スチレン、エチレ
ン、ブチレンおよびスチレンの共重合体、スチレン、ブ
タジエンおよびビニルピリジンの三元重合体、ならびに
スチレンおよびブタジエンの共重合体の中から選択され
る請求項1から3のいずれか一項に記載の電極。 - 【請求項5】 前記エラストマーが、スチレンおよびブ
タジエンの架橋可能なカルボキシル化された共重合体で
ある請求項4に記載の電極。 - 【請求項6】 前記結晶性重合体が、フッ化重合体およ
びポリオレフィンの中から選択される請求項1から5の
いずれか一項に記載の電極。 - 【請求項7】 前記結晶性重合体がポリエチレンである
請求項6に記載の電極。 - 【請求項8】 前記結晶性重合体が、エチレンおよびプ
ロピレンフッ化共重合体、ポリテトラフルオロエチレ
ン、およびヘキサフルオロプロピレンの中から選択され
るフッ化重合体である請求項6に記載の電極。 - 【請求項9】 前記結合剤の比率が重量比で前記ペース
トの0.7%から3%の間に含まれる請求項1から8の
いずれか一項に記載の電極。 - 【請求項10】 前記水酸化ニッケルが、亜鉛、カドミ
ウム、およびマグネシウムの中から選択される元素の少
なくとも一種の同時晶出された水酸化物と、コバルト、
マンガン、アルミニウム、イットリウム、カルシウム、
ストロンチウム、ジルコニウム、および銅の中から選択
される元素の少なくとも一つの同時晶出された水酸化物
を含む請求項1から9のいずれか一項に記載の電極。 - 【請求項11】 前記ペーストがさらに、導体粒子、導
体ファイバ、および両者の混合物の中から選択される導
体材料を含む請求項1から10のいずれか一項に記載の
電極。 - 【請求項12】 前記活物質のグレインの平均直径をD
とする時、前記導体粒子がD/20以下の平均寸法D1
を有する請求項11に記載の電極。 - 【請求項13】 前記導体粒子が、カーボン粒子、金属
粒子、および遷移金属の化合物の粉末の中から選択され
る請求項11または12に記載の電極。 - 【請求項14】 前記活物質のグレインの平均直径をD
とする時、前記導体ファイバがD以下の平均横方向寸法
D2、およびD2の値の25倍以上の平均長L2を有す
る請求項11に記載の電極。 - 【請求項15】 前記導体ファイバが、カーボンファイ
バ、金属ファイバ、あるいは金属被覆ファイバの中から
選択される請求項11から14のいずれか一項に記載の
電極。 - 【請求項16】 前記ペースト内の前記導体材料の比率
が、重量比で前記活物質の3%から15%の間に含まれ
る請求項1から15のいずれか一項に記載の電極。 - 【請求項17】 前記ペーストがさらに、亜鉛の化合
物、イットリウムの化合物、カルシウムの化合物の中か
ら選択される少なくとも一種の別の化合物を含む請求項
1から16のいずれか一項に記載の電極。 - 【請求項18】 前記ペーストがさらに、カルボキシメ
チルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロー
ス、ヒドロキシプロピルセルロース、およびヒドロキシ
エチルセルロースの中から選択されるセルロース化合物
である増粘剤を含む請求項1から17のいずれか一項に
記載の電極。 - 【請求項19】 前記二次元導体担体が、むくまたは穿
口されたストリップ、エキスパンデッドメタル、メッシ
ュ、または織物の中から選択される請求項1から18の
いずれか一項に記載の電極。 - 【請求項20】 請求項1から19のいずれか一項に記
載のニッケル電極を含むアルカリ電解液を有する二次電
池。
Applications Claiming Priority (2)
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JP4358340B2 JP4358340B2 (ja) | 2009-11-04 |
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