JPH11157939A - 窒化ケイ素用低温焼結助剤および焼結方法 - Google Patents
窒化ケイ素用低温焼結助剤および焼結方法Info
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- JPH11157939A JPH11157939A JP9334912A JP33491297A JPH11157939A JP H11157939 A JPH11157939 A JP H11157939A JP 9334912 A JP9334912 A JP 9334912A JP 33491297 A JP33491297 A JP 33491297A JP H11157939 A JPH11157939 A JP H11157939A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 窒化ケイ素用低温焼結助剤および焼結方法を
提供する。 【解決手段】 酸化アルミニウムと酸化イットリウムの
重量比が２：３から１：４の範囲にあり、かつ酸化アル
ミニウムと酸化マグネシウムの重量比が１：１から４：
１の範囲で混合されたマイクロ波焼結用窒化ケイ素セラ
ミックス焼結助剤、および低い焼結温度で、窒化ケイ素
柱状結晶を成長させて、強度、破壊靱性ともに高い、窒
化ケイ素セラミックスを製造する方法であって、上記の
焼結助剤を窒化ケイ素粉末に３から１５重量％加え、適
宜の方法で成型した成形体を、常圧窒素雰囲気下、１５
００から１７５０℃の温度でマイクロ波を用いて焼結す
ることを特徴とする窒化ケイ素セラミックスの製造方
法。
提供する。 【解決手段】 酸化アルミニウムと酸化イットリウムの
重量比が２：３から１：４の範囲にあり、かつ酸化アル
ミニウムと酸化マグネシウムの重量比が１：１から４：
１の範囲で混合されたマイクロ波焼結用窒化ケイ素セラ
ミックス焼結助剤、および低い焼結温度で、窒化ケイ素
柱状結晶を成長させて、強度、破壊靱性ともに高い、窒
化ケイ素セラミックスを製造する方法であって、上記の
焼結助剤を窒化ケイ素粉末に３から１５重量％加え、適
宜の方法で成型した成形体を、常圧窒素雰囲気下、１５
００から１７５０℃の温度でマイクロ波を用いて焼結す
ることを特徴とする窒化ケイ素セラミックスの製造方
法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、窒化ケイ素セラミ
ックスのマイクロ波焼結用焼結助剤および焼結方法に関
するものであり、さらに詳しくは、窒化ケイ素セラミッ
クスの焼結温度を低下させるとともに、窒化ケイ素柱状
結晶の成長を促進する作用を有する窒化ケイ素セラミッ
クスのマイクロ波焼結用焼結助剤および当該焼結助剤を
用いて窒化ケイ素セラミックスを低温焼結する方法に関
するものである。本発明は、ガソリンエンジン、ヂィー
ゼルエンジン等の熱機関や線引きダイス等の強度と靱性
が要求される機械構造用部材となる窒化ケイ素セラミッ
クスのマイクロ波焼結による製造方法として有用であ
る。本発明は、従来の窒化ケイ素セラミックスの高靱化
法であるガス圧焼結法や種結晶添加法と比較して、簡便
で、経済的に優れた窒化ケイ素セラミックスの高靱化方
法を提供するものである。
ックスのマイクロ波焼結用焼結助剤および焼結方法に関
するものであり、さらに詳しくは、窒化ケイ素セラミッ
クスの焼結温度を低下させるとともに、窒化ケイ素柱状
結晶の成長を促進する作用を有する窒化ケイ素セラミッ
クスのマイクロ波焼結用焼結助剤および当該焼結助剤を
用いて窒化ケイ素セラミックスを低温焼結する方法に関
するものである。本発明は、ガソリンエンジン、ヂィー
ゼルエンジン等の熱機関や線引きダイス等の強度と靱性
が要求される機械構造用部材となる窒化ケイ素セラミッ
クスのマイクロ波焼結による製造方法として有用であ
る。本発明は、従来の窒化ケイ素セラミックスの高靱化
法であるガス圧焼結法や種結晶添加法と比較して、簡便
で、経済的に優れた窒化ケイ素セラミックスの高靱化方
法を提供するものである。
【０００２】
【従来の技術】エンジニアリングセラミックスは、耐熱
性や耐食性の観点から高温構造材料や摺動用部材として
利用されている。エンジニアリングセラミックスをより
広く、一般的な機械構造用材料として普及させるために
は、製造コストの低減と微構造制御による特性の向上を
図ることが必要である。従来、高靱化窒化ケイ素セラミ
ックスの焼結は、窒化ケイ素粉末に、酸化アルミニウム
と酸化イットリウム等の希土類酸化物からなる焼結助剤
を加え、１０気圧以上の窒素雰囲気下で、１８５０℃以
上の温度で焼結されてきた。
性や耐食性の観点から高温構造材料や摺動用部材として
利用されている。エンジニアリングセラミックスをより
広く、一般的な機械構造用材料として普及させるために
は、製造コストの低減と微構造制御による特性の向上を
図ることが必要である。従来、高靱化窒化ケイ素セラミ
ックスの焼結は、窒化ケイ素粉末に、酸化アルミニウム
と酸化イットリウム等の希土類酸化物からなる焼結助剤
を加え、１０気圧以上の窒素雰囲気下で、１８５０℃以
上の温度で焼結されてきた。
【０００３】一般に、窒化ケイ素セラミックスの破壊靱
性を高めるためには、１００気圧以上の高い窒素ガス圧
を加えて窒化ケイ素の分解を抑制しながら１９００℃以
上の高温で焼結することにより、柱状に発達した窒化ケ
イ素結晶から成る組織を形成させるガス圧焼結法、ある
いは微細な窒化ケイ素粉末に１から２μｍの窒化ケイ素
単結晶を加え焼結する種結晶添加法が知られている。
性を高めるためには、１００気圧以上の高い窒素ガス圧
を加えて窒化ケイ素の分解を抑制しながら１９００℃以
上の高温で焼結することにより、柱状に発達した窒化ケ
イ素結晶から成る組織を形成させるガス圧焼結法、ある
いは微細な窒化ケイ素粉末に１から２μｍの窒化ケイ素
単結晶を加え焼結する種結晶添加法が知られている。
【０００４】例えば、Am. Ceram. Soc. Bull., 65[9]13
11-1315(1986) においては、α−Ｓｉ3 Ｎ4 原料にアル
ミナ−希土類酸化物を焼結助剤として添加し、２０〜４
０気圧窒素中、２０００℃で焼成を行うことにより、破
壊靱性９ＭＰａ・ｍ1/2 程度の窒化ケイ素焼結体を、ま
た、J. Am. Ceram. Soc., 76[7]1892-1894(1993)におい
ては、β−Ｓｉ3 Ｎ4 原料にＹ2 Ｏ3 −Ｎｄ2 Ｏ3 を焼
結助剤とし添加し、１００気圧の窒素中、２０００℃で
２〜８時間焼成を行うことにより、破壊靱性８．５〜１
０．３ＭＰａ・ｍ1/2 の窒化ケイ素焼結体を得ている。
また、J. Am. Ceram. Soc., 77[7]1857-1862(1994)にお
いては、予め形態を制御した単結晶β−窒化ケイ素柱状
粒子を窒化ケイ素原料に種結晶として添加し、異方粒成
長するβ−窒化ケイ素柱状粒子の形と大きさを制御する
ことを試みて、強度９００〜１０００ＭＰａ、破壊靱性
８．２〜８．６ＭＰａ・ｍ1/2 の比較的高強度、高靱性
の窒化ケイ素焼結体を得ることに成功している。
11-1315(1986) においては、α−Ｓｉ3 Ｎ4 原料にアル
ミナ−希土類酸化物を焼結助剤として添加し、２０〜４
０気圧窒素中、２０００℃で焼成を行うことにより、破
壊靱性９ＭＰａ・ｍ1/2 程度の窒化ケイ素焼結体を、ま
た、J. Am. Ceram. Soc., 76[7]1892-1894(1993)におい
ては、β−Ｓｉ3 Ｎ4 原料にＹ2 Ｏ3 −Ｎｄ2 Ｏ3 を焼
結助剤とし添加し、１００気圧の窒素中、２０００℃で
２〜８時間焼成を行うことにより、破壊靱性８．５〜１
０．３ＭＰａ・ｍ1/2 の窒化ケイ素焼結体を得ている。
また、J. Am. Ceram. Soc., 77[7]1857-1862(1994)にお
いては、予め形態を制御した単結晶β−窒化ケイ素柱状
粒子を窒化ケイ素原料に種結晶として添加し、異方粒成
長するβ−窒化ケイ素柱状粒子の形と大きさを制御する
ことを試みて、強度９００〜１０００ＭＰａ、破壊靱性
８．２〜８．６ＭＰａ・ｍ1/2 の比較的高強度、高靱性
の窒化ケイ素焼結体を得ることに成功している。
【０００５】さらに、例えば、窒化ケイ素粉末に、長軸
と短軸のアスペクト比の平均が１．５以上１０以下で短
軸の平均径が０．５μｍ以上１０μｍ以下のβ型窒化ケ
イ素種結晶を０．１重量％以上２０重量％以下添加し、
これに、酸化物あるいは窒化物の焼結助剤を添加して混
合粉末を作り、成形後、１６００℃以上２１００℃以下
の温度で焼結する窒化ケイ素焼結体の製造方法（特開平
８−３４６７０号公報）、等が提案されている。
と短軸のアスペクト比の平均が１．５以上１０以下で短
軸の平均径が０．５μｍ以上１０μｍ以下のβ型窒化ケ
イ素種結晶を０．１重量％以上２０重量％以下添加し、
これに、酸化物あるいは窒化物の焼結助剤を添加して混
合粉末を作り、成形後、１６００℃以上２１００℃以下
の温度で焼結する窒化ケイ素焼結体の製造方法（特開平
８−３４６７０号公報）、等が提案されている。
【０００６】しかしながら、ガス圧焼結法では、高い窒
素ガス圧下で焼結を行うために複雑で高価なガス圧焼結
炉を使用しなければならないのみならず、製造される窒
化ケイ素セラミックスの破壊靱性は向上するものの強度
が低下する欠点がある。また、種結晶添加法は、１０気
圧程度の窒素ガス圧下で焼結する通常の雰囲気焼結炉を
用いて製造できるものの、特殊な方法で合成された窒化
ケイ素単結晶を添加して製造しなければならず、いずれ
の方法も窒化ケイ素セラミックスの破壊靱性を高める簡
便な方法とは言い難い。
素ガス圧下で焼結を行うために複雑で高価なガス圧焼結
炉を使用しなければならないのみならず、製造される窒
化ケイ素セラミックスの破壊靱性は向上するものの強度
が低下する欠点がある。また、種結晶添加法は、１０気
圧程度の窒素ガス圧下で焼結する通常の雰囲気焼結炉を
用いて製造できるものの、特殊な方法で合成された窒化
ケイ素単結晶を添加して製造しなければならず、いずれ
の方法も窒化ケイ素セラミックスの破壊靱性を高める簡
便な方法とは言い難い。
【０００７】マイクロ波による焼結は、外部加熱法式の
従来の焼結技術と比較して、成形体自身がマイクロ波に
よって発熱し、直接加熱されることから、焼成プロセス
におけるエネルギー効率の向上のみならず、成形体を構
成する原料のマイクロ波吸収特性の差異を利用した選択
的な加熱を行うことができ、微構造制御が可能な焼結技
術となることが期待される。
従来の焼結技術と比較して、成形体自身がマイクロ波に
よって発熱し、直接加熱されることから、焼成プロセス
におけるエネルギー効率の向上のみならず、成形体を構
成する原料のマイクロ波吸収特性の差異を利用した選択
的な加熱を行うことができ、微構造制御が可能な焼結技
術となることが期待される。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】このような状況の中
で、焼結温度を低下させ製造設備や製造コストを低減さ
せるために、低温で液相を生成する種々の焼結助剤が検
討されてきたが、焼結温度の低下によって窒化ケイ素柱
状結晶の成長が十分に進まないために、製造された焼結
体は強度は高いものの、窒化ケイ素セラミックスの特徴
である破壊靱性が高いものは製造できなかった。
で、焼結温度を低下させ製造設備や製造コストを低減さ
せるために、低温で液相を生成する種々の焼結助剤が検
討されてきたが、焼結温度の低下によって窒化ケイ素柱
状結晶の成長が十分に進まないために、製造された焼結
体は強度は高いものの、窒化ケイ素セラミックスの特徴
である破壊靱性が高いものは製造できなかった。
【０００９】本発明者らは、代表的なエンジニアリング
セラミックスである窒化ケイ素セラミックスについて、
マイクロ波加熱による組織制御と機械特性の向上につい
て鋭意研究を進める中で、マイクロ波加熱法により、従
来の雰囲気炉による処理と比較してマトリックス中のβ
−窒化ケイ素柱状結晶が良く発達し、ガス圧焼結法や種
結晶添加法等の既存の高靱性窒化ケイ素セラミックスの
合成より簡便に靱性の高い焼結体が得られることを見出
した。かかる状況の中で、発明者らは、マイクロ波によ
って拡散律速となっている結晶面の成長が促進されると
の発明者らの発見をもとに、さらに、マイクロ波加熱に
適した低温焼結助剤の探索を行い、通常の窒化ケイ素セ
ラミックス用焼結助剤にマグネシアを特定の割合で混合
することで焼結温度が低下し、しかも、強度、破壊靱性
ともに高い窒化ケイ素セラミックスが得られることを見
出し、本発明を完成させるに至った。すなわち、焼結助
剤として、一般的な窒化ケイ素の焼結助剤である酸化ア
ルミニウムと酸化イットリウムから形成される液相の生
成温度を低下させる酸化マグネシウムの添加およびマイ
クロ波による窒化ケイ素長柱状結晶成長の促進を行わせ
ることによって、焼結温度が従来の方法と比較して１０
０から３５０℃低いにもかかわらず強度、破壊靱性とも
に高い、窒化ケイ素セラミックスの焼結方法を確立し
た。本発明の目的は、窒化ケイ素セラミックスの焼結温
度を低下させると共に、窒ケイ素柱状結晶の成長を促進
する焼結助剤ならびに焼結方法を提供することにある。
セラミックスである窒化ケイ素セラミックスについて、
マイクロ波加熱による組織制御と機械特性の向上につい
て鋭意研究を進める中で、マイクロ波加熱法により、従
来の雰囲気炉による処理と比較してマトリックス中のβ
−窒化ケイ素柱状結晶が良く発達し、ガス圧焼結法や種
結晶添加法等の既存の高靱性窒化ケイ素セラミックスの
合成より簡便に靱性の高い焼結体が得られることを見出
した。かかる状況の中で、発明者らは、マイクロ波によ
って拡散律速となっている結晶面の成長が促進されると
の発明者らの発見をもとに、さらに、マイクロ波加熱に
適した低温焼結助剤の探索を行い、通常の窒化ケイ素セ
ラミックス用焼結助剤にマグネシアを特定の割合で混合
することで焼結温度が低下し、しかも、強度、破壊靱性
ともに高い窒化ケイ素セラミックスが得られることを見
出し、本発明を完成させるに至った。すなわち、焼結助
剤として、一般的な窒化ケイ素の焼結助剤である酸化ア
ルミニウムと酸化イットリウムから形成される液相の生
成温度を低下させる酸化マグネシウムの添加およびマイ
クロ波による窒化ケイ素長柱状結晶成長の促進を行わせ
ることによって、焼結温度が従来の方法と比較して１０
０から３５０℃低いにもかかわらず強度、破壊靱性とも
に高い、窒化ケイ素セラミックスの焼結方法を確立し
た。本発明の目的は、窒化ケイ素セラミックスの焼結温
度を低下させると共に、窒ケイ素柱状結晶の成長を促進
する焼結助剤ならびに焼結方法を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決する本発
明は、以下の技術的手段から構成される。 （１）酸化アルミニウムと酸化イットリウムの重量比が
２：３から１：４の範囲にあり、かつ酸化アルミニウム
と酸化マグネシウムの重量比が１：１から４：１の範囲
で混合されたマイクロ波焼結用窒化ケイ素セラミックス
焼結助剤。 （２）酸化アルミニウム、酸化イットリウム、酸化マグ
ネシウムが重量比で２：５：１を最適とする割合で混合
された上記（１）のマイクロ波焼結用窒化ケイ素セラミ
ックス焼結助剤。 （３）低い焼結温度で、窒化ケイ素柱状結晶を成長させ
て、強度、破壊靱性ともに高い、窒化ケイ素セラミック
スを製造する方法であって、上記（１）の焼結助剤を窒
化ケイ素粉末に３から１５重量％加え、適宜の方法で成
型した成形体を、常圧窒素雰囲気下、１５００から１７
５０℃の温度でマイクロ波を用いて焼結することを特徴
とする窒化ケイ素セラミックスの製造方法。
明は、以下の技術的手段から構成される。 （１）酸化アルミニウムと酸化イットリウムの重量比が
２：３から１：４の範囲にあり、かつ酸化アルミニウム
と酸化マグネシウムの重量比が１：１から４：１の範囲
で混合されたマイクロ波焼結用窒化ケイ素セラミックス
焼結助剤。 （２）酸化アルミニウム、酸化イットリウム、酸化マグ
ネシウムが重量比で２：５：１を最適とする割合で混合
された上記（１）のマイクロ波焼結用窒化ケイ素セラミ
ックス焼結助剤。 （３）低い焼結温度で、窒化ケイ素柱状結晶を成長させ
て、強度、破壊靱性ともに高い、窒化ケイ素セラミック
スを製造する方法であって、上記（１）の焼結助剤を窒
化ケイ素粉末に３から１５重量％加え、適宜の方法で成
型した成形体を、常圧窒素雰囲気下、１５００から１７
５０℃の温度でマイクロ波を用いて焼結することを特徴
とする窒化ケイ素セラミックスの製造方法。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下、本発明について更に詳細に
説明する。本発明により窒化ケイ素焼結体を作製する
に、まず、窒化ケイ素原料粉末に所定量の焼結助剤を添
加する。窒化ケイ素原料はα型、β型、あるいは非晶質
のいずれの結晶系のものを用いても良いが、平均粒径
０．５μｍ以下の微粉末を用いることが望ましい。焼結
助剤としては、Ａｌ2 Ｏ3 、Ｙ2 Ｏ3 、ＭｇＯが使用さ
れる。
説明する。本発明により窒化ケイ素焼結体を作製する
に、まず、窒化ケイ素原料粉末に所定量の焼結助剤を添
加する。窒化ケイ素原料はα型、β型、あるいは非晶質
のいずれの結晶系のものを用いても良いが、平均粒径
０．５μｍ以下の微粉末を用いることが望ましい。焼結
助剤としては、Ａｌ2 Ｏ3 、Ｙ2 Ｏ3 、ＭｇＯが使用さ
れる。
【００１２】これら焼結助剤の組み合わせは、これら
を、酸化アルミニウムと酸化イットリウムの重量比が
２：３から１：４の範囲にあり、かつ酸化アルミニウム
と酸化マグネシウムの重量比が１：１から４：１の範囲
で混合すること、好適には、Ａｌ2 Ｏ3 、Ｙ2 Ｏ3 、Ｍ
ｇＯを重量比で２：５：１を最適とする割合で混合する
ことが望ましく、また、添加量は、試料が相対密度９７
％以上に緻密化されるように選択されることが望まし
く、好適には、焼結中に窒化ケイ素を柱状に異方粒成長
させるために、焼結助剤を窒化ケイ素粉末に３から１５
重量％加えることが望ましい。
を、酸化アルミニウムと酸化イットリウムの重量比が
２：３から１：４の範囲にあり、かつ酸化アルミニウム
と酸化マグネシウムの重量比が１：１から４：１の範囲
で混合すること、好適には、Ａｌ2 Ｏ3 、Ｙ2 Ｏ3 、Ｍ
ｇＯを重量比で２：５：１を最適とする割合で混合する
ことが望ましく、また、添加量は、試料が相対密度９７
％以上に緻密化されるように選択されることが望まし
く、好適には、焼結中に窒化ケイ素を柱状に異方粒成長
させるために、焼結助剤を窒化ケイ素粉末に３から１５
重量％加えることが望ましい。
【００１３】これらの原料の混合に当たっては、粉体の
混合あるいは混練に用いられる通常の機械を使用するこ
とができる。この場合は、湿式、乾式のどちらでもよい
が、望ましくは湿式において混合される。湿式混合にお
いては、水、メタノール、エタノール、トルエンなどの
溶剤が用いられるが、窒化ケイ素の酸化を抑えるために
有機溶媒を用いることが望ましい。有機溶剤を用いた場
合はソルビタンモノオレートなどの分散剤を用いること
により効果的に混合を行うことができる。
混合あるいは混練に用いられる通常の機械を使用するこ
とができる。この場合は、湿式、乾式のどちらでもよい
が、望ましくは湿式において混合される。湿式混合にお
いては、水、メタノール、エタノール、トルエンなどの
溶剤が用いられるが、窒化ケイ素の酸化を抑えるために
有機溶媒を用いることが望ましい。有機溶剤を用いた場
合はソルビタンモノオレートなどの分散剤を用いること
により効果的に混合を行うことができる。
【００１４】次に、上述のようにして得られた混合スラ
リーは、適量の有機バインダーを添加混合した後、ドク
ターブレード法等によるシート成形、あるいは押出し成
形を用いて生成形体に成形される。また、混合スラリー
を乾燥して得た混合粉末から金型成形法や静水圧成形法
等によっても生成形体が作製される。次に、上記成形体
は、必要により、通常の焼成方法、すなわち、まず６０
０〜８００℃程度の温度で仮焼を行い、成形バインダー
を加熱除去した後、マイクロ波焼結炉で熱処理を行い、
焼結体を作製する。
リーは、適量の有機バインダーを添加混合した後、ドク
ターブレード法等によるシート成形、あるいは押出し成
形を用いて生成形体に成形される。また、混合スラリー
を乾燥して得た混合粉末から金型成形法や静水圧成形法
等によっても生成形体が作製される。次に、上記成形体
は、必要により、通常の焼成方法、すなわち、まず６０
０〜８００℃程度の温度で仮焼を行い、成形バインダー
を加熱除去した後、マイクロ波焼結炉で熱処理を行い、
焼結体を作製する。
【００１５】上記マイクロ波加熱による焼結方法は、焼
結助剤を加えて成形した成形体を常圧窒素雰囲気下で３
０分から２時間、１５００℃から１７５０℃の温度で焼
結する方法が好適なものとして例示される。
結助剤を加えて成形した成形体を常圧窒素雰囲気下で３
０分から２時間、１５００℃から１７５０℃の温度で焼
結する方法が好適なものとして例示される。
【００１６】本発明においては、通常の窒化ケイ素の焼
結が１０気圧程度で行われるのに比べて、常圧窒素雰囲
気下、１５００℃から１７５０℃の温度で、マイクロ波
加熱のみで焼結が可能である。
結が１０気圧程度で行われるのに比べて、常圧窒素雰囲
気下、１５００℃から１７５０℃の温度で、マイクロ波
加熱のみで焼結が可能である。
【００１７】窒化ケイ素セラミックスは、焼結助剤の反
応によって生成される液相への溶解−析出過程を経て焼
結が進む。その際に、柱状に発達したβ−窒化ケイ素と
微細なマトリクスβ−窒化ケイ素が互いに絡み合った組
織を形成することで、強度、靱性ともに優れた材料とな
る。
応によって生成される液相への溶解−析出過程を経て焼
結が進む。その際に、柱状に発達したβ−窒化ケイ素と
微細なマトリクスβ−窒化ケイ素が互いに絡み合った組
織を形成することで、強度、靱性ともに優れた材料とな
る。
【００１８】本発明の方法により焼結した窒化ケイ素セ
ラミックスは、β−窒化ケイ素の柱状結晶が選択的に成
長し、その結果β−窒化ケイ素の柱状結晶が相互に絡み
合った繊維を形成することから、強度を低下させること
なく窒化ケイ素セラミックスの破壊靱性を高めることが
できる。本発明の方法は、従来の窒化ケイ素セラミック
スの高靱化法であるガス圧焼結法や種結晶添加法と比較
して、簡便で、経済的に優れた窒化ケイ素セラミックス
の高靱化方法である。本発明の方法によれば、焼結温度
を低下させることで焼結に要するエネルギーコストが低
減されるのみならず、高温焼結では窒化ケイ素の分解を
防ぐために不可欠な高圧窒素ガス雰囲気を必要とせず、
常圧窒素ガス雰囲気で焼結できることから加圧焼結炉等
の設備を用いることなく、高強度・高靱性窒化ケイ素セ
ラミックスが製造できる。
ラミックスは、β−窒化ケイ素の柱状結晶が選択的に成
長し、その結果β−窒化ケイ素の柱状結晶が相互に絡み
合った繊維を形成することから、強度を低下させること
なく窒化ケイ素セラミックスの破壊靱性を高めることが
できる。本発明の方法は、従来の窒化ケイ素セラミック
スの高靱化法であるガス圧焼結法や種結晶添加法と比較
して、簡便で、経済的に優れた窒化ケイ素セラミックス
の高靱化方法である。本発明の方法によれば、焼結温度
を低下させることで焼結に要するエネルギーコストが低
減されるのみならず、高温焼結では窒化ケイ素の分解を
防ぐために不可欠な高圧窒素ガス雰囲気を必要とせず、
常圧窒素ガス雰囲気で焼結できることから加圧焼結炉等
の設備を用いることなく、高強度・高靱性窒化ケイ素セ
ラミックスが製造できる。
【００１９】
【実施例】次に、実施例に基づいて本発明を具体的に説
明するが、本発明は当該実施例によって何ら限定される
ものではない。 実施例１ α−窒化ケイ素粉末に５ｗｔ％の酸化イットリウムと２
ｗｔ％の酸化アルミニウム、１ｗｔ％酸化マグネシウム
を加え成形した成形体を、１気圧窒素雰囲気下で、２８
ＧＨｚのマイクロ波により１６００℃で２時間焼結し
た。このものは、破壊靱性８ＭＰａ・ｍ1/2 、強度８２
０ＭＰａの窒化ケイ素焼結体であった。
明するが、本発明は当該実施例によって何ら限定される
ものではない。 実施例１ α−窒化ケイ素粉末に５ｗｔ％の酸化イットリウムと２
ｗｔ％の酸化アルミニウム、１ｗｔ％酸化マグネシウム
を加え成形した成形体を、１気圧窒素雰囲気下で、２８
ＧＨｚのマイクロ波により１６００℃で２時間焼結し
た。このものは、破壊靱性８ＭＰａ・ｍ1/2 、強度８２
０ＭＰａの窒化ケイ素焼結体であった。
【００２０】実施例２ 実施例１と同様にして作製した成形体を、１気圧窒素雰
囲気下で、２８ＧＨｚのマイクロ波により１７００℃で
２時間焼結した。このものは、破壊靱性９ＭＰａ・ｍ
1/2 、強度９２０ＭＰａの窒化ケイ素焼結体であった。
囲気下で、２８ＧＨｚのマイクロ波により１７００℃で
２時間焼結した。このものは、破壊靱性９ＭＰａ・ｍ
1/2 、強度９２０ＭＰａの窒化ケイ素焼結体であった。
【００２１】参考例１ 実施例１と同様にして作製した成形体を、１気圧の窒素
雰囲気下、１６００℃で抵抗加熱雰囲気炉により２時間
焼結した。このものは、気孔が残留し緻密質窒化ケイ素
焼結体とならなかった。
雰囲気下、１６００℃で抵抗加熱雰囲気炉により２時間
焼結した。このものは、気孔が残留し緻密質窒化ケイ素
焼結体とならなかった。
【００２２】参考例２ 参考例１と同様にして、１気圧の窒素雰囲気下、１７５
０℃で抵抗加熱雰囲気炉により２時間焼結した。このも
のは、破壊靱性５ＭＰａ・ｍ1/2 、強度８５０ＭＰａの
窒化ケイ素焼結体であった。
０℃で抵抗加熱雰囲気炉により２時間焼結した。このも
のは、破壊靱性５ＭＰａ・ｍ1/2 、強度８５０ＭＰａの
窒化ケイ素焼結体であった。
【００２３】参考例３ 参考例１と同様にして、１０気圧の窒素雰囲気下、１８
５０℃で抵抗加熱雰囲気炉により２時間焼結した。この
ものは、破壊靱性７ＭＰａ・ｍ1/2 、強度７００ＭＰａ
の窒化ケイ素焼結体であった。
５０℃で抵抗加熱雰囲気炉により２時間焼結した。この
ものは、破壊靱性７ＭＰａ・ｍ1/2 、強度７００ＭＰａ
の窒化ケイ素焼結体であった。
【００２４】
【発明の効果】本発明によれば、焼結温度を低下させる
ことで焼結に要するエネルギーコストが低減されるのみ
ならず、高温焼結では窒化ケイ素の分解を防ぐために不
可欠な高圧窒素ガス雰囲気を必要とせず、常圧窒素ガス
雰囲気で焼結できることから加圧焼結炉等の設備を用い
ることなく、高強度・高靱性窒化ケイ素セラミックスが
製造できる。さらに、粒界相が選択的に加熱されること
から、常圧における窒化ケイ素の分解温度以下でも窒化
ケイ素結晶の結晶成長が起こるために、高い窒素ガス圧
を加えて窒化ケイ素の分解を防いだり、結晶成長の核と
なる窒化ケイ素単結晶を加えることなく、柱状に発達し
た窒化ケイ素セラミックス組織を形成させることができ
る。
ことで焼結に要するエネルギーコストが低減されるのみ
ならず、高温焼結では窒化ケイ素の分解を防ぐために不
可欠な高圧窒素ガス雰囲気を必要とせず、常圧窒素ガス
雰囲気で焼結できることから加圧焼結炉等の設備を用い
ることなく、高強度・高靱性窒化ケイ素セラミックスが
製造できる。さらに、粒界相が選択的に加熱されること
から、常圧における窒化ケイ素の分解温度以下でも窒化
ケイ素結晶の結晶成長が起こるために、高い窒素ガス圧
を加えて窒化ケイ素の分解を防いだり、結晶成長の核と
なる窒化ケイ素単結晶を加えることなく、柱状に発達し
た窒化ケイ素セラミックス組織を形成させることができ
る。
【図１】本発明の一実施例の実施例２に示した方法でマ
イクロ波焼結を行った窒化ケイ素の焼結組織を示す。
イクロ波焼結を行った窒化ケイ素の焼結組織を示す。
【図２】マイクロ波焼結による破壊靱性の変化を示す。
フロントページの続き (72)発明者 平尾 喜代司 愛知県名古屋市北区名城２丁目２番地 ６ −36号 (72)発明者 渡利 広司 愛知県小牧市城山１丁目５番地の１ サン ハイツＦ棟306 (72)発明者 マヌエル イー ブリト 愛知県名古屋市千種区北千種３丁目２番地 の４ 千種東住宅 17−302号 (72)発明者 廣田 正行 愛知県名古屋市北区平手町１丁目31番地の １ リバーパレス101号 (72)発明者 マリア バレシロス 愛知県名古屋市千種区北千種３丁目２番地 の４ 千種東住宅 17−302号
Claims (3)
- 【請求項１】 酸化アルミニウムと酸化イットリウムの
重量比が２：３から１：４の範囲にあり、かつ酸化アル
ミニウムと酸化マグネシウムの重量比が１：１から４：
１の範囲で混合されたマイクロ波焼結用窒化ケイ素セラ
ミックス焼結助剤。 - 【請求項２】 酸化アルミニウム、酸化イットリウム、
酸化マグネシウムが重量比で２：５：１を最適とする割
合で混合されたマイクロ波焼結用窒化ケイ素セラミック
ス焼結助剤。 - 【請求項３】 低い焼結温度で、窒化ケイ素柱状結晶を
成長させて、強度、破壊靱性ともに高い、窒化ケイ素セ
ラミックスを製造する方法であって、請求項１の焼結助
剤を窒化ケイ素粉末に３から１５重量％加え、適宜の方
法で成型した成形体を、常圧窒素雰囲気下、１５００か
ら１７５０℃の温度でマイクロ波を用いて焼結すること
を特徴とする窒化ケイ素セラミックスの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP09334912A JP3127225B2 (ja) | 1997-11-18 | 1997-11-18 | 窒化ケイ素用低温焼結助剤および焼結方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP09334912A JP3127225B2 (ja) | 1997-11-18 | 1997-11-18 | 窒化ケイ素用低温焼結助剤および焼結方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11157939A true JPH11157939A (ja) | 1999-06-15 |
| JP3127225B2 JP3127225B2 (ja) | 2001-01-22 |
Family
ID=18282635
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP09334912A Expired - Lifetime JP3127225B2 (ja) | 1997-11-18 | 1997-11-18 | 窒化ケイ素用低温焼結助剤および焼結方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3127225B2 (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007238372A (ja) * | 2006-03-08 | 2007-09-20 | Tokuyama Corp | セラミックス焼結体の補修方法 |
| US7767942B2 (en) * | 2002-07-19 | 2010-08-03 | Vita Zahnfabrik H. Rauter Gmbh & Co. Kg | Methods for manufacturing ceramic parts using microwave sintering |
| CN102875153A (zh) * | 2012-09-27 | 2013-01-16 | 宁波伏尔肯机械密封件制造有限公司 | 机械密封用氮化硅陶瓷粉体的喷雾干燥造粒方法 |
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| CN113135760A (zh) * | 2021-04-20 | 2021-07-20 | 中材高新氮化物陶瓷有限公司 | 一种氮化硅光纤结构件的制备方法 |
| CN113429211A (zh) * | 2021-08-27 | 2021-09-24 | 中南大学湘雅医院 | 一种氮化硅陶瓷材料及其制备方法 |
| CN115196973A (zh) * | 2022-06-29 | 2022-10-18 | 苏州玄陶商务咨询有限公司 | 多层氮化硅陶瓷植入物及其制作方法 |
| CN115536403A (zh) * | 2022-09-22 | 2022-12-30 | 衡阳凯新特种材料科技有限公司 | 一种高韧氮化硅陶瓷材料及其制备方法 |
-
1997
- 1997-11-18 JP JP09334912A patent/JP3127225B2/ja not_active Expired - Lifetime
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3127225B2 (ja) | 2001-01-22 |
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