JPH11107052A - 気相成長炭素繊維の連続製造装置及び気相成長炭素繊維の連続製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 長期間の連続運転が可能であり、高収率で気
相成長炭素繊維を製造することができ、気相成長炭素繊
維の生成反応により生じた各種の物質により反応管が閉
塞することのない気相成長炭素繊維の連続製造装置及び
気相成長炭素繊維の連続製造方法を提供する。 【解決手段】 反応管と、炭素源と触媒源とを含有する
原料ガスを反応管内に導入する原料ガス供給ノズルと、
耐熱性粒子含有気流を反応管の内壁に沿って形成する耐
熱性粒子含有気流供給口とを有することを特徴とする気
相成長炭素繊維の連続製造装置。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、気相成長炭素繊維
の連続製造装置及び気相成長炭素繊維の連続製造方法に
関し、さらに詳しくは、気相成長炭素繊維を高収率で製
造することができ、生成した気相成長炭素繊維が反応管
の内壁に付着して反応管を閉塞することを防止すること
ができ、長期間の連続運転が可能である気相成長炭素繊
維の連続製造装置、及び気相成長炭素繊維を連続的に高
収率で製造することができる気相成長炭素繊維の連続製
造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術と発明が解決しようとする課題】従来、気
相成長炭素繊維は、基板法あるいは流動気相法と称され
る方法により製造されている。この流動気相法と称され
る方法は、メタン、エタン、ベンゼン等の炭素化合物の
ガスと、フェロセン等の有機遷移金属化合物のガスと、
キャリヤガスとを予め混合することにより混合ガスを
得、その混合ガスを加熱炉中に注入することにより、気
相中で金属触媒を生成させ、連続的に炭素繊維を製造す
る方法である。気相成長炭素繊維の製造方法としては、
特開昭６０−５４９９８号公報、特公平４−３７１６６
号公報等に記載された方法が主流となっている。

【０００３】この流動気相法による炭素繊維の製造方法
においては、反応管内に生成した炭素繊維や分解物等
が、反応管の内壁に付着し、連続運転すると反応管の内
部に閉塞が生じていまい、運転の継続が不可能になると
いう問題があった。

【０００４】この反応管の内部における閉塞を回避する
ために、例えば、特開平４−２４１１１８号公報におけ
る反応管の内壁に付着した繊維を機械的に掻き取る方
法、特開平３−１３０４１７号公報における反応管の器
壁として多孔質の器壁を採用し、この多孔質器壁の外側
から酸素ガスを浸透させ多孔質器壁に付着した付着物を
酸化除去する方法、特開平８−３０１６９９号公報にお
ける反応管の器壁に沿って窒素ガス等の繊維生成を阻害
するガスを流す方法等が提案されてきた。

【０００５】しかしながら、このような従来からの方法
においては、反応管の内部における閉塞を防止する効果
が不充分であり、しかも炭素繊維の生産性を低下させる
という問題、媒等の繊維以外の副生成物等による品質低
下の問題等を生じていた。

【０００６】本発明は、例えば、有機金属化合物や無機
金属化合物と、有機化合物と、キャリヤガスとを１００
０℃近傍の反応領域に送入して気相成長炭素繊維を製造
する方法等において、反応管の内部における閉塞を確実
に防止し、さらに生産性を著しく向上させ、上記諸問題
を解決することを目的とする。

【０００７】本発明の目的は、長期間の連続運転が可能
であり、高収率で気相成長炭素繊維を製造することがで
きる気相成長炭素繊維の連続製造装置及び気相成長炭素
繊維の連続製造方法を提供することである。

【０００８】本発明の他の目的は、気相成長炭素繊維の
生成反応によって生じた各種の物質により反応管が閉塞
することのない気相成長炭素繊維の連続製造装置及び気
相成長炭素繊維の連続製造方法を提供することにある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】前記課題を解決するため
の第１の手段は、反応管と、この反応管の一端に、反応
管の中心軸線に一致するように配置され、気相成長炭素
繊維を形成する炭素源と気相成長炭素繊維生成の触媒と
なり得る触媒源とを含有する原料ガスを反応管内に導入
する原料ガス供給ノズルと、耐熱性粒子含有気流を反応
管の内壁に沿って形成する耐熱性粒子含有気流供給口と
を有することを特徴とする気相成長炭素繊維の連続製造
装置であり、前記課題を解決するための第２の手段は、
前記第１の手段における原料ガス供給ノズルの周囲を囲
繞するように、前記原料ガス供給ノズルの外周と前記反
応管の内壁との間に介装され、反応管内にキャリヤガス
を導入するキャリヤガス供給口を有してなる前記第１の
手段の気相成長炭素繊維の連続製造装置であり、前記課
題を解決するための第３の手段は、前記第１又は２の手
段における耐熱性粒子含有気流を整流する耐熱性粒子含
有気流整流手段を有してなる前記第１又は２手段の気相
成長炭素繊維の連続製造装置であり、前記課題を解決す
るための第４の手段は、前記第１〜３の手段のいずれか
の手段における耐熱性粒子含有気流を、反応管の内壁に
沿って旋回させる旋回流発生手段を備えてなる前記第１
〜３の手段のいずれかの手段の気相成長炭素繊維の連続
製造装置であり、前記課題を解決するための第５の手段
は、反応管の一端に、反応管の中心軸線に一致するよう
に配置された原料ガス供給ノズルから、気相成長炭素繊
維を形成する炭素源と気相成長炭素繊維生成の触媒とな
り得る触媒源とを含有する原料ガスを反応管内に導入
し、反応管の内壁に沿って耐熱性粒子含有気流を形成す
ることを特徴とする気相成長炭素繊維の連続製造方法で
ある。

【００１０】

【発明の実施の形態】以下、本発明の気相成長炭素繊維
の連続製造装置及び気相成長炭素繊維の連続製造方法に
ついて詳述する。

【００１１】（一般的説明） −反応管− 本発明における反応管は、加熱によりその内部を、特に
反応管における気相成長炭素繊維の生成領域を所定の温
度に維持することができ、前記生成領域を流通するガス
が対流することを実質的に防止することができる。

【００１２】前記生成領域を流通するガスの流通状態と
しては、例えば、実質的に乱れのない状態、及び反応管
中の気流が旋回する流通状態等を挙げることができる。

【００１３】実質的に乱れのない流通状態としては、例
えば、ピストンフローに近い流通状態を挙げることがで
きる。前記ピストンフローとしては、流体の微小部分が
同じ方向に同じ速度で移動している状態を挙げることが
でき、流体がシリンダー内でピストンにより押し出され
るときのような流通状態とも称することができる。ま
た、前記ピストンフローに近い流通状態という表現を、
対流や乱流の実質的に生じていない流通状態と言い換え
ることもできる。本発明においては、対流を生じさせな
いようにしてピストンフローに近い気流を実現すること
により、効率的に気相成長炭素繊維を製造することがで
きる。

【００１４】前記ピストンフローに近い流通状態を形成
するためには、反応管中に気流を整流する整流手段を設
けるのが好ましい。前記整流手段としては、反応管内を
流通する気体がピストンフローに近い流通状態となり得
るように構成されている限り種々の構成あるいは手段を
採用することができ、例えば、反応管の中心軸線に直交
する断面全体を覆うように配置されたハニカム板、多孔
質板、及び多数枚の平行に配列されたフィンの集合体等
を挙げることができる。このように配置された整流手段
と共に、あるいは整流手段に代えて、原料ガス供給ノズ
ルと、キャリヤガス供給口と、耐熱性粒子供給口との少
なくともいずれかに他の整流手段を設けても良い。他の
整流手段については後述する。

【００１５】前記反応管としては、例えば、その中心軸
線が垂直になっている縦型反応管、その中心軸線が水平
になっている横型反応管、及びその中心軸線が傾斜して
いる傾斜型反応管等を挙げることができる。

【００１６】前記反応管には、前記反応管内を所定の温
度に維持することを目的に、反応管内加熱手段を設ける
ことができ、前記反応管内加熱手段としては、例えば、
反応管の外部に設けられた電気炉等を挙げることができ
る。

【００１７】前記反応管内加熱手段により加熱される管
内の温度、特に前記生成領域の温度としては、８００〜
１５００℃、好ましくは９００〜１３００℃である。さ
らに、前記反応管が前記縦型反応管であるときには、前
記生成領域の温度が、前記温度範囲において、原料ガス
の気体が流通する風上から風下に向かって、順次に温度
低下するように温度勾配を設けるのが好ましい。どのよ
うに温度勾配を設けるかは、反応管の規模等に応じて適
宜に決定される。

【００１８】本発明においては、前記反応管の中心軸線
に直交する断面において均一な温度分布を有するように
反応管内を良好に加熱するという観点よりすると、反応
管は縦型反応管が好ましい。

【００１９】本発明において、縦型反応管を採用する場
合には、原料ガスを初めとする気流を下から上へと流通
させることにより気相成長炭素繊維を製造することも可
能ではあるが、気流を上から下へと流通させ、しかも、
前記反応管内加熱手段により、反応管の上部が高温であ
り、反応管の下部が低温であるように温度勾配を設ける
と、反応管内で対流が起きにくくなるので好ましい。前
記反応管の上部の温度と反応管の下部の温度との温度差
は、反応管内で上下方向の対流が生じないようにするこ
とができる限り特に制限はない。もし縦型反応管中で上
部温度と下部温度とに他の理由により温度勾配が生じて
いない場合には、反応管中の上部温度と下部温度とに温
度勾配を特に設ける必要はない。

【００２０】前記反応管の形状については特に制限がな
く、その中心軸線に直交する断面が方形、長方形、多角
形、楕円形、及び円形のいずれであっても良い。もっと
も、中心軸線に直交する断面が円形である円筒型反応管
が好適であり、また汎用的でもある。

【００２１】−原料ガス供給ノズル− 前記反応管の一端部には、反応管の中心軸線に一致する
ように、原料ガス供給ノズルが配置される。前記原料ガ
ス供給ノズルが反応管の中心軸線に一致するように配置
されることにより、原料ガス供給ノズルの先端開口部か
ら、例えば、円錐状に噴き出す原料ガスが反応管中に向
かって流通し、反応管中における気相成長炭素繊維の生
成領域へと均一に流通するからである。

【００２２】原料ガス供給ノズルから供給される原料ガ
スは、原料ガス供給ノズル内で凝縮したりせずに、ガス
状となり、しかも炭素源のガスと触媒源のガスとが良好
に混合した状態であるのが好ましい。そのためには、原
料ガス供給ノズルには、原料ガスを所定の温度に加熱す
る原料ガス加熱手段を設けるのが好ましい。前記原料ガ
ス加熱手段の取り付け位置は、原料ガス供給ノズルから
噴出する原料ガスが、実質的に対流することなく反応管
中を流通することができる限り、特に制限がなく、例え
ば、原料ガス供給ノズル内、あるいは原料ガス供給ノズ
ルに接続する配管に原料ガス加熱手段を設けることがで
きる。

【００２３】前記原料ガス加熱手段により原料ガスを加
熱する温度は、反応管中の前記生成領域における加熱温
度もしくはそれ以上であっても良い。もっとも、このよ
うな高温度であると原料ガス供給ノズル内で原料ガスが
分解することにより生成する炭素成分等の分解生成物が
原料ガス供給ノズルの閉塞を誘発する可能性があり、と
いって余りにも低い温度の原料ガスを原料ガス供給口に
導くと、高温に加熱された反応管内に低温の原料ガスが
噴射されることによる反応温度の低下を招く可能性があ
るので、前記原料ガス加熱手段により原料ガスを加熱す
る温度は、通常２００〜８００℃であり、例えば、原料
ガス中の有機遷移金属化合物がフェロセンなどのメタロ
セン等であるときには、前記原料ガス加熱手段により原
料ガスを加熱する温度は３００〜６００℃であるのが好
ましい。換言すると、後述する原料ガス中の触媒源及び
炭素源、例えば、有機又は無機金属化合物及び炭素源化
合物における分解温度以下の温度であって、できるだけ
高温に維持された原料ガスが反応管中に供給されるのが
好ましい。

【００２４】前記原料ガス供給ノズルには、原料ガス整
流手段を設けることができる。前記原料ガス整流手段と
しては、原料ガス供給ノズルから噴出する原料ガスを整
流することができる限りその構造等については特に制限
がなく、例えば、原料ガス供給ノズルの開口部に装着す
るハニカム板、多孔質板、及び平行に配置された多数枚
のフィンの集合体等を挙げることができる。

【００２５】本発明においては、反応管の一端部におい
て、前記原料ガス供給ノズルを囲繞するようにして前記
原料ガス供給ノズルの外周と前記反応管の内壁との間に
介装され、反応管内にキャリヤガスを導入するキャリヤ
ガス供給口を設けることができ、さらに、このキャリヤ
ガス供給口を囲繞するようにして耐熱性粒子供給口を設
けることができる。

【００２６】前記原料ガス供給ノズルに対して前記キャ
リヤガス供給口及び前記耐熱性粒子供給口をこのような
配置関係で設けることにより、前記反応管内加熱手段に
より反応管内に供給される熱が、直ちに原料ガス供給ノ
ズルに伝導しなくなる。換言すると、原料ガス供給ノズ
ルの周囲にキャリヤガス供給口及び耐熱性粒子供給口を
設けることにより、反応管の一端から反応管内に突き出
ている原料ガス供給ノズルが反応管内加熱手段から受け
る輻射熱を、原料ガス供給ノズルの周囲に設けられたキ
ャリヤガス供給口及び耐熱性粒子供給口で遮蔽し、原料
ガス供給ノズル内の原料ガスが前記温度範囲以上にオー
バーヒートされないようになっているのである。前記原
料ガス供給ノズルの周囲にキャリヤガス供給口及び耐熱
性粒子供給口を設けることの技術的意義は上記に限られ
ず、以後の説明において明らかになる。

【００２７】なお、本発明においては、前記原料ガスに
キャリヤガスを含有させることにより、キャリヤガス供
給口を省略することができ、また、前記原料ガスにキャ
リヤガスを含有させたうえ、キャリヤガス供給口を採用
することもできる。

【００２８】−キャリヤガス供給口− キャリヤガス供給口は、前記原料ガス供給ノズルの外周
に設けることができる。このキャリヤガス供給口を原料
ガス供給ノズルの外周に設けることにより、原料ガス供
給ノズルから噴出する原料ガス中、及び反応管中におけ
る気相成長炭素繊維の生成領域等において、耐熱性粒子
供給口から反応管内に供給された耐熱性粒子の混入を効
果的に防止することができる。

【００２９】また、キャリヤガス供給口から反応管内に
供給されたキャリヤガスは、原料ガス供給口から噴出し
た原料ガスの濃度を、反応管中で気相成長炭素繊維生成
反応を円滑に進めることができる適度な濃度に希釈する
ことができ、生成領域において生成した気相成長炭素繊
維を反応管中における気流の風下に導伴流通させること
ができる。

【００３０】さらに、前記キャリヤガスが水素と高温分
解性炭化水素との混合ガスである場合には、前記原料ガ
ス中にこのキャリヤガスが混入して前記生成領域で生成
する気相成長炭素繊維の径を効果的に大きくすることが
できる。

【００３１】本発明においては、キャリヤガス供給口か
ら反応管内に供給されるキャリヤガスが所定の温度に加
熱されるように、キャリヤガスを加熱するキャリヤガス
加熱手段を設けることができる。前記キャリヤガス加熱
手段の取り付け位置は、キャリヤガス供給口から反応管
内に供給されるキャリヤガスが所定の温度になるように
加熱可能であれば特に制限がなく、例えば、キャリヤガ
ス供給口内にキャリヤガス加熱手段を設けても良く、ま
たキャリヤガス供給口の前方にキャリヤガス加熱手段を
設けても良い。

【００３２】前記キャリヤガス加熱手段によりキャリヤ
ガスを加熱する温度は、前記原料ガスの温度よりも高い
温度に設定された温度であるのが好ましい。このように
キャアリヤガスの温度を原料ガスの温度よりも高くして
おくと、原料ガス供給ノズルから供給される原料ガスの
周囲をキャリヤガスが包み込み、しかもキャリヤガスの
温度が原料ガスの温度よりも高い温度になっているの
で、キャリヤガスと原料ガスとの間で対流発生を防止す
ることができる。

【００３３】本発明においては、原料ガス供給ノズルか
ら噴出する原料ガス中、及び気相成長炭素繊維の生成領
域等に、前記耐熱性粒子が混入しないように、キャリヤ
ガスを整流するキャリヤガス整流手段を設けることがで
きる。前記キャリヤガス整流手段としては、例えば、ハ
ニカム板、多孔質板、平行に配列された複数枚のフィン
の集合体等を挙げることができる。前記キャリヤガス整
流手段は、キャリヤガス供給口を覆うように装着するの
が好ましい。

【００３４】−耐熱性粒子供給口− 耐熱性粒子供給口は、耐熱性粒子含有気流を反応管の内
壁に沿って形成することができ、前記耐熱性粒子含有気
流は、例えば、耐熱性粒子と耐熱性粒子キャリヤガスと
を混合して得られる耐熱性粒子含有ガスを、耐熱性粒子
供給口から反応管の内壁に沿って導入することにより形
成することができる。

【００３５】本発明においては、反応管の内壁に沿って
前記耐熱性粒子含有気流を形成することによって、反応
管中における前記生成領域で生成する気相成長炭素繊
維、黒鉛成分、炭素成分等の付着成分が、反応管の内壁
に付着するのを防止することができる。前記付着成分が
反応管の内壁に付着するのをより有効に防止するには、
前記耐熱性粒子キャリヤガスとして、気相成長炭素繊維
生成反応を阻害するガスを採用するのが好ましいのであ
るが、気相成長炭素繊維生成反応を阻害するガスを採用
すると、媒等の繊維以外の副生成物等が生成し易くなる
ことがあるので、本発明においては、前記耐熱性粒子キ
ャリヤガスとして、例えば、気相成長炭素繊維生成反応
に影響を与えないガスを採用することができ、気相成長
炭素繊維生成反応を阻害するガスと気相成長炭素繊維生
成反応に影響を与えないガスとを組み合わせて採用する
こともできる。

【００３６】また、反応管中において、前記耐熱性粒子
含有気流の流速を、前記原料ガス、前記キャリヤガス等
の流速よりも大きくすることにより、前記付着成分が反
応管の内壁に付着するのをより効果的に防止することが
できる。耐熱性粒子含有気流の流速を、例えば前記キャ
リヤガスの流速よりも大きくする場合、耐熱性粒子含有
気流の流速をキャリヤガスの流速に対して１．０１〜３
倍程度に大きくするのが好ましい。

【００３７】本発明においては、前記耐熱性粒子含有気
流を所定の温度に加熱することができる耐熱性粒子含有
気流加熱手段を設けることができ、例えば、前記耐熱性
粒子を所定の温度に加熱することができる耐熱性粒子加
熱手段、前記耐熱性粒子キャリヤガスを所定の温度に加
熱することができる耐熱性粒子キャリヤガス加熱手段、
及び前記耐熱性粒子含有ガスを所定の温度に加熱するこ
とができる耐熱性粒子含有ガス加熱手段等を設けること
ができる。この耐熱性粒子含有気流加熱手段の取り付け
位置は、特に制限がなく、例えば、耐熱性粒子含有ガス
加熱手段を採用する場合には、耐熱性粒子供給口から反
応管内に供給される耐熱性粒子含有ガスが所定の温度に
なるように加熱可能な位置、例えば、耐熱性粒子供給口
内、耐熱性粒子供給口の前方等に設けることができる。

【００３８】前記耐熱性粒子含有気流加熱手段における
設定温度は、気相成長炭素繊維の生成反応を阻害しない
限り特に制限はなく、例えば、耐熱性粒子含有ガス加熱
手段により耐熱性粒子含有ガスを加熱する温度は、前記
原料ガスの温度よりも高く設定することもできるし、キ
ャリヤガス供給口を採用する態様においては前記キャリ
ヤガスの温度よりも高く設定することもできるし、また
場合によっては、原料ガスの温度よりも高いがキャリヤ
ガスの温度よりも低い温度に設定することもできる。特
に、耐熱性粒子含有ガスの温度が原料ガスの温度よりも
高い場合には、耐熱性粒子含有ガスが原料ガスの周囲を
包み込み、しかも耐熱性粒子含有ガスの温度が原料ガス
の温度よりも高い温度になっているので、耐熱性粒子含
有ガスと原料ガスとの間で対流発生を防止することがで
き、耐熱性粒子含有ガスの温度がキャリヤガスの温度よ
りも高い場合には、耐熱性粒子含有ガスがキャリヤガス
と共に原料ガスの周囲を包み込み、しかも耐熱性粒子含
有ガスの温度が原料ガスの温度よりも高い温度になって
いるので、耐熱性粒子含有ガスとキャリヤガスと原料ガ
スとの間で対流発生を防止することができる。

【００３９】また、耐熱性粒子含有気流加熱手段によ
り、耐熱性粒子を所定の温度、例えば、気相成長炭素繊
維の生成反応温度に加熱しておくと、前記生成領域を包
み込む耐熱性粒子含有気流中の耐熱性粒子表面からの前
記生成領域内に対する伝熱効果によって、気相成長炭素
繊維の生成反応を促進することができ、気相成長炭素繊
維の収率を増大することができる。

【００４０】本発明においては、反応管の内壁に沿って
耐熱性粒子含有気流を形成し、原料ガス供給ノズルから
噴出する原料ガス中、及び気相成長炭素繊維の生成領域
等に、前記耐熱性粒子が混入しないように、耐熱性粒子
含有気流を整流する耐熱性粒子含有気流整流手段を設け
ることができる。前記耐熱性粒子含有気流整流手段とし
ては、例えば、ハニカム板、多孔質板、平行に配列され
た複数枚のフィンの集合体等を挙げることができる。前
記耐熱性粒子含有気流整流手段は、耐熱性粒子供給口を
覆うように装着するのが好ましい。

【００４１】本発明においては、耐熱性粒子供給口から
反応管内に耐熱性粒子を供給することにより、耐熱性粒
子キャリヤガスを採用せずに、反応管内壁に沿って耐熱
性粒子層を形成することができる。この耐熱性粒子層を
形成する場合には、反応管内に供給され、反応管内壁に
沿って流通する耐熱性粒子の周囲に存在する気体が耐熱
性粒子と共に、本発明における耐熱性粒子含有気流を形
成することができる。

【００４２】−旋回流発生手段− 本発明においては、反応管中の耐熱性粒子含有気流を旋
回させることにより、原料ガス供給ノズルから噴出する
原料ガス中、及び気相成長炭素繊維の生成領域等に、前
記耐熱性粒子が混入しないように、耐熱性粒子含有気流
を反応管の内壁に沿って流通させることができる。

【００４３】本発明において、例えば、横型反応管、傾
斜型反応管等を採用する場合、特に、横型反応管を採用
する場合においては、反応管中の対流が縦型反応管に比
べて著しく起こる傾向があるので、この対流により乱さ
れない程度に強力な旋回流を旋回流発生手段により発生
させて、反応管の内壁に沿って耐熱性粒子含有気流が旋
回流となって流通する状態を形成させるのが好ましく、
反応管の内壁に沿って耐熱性粒子含有気流を旋回させる
ことによって、反応管中における前記生成領域の対流を
低減することができ、気相成長炭素繊維の生産効率の低
下を防止することができる。また、縦型反応管を採用す
る場合においても、旋回流発生手段によって耐熱性粒子
含有気流を旋回させることにより、耐熱性粒子を容易に
反応管の内壁に沿って流通させることができ、原料ガス
供給ノズルから噴出する原料ガス中、及び反応管中にお
ける気相成長炭素繊維の生成領域等において、前記耐熱
性粒子の混入を効果的に防止することができる。

【００４４】本発明においては、旋回流発生手段により
反応管中に旋回流を発生させて、反応管中の気流が旋回
する流通状態を形成させることもでき、反応管中の気流
が旋回流であると、反応管中における前記生成領域の対
流を低減することができ、気相成長炭素繊維の生産効率
の低下を防止することができる。これは特に前記生成領
域において対流を生じやすい横型反応管、傾斜型反応管
等を採用した場合に有効である。

【００４５】また、反応管中に旋回流を形成する場合に
おいては、例えば、前記生成領域内の原料ガス、キャリ
ヤガス等が、ピストンフローである必要がないので、反
応管中における原料ガス、キャリヤガス等の流速を増大
することができ、気相成長炭素繊維の生産効率を増大す
ることができる。

【００４６】さらに、旋回流発生手段により反応管内に
旋回流を発生させて、反応管中の気流が旋回する流通状
態を形成すると、耐熱性粒子を容易に反応管の内壁に沿
って流通させることができるので、例えば、耐熱性粒子
供給口が原料ガス供給ノズルを囲繞するように配置され
ていなくても、旋回流によって耐熱性粒子含有気流を反
応管の内壁に容易に形成することができる。具体的に
は、耐熱性粒子供給口が一カ所である場合においても、
反応管の内壁にムラなく耐熱性粒子含有気流を形成する
ことができる。

【００４７】前記旋回流発生手段としては、例えば、反
応管の一端に設けられ反応管内に旋回流を導入すること
ができる旋回流導入回転羽根、反応管の他端に設けられ
反応管内の気流を旋回させることができる他端側気流旋
回用回転羽根、反応管内に設けられ反応管内の気流を旋
回させることができる管内気流旋回用回転羽根、反応管
内に例えばキャリヤガス等を気流旋回用ガスとして導入
することにより反応管内の気流を旋回させることができ
る気流旋回用ガス導入手段等を挙げることができる。ま
た、本発明においては、前記原料ガス整流手段、前記キ
ャリヤガス整流手段、及び前記耐熱性粒子含有気流整流
手段等の形状を、それぞれ原料ガス、キャリヤガス、及
び耐熱性粒子含有気流等が反応管内で旋回流となるよう
に、調整することもできる。

【００４８】−原料ガス− 前記原料ガスは、気相成長炭素繊維を形成する炭素源と
気相成長炭素繊維生成の触媒となり得る触媒源とを少な
くとも含有する。

【００４９】前記触媒源としては、気相成長炭素繊維生
成の触媒となり得る遷移金属を含有する触媒源を挙げる
ことができ、例えば、有機遷移金属化合物、無機遷移金
属化合物等を挙げることができる。この触媒源は、反応
管内で分解することにより、直径３〜２０ｎｍの遷移金
属超微粒子を発生させることができる。気相成長炭素繊
維生成の触媒となり得る遷移金属としては、周期律表第
ＶIII 族に属する金属を挙げることができ、好適な遷移
金属としては、鉄、ニッケル、及びコバルトよりなる群
から選択される少なくとも一種、特に好適な遷移金属と
しては、鉄を挙げることができる。これらの他に、有機
遷移金属化合物を構成し得る遷移金属の具体例として
は、特公昭６２−４９３６３号公報の第５欄第１４行か
ら第２２行までに記載されたチタン、バナジウム、クロ
ム、マンガン等の金属を挙げることができる。前記有機
遷移金属化合物としては、例えば、フェロセン等を挙げ
ることができ、前記無機遷移金属化合物としては、例え
ば、塩化第２鉄や鉄カルボニル等を挙げることができ
る。

【００５０】前記炭素源としては、触媒源を構成する化
合物中の炭素成分及び有機化合物を挙げることができ
る。触媒源を構成する炭素成分の含有量が気相成長炭素
繊維を生成するのに十分な量であるときには、触媒源は
反応中に触媒となる遷移金属を供給する機能のほかに気
相成長炭素繊維となる炭素の供給源としての機能を有す
る。したがって、原料ガスは炭素源でもある触媒源から
なることもある。また、原料ガスは炭素源と触媒源とを
共に含有してなることもある。さらに、原料ガスは、反
応助剤、キャリヤガス等を含有しているのが好ましい。

【００５１】炭素源である有機化合物は反応管内で気相
成長炭素繊維を形成するための炭素源となり得る化合物
である限り特に制限がない。この有機化合物としては、
特公昭６２−４９３６３号公報の第４欄第１４行から第
３７行までに記載の化合物を挙げることができる。好適
な有機化合物としては、ベンゼン、トルエン、スチレン
等の芳香族炭化水素化合物、メタン、エタン、プロパン
等の脂肪族炭化水素化合物、エチレン、灯油、重油、ア
ントラセン油等の炭化水素類、ベンゾチオフェン、チオ
フェン等の含硫黄複素環式化合物等を挙げることができ
る。

【００５２】前記反応助剤としては、硫黄化合物、例え
ば、硫化水素、チオフェン、二硫化炭素等を挙げること
ができる。

【００５３】前記原料ガス中の触媒源と炭素源と反応助
剤との組み合わせとしては、例えば、フェロセンとトル
エンとチオフェンとの組み合わせが好ましく、フェロセ
ンとチオフェンとをトルエンに溶解して得ることができ
る。

【００５４】−キャリヤガス及び耐熱性粒子キャリヤガ
ス− 前記キャリヤガス及び耐熱性粒子キャリヤガスとして
は、爆発等の危険がなく、安全を確保することができ、
実質的に気相成長炭素繊維の生成反応に影響を与えない
限り特に制限がなく、例えば、水素ガスが好適であり、
水素ガスには窒素、アルゴン、一酸化炭素等を添加する
ことができる。前記窒素、アルゴン、一酸化炭素等を水
素ガスに添加する場合には、添加後の総容量に対して１
〜２０容量％添加することができる。

【００５５】前記キャリヤガス及び耐熱性粒子キャリヤ
ガスには、気相成長炭素繊維生成を阻害するガス、例え
ば、窒素、アルゴン、ヘリウム、ネオン、キセノン、二
酸化炭素、一酸化炭素、空気等を添加することができ、
これらを添加すると、反応管内壁への気相成長炭素繊維
等の付着を効果的に防止することができると共に、安全
性の確保等が容易になるという点で有利である。

【００５６】また、前記キャリヤガス及び耐熱性粒子キ
ャリヤガスとしては、気相成長炭素繊維の生成反応を促
進するガスを採用することができ、例えば、高温分解性
炭化水素のガス、水素と高温分解性炭化水素との混合ガ
ス等を好適に用いることができる。

【００５７】前記高温分解性炭化水素としては、例え
ば、気相成長炭素繊維生成領域での温度で分解する炭化
水素化合物等を挙げることができ、高温分解性炭化水素
の好適例としては、メタン、エタン、プロパン等の脂肪
族炭化水素、特に、炭素数１〜５の脂肪族炭化水素を挙
げることができる。

【００５８】前記気相成長炭素繊維の生成反応を促進す
るガス中の高温分解性炭化水素の濃度としては、通常１
〜１００容量％、好ましくは３〜５０容量％、さらに好
ましくは５〜３０容量％である。

【００５９】−耐熱性粒子− 本発明においては、反応管の内壁に沿って耐熱性粒子含
有気流を形成する。前記耐熱性粒子としては、その粒子
が加熱による溶融、蒸発等に耐え得る温度、即ちその粒
子の耐熱温度が通常８００〜１５００℃、好ましくは９
００〜１３００℃である粒子を挙げることができ、例え
ば、酸化鉄等の遷移金属酸化物、アルミナ、シリカ、ジ
ルコニア等の酸化物系セラミックス、窒化珪素、窒化ア
ルミニウム、炭化珪素、炭化タングステン等の非酸化物
系セラミックス、炭素、鉄等の遷移金属、モリブデン等
の高融点金属等の金属等を挙げることができる。これら
のなかでも、酸化物系セラミックス、非酸化物系セラミ
ックス等が好ましく、特に遷移金属酸化物が好ましい。

【００６０】本発明により得られた気相成長炭素繊維
は、後処理として、生成した気相成長炭素繊維と耐熱性
粒子とを分離するのが好ましく、両者の分離方法として
は、密度、重力、遠心力等を利用する通常の分離方法、
両者の磁気特性の差を利用する磁気分離方法、耐熱性粒
子を化学処理により溶解又は蒸発させる化学処理による
分離方法等を挙げることができる。耐熱性粒子として前
記遷移金属酸化物を採用した場合には、生成した気相成
長炭素繊維と耐熱性粒子とを前記磁気分離方法により分
離することができるので、両者の分離が容易である。

【００６１】前記耐熱性粒子の大きさは、その粒径が
０．０５〜１００μｍ、好ましくは０．１〜５０μｍ、
より好ましくは０．２〜２０μｍである。前記耐熱性粒
子の粒径が０．０５μｍを下回ると、生成した気相成長
炭素繊維との分離が困難になることがある。また、粒径
が小さくなるにしたがってその粒子の融点が下がる傾向
があることを考慮して耐熱性粒子の材質、粒子の大きさ
等を決定することができる。前記耐熱性粒子の粒径が１
００μｍを上回ると、耐熱性粒子含有気流中での耐熱性
粒子の均一な分散が困難になることがある。また、粒径
が大きくなるにしたがって熱衝撃により粒子が壊れやす
くなる傾向がある。

【００６２】−気相成長炭素繊維の連続製造方法− 本発明の気相成長炭素繊維の連続製造装置を使用するこ
とにより、本発明の方法を良好に実施することができ
る。

【００６３】すなわち、反応管の一端に、反応管の中心
軸線に一致するように配置された原料ガス供給ノズルか
ら、気相成長炭素繊維を形成する炭素源と気相成長炭素
繊維生成の触媒となり得る触媒源とを含有する原料ガス
を、反応管内における気相成長炭素繊維の生成領域内に
導入すると、この生成領域内において触媒源が加熱され
ることにより分解して金属超微粒子を形成することがで
き、この金属超微粒子を核として、この核上で炭素源化
合物が分解することにより核から一方向に繊維状に炭素
を析出させることができ、気相成長炭素繊維を生成させ
ることができる。この場合に、耐熱性粒子供給口から反
応管内に耐熱性粒子を導入し、反応管の内壁に沿って耐
熱性粒子含有気流を形成することにより、反応管の内壁
に前記生成領域で生成する気相成長炭素繊維、黒鉛成
分、炭素成分等の付着成分が付着するのを防止すること
ができる。

【００６４】前記原料ガス供給ノズルの周囲を囲繞する
ように、前記原料ガス供給ノズルの外周と前記反応管の
内壁との間に介装されたキャリヤガス供給口から、反応
管内にキャリヤガスを導入することにより、原料ガス供
給ノズルから噴出する原料ガス中、及び反応管中におけ
る気相成長炭素繊維の生成領域等において、耐熱性粒子
供給口から反応管内に供給された耐熱性粒子の混入を効
果的に防止することができ、原料ガス供給ノズルから噴
出する原料ガス中、及び反応管中における気相成長炭素
繊維の生成領域等において、耐熱性粒子供給口から反応
管内に供給された耐熱性粒子の混入を効果的に防止する
ことができる。

【００６５】また、キャリヤガス供給口から反応管内に
供給されたキャリヤガスは、原料ガス供給口から噴出し
た原料ガスの濃度を、反応管中で気相成長炭素繊維生成
反応を円滑に進めることができる適度な濃度に希釈する
ことができ、生成領域において生成した気相成長炭素繊
維を反応管中における気流の風下に導伴流通させること
ができる。

【００６６】さらに、前記キャリヤガスが水素と高温分
解性炭化水素との混合ガスである場合には、前記原料ガ
ス中にこのキャリヤガスが混入して前記生成領域で生成
する気相成長炭素繊維の径を効果的に大きくすることが
できる。

【００６７】また、キャリヤガス供給口から反応管内に
供給されたキャリヤガスは、原料ガス供給口から噴出し
た原料ガスを反応管中における気流の風下に円滑に導伴
流通させることができる。

【００６８】（具体的説明） −気相成長炭素繊維の製造装置− 本発明の一実施例である気相成長炭素繊維の製造装置に
ついて、図面を参照しながら詳細に説明する。なお、本
発明は以下の実施例に限定されるものではない。

【００６９】図１に示すように、気相成長炭素繊維連続
製造装置１は、原料タンク２、原料ポンプ３、原料気化
器４、原料ガス用キャリヤガス流量計５ａ、キャリヤガ
ス流量計５ｂ、耐熱性粒子キャリヤガス流量計５ｃ、原
料ガス予熱器６ａ、キャリヤガス予熱器６ｂ、原料ガス
供給管７ａ、キャリヤガス供給管７ｂ、耐熱性粒子含有
ガス供給管７ｃ、原料ガス供給ノズル８、縦型反応管
９、整流分配器１０、キャリヤガス供給口１１、耐熱性
粒子含有ガス供給口１２、耐熱性粒子混合槽１３、耐熱
性粒子フィーダ１４、耐熱性粒子含有ガス予熱器１５、
電気炉１６、捕集器１７、及び排気管１８を備えてな
る。前記耐熱性粒子含有ガス供給口１２は本発明におけ
る耐熱性粒子供給口に相当する。

【００７０】前記縦型反応管９は、その中心線が縦にな
るように立設された円筒管状体であり、その上端部であ
る天井部には原料ガス供給ノズル８が装着される。

【００７１】前記原料ガス供給ノズル８は、その下端部
に原料ガス供給口８ａを有する円筒管状体であり、その
下端部を前記縦型反応管９内部に挿入した状態で、前記
縦型反応管９の中心軸線と原料ガス供給ノズルの中心線
とが一致するように、前記縦型反応管９における天井部
の中心に装着されている。

【００７２】本発明においては、例えば、生成繊維の捕
集効率、反応管内の排気効率等の最適化、反応管内にお
ける気流の円滑化、反応管内の形状等を考慮して、原料
ガス供給ノズルの中心線と反応管の中心軸線とを一致さ
せずにずらす事も可能であるが、通常は、原料ガス供給
ノズルの中心線と反応管の中心軸線とを一致させた方が
良い。たとえ原料ガス供給ノズルの中心線と反応管の中
心軸線とが一致していない場合であっても、原料ガス供
給ノズルの中心線と反応管の中心軸線とが一致している
場合と同様の気流を形成することができれば、本発明と
同様の技術的効果を奏することができる。

【００７３】前記原料ガス供給ノズル８には、原料ガス
整流装置（図示せず。）及び原料ガス加熱装置（図示せ
ず。）が設けられていて、原料ガス供給口８ａから噴出
する原料ガスが所定温度に加熱され、かつ整流されて流
出するようになっている。前記整流装置は本発明におけ
る原料ガス整流手段に相当し、前記加熱装置は本発明に
おける原料ガス加熱手段に相当する。

【００７４】前記原料ガス供給ノズル８の上端部には、
原料ガスをこの原料ガス供給ノズル８に供給する原料ガ
ス供給管７ａが接続される。この原料ガス供給管７ａに
は、原料ガス供給管内を流通する原料ガスを所定温度に
維持することができる原料ガス予熱器６ａが設けられて
なる。

【００７５】前記原料ガス供給管７ａには、原料供給管
１９が接続され、この原料供給管１９の途中には分岐管
２０が接続される。前記原料供給管１９の他端は、原料
を気化させる原料気化器４を介して原料ポンプ３に接続
される。前記分岐管２０の他端は、原料ガス用キャリヤ
ガス流量計５ａに接続される。この原料供給管１９にお
ける分岐管２０の分岐点において、原料ポンプ３のポン
プ作用により原料タンク２から原料供給管１９内に導入
され、原料気化器４により気化された気化原料と、原料
ガス用キャリヤガス流量計５ａにより所定流量に調整さ
れた原料ガス用キャリヤガスとが混合される。

【００７６】前記縦型反応管９の天井部には、前記原料
ガス供給ノズル８の外周を囲繞するように整流分配器１
０が設けられてなる。

【００７７】図２に示すように、前記整流分配器１０
は、分配器２１と整流スリット２２とを備えてなる。

【００７８】前記整流スリット２２は、前記キャリヤガ
ス供給管７ｂから供給されるキャリヤガスを整流するキ
ャリヤガス整流スリット２２と、前記耐熱性粒子含有ガ
ス供給管７ｃから供給される耐熱性粒子含有ガスを整流
する耐熱性粒子含有ガス整流スリット２３とで形成され
てなる。この整流スリット２２は前記原料ガス供給ノズ
ルの中心軸線を中心に同心円状に配置された同心円状ス
リットである。本発明においては、整流スリットとして
前記同心円状スリットに代えて、４角形又は６角形のハ
ニカム板、多孔質板等を採用することができ、整流スリ
ットの材質としてはセラミックス等を採用することがで
きる。また、前記耐熱性粒子含有ガス整流スリット２３
におけるスリット間の間隙を、前記キャリヤガス整流ス
リット２２におけるスリット間の間隙よりも大きくする
ことにより、良好な耐熱性粒子含有気流を形成すること
ができる。

【００７９】前記分配器２１は、小径開口部２１ａと、
大径開口部２１ｂと、傾斜周面２１ｃとを有し、下方に
拡開する円錐台筒状体に形成されてなり、その中心軸線
が前記原料ガス供給ノズル８の中心軸線と一致するよう
に配置され、所定の回転速度で回転可能に形成されてな
る。また、本発明においては、使用する耐熱性粒子の材
質、密度、粒径、供給量等に応じて、この分配器２１に
代えて傾斜周面における傾斜角度の異なる他の分配器を
採用すること、さらには前記回転速度を適宜に決定する
ことができる。分配器の材質としてはステンレス等の耐
熱金属、炭化珪素等のセラミックス等を採用することが
できる。

【００８０】前記キャリヤガス整流スリット２３が本発
明におけるキャリヤガス整流手段に相当し、前記耐熱性
粒子含有ガス整流スリット２４が本発明における耐熱性
粒子含有気流整流手段に相当し、前記分配器２１が本発
明における旋回流発生手段に相当する。

【００８１】前記キャリヤガス供給管７ｂから供給され
るキャリヤガスは、所定の回転速度で回転する前記分配
器２１における小径開口部２１ａ側から大径開口部２１
ｂ側へと、円錐台筒状体である分配器２１の内壁面と原
料ガス供給ノズル８の外壁面との間隙を旋回しながら流
通し、前記大径開口部２１ｂからキャリヤガス整流スリ
ット２３を介して前記縦型反応管９内に導入される。前
記分配器２１の内壁面と原料ガス供給ノズル８の外壁面
との間隙が本発明におけるキャリヤガス供給口に相当す
る。

【００８２】前記耐熱性粒子含有ガス供給管７ｃから供
給される耐熱性粒子含有ガスは、所定の回転速度で回転
する前記分配器２１における小径開口部２１ａ側から大
径開口部２１ｂ側へと、円錐台筒状体である分配器２１
の外壁面と縦型反応管９の内壁面との間隙を旋回しなが
ら流通し、耐熱性粒子含有ガス整流スリット２４を介し
て前記縦型反応管９内に導入される。前記分配器２１の
外壁面と縦型反応管９の内壁面との間隙が本発明におけ
る耐熱性粒子供給口に相当する。

【００８３】この実施例においては、前記耐熱性粒子含
有ガス供給管７ｃが、例えば、反応管内壁における全周
面に沿って開口することにより、耐熱性粒子含有ガスを
反応管内壁における全周面に沿って均一に供給すること
ができる場合には、分配器の旋回を行なわなくても本発
明の目的を達成することができる。

【００８４】前記キャリヤガス供給管７ｂには、キャリ
ヤガス流量計５ｂが接続されてなり、キャリヤガスがキ
ャリヤガス供給管７ｂ中を、キャリヤガス予熱器６ｂに
よって所定の温度に加熱されて、所定の流量で流通する
ことができる。

【００８５】前記耐熱性粒子含有ガス供給管７ｃは、耐
熱性粒子混合槽１３を介して耐熱性粒子キャリヤガス供
給管７ｄに接続される。この耐熱性粒子キャリヤガス供
給管７ｄには、耐熱性粒子キャリヤガス流量計５ｃが接
続されてなり、耐熱性粒子キャリヤガスが耐熱性粒子キ
ャリヤガス供給管７ｄ中を所定の流量で流通することが
できる。この耐熱性粒子キャリヤガスは、耐熱性粒子混
合槽１３において耐熱性粒子と混合されて、耐熱性粒子
含有ガスとして耐熱性粒子フィーダ１４から耐熱性粒子
含有ガス供給管７ｃ中にフィードされる。

【００８６】この実施例においては、前記耐熱性粒子キ
ャリヤガス供給管７ｄを採用せず、前記耐熱性粒子フィ
ーダ１４から耐熱性粒子を前記耐熱性粒子含有ガス供給
管７ｃ中にフィードすることができる。この場合には、
耐熱性粒子フィーダ１４によって耐熱性粒子と共にフィ
ードされる耐熱性粒子混合槽１３中の気体と、耐熱性粒
子とで、反応管内壁に沿って耐熱性粒子層を形成するこ
とができる。前記耐熱性粒子層が、本発明における耐熱
性粒子含有気流に相当する。反応管内壁に沿って前記耐
熱性粒子層を形成する場合には、耐熱性粒子層が均一に
反応管内壁に沿って流通するように、例えば、分配器２
１の回転速度を速める等の条件を設定することができ
る。

【００８７】前記縦型反応管９の外周には反応管内加熱
手段である電気炉１６が設けられ、この電気炉１６は縦
型反応管９内に熱エネルギーを供給し、縦型反応管９の
内部を所定の温度に加熱することができる。なお、この
電気炉１６には、電気炉１６の発熱温度を制御する制御
装置（図示せず。）が設けられている。

【００８８】前記捕集器１７は、縦型反応管９内で生成
した気相成長炭素繊維を捕集することができ、前記縦型
反応管９の下端部に結合され、その周側面に排気管１８
が接続されてなる。気相成長炭素繊維生成領域を通過し
た残存ガス成分は、この排気管１８から縦型反応管９外
に排出され、縦型反応管９内で生成した気相成長炭素繊
維はこの捕集器１７内に収容される。

【００８９】−変形例− 図３に示すように、横型気相成長炭素繊維連続製造装置
２５は、原料タンク２６、原料ポンプ２７、原料ガス用
キャリヤガス流量計２８ａ、耐熱性粒子キャリヤガス流
量計２８ｂ、原料ガス予熱器２９、原料ガス供給管３０
ａ、耐熱性粒子含有ガス供給管３０ｂ、原料ガス供給ノ
ズル３１、横型反応管３２、旋回流発生用回転羽根３
３、耐熱性粒子含有ガス供給口３４、耐熱性粒子混合槽
３５、耐熱性粒子フィーダ３６、耐熱性粒子含有ガス予
熱器３７、電気炉３８、捕集器３９、及び排気管４０を
備えてなる。前記旋回流発生用回転羽根３３は本発明に
おける旋回流発生手段に相当し、前記耐熱性粒子含有ガ
ス供給口３４は本発明における耐熱性粒子供給口に相当
する。

【００９０】耐熱性粒子混合槽３５には、耐熱性粒子と
耐熱性粒子キャリヤガスとを良好に混合することができ
るように撹拌器４１が設けられてなる。この耐熱性粒子
混合槽３５で混合された耐熱性粒子含有ガスは、耐熱性
粒子含有ガス供給管３０ｂを介して耐熱性粒子含有ガス
供給口３４から横型反応管３２内に導入される。

【００９１】横型反応管３２内に導入された耐熱性粒子
含有ガスは、旋回流発生用回転羽根３３の回転によって
生じる旋回流により、横型反応管３２の内壁に沿って耐
熱性粒子含有気流を形成することができる。

【００９２】横型反応管３２等の反応管を採用する場合
には、例えば、横型反応管３２における内部領域を、原
料供給側領域と中央領域と繊維捕集側領域とに分割して
みると、原料供給側領域と中央領域との間、中央領域と
繊維捕集側領域との間、及び反応管内における上下方向
において対流が起こりやすく、ここに旋回流が加わるこ
とによって、反応管内の気流が複雑になるが、旋回流発
生手段、例えば旋回流発生用回転羽根の回転数を最適化
することによって、気相成長炭素繊維を効果的に製造す
ることができる。

【００９３】さらに、本発明においては、反応管自体が
回転する回転型反応管を採用することができる。この回
転型反応管を採用することにより、例えば、反応管内に
おける旋回流が不充分である場合に、この回転型反応管
により生じる旋回流と前記旋回流発生手段により発生す
る旋回流との相乗効果によって、本発明の目的を達成す
ることができる充分な旋回流を回転型反応管内に生じさ
せることができる。この回転型反応管は、特に、傾斜さ
せて配置された場合においても、反応管内に充分な旋回
流を生じさせることができ効果的である。

【００９４】−気相成長炭素繊維の製造方法− 前記気相成長炭素繊維連続製造装置１によると、以下の
ようにして、気相成長炭素繊維を連続的に製造すること
ができる。なお、以下に示す製造方法は、本発明の気相
成長炭素繊維の連続製造方法の一実施態様である。

【００９５】電気炉１６を作動することにより、その材
質が、例えば、アルミナ・ムライト、炭化珪素、窒化珪
素等のセラミックスである縦型反応管９内、特に気相成
長炭素繊維生成領域を所定温度、例えば９００〜１３０
０℃に加熱する。

【００９６】原料タンク２内に貯留されている原料、例
えば、有機遷移金属化合物であるフェロセンと、反応助
剤としての硫黄化合物であるチオフェンとを、有機化合
物であるトルエンに溶解した原料液は、原料ポンプ３に
より汲み出されて原料気化器４により気化され、気化原
料として原料供給管１９内を流通する。原料供給管１９
における分岐管２０の分岐点において、この気化原料
と、原料ガス用キャリヤガス、例えば、水素ガスとが混
合された後、この混合ガスは、原料ガス供給管７ａ内を
流通し、原料ガス予熱器６により所定温度、例えば２０
０〜４００℃に加熱され、原料ガスとして原料ガス供給
ノズル８から縦型反応管９内に導入される。

【００９７】キャリヤガス、例えば、水素ガスは、キャ
リヤガス供給管７ｂを流通して、キャリヤガス供給口１
１から整流分配器１０を介して縦型反応管９内に導入さ
れる。

【００９８】耐熱性粒子、例えば、平均粒径０．３４μ
ｍの微粒子（住友化学工業株式会社製「ＡＫＰ−３
０」）は、耐熱性粒子キャリヤガス、例えば、水素ガス
で置換された耐熱性粒子混合槽１３中の耐熱性粒子フィ
ーダ１４により、耐熱性粒子キャリヤガスと共に、耐熱
性粒子供給口１２から整流分配器１０を介して縦型反応
管９内に導入される。

【００９９】耐熱性粒子及び耐熱性粒子キャリヤガス
は、縦型反応管９の内壁に押し付けられながら旋回し、
重力によって流下することにより、縦型反応管９の内壁
に耐熱性粒子含有気流を形成することができる。

【０１００】縦型反応管９における気相成長炭素繊維生
成領域内に導入された原料ガスは、電気炉１６から供給
される熱エネルギーにより分解され、その結果、触媒金
属の作用により気相成長炭素繊維が生成する。生成した
気相成長炭素繊維は、耐熱性粒子と共に捕集器１７に収
集され、生成した気相成長炭素繊維がキャリヤガス等に
導伴されて排気管１８から排出された場合には、第２の
捕集器（図示せず。）により収集することができる。

【０１０１】このとき、縦型反応管９の内壁への気相成
長炭素繊維の付着は発生せず、前記内壁への生成繊維付
着によるトラブルを防止することができ、長時間連続操
業が可能になり、気相成長炭素繊維を連続的に製造する
ことができる。

【０１０２】

【発明の効果】本発明によれば、反応管の中心軸線に一
致するように配置された原料ガス供給ノズルから、気相
成長炭素繊維を形成する炭素源と気相成長炭素繊維生成
の触媒となり得る触媒源とを含有する原料ガスを反応管
内に導入し、耐熱性粒子含有気流を反応管の内壁に沿っ
て形成することによって、気相成長炭素繊維の生成反応
に起因する各種の物質による反応管内部の閉塞を確実に
防止することができ、気相成長炭素繊維を長期間にわた
って連続的に製造することができ、予想されなかった効
果であるが高収率で気相成長炭素繊維を製造することが
できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】図１は、本発明の一実施例である縦型気相成長
炭素繊維連続製造装置の概略図である。

【図２】図２は、本発明において採用することができる
整流分配器の概略図である。

【図３】図３は、本発明の他の一実施例である横型気相
成長炭素繊維連続製造装置の概略図である。

【符号の説明】

１・・・気相成長炭素繊維連続製造装置、２・・・原料
タンク、３・・・原料ポンプ、４・・・原料気化器、５
ａ・・・原料ガス用キャリヤガス流量計、５ｂ・・・キ
ャリヤガス流量計、５ｃ・・・耐熱性粒子キャリヤガス
流量計、６ａ・・・原料ガス予熱器、６ｂ・・・キャリ
ヤガス予熱器、７ａ・・・原料ガス供給管、７ｂ・・・
キャリヤガス供給管、７ｃ・・・耐熱性粒子含有ガス供
給管、７ｄ・・・耐熱性粒子キャリヤガス供給管、８・
・・原料ガス供給ノズル、８ａ・・・、９・・・縦型反
応管、１０・・・整流分配器、１１・・・キャリヤガス
供給口、１２・・・耐熱性粒子供給口、１３・・・耐熱
性粒子混合槽、１４・・・耐熱性粒子フィーダ、１５・
・・耐熱性粒子含有ガス予熱器、１６・・・電気炉、１
７・・・捕集器、１８・・・排気管、１９・・・原料供
給管、２０・・・分岐管、２１・・・分配器、２１ａ・
・・小径開口部、２１ｂ・・・大径開口部、２１ｃ・・
・傾斜周面、２２・・・整流スリット、２３・・・キャ
リヤガス整流スリット、２４・・・耐熱性粒子含有ガス
整流スリット、２５・・・横型気相成長炭素繊維連続製
造装置、２６・・・原料タンク、２７・・・原料ポン
プ、２８ａ・・・原料用キャリヤガス流量計、２８ｂ・
・・耐熱性粒子キャリヤガス流量計、２９・・・原料ガ
ス予熱器、３０ａ・・・原料ガス供給管、３０ｂ・・・
耐熱性粒子含有ガス供給管、３１・・・原料ガス供給ノ
ズル、３２・・・横型反応管、３３・・・旋回流発生用
回転羽根、３４・・・耐熱性粒子含有ガス供給口、３５
・・・耐熱性粒子混合槽、３６・・・耐熱性粒子フィー
ダ、３７・・・耐熱性粒子含有ガス予熱器、３８・・・
電気炉、３９・・・捕集器、４０・・・排気管、４１・
・・撹拌器。

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 反応管と、この反応管の一端に、反応管
   の中心軸線に一致するように配置され、気相成長炭素繊
   維を形成する炭素源と気相成長炭素繊維生成の触媒とな
   り得る触媒源とを含有する原料ガスを反応管内に導入す
   る原料ガス供給ノズルと、耐熱性の粒子を含有する耐熱
   性粒子含有気流を反応管の内壁に沿って形成する耐熱性
   粒子含有気流供給口とを有することを特徴とする気相成
   長炭素繊維の連続製造装置。
2. 【請求項２】 前記原料ガス供給ノズルの周囲を囲繞す
   るように、前記原料ガス供給ノズルの外周と前記反応管
   の内壁との間に介装され、反応管内にキャリヤガスを導
   入するキャリヤガス供給口を有してなる前記請求項１に
   記載の気相成長炭素繊維の連続製造装置。
3. 【請求項３】 前記耐熱性粒子含有気流を整流する耐熱
   性粒子含有気流整流手段を有してなる前記請求項１又は
   ２に記載の気相成長炭素繊維の連続製造装置。
4. 【請求項４】 前記耐熱性粒子含有気流を、反応管の内
   壁に沿って旋回させる旋回流発生手段を備えてなる前記
   請求項１〜３のいずれか１項に記載の気相成長炭素繊維
   の連続製造装置。
5. 【請求項５】 反応管の一端に、反応管の中心軸線に一
   致するように配置された原料ガス供給ノズルから、気相
   成長炭素繊維を形成する炭素源と気相成長炭素繊維生成
   の触媒となり得る触媒源とを含有する原料ガスを反応管
   内に導入し、反応管の内壁に沿って耐熱性粒子含有気流
   を形成することを特徴とする気相成長炭素繊維の連続製
   造方法。