JPH1059983A - メチルクロロシランの直接合成法 - Google Patents
メチルクロロシランの直接合成法Info
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- JPH1059983A JPH1059983A JP9134577A JP13457797A JPH1059983A JP H1059983 A JPH1059983 A JP H1059983A JP 9134577 A JP9134577 A JP 9134577A JP 13457797 A JP13457797 A JP 13457797A JP H1059983 A JPH1059983 A JP H1059983A
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C07—ORGANIC CHEMISTRY
- C07F—ACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
- C07F7/00—Compounds containing elements of Groups 4 or 14 of the Periodic Table
- C07F7/02—Silicon compounds
- C07F7/08—Compounds having one or more C—Si linkages
- C07F7/12—Organo silicon halides
- C07F7/16—Preparation thereof from silicon and halogenated hydrocarbons direct synthesis
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- Organic Chemistry (AREA)
- Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 開始段階が短く、ジメチルジクロロシランに
対する生産性および選択性を制御でき、触体を廃棄しな
いですむメチルクロロシランの直接合成法を提供する。 【解決手段】 塩化メチルとケイ素、銅触媒および促進
剤を含む触体との反応によるメチルクロロシランの直接
合成法において、生成期に収集した触体を添加する。
対する生産性および選択性を制御でき、触体を廃棄しな
いですむメチルクロロシランの直接合成法を提供する。 【解決手段】 塩化メチルとケイ素、銅触媒および促進
剤を含む触体との反応によるメチルクロロシランの直接
合成法において、生成期に収集した触体を添加する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、生成期で収集した
触体（Kontaktmasse）を添加する、ミュラー・ロッコウ
（Mueller−Rochow）に基づくメチルクロロシランの直
接合成法に関する。
触体（Kontaktmasse）を添加する、ミュラー・ロッコウ
（Mueller−Rochow）に基づくメチルクロロシランの直
接合成法に関する。
【０００２】
【従来の技術】ミュラー・ロッコウの直接合成では、塩
化メチルおよびケイ素を銅触媒および適切な促進剤の存
在下で反応させてメチルクロロシランを生成する。直接
合成はポリシロキサンのモノマー出発物質のための唯一
の重要な製造法である。直接合成の最も重要な目的生成
物はジメチルジクロロシランである。
化メチルおよびケイ素を銅触媒および適切な促進剤の存
在下で反応させてメチルクロロシランを生成する。直接
合成はポリシロキサンのモノマー出発物質のための唯一
の重要な製造法である。直接合成の最も重要な目的生成
物はジメチルジクロロシランである。
【０００３】直接合成の経済的価値は高いにもかかわら
ず、その自然科学的な背景は部分的に未だ解明されてい
ない。H. Lieske等のSilicon for Chemical Industry,
Geiranger-Norway, 16.-18.. June 1992によれば、反応
の際に３つの固体、つまりケイ素、触媒および促進剤が
関与しているために、多くの場合実験の再現性が悪い。
実地では同一の物質パラメーターおよび反応パラメータ
ーにもかかわらず、直接合成の異なったバッチが異なっ
た結果をもたらしている。
ず、その自然科学的な背景は部分的に未だ解明されてい
ない。H. Lieske等のSilicon for Chemical Industry,
Geiranger-Norway, 16.-18.. June 1992によれば、反応
の際に３つの固体、つまりケイ素、触媒および促進剤が
関与しているために、多くの場合実験の再現性が悪い。
実地では同一の物質パラメーターおよび反応パラメータ
ーにもかかわらず、直接合成の異なったバッチが異なっ
た結果をもたらしている。
【０００４】直接合成は不連続的または連続的に行うこ
とが可能であり、工業的な生成では連続的な実施態様の
みが用いられる。連続的な直接合成は、流動層型反応器
で行い、該反応器で塩化メチルは同時に流動化媒体およ
び反応体として使用される。必要とされるケイ素は前も
って粒度２５〜５００μｍの粉末に粉砕し、かつ銅触媒
および促進剤と共に混合して触体とする。
とが可能であり、工業的な生成では連続的な実施態様の
みが用いられる。連続的な直接合成は、流動層型反応器
で行い、該反応器で塩化メチルは同時に流動化媒体およ
び反応体として使用される。必要とされるケイ素は前も
って粒度２５〜５００μｍの粉末に粉砕し、かつ銅触媒
および促進剤と共に混合して触体とする。
【０００５】反応器の連続運転では十分に安定した生成
段階の後、直接合成工程のメチルクロロシランに対する
生成速度および目的生成物であるジメチルジクロロシラ
ンに対する選択性は低下する。そのため生成期は一定期
間後に終了しなくてはならない。そのため生成期は多く
の場合数日から数週間しか継続しない。
段階の後、直接合成工程のメチルクロロシランに対する
生成速度および目的生成物であるジメチルジクロロシラ
ンに対する選択性は低下する。そのため生成期は一定期
間後に終了しなくてはならない。そのため生成期は多く
の場合数日から数週間しか継続しない。
【０００６】反応器は生成期の終了後中身を空け、あら
たにケイ素、銅触媒および促進剤を充填し、かつ再び反
応条件下に置く。開始段階と呼ばれる一定の活性化期間
の後にようやく、反応器は再び安定した生成段階に達す
る。開始段階では選択性および生成速度は明らかに低下
する。そのため開始段階における反応器の運転は経済的
ではない。
たにケイ素、銅触媒および促進剤を充填し、かつ再び反
応条件下に置く。開始段階と呼ばれる一定の活性化期間
の後にようやく、反応器は再び安定した生成段階に達す
る。開始段階では選択性および生成速度は明らかに低下
する。そのため開始段階における反応器の運転は経済的
ではない。
【０００７】触体は開始段階において活性化しなくては
ならない。通例この活性化は現場で（in situ）、つま
り直接合成も行っている反応器内で、塩化メチルを用い
て行う。
ならない。通例この活性化は現場で（in situ）、つま
り直接合成も行っている反応器内で、塩化メチルを用い
て行う。
【０００８】その他のガスを用いた活性化も同様に公知
である。米国特許第２３８０９９７号明細書では水素を
用いた加熱による触体の活性化方法が開示されている。
塩化水素を用いた活性化は米国特許第４８６４０４４号
明細書により公知である。この外的活性化の重要な利点
は、生成期開始時の始動時間の短縮である。始動時間と
は、ケイ素の表面に活性反応中心が形成され、かつ最終
的にメチルクロロシランの形成が開始する期間をいう。
塩化水素を用いた活性化の欠点は、促進剤として添加し
た金属が若干、触体から搬出され、かつこのことにより
選択性および生成速度が不利になることである。
である。米国特許第２３８０９９７号明細書では水素を
用いた加熱による触体の活性化方法が開示されている。
塩化水素を用いた活性化は米国特許第４８６４０４４号
明細書により公知である。この外的活性化の重要な利点
は、生成期開始時の始動時間の短縮である。始動時間と
は、ケイ素の表面に活性反応中心が形成され、かつ最終
的にメチルクロロシランの形成が開始する期間をいう。
塩化水素を用いた活性化の欠点は、促進剤として添加し
た金属が若干、触体から搬出され、かつこのことにより
選択性および生成速度が不利になることである。
【０００９】その他のガスを用いた触体の活性化は多く
の時間を必要とする。そのためこのような活性化は外部
で、独立した反応器で行う場合にのみ有効である。この
場合、活性化した触体を一般にニューマチック式で不活
性条件下で反応器に移行する。
の時間を必要とする。そのためこのような活性化は外部
で、独立した反応器で行う場合にのみ有効である。この
場合、活性化した触体を一般にニューマチック式で不活
性条件下で反応器に移行する。
【００１０】ただし外的活性化の利点はもっとも、活性
化のために追加の処理工程、および該工程のために必要
な複雑な装置技術、ならびに追加の反応時間を必要とす
るという欠点により過剰相殺される。これらの理由から
外的活性化は今日通例のプロセス技術では価値を認める
ことができない。
化のために追加の処理工程、および該工程のために必要
な複雑な装置技術、ならびに追加の反応時間を必要とす
るという欠点により過剰相殺される。これらの理由から
外的活性化は今日通例のプロセス技術では価値を認める
ことができない。
【００１１】ヨーロッパ特許公開第４４０４１４号明細
書には、触体を塩化メチルで外的に活性化する方法が開
示されている。活性化した触体は冷却しかつ貯蔵する。
ところが活性化した触体の、ジメチルジクロロシランに
対する生産性および選択性は極めて不安定であるため、
より劣る活性化した触体を、それにもかかわらず使用す
るかまたは廃棄しなくてはならない。
書には、触体を塩化メチルで外的に活性化する方法が開
示されている。活性化した触体は冷却しかつ貯蔵する。
ところが活性化した触体の、ジメチルジクロロシランに
対する生産性および選択性は極めて不安定であるため、
より劣る活性化した触体を、それにもかかわらず使用す
るかまたは廃棄しなくてはならない。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】従って本発明の課題
は、開始段階が短く、かつジメチルジクロロシランに対
する生産性および選択性を制御することができ、触体を
廃棄しないですむような、ミュラー・ロッコウに基づく
メチルクロロシランの直接合成法を提供することであ
る。
は、開始段階が短く、かつジメチルジクロロシランに対
する生産性および選択性を制御することができ、触体を
廃棄しないですむような、ミュラー・ロッコウに基づく
メチルクロロシランの直接合成法を提供することであ
る。
【００１３】
【課題を解決するための手段】この課題は、塩化メチル
と、ケイ素、銅触媒および促進剤を含む触体との反応に
よるメチルクロロシランの直接合成法において、生成期
に収集した触体を添加することで解決することができ
る。
と、ケイ素、銅触媒および促進剤を含む触体との反応に
よるメチルクロロシランの直接合成法において、生成期
に収集した触体を添加することで解決することができ
る。
【００１４】生成期の触体は、酸素を遮断して保管すれ
ば数カ月にわたり活性で、かつあらたに生成期で使用す
る場合に初期の選択性および反応性を達成する。公知の
方法パラメーターを有する生成期の触体を収集すること
により、生成期の経過に対して適切に、該触体を生成期
に添加することにより影響を与えることができる。この
ことにより反応器は最適に運転することが可能である。
ば数カ月にわたり活性で、かつあらたに生成期で使用す
る場合に初期の選択性および反応性を達成する。公知の
方法パラメーターを有する生成期の触体を収集すること
により、生成期の経過に対して適切に、該触体を生成期
に添加することにより影響を与えることができる。この
ことにより反応器は最適に運転することが可能である。
【００１５】有利には、触体を選択性および反応性が比
較的良好な生成期に収集する。反応性は形成されたメチ
ルクロロシランの総量に関係し、選択性は最も重要な目
的生成物、特にジメチルジクロロシランに関係する。
較的良好な生成期に収集する。反応性は形成されたメチ
ルクロロシランの総量に関係し、選択性は最も重要な目
的生成物、特にジメチルジクロロシランに関係する。
【００１６】有利には、収集した触体を場合により新し
い触体と混合して、あらたな生成期の開始時に装入す
る。すると生成期の開始段階は短縮される。始動時間、
つまり開始からシラン形成の開始までの時間と同様に、
これに続く、粗製シランを製造する開始段階もまた短縮
する。
い触体と混合して、あらたな生成期の開始時に装入す
る。すると生成期の開始段階は短縮される。始動時間、
つまり開始からシラン形成の開始までの時間と同様に、
これに続く、粗製シランを製造する開始段階もまた短縮
する。
【００１７】選択性および反応性が比較的良好な生成期
に収集した触体の混加により、触体を塩化水素で活性化
する場合よりも、より良好な選択性および反応性が達成
される。
に収集した触体の混加により、触体を塩化水素で活性化
する場合よりも、より良好な選択性および反応性が達成
される。
【００１８】触体の外的活性化と比較して、本方法の場
合は工業的な実地で実施するためには触体用に追加の収
集容器が一つ必要であるのみである。
合は工業的な実地で実施するためには触体用に追加の収
集容器が一つ必要であるのみである。
【００１９】収集した触体は使用する全触体に対して、
少なくとも５重量％、有利には少なくとも１０重量％、
特に少なくとも２０重量％まで使用する。したがって残
りは、ケイ素、銅触媒および促進剤から製造される新し
い触体からなる。あらたな生成期の開始時には、触体は
収集した触体１００重量％までからなっていてもよい。
有利には収集した触体を、多くても９０重量％、特に多
くても５０重量％使用する。
少なくとも５重量％、有利には少なくとも１０重量％、
特に少なくとも２０重量％まで使用する。したがって残
りは、ケイ素、銅触媒および促進剤から製造される新し
い触体からなる。あらたな生成期の開始時には、触体は
収集した触体１００重量％までからなっていてもよい。
有利には収集した触体を、多くても９０重量％、特に多
くても５０重量％使用する。
【００２０】本方法では生成期の生成段階であらかじめ
収集した触体を、場合により新しい触体と一緒に補充す
ることも可能である。有利には、補充した触体を選択性
および反応性が良好な段階で収集する。このことにより
生成段階の選択性および反応性を、これらのパラメータ
ーが例えば低下する場合に、上昇させることができる。
このようにして一期の運転時間を延長することができ
る。補充した触体を前の生成期または同一の生成期の前
の段階で収集することが可能である。
収集した触体を、場合により新しい触体と一緒に補充す
ることも可能である。有利には、補充した触体を選択性
および反応性が良好な段階で収集する。このことにより
生成段階の選択性および反応性を、これらのパラメータ
ーが例えば低下する場合に、上昇させることができる。
このようにして一期の運転時間を延長することができ
る。補充した触体を前の生成期または同一の生成期の前
の段階で収集することが可能である。
【００２１】補充する触体の量は、収集した触体をあら
たな生成期の開始時に添加する量に相当する。
たな生成期の開始時に添加する量に相当する。
【００２２】生成期に収集した触体は有利には窒素、ア
ルゴン、塩化メチルまたは水素下で貯蔵する。
ルゴン、塩化メチルまたは水素下で貯蔵する。
【００２３】
【実施例】以下の例では、特に指定がなければ、以下の
通りである： ａ）量の表示は全て重量に対してであり、 ｂ）圧力は全て０.１０Ｍｐａ（絶対圧)であり、 ｃ）温度は全て２０℃である、 ｄ）シランＨＭ２＝ジメチルクロロシラン、 シランＨＭ ＝メチルジクロロシラン、 シランＭ１ ＝メチルトリクロロシラン、 シランＭ２ ＝ジメチルジクロロシラン、 シランＭ３ ＝トリメチルクロロシラン。
通りである： ａ）量の表示は全て重量に対してであり、 ｂ）圧力は全て０.１０Ｍｐａ（絶対圧)であり、 ｃ）温度は全て２０℃である、 ｄ）シランＨＭ２＝ジメチルクロロシラン、 シランＨＭ ＝メチルジクロロシラン、 シランＭ１ ＝メチルトリクロロシラン、 シランＭ２ ＝ジメチルジクロロシラン、 シランＭ３ ＝トリメチルクロロシラン。
【００２４】例：例１は現場で活性化を行う通常の実施
様態を示す。例２はケイ素：銅触媒：促進剤を同量比で
使用した、塩化水素を用いた外的活性化を示す。例３の
ａ〜ｃは活性化した触体２５、５０、および７５％まで
の添加を示す。結果の評価には以下のことを考慮に入れ
る： ａ）始動時間、つまり開始からシラン形成の開始までの
時間、 ｂ）５×１０ｍｌの粗製シランの形成時間、つまり安定
した生成段階を達成するまでの開始段階での生産率、 ｃ）粗製シランの組成、特に望ましくないシランＨＭお
よび所望の目的生成物であるシランＭ２の含有量、 ｄ）５×１０ｍｌの粗製シラン形成後、つまり現場の活
性化で通例の濃度を活性化した触体を混加する場合でも
また達成した後の反応材料の元素組成。
様態を示す。例２はケイ素：銅触媒：促進剤を同量比で
使用した、塩化水素を用いた外的活性化を示す。例３の
ａ〜ｃは活性化した触体２５、５０、および７５％まで
の添加を示す。結果の評価には以下のことを考慮に入れ
る： ａ）始動時間、つまり開始からシラン形成の開始までの
時間、 ｂ）５×１０ｍｌの粗製シランの形成時間、つまり安定
した生成段階を達成するまでの開始段階での生産率、 ｃ）粗製シランの組成、特に望ましくないシランＨＭお
よび所望の目的生成物であるシランＭ２の含有量、 ｄ）５×１０ｍｌの粗製シラン形成後、つまり現場の活
性化で通例の濃度を活性化した触体を混加する場合でも
また達成した後の反応材料の元素組成。
【００２５】活性化した触体の混加により、現場の活性
化に対して明らかに短縮された始動時間、明らかにより
良好な生成速度、より良好な選択性および反応材料の同
一な組成が生じる。塩化水素を用いた外的活性化は、比
較例では始動時間の短縮以外は、明らかに結果が劣って
いる。塩化水素を用いた外的活性化に関して、本発明に
従い活性化した触体の混加のためと同様の結果改善が見
なされるとしても、まだ追加の処理工程および複雑なプ
ロセス技術という欠点が残る。
化に対して明らかに短縮された始動時間、明らかにより
良好な生成速度、より良好な選択性および反応材料の同
一な組成が生じる。塩化水素を用いた外的活性化は、比
較例では始動時間の短縮以外は、明らかに結果が劣って
いる。塩化水素を用いた外的活性化に関して、本発明に
従い活性化した触体の混加のためと同様の結果改善が見
なされるとしても、まだ追加の処理工程および複雑なプ
ロセス技術という欠点が残る。
【００２６】例１ 標準化された実験方法で、ケイ素と塩化メタンを銅触媒
の存在下に反応させメチルクロロシランを生成した。こ
のために加熱コイル、ガス分配フリット、内部温度計、
塩水冷却装置を有する蒸留ブリッジ、および目盛のつい
た受け器を備えた、内径２５ｍｍの実験室用流動層型反
応器を使用した。粒度７０〜２４０μｍのケイ素粉末１
２０ｇを酸化銅（ＩＩ）６ｇ、酸化亜鉛１ｇおよび錫粉
末６ｍｇと混合して装入した。窒素４０ｌ／ｈ下で加熱
しかつ内部温度３５０℃に達した時点で塩化メタン４０
ｌ／ｈと交換した。粗製シラン混合物形成までの時間を
記録した（始動時間）。次いで粗製シラン混合物５×１
０ｍｌを受け器の交換により収集し、１０ｍｌごとの形
成時間を記録し、かつ収集したサンプルをガスクロマト
グラフィーで分析した。粗製シラン混合物５０ｍｌ（ケ
イ素反応率約１０％に相当）形成後、実験を終了した。
反応器に残留した触体の元素分析を行った。該実験方法
を二度実施した。活性化した触体を収集し、かつ窒素下
に２０℃で保管した。以下に両実施例の平均値を示す。
の存在下に反応させメチルクロロシランを生成した。こ
のために加熱コイル、ガス分配フリット、内部温度計、
塩水冷却装置を有する蒸留ブリッジ、および目盛のつい
た受け器を備えた、内径２５ｍｍの実験室用流動層型反
応器を使用した。粒度７０〜２４０μｍのケイ素粉末１
２０ｇを酸化銅（ＩＩ）６ｇ、酸化亜鉛１ｇおよび錫粉
末６ｍｇと混合して装入した。窒素４０ｌ／ｈ下で加熱
しかつ内部温度３５０℃に達した時点で塩化メタン４０
ｌ／ｈと交換した。粗製シラン混合物形成までの時間を
記録した（始動時間）。次いで粗製シラン混合物５×１
０ｍｌを受け器の交換により収集し、１０ｍｌごとの形
成時間を記録し、かつ収集したサンプルをガスクロマト
グラフィーで分析した。粗製シラン混合物５０ｍｌ（ケ
イ素反応率約１０％に相当）形成後、実験を終了した。
反応器に残留した触体の元素分析を行った。該実験方法
を二度実施した。活性化した触体を収集し、かつ窒素下
に２０℃で保管した。以下に両実施例の平均値を示す。
【００２７】
【表１】
【００２８】 反応材料の分析： 元素 Ａｌ Ｃａ Ｆｅ Ｃｕ Ｚｎ Ｓｎ 含有量（％） 0.11 0.022 0.28 1.35 0.213 0.0014 例２：塩化水素を用いた外的活性化の直接合成（本発明
によらない） 例１にならい、標準化された実験方法を繰り返し、この
場合例１の変形で窒素４０ｌ／ｈ下で加熱し、かつ内部
温度が３５０℃に達した時点で塩化水素４０ｌ／ｈと交
換し、かつシラン混合物の形成まで加熱した。引き続き
窒素４０ｌ／ｈ下で冷却し、触体を不活性条件下で別の
反応器に移し、かつ例１にならい、新しい触体で実験を
開始した。粗製シラン混合物形成までの時間を記録した
（始動時間）。
によらない） 例１にならい、標準化された実験方法を繰り返し、この
場合例１の変形で窒素４０ｌ／ｈ下で加熱し、かつ内部
温度が３５０℃に達した時点で塩化水素４０ｌ／ｈと交
換し、かつシラン混合物の形成まで加熱した。引き続き
窒素４０ｌ／ｈ下で冷却し、触体を不活性条件下で別の
反応器に移し、かつ例１にならい、新しい触体で実験を
開始した。粗製シラン混合物形成までの時間を記録した
（始動時間）。
【００２９】
【表２】
【００３０】生成速度が悪いので、粗製シラン２０ｍｌ
形成後中断した。
形成後中断した。
【００３１】 反応材料の分析： 元素 Ａｌ Ｃａ Ｆｅ Ｃｕ Ｚｎ Ｓｎ 含有量（％） 0.07 0.025 0.27 3.65 0.514 0.0003 例１に比べてＣｕおよびＺｎの高い濃度およびＡｌおよ
びＳｎの低い濃度が明確に識別可能である。
びＳｎの低い濃度が明確に識別可能である。
【００３２】例３：収集した触体を混加する直接合成
（本発明による） 例１から収集した触体を量比７５：２５、５０：５０、
２５：７５％で不活性条件下に新しい触体と混合し、か
つ例１にならい新しい触体を用いた場合と同様実験を開
始した。粗製シラン混合物の形成までの時間を記録した
（始動時間）。
（本発明による） 例１から収集した触体を量比７５：２５、５０：５０、
２５：７５％で不活性条件下に新しい触体と混合し、か
つ例１にならい新しい触体を用いた場合と同様実験を開
始した。粗製シラン混合物の形成までの時間を記録した
（始動時間）。
【００３３】例３ａ：収集した触体２５％の混加
【００３４】
【表３】
【００３５】 反応材料の分析： 元素 Ａｌ Ｃａ Ｆｅ Ｃｕ Ｚｎ Ｓｎ 含有量（％） 0.11 0.024 0.28 1.20 0.258 0.0024 例３ｂ：収集した触体５０％の混加
【００３６】
【表４】
【００３７】 反応材料の分析： 元素 Ａｌ Ｃａ Ｆｅ Ｃｕ Ｚｎ Ｓｎ 含有量（％） 0.12 0.027 0.30 1.40 0.290 0.0028 例３ｃ：収集した触体７５％の混加
【００３８】
【表５】
【００３９】 反応材料の分析： 元素 Ａｌ Ｃａ Ｆｅ Ｃｕ Ｚｎ Ｓｎ 含有量（％） 0.13 0.025 0.29 1.42 0.228 ０．００１
９
９
フロントページの続き (72)発明者 ヴィリ シュトレッケル ドイツ連邦共和国 メーリング エート ノイハウザー シュトラーセ ８ (72)発明者 ベルント パハリ ドイツ連邦共和国 メーリング エート ウッツェンシュトラーセ １ (72)発明者 マルクス ライントル ドイツ連邦共和国 ブルクハウゼン ウン グハウザー シュトラーセ 23
Claims (6)
- 【請求項１】 塩化メチルと、ケイ素、銅触媒および促
進剤を含む触体との反応によるメチルクロロシランの直
接合成法において、生成期中に収集した触体を添加する
ことを特徴とする、メチルクロロシランの直接合成法。 - 【請求項２】 触体を、ジメチルジクロロシランに対す
る高い選択性および形成されたメチルクロロシランの総
量に対する高い反応性を有する生成期で収集する、請求
項１記載の方法。 - 【請求項３】 収集した触体を、場合により新しい触体
との混合してあらたな生成期の開始時に装入する、請求
項１または２記載の方法。 - 【請求項４】 生成期の生成段階であらかじめ収集した
触体を、場合により新しい触体と一緒に補充する、請求
項１から３までのいずれか１項記載の方法。 - 【請求項５】 使用した全触体に対して、収集した触体
１０〜９０重量％からなる混合物を使用する、請求項１
から４までのいずれか１項記載の方法。 - 【請求項６】 生成期で収集した触体を窒素、アルゴ
ン、塩化メチルまたは水素下で貯蔵する、請求項１から
５までのいずれか１項記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19621795.4 | 1996-05-30 | ||
| DE19621795A DE19621795A1 (de) | 1996-05-30 | 1996-05-30 | Verfahren zur Herstellung von Methylchlorsilanen |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1059983A true JPH1059983A (ja) | 1998-03-03 |
| JP2929531B2 JP2929531B2 (ja) | 1999-08-03 |
Family
ID=7795726
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9134577A Expired - Lifetime JP2929531B2 (ja) | 1996-05-30 | 1997-05-26 | メチルクロロシランの直接合成法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5777146A (ja) |
| EP (1) | EP0810229B1 (ja) |
| JP (1) | JP2929531B2 (ja) |
| DE (2) | DE19621795A1 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100839939B1 (ko) * | 2001-12-29 | 2008-06-20 | 주식회사 케이씨씨 | 메틸클로로실란의 제조방법 |
| JP2022536382A (ja) * | 2019-06-14 | 2022-08-15 | ワッカー ケミー アクチエンゲゼルシャフト | 構造最適化シリコン粒子を用いたメチルクロロシランの調製方法 |
| CN116273084A (zh) * | 2023-05-16 | 2023-06-23 | 山东东岳有机硅材料股份有限公司 | 用于氯硅烷合成的催化剂及其制备方法 |
Families Citing this family (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5880307A (en) * | 1998-02-17 | 1999-03-09 | Dow Corning Corporation | Process for the preparation of alkylhalosilanes |
| DE19817775A1 (de) * | 1998-04-21 | 1999-10-28 | Wacker Chemie Gmbh | Verfahren zur Herstellung von Organochlorsilanen |
| DE19919337C1 (de) * | 1999-04-27 | 2000-05-18 | Wacker Chemie Gmbh | Verfahren zur Herstellung von Organochlorsilanen |
| DE19937908C1 (de) * | 1999-08-11 | 2000-05-25 | Wacker Chemie Gmbh | Verfahren zur Herstellung von Organochlorsilanen |
| US6303082B1 (en) * | 1999-12-15 | 2001-10-16 | Nanogen, Inc. | Permeation layer attachment chemistry and method |
| US6423860B1 (en) * | 2000-09-05 | 2002-07-23 | General Electric Company | Method for promoting dialkyldihalosilane formation during direct method alkylhalosilane production |
| KR20110107349A (ko) | 2008-12-23 | 2011-09-30 | 다우 코닝 코포레이션 | 오가노할로하이드로실란의 제조 공정 |
| CN102659829B (zh) * | 2012-04-27 | 2014-10-08 | 泸州北方化学工业有限公司 | 甲基氯硅烷的直接法生产中副产物的回收利用方法 |
| DE102014225460A1 (de) * | 2014-12-10 | 2016-06-16 | Wacker Chemie Ag | Verfahren zur Direktsynthese von Methylchlorsilanen in Wirbelschichtreaktoren |
| KR102507061B1 (ko) | 2014-12-19 | 2023-03-07 | 다우 실리콘즈 코포레이션 | 모노하이드로겐트라이할로실란의 제조 공정 |
Family Cites Families (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US2380997A (en) * | 1941-09-26 | 1945-08-07 | Gen Electric | Contact masses |
| US4224297A (en) * | 1977-07-22 | 1980-09-23 | Wacker-Chemie Gmbh | Method for reactivating a residue containing elemental silicon |
| DE2933342C2 (de) * | 1979-08-17 | 1984-12-20 | Bayer Ag, 5090 Leverkusen | Verfahren zur Regenerierung erschöpfter Si-Cu-Katalysatoren aus der Synthese von Alkylhalogensilanen |
| US4281149A (en) * | 1980-03-24 | 1981-07-28 | General Electric Company | Process for treating silicon particles within a silicone reactor system |
| US4864044A (en) * | 1985-02-15 | 1989-09-05 | Union Carbide Corporation | Tin containing activated silicon for the direct reaction |
| US5061672A (en) * | 1990-01-30 | 1991-10-29 | Elkem Metals Company | Active mass for making organohalosilanes |
| US5239102A (en) * | 1992-04-13 | 1993-08-24 | General Electric Company | Method for making organohalosilanes |
| US5243061A (en) * | 1992-12-09 | 1993-09-07 | General Electric Company | Method for making organohalosilanes |
-
1996
- 1996-05-30 DE DE19621795A patent/DE19621795A1/de not_active Withdrawn
-
1997
- 1997-03-17 US US08/818,992 patent/US5777146A/en not_active Expired - Fee Related
- 1997-05-26 JP JP9134577A patent/JP2929531B2/ja not_active Expired - Lifetime
- 1997-05-30 EP EP97108702A patent/EP0810229B1/de not_active Revoked
- 1997-05-30 DE DE59702654T patent/DE59702654D1/de not_active Expired - Fee Related
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| KR100839939B1 (ko) * | 2001-12-29 | 2008-06-20 | 주식회사 케이씨씨 | 메틸클로로실란의 제조방법 |
| JP2022536382A (ja) * | 2019-06-14 | 2022-08-15 | ワッカー ケミー アクチエンゲゼルシャフト | 構造最適化シリコン粒子を用いたメチルクロロシランの調製方法 |
| CN116273084A (zh) * | 2023-05-16 | 2023-06-23 | 山东东岳有机硅材料股份有限公司 | 用于氯硅烷合成的催化剂及其制备方法 |
| CN116273084B (zh) * | 2023-05-16 | 2023-09-19 | 山东东岳有机硅材料股份有限公司 | 用于氯硅烷合成的催化剂及其制备方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE59702654D1 (de) | 2000-12-28 |
| EP0810229B1 (de) | 2000-11-22 |
| EP0810229A1 (de) | 1997-12-03 |
| US5777146A (en) | 1998-07-07 |
| JP2929531B2 (ja) | 1999-08-03 |
| DE19621795A1 (de) | 1997-12-04 |
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