JPH1040936A - 直接メタノール型燃料電池 - Google Patents

直接メタノール型燃料電池

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JPH1040936A
JPH1040936A JP8198076A JP19807696A JPH1040936A JP H1040936 A JPH1040936 A JP H1040936A JP 8198076 A JP8198076 A JP 8198076A JP 19807696 A JP19807696 A JP 19807696A JP H1040936 A JPH1040936 A JP H1040936A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】固体高分子電解質膜中のメタノールを確実に除
去することができ、発電効率の向上を可能にする。 【解決手段】電解質膜１２は、カソード側電極１４側の
陽イオン交換膜１８とアノード側電極１６側の陽イオン
交換膜２０とを備える。陽イオン交換膜１８は、イオン
導電成分をアルコール溶液に分散した液体からキャステ
ィングにより形成された多孔質膜で構成される。陽イオ
ン交換膜１８、２０の間には、メタノールを酸化させる
ための酸化触媒層２２が埋設される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、固体高分子電解質
膜を挟んでアノード側電極とカソード側電極が対設され
た燃料電池構造体を備え、燃料としてメタノール水溶液
が直接供給される直接メタノール型燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】例えば、固体高分子電解質膜を挟んでア
ノード側電極とカソード側電極とを対設した燃料電池構
造体をセパレータによって挟持して複数積層することに
より構成された燃料電池が開発され、種々の用途に実用
化されつつある。
【０００３】この種の燃料電池として、メタノール水溶
液を液体のまま直接アノード側電極に供給するととも
に、酸化剤ガス（空気）をカソード側電極に供給するこ
とにより、前記メタノール水溶液が水と反応して水素イ
オンが得られ、この水素イオンが固体高分子電解質膜内
を移動することによって外部に電気エネルギが得られる
ように構成された直接メタノール型燃料電池が知られて
いる。
【０００４】ところで、上記の直接メタノール型燃料電
池では、固体高分子電解質膜として陽イオン交換膜が使
用される場合、アノード側電極側に供給されたメタノー
ルがこの固体高分子電解質膜を透過してカソード側電極
側に移動することが確認されている。このため、燃料電
池を再起動する際に、固体高分子電解質膜中に存在して
いるメタノールにより水素イオンの移動が阻害されると
いう不具合が発生している。
【０００５】そこで、例えば、特開昭６３−７６２６５
号公報に開示されているように、正極と負極との間に電
解質層として、陽イオン交換膜をその両側にポリスチレ
ンスルホン酸グラフト重合膜が存在するようにして２枚
以上重ねて配置することにより、メタノールの透過を阻
止しようとするメタノール燃料電池が知られている。
【０００６】ところが、上記の従来技術では、電解質膜
が多層構造となるため、この電解質膜が厚膜化するとと
もに、前記電解質膜の製造作業が相当に複雑化するとい
う問題がある。
【０００７】また、特開平７−９０１１１号公報には、
高分子固体電解質中に触媒金属を含有させた高分子固体
電解質組成物を用いて成膜し、高分子固体電解質型電気
化学セルのイオン交換膜として用いることにより、前記
高分子固体電解質中でメタノールと反応して水を生成す
る技術が開示されている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】ところで、アノード側
電極側から透過するメタノールを効率的に燃焼させるた
めには、触媒金属に対して十分な酸素（酸化剤ガス）を
供給する必要がある。しかしながら、上記の従来技術で
は、高分子固体電解質全体に触媒金属が含有しているた
め、この触媒金属に酸素を円滑に供給することができな
い。これにより、メタノールの燃焼効率が低くなり、前
記メタノールが高分子固体電解質中に残存してしまうと
いう問題が指摘されている。
【０００９】本発明は、この種の問題を解決するもので
あり、固体高分子電解質膜中のメタノールを確実に除去
することができ、発電効率の向上が可能な直接メタノー
ル型燃料電池を提供することを目的とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】前記の課題を解決するた
めに、本発明は、固体高分子電解質膜が、イオン交換膜
中にメタノールを酸化させるための酸化触媒層を埋設し
ており、この電解質膜を透過または前記電解質膜中に残
在する前記メタノールが前記酸化触媒層で触媒燃焼して
水と二酸化炭素が生成される。
【００１１】ここで、カソード側電極側のイオン交換膜
が、イオン導電成分をアルコール溶液に分散した液体か
らキャスティングにより形成された多孔質膜で構成さ
れ、あるいは、多孔質材にイオン導電成分を含浸させた
多孔質イオン導電体で構成される。このため、カソード
側電極側に多孔質イオン導電膜が配置されることにな
り、電解質膜中の酸化触媒層に酸化剤ガスを円滑かつ十
分に供給することができ、アノード側電極側から透過す
るメタノールや固体高分子電解質膜中に残存するメタノ
ールの燃焼効率が有効に向上する。
【００１２】
【発明の実施の形態】図１は、本発明の第１の実施形態
に係る直接メタノール型燃料電池を構成する燃料電池構
造体１０の概略縦断面説明図である。燃料電池構造体１
０は、固体高分子電解質膜１２と、この電解質膜１２を
挟んで対設されたカソード側電極１４およびアノード側
電極１６を備える。
【００１３】電解質膜１２は、カソード側電極１４側の
陽イオン交換膜１８とアノード側電極１６側の陽イオン
交換膜２０とを備える。この陽イオン交換膜１８は、イ
オン導電成分をアルコール溶液に分散した液体からキャ
スティングにより形成された多孔質膜で構成される。
【００１４】陽イオン交換膜１８、２０の間には、メタ
ノールを酸化させるための酸化触媒層２２が埋設され
る。酸化触媒層２２は、陽イオン交換膜１８、２０の溶
液分散成分と白金担持カーボンとを有するペーストを前
記陽イオン交換膜１８、２０の少なくとも一方の内側面
に塗布しさらに乾燥することにより構成されている。
【００１５】カソード側電極１４とアノード側電極１６
とは、所定の触媒が塗布された多孔質カーボンペーパー
であり、前記カソード側電極１４および前記アノード側
電極１６で電解質膜１２を挟持し、あるいはホットプレ
ス等により接合して燃料電池構造体１０が構成される。
【００１６】カソード側電極１４側には、上方に空気
（酸化剤ガス）を導入するための酸化剤ガス導入用孔部
２４ａが設けられる一方、下方に未反応空気を排出する
ための酸化剤ガス排出用孔部２４ｂが設けられ、前記酸
化剤ガス導入用孔部２４ａと前記酸化剤ガス排出用孔部
２４ｂが酸化剤ガス通路２６を介して連通する。
【００１７】アノード側電極１６側には、下方にメタノ
ールと水の混合液を導入する燃料導入用孔部２８ａが設
けられる一方、上方に未反応メタノール水溶液および生
成された二酸化炭素ガスを排出する燃料排出用孔部２８
ｂが設けられる。燃料導入用孔部２８ａと燃料排出用孔
部２８ｂは、燃料通路３０を介して連通する。
【００１８】次に、このように構成される第１の実施形
態に係る燃料電池構造体１０を製造する工程について、
図２を参照しながら説明する。
【００１９】先ず、アノード側電極１６側の陽イオン交
換膜２０の片面（内側面）４０に、陽イオン交換膜１
８、２０の溶液分散成分と白金担持カーボンとを有する
ペースト４２が塗布される（図２中、（ａ）参照）。
【００２０】次いで、ペースト４２が乾燥して酸化触媒
層２２が得られた後、図２中、（ｂ）に示すように、陽
イオン交換膜２０が前記酸化触媒層２２を上方に向けて
水平姿勢に保持された状態で、イオン導電成分をアルコ
ール溶液に分散した液体４４によりキャスティングされ
る。そして、乾燥処理が施されることにより、陽イオン
交換膜２０には、酸化触媒層２２を挟んで多孔質膜であ
る陽イオン交換膜１８が設けられ、電解質膜１２が得ら
れる（図２中、（ｃ）参照）。
【００２１】さらに、図２中、（ｄ）に示すように、電
解質膜１２の両面には、カソード側電極１４およびアノ
ード側電極１６が挟持、あるいは接合される。これによ
り、燃料電池構造体１０が製造される。
【００２２】この燃料電池構造体１０の動作について、
以下に説明する。
【００２３】図１に示すように、メタノールと水の混合
液が、直接メタノール型燃料電池内の燃料導入用孔部２
８ａに供給されると、この混合液は、燃料通路３０に沿
って反重力方向（矢印Ａ方向）に流される。これによ
り、アノード側電極１６には、燃料であるメタノールと
水の混合液が供給される。
【００２４】一方、酸化剤ガスである空気が、直接メタ
ノール型燃料電池内の酸化剤ガス導入用孔部２４ａに供
給されると、この空気は、酸化剤ガス通路２６に沿って
重力方向に流通する（矢印Ｂ方向）。これにより、燃料
電池構造体１０を構成するカソード側電極１４に空気が
供給される。なお、未反応の空気は、酸化剤ガス排出用
孔部２４ｂを介して直接メタノール型燃料電池の外部に
排出される。
【００２５】アノード側電極１６では、（１）式に示す
ように、メタノールと水とが反応して炭酸ガスと水素イ
オンが生成される。
【００２６】 ＣＨ3 ＯＨ＋Ｈ2 Ｏ → ＣＯ2 ＋６Ｈ+ ＋６ｅ- …（１） 生成された上記水素イオンは、電解質膜１２をカソード
側電極１４側に拡散移動し、このカソード側電極１４で
は、（２）式に示すように、空気中の酸素との外部回路
を通って、また電子と反応して水が生成される。
【００２７】 ６Ｈ+ ＋３／２・Ｏ2 ＋６ｅ- → ３Ｈ2 Ｏ …（２） アノード側電極１６に供給されたメタノール水溶液の
中、未反応メタノール水溶液は、生成された炭酸ガス
（二酸化炭素ガス）と共に燃料排出用孔部２８ｂを通っ
て直接メタノール型燃料電池の外部に導出される。
【００２８】ところで、アノード側電極１６に供給され
たメタノールは、電解質膜１２を構成する陽イオン交換
膜２０、１８を透過してカソード側電極１４側に移動さ
れ易い。このため、直接メタノール型燃料電池を再起動
する際に、電解質膜１２中に存在するメタノールによ
り、水素イオンが前記電解質膜１２をカソード側電極１
４側に拡散移動することを阻止されるおそれがある。
【００２９】しかしながら、第１の実施形態では、電解
質膜１２を構成する陽イオン交換膜１８、２０間に酸化
触媒層２２が埋設されている。これにより、電解質膜１
２中を拡散透過するメタノールや、直接メタノール型燃
料電池の停止後に前記電解質膜１２中に残留するメタノ
ールが、前記酸化触媒層２２でカソード側電極１４側か
ら拡散供給される酸素を介して触媒燃焼し、下記（３）
式に示すように、水と二酸化炭素が生成される。
【００３０】 ＣＨ3 ＯＨ＋３／２・Ｏ2 → ＣＯ2 ＋２Ｈ2 Ｏ …（３） この生成された二酸化炭素は、電解質膜１２の外部に排
出されるとともに、生成された水は、前記電解質膜１２
の含水率を高め、該電解質膜１２のイオン導電率を高く
維持することができる。
【００３１】ここで、カソード側電極１４側の陽イオン
交換膜１８が、イオン導電成分をアルコール溶液に分散
した液体からキャスティングにより形成された多孔質膜
で構成されている。このため、電解質膜１２中の酸化触
媒層２２に空気中の酸素を円滑かつ十分に供給すること
が可能になり、前記電解質膜１２中のメタノールの燃焼
効率が有効に向上する。
【００３２】従って、第１の実施形態では、電解質膜１
２中を拡散透過、または前記電解質膜１２中に残留する
メタノールを、酸化触媒層２２を介し確実に触媒燃焼し
て有効に除去することができる。これにより、直接メタ
ノール型燃料電池の再起動時に、水素イオンがカソード
側電極１４側に円滑に拡散移動することが可能になり、
直接メタノール型燃料電池の起電効率が大幅に向上する
という効果が得られる。
【００３３】次いで、本発明の第２の実施形態に係る直
接メタノール型燃料電池を構成する燃料電池構造体１０
０について、図３を参照しながら説明する。なお、第１
の実施形態に係る直接メタノール型燃料電池の燃料電池
構造体１０と同様の構成要素には、同一の参照符号を付
してその詳細な説明は省略する。
【００３４】この燃料電池構造体１００は、固体高分子
電解質膜１０２を備え、この電解質膜１０２は、カソー
ド側電極１４側の陽イオン交換膜１０４とアノード側電
極１６側の陽イオン交換膜２０とを備える。この陽イオ
ン交換膜１０４は、多孔質材１０６にイオン導電成分を
含浸させた多孔質イオン導電体で構成される。
【００３５】そこで、燃料電池構造体１００を製造する
際には、先ず、図３中、（ａ）に示すように、アノード
側電極１６側の陽イオン交換膜２０の片面４０に、ペー
スト４２が塗布される一方、例えば、カーボンペーパー
である多孔質材１０６が用意される（図３中、（ｂ）参
照）。この多孔質材１０６は、イオン導電成分分散液１
０８内に浸漬されて前記イオン導電成分分散液１０８を
含浸させた後、乾燥処理が施されて多孔質イオン導電体
である陽イオン交換膜１０４が得られる（図３中、
（ｃ）および（ｄ）参照）。
【００３６】次いで、図３中、（ｅ）に示すように、陽
イオン交換膜１０４が酸化触媒層２２を挟んで陽イオン
交換膜２０と接触、接着または接合されて電解質膜１０
２が得られた後、この電解質膜１０２の両面には、カソ
ード側電極１４およびアノード側電極１６が挟持、ある
いは接合される。これにより、燃料電池構造体１００が
製造される（図３中、（ｆ）参照）。
【００３７】このように構成される燃料電池構造体１０
０では、多孔質イオン導電体である陽イオン交換膜１０
４がカソード側電極１４に設けられるため、電解質膜１
０２中を拡散透過、または前記電解質膜１０２中に残留
するメタノールを、酸化触媒層２２を介し確実に触媒燃
焼して有効に除去することができる。従って、第２の実
施形態では、前述した第１の実施形態と同様の効果を得
ることが可能になる。
【００３８】次に、本発明の第３の実施形態に係る直接
メタノール型燃料電池を構成する燃料電池構造体２００
について、図４を参照しながら説明する。なお、第１の
実施形態に係る直接メタノール型燃料電池の燃料電池構
造体１０と同様の構成要素には、同一の参照符号を付し
てその詳細な説明は省略する。
【００３９】この燃料電池構造体２００は、固体高分子
電解質膜２０２を備え、この電解質膜２０２は、カソー
ド側電極１４側の陽イオン交換膜２０４とアノード側電
極１６側の陽イオン交換膜２０とを備える。この陽イオ
ン交換膜２０４は、イオン導電成分をアルコール溶液に
分散した液体からキャスティングにより形成された多孔
質膜で構成される。
【００４０】そこで、燃料電池構造体２００を製造する
際には、先ず、図４中、（ａ）に示すように、アノード
側電極１６側の陽イオン交換膜２０の片面４０に、ペー
スト４２が塗布される一方、予めイオン導電成分をアル
コール溶液に分散した液体からキャスティングにより形
成された多孔質膜である陽イオン交換膜２０４が用意さ
れる（図４中、（ｂ）参照）。
【００４１】次いで、図４中、（ｃ）に示すように、陽
イオン交換膜２０４が酸化触媒層２２を挟んで陽イオン
交換膜２０と接触、接着または接合されて電解質膜２０
２が得られた後、この電解質膜２０２の両面には、カソ
ード側電極１４およびアノード側電極１６が挟持、ある
いは接合される。これにより、燃料電池構造体２００が
製造される（図４中、（ｄ）参照）。
【００４２】このように構成される燃料電池構造体２０
０では、陽イオン交換膜２０４が多孔質膜で構成される
ため、第１の実施形態に係る燃料電池構造体１０を構成
する陽イオン交換膜１８と同一の機能を有する。従っ
て、第３の実施形態では、前述した第１の実施形態と同
様の効果を得ることが可能になる。
【００４３】なお、第３の実施形態では、陽イオン交換
膜２０の片面４０にのみペースト４２が塗布されている
が、前記陽イオン交換膜２０と陽イオン交換膜２０４の
両方または少なくとも一方に前記ペースト４２を塗布す
ればよい。
【００４４】
【発明の効果】本発明に係る直接メタノール型燃料電池
では、固体高分子電解質膜が、イオン交換膜中に酸化触
媒層を埋設するとともに、カソード側電極側に多孔質イ
オン導電膜が配置されるため、前記電解質膜中の酸化触
媒層に酸化剤ガスを円滑かつ十分に供給することができ
る。これにより、アノード側電極側から透過するメタノ
ールや電解質膜中に残存するメタノールの燃焼効率が高
くなり、直接メタノール型燃料電池の起電効率が有効に
向上する。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る直接メタノール
型燃料電池を構成する燃料電池構造体の概略縦断面説明
図である。
【図２】前記燃料電池構造体を製造する工程の説明図で
ある。
【図３】本発明の第２の実施形態に係る直接メタノール
型燃料電池を構成する燃料電池構造体を製造する工程の
説明図である。
【図４】本発明の第３の実施形態に係る直接メタノール
型燃料電池を構成する燃料電池構造体を製造する工程の
説明図である。
【符号の説明】
１０、１００、２００…燃料電池構造体 １２、１０２、２０２…電解質膜 １４…カソード
側電極 １６…アノード側電極 １８、２０、１０４、２０４…陽イオン交換膜 ２２…酸化触媒層 ４２…ペースト ４４…液体 １０６…多孔質
材 １０８…イオン導電成分分散液

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】固体高分子電解質膜を挟んでアノード側電
    極とカソード側電極が対設された燃料電池構造体を備
    え、前記アノード側電極側にメタノールを直接供給する
    一方、前記カソード側電極側に酸化剤ガスを供給して起
    電力を得る直接メタノール型燃料電池であって、 前記電解質膜は、イオン交換膜中に前記メタノールを酸
    化させるための酸化触媒層を埋設するとともに、 前記カソード側電極側のイオン交換膜が、イオン導電成
    分をアルコール溶液に分散した液体からキャスティング
    により形成された多孔質膜で構成されることを特徴とす
    る直接メタノール型燃料電池。
  2. 【請求項２】固体高分子電解質膜を挟んでアノード側電
    極とカソード側電極が対設された燃料電池構造体を備
    え、前記アノード側電極側にメタノールを直接供給する
    一方、前記カソード側電極側に酸化剤ガスを供給して起
    電力を得る直接メタノール型燃料電池であって、 前記電解質膜は、イオン交換膜中に前記メタノールを酸
    化させるための酸化触媒層を埋設するとともに、 前記カソード側電極側のイオン交換膜が、多孔質材にイ
    オン導電成分を含浸させた多孔質イオン導電体で構成さ
    れることを特徴とする直接メタノール型燃料電池。
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