JPH1036835A - フォトルミネセンス蛍光体 - Google Patents
フォトルミネセンス蛍光体Info
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- JPH1036835A JPH1036835A JP19822496A JP19822496A JPH1036835A JP H1036835 A JPH1036835 A JP H1036835A JP 19822496 A JP19822496 A JP 19822496A JP 19822496 A JP19822496 A JP 19822496A JP H1036835 A JPH1036835 A JP H1036835A
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- Japan
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- phosphor
- light
- excitation
- emission
- luminescence
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 セリウムで付活されたイットリウム・アルミ
ニウム・ガーネット蛍光体(YAG)のフォトルミネッ
センスの効率を向上する。 【構成】 組成が次の一般式で示されることを特徴とす
るフォトルミネセンス蛍光体とする。 (Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3(Al1-sGas)5O12 (ただし、 0≦p≦0.8 0.003≦q≦0.2 0.0003≦r≦0.08 0≦s≦1)
ニウム・ガーネット蛍光体(YAG)のフォトルミネッ
センスの効率を向上する。 【構成】 組成が次の一般式で示されることを特徴とす
るフォトルミネセンス蛍光体とする。 (Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3(Al1-sGas)5O12 (ただし、 0≦p≦0.8 0.003≦q≦0.2 0.0003≦r≦0.08 0≦s≦1)
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は可視光及び紫外線で励起
されて発光するフォトルミネセンス蛍光体に係り、特
に、セリウム付活され、結晶がイットリウム・アルミニ
ウム・ガーネット構造である高発光効率のフォトルミネ
センス蛍光体に関する。
されて発光するフォトルミネセンス蛍光体に係り、特
に、セリウム付活され、結晶がイットリウム・アルミニ
ウム・ガーネット構造である高発光効率のフォトルミネ
センス蛍光体に関する。
【0002】
【従来の技術】セリウムで付活されたイットリウム・ア
ルミニウム・ガーネット蛍光体(YAG)は530nm
付近に発光ピークをもち広い波長範囲に渡って発光する
ことが知られている。
ルミニウム・ガーネット蛍光体(YAG)は530nm
付近に発光ピークをもち広い波長範囲に渡って発光する
ことが知られている。
【0003】この蛍光体は主として電子線で励起されて
発光することから、フライングスポットスキャナーある
いはビームインデックス管に用いられている。
発光することから、フライングスポットスキャナーある
いはビームインデックス管に用いられている。
【0004】電子線励起以外の用途としては、300〜
500nm付近の紫外線あるいは可視光を吸収し発光す
ることから、蛍光ランプの内面に塗布され、不要な可視
光線を吸収し演色性を改善することを目的として用いら
れている。この場合の目的は蛍光ランプの高効率化では
なく、専ら高演色化である。
500nm付近の紫外線あるいは可視光を吸収し発光す
ることから、蛍光ランプの内面に塗布され、不要な可視
光線を吸収し演色性を改善することを目的として用いら
れている。この場合の目的は蛍光ランプの高効率化では
なく、専ら高演色化である。
【0005】さらには、アルゴンイオンレーザーあるい
はカドミウムイオンレーザーのような青色〜青緑色の光
でこの蛍光体を照射して励起し、その発光を利用したデ
ィスプレイ装置が開示されている。(特公昭49−12
21号公報) この蛍光体は組成のAlの一部をGaで置換することで
発光波長が短波長にシフトし、また組成のYの一部をG
dで置換することで、発光波長が長波長へシフトし、こ
のように組成を変化することで発光色を調節することが
可能であることが知られている。
はカドミウムイオンレーザーのような青色〜青緑色の光
でこの蛍光体を照射して励起し、その発光を利用したデ
ィスプレイ装置が開示されている。(特公昭49−12
21号公報) この蛍光体は組成のAlの一部をGaで置換することで
発光波長が短波長にシフトし、また組成のYの一部をG
dで置換することで、発光波長が長波長へシフトし、こ
のように組成を変化することで発光色を調節することが
可能であることが知られている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、この
セリウムで付活されたイットリウム・アルミニウム・ガ
ーネット蛍光体(YAG)を可視光及び紫外線の励起発
光、すなわちフォトルミネッセンスの効率を向上するこ
とにある。特に、高温度下で使用された場合のフォトル
ミネセンスを向上することを目的とする。
セリウムで付活されたイットリウム・アルミニウム・ガ
ーネット蛍光体(YAG)を可視光及び紫外線の励起発
光、すなわちフォトルミネッセンスの効率を向上するこ
とにある。特に、高温度下で使用された場合のフォトル
ミネセンスを向上することを目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】本発明者は上記した課題
を解決する目的で鋭意検討した結果、YAG蛍光体に希
土類元素のサマリウム(Sm)を特定量含有させること
により課題を解決することを見いだし本発明を完成させ
るに至った。
を解決する目的で鋭意検討した結果、YAG蛍光体に希
土類元素のサマリウム(Sm)を特定量含有させること
により課題を解決することを見いだし本発明を完成させ
るに至った。
【0008】すなわち本発明のフォトルミネセンス蛍光
体は、組成が次の一般式で示されることを特徴とする。
体は、組成が次の一般式で示されることを特徴とする。
【0009】(Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3(Al1-s
Gas)5O12 (ただし、 0≦p≦0.8 0.003≦q≦0.2 0.0003≦r≦0.08 0≦s≦1)
Gas)5O12 (ただし、 0≦p≦0.8 0.003≦q≦0.2 0.0003≦r≦0.08 0≦s≦1)
【0010】
【発明の実施の形態】図1に、(Y1-p-q-rGdpC
eq)3Al5O12蛍光体(p=0、q=0.03)の発
光ピーク波長530nm(緑色)における励起スペクト
ルを曲線aに示す。この励起スペクトルは530nmの
発光に寄与している励起源の波長が読みとることができ
る。曲線aより、この蛍光体は、200、340、45
0nm付近に励起帯があることが分かる。しかし、蛍光
ランプ内部の低圧水銀蒸気の放電から得られる254n
m付近では励起発光の効率が低く、このことは高効率の
蛍光ランプ用の蛍光体としては適していないことが分か
る。360nm付近のブラックライトによる発光効率も
低い。これに対し450nm付近の青色光による励起発
光の効率は高い。200nm付近での効率は最も高く、
この波長域の紫外線を利用できれば最も発光効率は高く
なる。
eq)3Al5O12蛍光体(p=0、q=0.03)の発
光ピーク波長530nm(緑色)における励起スペクト
ルを曲線aに示す。この励起スペクトルは530nmの
発光に寄与している励起源の波長が読みとることができ
る。曲線aより、この蛍光体は、200、340、45
0nm付近に励起帯があることが分かる。しかし、蛍光
ランプ内部の低圧水銀蒸気の放電から得られる254n
m付近では励起発光の効率が低く、このことは高効率の
蛍光ランプ用の蛍光体としては適していないことが分か
る。360nm付近のブラックライトによる発光効率も
低い。これに対し450nm付近の青色光による励起発
光の効率は高い。200nm付近での効率は最も高く、
この波長域の紫外線を利用できれば最も発光効率は高く
なる。
【0011】(Y1-p-q-rGdpCeq)3Al5O12蛍光
体(p=0.57、q=0.03)の発光波長530n
m(緑色)における励起スペクトルを曲線dに示す。こ
の蛍光体は結晶中にGdを含有したことにより、曲線a
に比べ、特に460以上の長波長域の励起発光の効率が
高くなっている。しかし、200nm、340nm付近
の励起発光については曲線aとほぼ同等である。
体(p=0.57、q=0.03)の発光波長530n
m(緑色)における励起スペクトルを曲線dに示す。こ
の蛍光体は結晶中にGdを含有したことにより、曲線a
に比べ、特に460以上の長波長域の励起発光の効率が
高くなっている。しかし、200nm、340nm付近
の励起発光については曲線aとほぼ同等である。
【0012】図2に、(Y1-p-q-rGdpCeq)3Al5
O12蛍光体(q=0.03)の、ピーク波長450n
m、半値幅50nmの青色光により励起した場合の発光
スペクトルを示す。曲線a、曲線b、曲線c、及び曲線
dはそれぞれp=0、p=0.17、p=0.37、及
びp=0.57の組成の蛍光体の発光スペクトルであ
る。この図より、ガドリニウムの含有量の増加により、
発光ピーク波長が、530nmから570nmまで長波
長に移動し、全体の発光波長も長波長にシフトしてい
る。それで、赤みの強い発光色が必要な場合、Gdの置
換量を多くすることで達成できる。
O12蛍光体(q=0.03)の、ピーク波長450n
m、半値幅50nmの青色光により励起した場合の発光
スペクトルを示す。曲線a、曲線b、曲線c、及び曲線
dはそれぞれp=0、p=0.17、p=0.37、及
びp=0.57の組成の蛍光体の発光スペクトルであ
る。この図より、ガドリニウムの含有量の増加により、
発光ピーク波長が、530nmから570nmまで長波
長に移動し、全体の発光波長も長波長にシフトしてい
る。それで、赤みの強い発光色が必要な場合、Gdの置
換量を多くすることで達成できる。
【0013】図3に、(Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3
Al5O12蛍光体のpの値と常温(25°C)における
相対発光輝度の関係を示す。ここで、曲線eはr=0の
Smを含有しない従来の蛍光体であり、曲線fはSmを
r=0.01含有する本発明の蛍光体である。この図か
ら両曲線ともGdの含有量の増加とともにp=0.4付
近まで相対発光輝度は増加し、それ以上含有すると相対
発光輝度は徐々に低下し、p=0.8より多くなると大
幅に低下する。これは図2に示すようにGdの増加とと
もにピーク高さは低下傾向にあるが、蛍光体の発光スペ
クトルは長波長側にシフトし、視感度が大きくなること
で輝度が高くなることと、Gdの含有量が大きくなりす
ぎると蛍光体の発光効率が低下することで相対発光輝度
が低下するという二つの理由による。
Al5O12蛍光体のpの値と常温(25°C)における
相対発光輝度の関係を示す。ここで、曲線eはr=0の
Smを含有しない従来の蛍光体であり、曲線fはSmを
r=0.01含有する本発明の蛍光体である。この図か
ら両曲線ともGdの含有量の増加とともにp=0.4付
近まで相対発光輝度は増加し、それ以上含有すると相対
発光輝度は徐々に低下し、p=0.8より多くなると大
幅に低下する。これは図2に示すようにGdの増加とと
もにピーク高さは低下傾向にあるが、蛍光体の発光スペ
クトルは長波長側にシフトし、視感度が大きくなること
で輝度が高くなることと、Gdの含有量が大きくなりす
ぎると蛍光体の発光効率が低下することで相対発光輝度
が低下するという二つの理由による。
【0014】図4に、(Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3
Al5O12蛍光体のpの値と温度特性の関係を示す。こ
こで温度特性とは、450nmの青色光による常温(2
5°C)における励起発光輝度に対する、同蛍光体の高
温(200°C)における発光輝度の相対値(%)で表
している。
Al5O12蛍光体のpの値と温度特性の関係を示す。こ
こで温度特性とは、450nmの青色光による常温(2
5°C)における励起発光輝度に対する、同蛍光体の高
温(200°C)における発光輝度の相対値(%)で表
している。
【0015】r=0のSmを含有しない従来の蛍光体
は、曲線gに示すように、Gdの含有量が増加するに従
い、温度特性が低下している。これに対し、Smをr=
0.01含有する蛍光体は、曲線hに示すようにGdの
含有量の増加に関わらず、温度特性の大幅な低下はな
い。このようにSmを含有することにより、高温度にお
ける蛍光体の発光輝度は大幅に改善される。その改善さ
れる程度はGdの含有量が高くなるほど大きくなる。す
なわち、Gdを増加して蛍光体の発光色調に赤みを付与
した組成ほどSmの含有による温度特性改善に効果的で
ある。
は、曲線gに示すように、Gdの含有量が増加するに従
い、温度特性が低下している。これに対し、Smをr=
0.01含有する蛍光体は、曲線hに示すようにGdの
含有量の増加に関わらず、温度特性の大幅な低下はな
い。このようにSmを含有することにより、高温度にお
ける蛍光体の発光輝度は大幅に改善される。その改善さ
れる程度はGdの含有量が高くなるほど大きくなる。す
なわち、Gdを増加して蛍光体の発光色調に赤みを付与
した組成ほどSmの含有による温度特性改善に効果的で
ある。
【0016】図5に、(Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3
Al5O12蛍光体(p=0.57、q=0.03)のS
mの含有量rと温度特性の関係を示す。この図よりSm
の含有は温度特性改良に効果的であるが、その量は0.
0003≦r≦0.08の範囲で温度特性は60%以上
となり好ましい。こ範囲よりrが小さいと、温度特性改
良の効果はあまり期待できず、また、この範囲よりrが
大きくなると温度特性は逆に低下する。0.0007≦
r≦0.02の範囲で温度特性は80%以上となり最も
好ましい。
Al5O12蛍光体(p=0.57、q=0.03)のS
mの含有量rと温度特性の関係を示す。この図よりSm
の含有は温度特性改良に効果的であるが、その量は0.
0003≦r≦0.08の範囲で温度特性は60%以上
となり好ましい。こ範囲よりrが小さいと、温度特性改
良の効果はあまり期待できず、また、この範囲よりrが
大きくなると温度特性は逆に低下する。0.0007≦
r≦0.02の範囲で温度特性は80%以上となり最も
好ましい。
【0017】図6に、(Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3
Al5O12蛍光体(p=0.57、r=0.01)のC
e含量qと常温における本蛍光体の相対発光輝度(q=
0.03の蛍光体を100%とした)の関係を示す。こ
の図より、Ceは0.003≦q≦0.2の範囲で相対
発光輝度が70%以上となり好ましいことが分かる。q
が0.003以下では、Ceによるフォトルミネセンス
の励起発光中心の数が減少することで輝度低下し、逆
に、0.2より大きくなると濃度消光により輝度低下が
著しくなる。
Al5O12蛍光体(p=0.57、r=0.01)のC
e含量qと常温における本蛍光体の相対発光輝度(q=
0.03の蛍光体を100%とした)の関係を示す。こ
の図より、Ceは0.003≦q≦0.2の範囲で相対
発光輝度が70%以上となり好ましいことが分かる。q
が0.003以下では、Ceによるフォトルミネセンス
の励起発光中心の数が減少することで輝度低下し、逆
に、0.2より大きくなると濃度消光により輝度低下が
著しくなる。
【0018】本発明のフォトルミネセンス蛍光体は、Y
AG蛍光体の通常の製造方法に従い製造することができ
る。Y、Gd、Ce、Sm、Al及びGaの原料は酸化
物、又は高温で容易に酸化物になる化合物を使用し、そ
れらを化学量論比で十分に混合して原料を得る。又は、
Y、Gd、Ce、Smの希土類元素を化学量論比で酸に
溶解した溶解液を蓚酸で共沈したものを焼成して得られ
る共沈酸化物と、酸化アルミニウム、酸化ガリウムと混
合して混合原料を得る。これにフラックスとしてフッ化
アンモニウム等のフッ化物を適量混合して坩堝に詰め、
空気中1350〜1450°Cの温度範囲で数時間焼成
して焼成品を得、次に焼成品を水中でボールミルして、
洗浄、分離、乾燥、最後に篩を通すことで得ることがで
きる。
AG蛍光体の通常の製造方法に従い製造することができ
る。Y、Gd、Ce、Sm、Al及びGaの原料は酸化
物、又は高温で容易に酸化物になる化合物を使用し、そ
れらを化学量論比で十分に混合して原料を得る。又は、
Y、Gd、Ce、Smの希土類元素を化学量論比で酸に
溶解した溶解液を蓚酸で共沈したものを焼成して得られ
る共沈酸化物と、酸化アルミニウム、酸化ガリウムと混
合して混合原料を得る。これにフラックスとしてフッ化
アンモニウム等のフッ化物を適量混合して坩堝に詰め、
空気中1350〜1450°Cの温度範囲で数時間焼成
して焼成品を得、次に焼成品を水中でボールミルして、
洗浄、分離、乾燥、最後に篩を通すことで得ることがで
きる。
【0019】蛍光体母体のAlの一部あるいは全部をG
aで置換してもSmの含有の温度特性の改良の効果は変
わらない。すなわちGaのAlの置換率sの範囲は0≦
s≦1の範囲で有効である。
aで置換してもSmの含有の温度特性の改良の効果は変
わらない。すなわちGaのAlの置換率sの範囲は0≦
s≦1の範囲で有効である。
【0020】
[実施例1]蛍光体原料として、 ・Y2O3 ・・・・・・・・・1.20mol 271.00g ・Gd2O3 ・・・・・・・・1.71mol 619.9g ・CeO2 ・・・・・・・・0.18mol 31.0g ・Sm2O3 ・・・・・・・・0.03mol 10.5g ・Al2O3 ・・・・・・・・5.00mol 509.8g を混合し、さらにこれにフラックスとして、フッ化アン
モニアを30g添加して十分に混合し、アルミナ坩堝に
充填し、空気中で1400°C、5時間焼成した。得ら
れた焼成品を水中でボールミルし、水洗、分離、乾燥し
て、篩を通し、実施例の(Y0.4Gd0.57Ce0.03Sm
0.01)3 Al5O12 蛍光体を得た。この蛍光体は、57
0nmの発光ピークを有し、表1のNo7に示す蛍光体
で、蛍光体相対発光輝度は95%、温度特性は86%で
あった。
モニアを30g添加して十分に混合し、アルミナ坩堝に
充填し、空気中で1400°C、5時間焼成した。得ら
れた焼成品を水中でボールミルし、水洗、分離、乾燥し
て、篩を通し、実施例の(Y0.4Gd0.57Ce0.03Sm
0.01)3 Al5O12 蛍光体を得た。この蛍光体は、57
0nmの発光ピークを有し、表1のNo7に示す蛍光体
で、蛍光体相対発光輝度は95%、温度特性は86%で
あった。
【0021】
【表1】
【0022】[その他の実施例]目的組成の化学量論比
で酸化物原料を混合し、実施例1と同様にして蛍光体を
作製した結果を表1のNo5〜17にまとめる。
で酸化物原料を混合し、実施例1と同様にして蛍光体を
作製した結果を表1のNo5〜17にまとめる。
【0023】[比較例]蛍光体原料として、 ・Y2O3 ・・・・・・・・・1.17mol 264.2g ・Gd2O3 ・・・・・・・・1.71mol 619.9g ・CeO2 ・・・・・・・・0.18mol 31.0g ・Al2O3 ・・・・・・・・5.00mol 509.8g を混合し、さらにこれにフラックスとして、フッ化アン
モニアを30g添加して十分に混合し、アルミナ坩堝に
充填し、空気中で1400°C、5時間焼成した。得ら
れた焼成品を水中でボールミルし、水洗、分離、乾燥し
て、篩を通し、比較例の(Y0.4Gd0.57Ce0.03)3
Al5O12 蛍光体を得た。この蛍光体は、570nmの
発光ピークを有し、表1のNo4に示す蛍光体で、蛍光
体相対発光輝度は94%、温度特性は55%であった。
モニアを30g添加して十分に混合し、アルミナ坩堝に
充填し、空気中で1400°C、5時間焼成した。得ら
れた焼成品を水中でボールミルし、水洗、分離、乾燥し
て、篩を通し、比較例の(Y0.4Gd0.57Ce0.03)3
Al5O12 蛍光体を得た。この蛍光体は、570nmの
発光ピークを有し、表1のNo4に示す蛍光体で、蛍光
体相対発光輝度は94%、温度特性は55%であった。
【0024】
【発明の効果】以上説明したように、セリウムで付活さ
れたイットリウム・アルミニウム・ガーネット蛍光体
(YAG)について、本発明の構成とすることにより、
高温度におけるフォトルミネセンスの効率を向上するこ
とができた。
れたイットリウム・アルミニウム・ガーネット蛍光体
(YAG)について、本発明の構成とすることにより、
高温度におけるフォトルミネセンスの効率を向上するこ
とができた。
【0025】特に450nmの青色の光で励起して発光
する場合に効果的であり、蛍光体が青色光の光源に接す
るか、あるいは近接しているような場合に効果的であ
る。
する場合に効果的であり、蛍光体が青色光の光源に接す
るか、あるいは近接しているような場合に効果的であ
る。
【0026】また、本発明の蛍光体は基本的に黄色発光
を示し、励起源の青色光を混色することで白色光が得る
ことができる。しかも、ガドリニウムの含有量により発
光色調を変化させることが可能であることから、蛍光体
の種類の選択あるいは、蛍光体からの発光と、青色励起
源からの光混色比を適当に選択することにより、多様な
白色光を得る発光装置に応用することができる。
を示し、励起源の青色光を混色することで白色光が得る
ことができる。しかも、ガドリニウムの含有量により発
光色調を変化させることが可能であることから、蛍光体
の種類の選択あるいは、蛍光体からの発光と、青色励起
源からの光混色比を適当に選択することにより、多様な
白色光を得る発光装置に応用することができる。
【図1】(Y1-p-q-rGdpCeq)3Al5O12蛍光体の
発光ピーク波長530nm(緑色)における励起スペク
トル図
発光ピーク波長530nm(緑色)における励起スペク
トル図
【図2】(Y1-p-q-rGdpCeq)3Al5O12蛍光体の
発光スペクトル図
発光スペクトル図
【図3】(Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3Al5O12蛍光
体のGdの含有量pの値と相対発光輝度の関係を示す特
性図
体のGdの含有量pの値と相対発光輝度の関係を示す特
性図
【図4】(Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3Al5O12蛍光
体のGdの含有量pの値と温度特性の関係を示す特性図
体のGdの含有量pの値と温度特性の関係を示す特性図
【図5】(Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3Al5O12蛍光
体のSmの含有量rと温度特性の関係を示す特性図。
体のSmの含有量rと温度特性の関係を示す特性図。
【図6】(Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3Al5O12蛍光
体のCeの含有量qと温度特性の関係を示す特性図。
体のCeの含有量qと温度特性の関係を示す特性図。
Claims (1)
- 【請求項1】 組成が次の一般式で示されることを特徴
とするフォトルミネセンス蛍光体。 (Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3(Al1-sGas)5O12 (ただし、 0≦p≦0.8 0.003≦q≦0.2 0.0003≦r≦0.08 0≦s≦1)
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP19822496A JPH1036835A (ja) | 1996-07-29 | 1996-07-29 | フォトルミネセンス蛍光体 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP19822496A JPH1036835A (ja) | 1996-07-29 | 1996-07-29 | フォトルミネセンス蛍光体 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH1036835A true JPH1036835A (ja) | 1998-02-10 |
Family
ID=16387575
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP19822496A Pending JPH1036835A (ja) | 1996-07-29 | 1996-07-29 | フォトルミネセンス蛍光体 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH1036835A (ja) |
Cited By (10)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
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