JPH10312790A - リチウムイオン２次電池 - Google Patents
リチウムイオン２次電池Info
- Publication number
- JPH10312790A JPH10312790A JP9124376A JP12437697A JPH10312790A JP H10312790 A JPH10312790 A JP H10312790A JP 9124376 A JP9124376 A JP 9124376A JP 12437697 A JP12437697 A JP 12437697A JP H10312790 A JPH10312790 A JP H10312790A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- amorphous carbon
- graphite
- electrode
- discharge capacity
- lithium ion
- Prior art date
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- Pending
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 電極を構成する黒鉛とアモルファスカーボン
の各粒径が最適化され、かつ混合割合も最適化されて、
充放電容量が向上されたリチウムイオン２次電池を提供
する。 【解決手段】 アモルファスカーボンと天然黒鉛とを、
アモルファスカーボンの割合が全体の５〜６０％となる
ように混合し、この際、黒鉛の粒径を１μｍ〜５０μｍ
とし、アモルファスカーボン粒子の粒径を３μｍ以下と
した。このような黒鉛及びアモルファスカーボンの混合
物を使用して電極を形成した場合、リチウムイオン２次
電池の放電容量の向上を図ることができた。
の各粒径が最適化され、かつ混合割合も最適化されて、
充放電容量が向上されたリチウムイオン２次電池を提供
する。 【解決手段】 アモルファスカーボンと天然黒鉛とを、
アモルファスカーボンの割合が全体の５〜６０％となる
ように混合し、この際、黒鉛の粒径を１μｍ〜５０μｍ
とし、アモルファスカーボン粒子の粒径を３μｍ以下と
した。このような黒鉛及びアモルファスカーボンの混合
物を使用して電極を形成した場合、リチウムイオン２次
電池の放電容量の向上を図ることができた。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はリチウムイオン２次
電池、特にリチウムイオン２次電池の充放電容量を向上
できる電極の改良に関する。
電池、特にリチウムイオン２次電池の充放電容量を向上
できる電極の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】リチウムイオン２次電池は、その実用化
を促進するために、充放電容量の向上が期待されてい
る。特開平７−１６９４５５号公報には、このようなリ
チウムイオン２次電池の充放電容量を向上させるための
技術が開示されている。本従来例には、リチウムイオン
２次電池に炭素電極を用い、リチウムの吸蔵量を高くす
るとともにサイクル特性を向上させるため、２種類以上
の炭素体を混合することが開示されている。
を促進するために、充放電容量の向上が期待されてい
る。特開平７−１６９４５５号公報には、このようなリ
チウムイオン２次電池の充放電容量を向上させるための
技術が開示されている。本従来例には、リチウムイオン
２次電池に炭素電極を用い、リチウムの吸蔵量を高くす
るとともにサイクル特性を向上させるため、２種類以上
の炭素体を混合することが開示されている。
【０００３】本従来例においては、例えば電極の１０〜
７０重量％がコークス類を黒鉛化した炭素体で構成され
ており、これにアモルファスカーボン等が混合されてい
る。
７０重量％がコークス類を黒鉛化した炭素体で構成され
ており、これにアモルファスカーボン等が混合されてい
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記従来例が
開示した条件で、リチウムイオン２次電池の電極を形成
した場合、必ずしもリチウムイオン２次電池の容量の増
加が認められなかった。例えば、上記従来例においては
黒鉛の割合が１０〜７０重量％となっているが、本発明
者らの試験によれば、添加するアモルファスカーボンの
粒径によっては、この黒鉛の割合を７０重量％以上にし
た方が容量が増加する場合もあった。
開示した条件で、リチウムイオン２次電池の電極を形成
した場合、必ずしもリチウムイオン２次電池の容量の増
加が認められなかった。例えば、上記従来例においては
黒鉛の割合が１０〜７０重量％となっているが、本発明
者らの試験によれば、添加するアモルファスカーボンの
粒径によっては、この黒鉛の割合を７０重量％以上にし
た方が容量が増加する場合もあった。
【０００５】また、上記従来例では、電極材料用炭素体
の平均粒径が２０μｍ以下であることが開示されている
が、黒鉛の平均粒径としては、必ずしも２０μｍ以下と
する必要がないことが本発明者らの試験によって認めら
れた。
の平均粒径が２０μｍ以下であることが開示されている
が、黒鉛の平均粒径としては、必ずしも２０μｍ以下と
する必要がないことが本発明者らの試験によって認めら
れた。
【０００６】本発明は上記従来の課題に鑑みなされたも
のであり、その目的は、電極を構成する黒鉛とアモルフ
ァスカーボンの各粒径が最適化され、かつ混合割合も最
適化されて、充放電容量が向上されたリチウムイオン２
次電池を提供することにある。
のであり、その目的は、電極を構成する黒鉛とアモルフ
ァスカーボンの各粒径が最適化され、かつ混合割合も最
適化されて、充放電容量が向上されたリチウムイオン２
次電池を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明は、リチウムイオン２次電池であって、粒径
１μｍ〜５０μｍの黒鉛粒子と、粒径３μｍ以下のアモ
ルファスカーボン粒子とを、全体のアモルファスカーボ
ンの割合が５〜６０％になるように混合されてなる電極
を有することを特徴とする。
に、本発明は、リチウムイオン２次電池であって、粒径
１μｍ〜５０μｍの黒鉛粒子と、粒径３μｍ以下のアモ
ルファスカーボン粒子とを、全体のアモルファスカーボ
ンの割合が５〜６０％になるように混合されてなる電極
を有することを特徴とする。
【０００８】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態（以下
実施形態という）について、図面に基づいて説明する。
実施形態という）について、図面に基づいて説明する。
【０００９】本発明者らは、リチウムイオン２次電池に
使用される電極の最適化を図るために、黒鉛とアモルフ
ァスカーボンそれぞれにより電極を構成し、放電容量と
それぞれの平均粒径との関係を調査した。この結果が図
１に示される。図１において、縦軸に活物質の単位重量
（ｇ）当たりの放電容量、横軸に活物質の平均粒径がそ
れぞれ示される。また、放電容量は、所定の電流値で定
電流充電し、さらに所定の電圧において定電圧充電（Ｃ
Ｃ，ＣＶ）した後、定電流放電（ＣＣ）した場合（Ｃ
Ｃ，ＣＶ−ＣＣ）の放電容量と、定電流充電（ＣＣ）の
みした後に定電流放電（ＣＣ）した場合（ＣＣ−ＣＣ）
の放電容量がそれぞれ示されている。ここで、定電流充
電後定電圧充電し、定電流で放電させる場合（ＣＣ，Ｃ
Ｖ−ＣＣ）は、０．５ｍＡ／ｃｍ2でリチウム電位に対
し１０ｍＶまで充電後、１０ｍＶで１０時間保持し（Ｃ
Ｃ，ＣＶ）、その後０．５ｍＡ／ｃｍ2で放電させた
（ＣＣ）場合の値である。また、定電流充電後定電流で
放電させた場合（ＣＣ−ＣＣ）は、０．５ｍＡ／ｃｍ2
で１０ｍＶまで充電（ＣＣ）した後、０．５ｍＡ／ｃｍ
2で放電（ＣＣ）させた場合の値である。
使用される電極の最適化を図るために、黒鉛とアモルフ
ァスカーボンそれぞれにより電極を構成し、放電容量と
それぞれの平均粒径との関係を調査した。この結果が図
１に示される。図１において、縦軸に活物質の単位重量
（ｇ）当たりの放電容量、横軸に活物質の平均粒径がそ
れぞれ示される。また、放電容量は、所定の電流値で定
電流充電し、さらに所定の電圧において定電圧充電（Ｃ
Ｃ，ＣＶ）した後、定電流放電（ＣＣ）した場合（Ｃ
Ｃ，ＣＶ−ＣＣ）の放電容量と、定電流充電（ＣＣ）の
みした後に定電流放電（ＣＣ）した場合（ＣＣ−ＣＣ）
の放電容量がそれぞれ示されている。ここで、定電流充
電後定電圧充電し、定電流で放電させる場合（ＣＣ，Ｃ
Ｖ−ＣＣ）は、０．５ｍＡ／ｃｍ2でリチウム電位に対
し１０ｍＶまで充電後、１０ｍＶで１０時間保持し（Ｃ
Ｃ，ＣＶ）、その後０．５ｍＡ／ｃｍ2で放電させた
（ＣＣ）場合の値である。また、定電流充電後定電流で
放電させた場合（ＣＣ−ＣＣ）は、０．５ｍＡ／ｃｍ2
で１０ｍＶまで充電（ＣＣ）した後、０．５ｍＡ／ｃｍ
2で放電（ＣＣ）させた場合の値である。
【００１０】図１に示されるように、定電流充電後定電
圧充電した場合の放電容量（ＣＣ，ＣＶ−ＣＣ）は、ア
モルファスカーボンの方が黒鉛よりも大きくなってい
る。これは、アモルファスカーボンの場合、炭素原子で
構成される炭素平面の層間以外に空洞すなわちキャビテ
ィが存在し、ここにリチウムイオンが挿入されるためで
ある。ただし、このキャビティにリチウムイオンを挿入
するのには、大きなエネルギが必要である。このため、
定電流充電後定電圧充電した場合の放電容量（ＣＣ，Ｃ
Ｖ−ＣＣ）の場合では、アモルファスカーボンの方が黒
鉛よりも容量が大きくなるが、定電流充電のみした後放
電させた場合の放電容量（ＣＣ−ＣＣ）では、黒鉛の方
がアモルファスカーボンよりも容量が大きくなる。これ
は、定電流充電だけではアモルファスカーボンのキャビ
ティ中にリチウムイオンを充分挿入することができない
ためである。すなわち、アモルファスカーボンのキャビ
ティ内にリチウムイオンが入る場合の拡散係数が炭素原
子によって構成される平面の層間にリチウムイオンが入
る場合の拡散係数より低いためであると考えられる。
圧充電した場合の放電容量（ＣＣ，ＣＶ−ＣＣ）は、ア
モルファスカーボンの方が黒鉛よりも大きくなってい
る。これは、アモルファスカーボンの場合、炭素原子で
構成される炭素平面の層間以外に空洞すなわちキャビテ
ィが存在し、ここにリチウムイオンが挿入されるためで
ある。ただし、このキャビティにリチウムイオンを挿入
するのには、大きなエネルギが必要である。このため、
定電流充電後定電圧充電した場合の放電容量（ＣＣ，Ｃ
Ｖ−ＣＣ）の場合では、アモルファスカーボンの方が黒
鉛よりも容量が大きくなるが、定電流充電のみした後放
電させた場合の放電容量（ＣＣ−ＣＣ）では、黒鉛の方
がアモルファスカーボンよりも容量が大きくなる。これ
は、定電流充電だけではアモルファスカーボンのキャビ
ティ中にリチウムイオンを充分挿入することができない
ためである。すなわち、アモルファスカーボンのキャビ
ティ内にリチウムイオンが入る場合の拡散係数が炭素原
子によって構成される平面の層間にリチウムイオンが入
る場合の拡散係数より低いためであると考えられる。
【００１１】また、アモルファスカーボンの場合、一旦
キャビティに挿入されたリチウムイオンは外に出にくい
という性質もある。特に、アモルファスカーボンの粒径
が大きくなると、キャビティ中に挿入されたリチウムイ
オンは、拡散効果により粒子の中心方向に浸透していく
ので、粒径が大きくなるほど放電容量が小さくなるとい
う傾向がある。このため、アモルファスカーボンを使用
する場合には、その粒径はなるべく小さくする必要があ
る。図１に示されるように、３μｍ以下の粒径とすると
放電容量が向上するので好適である。
キャビティに挿入されたリチウムイオンは外に出にくい
という性質もある。特に、アモルファスカーボンの粒径
が大きくなると、キャビティ中に挿入されたリチウムイ
オンは、拡散効果により粒子の中心方向に浸透していく
ので、粒径が大きくなるほど放電容量が小さくなるとい
う傾向がある。このため、アモルファスカーボンを使用
する場合には、その粒径はなるべく小さくする必要があ
る。図１に示されるように、３μｍ以下の粒径とすると
放電容量が向上するので好適である。
【００１２】他方、アモルファスカーボンの粒径を所定
値以上に細かくした場合には、結着剤の量を同じにした
場合に、集電箔に対する密着力が弱まってくる。特に、
０．２μｍ以下のアモルファスカーボンのみを用いた場
合には、１００μｍを超える膜厚の電極を形成すること
はきわめて困難となる。電極の膜厚が１００μｍ以下と
なった場合には、集電箔の厚みの影響により、有効に充
放電容量に寄与できる電極部分の割合が減少するので、
放電容量の低下につながる。このため、電極の膜厚は、
１００μｍ以上とする必要があり、アモルファスカーボ
ンの粒径としては０．２μｍ以上が好適である。
値以上に細かくした場合には、結着剤の量を同じにした
場合に、集電箔に対する密着力が弱まってくる。特に、
０．２μｍ以下のアモルファスカーボンのみを用いた場
合には、１００μｍを超える膜厚の電極を形成すること
はきわめて困難となる。電極の膜厚が１００μｍ以下と
なった場合には、集電箔の厚みの影響により、有効に充
放電容量に寄与できる電極部分の割合が減少するので、
放電容量の低下につながる。このため、電極の膜厚は、
１００μｍ以上とする必要があり、アモルファスカーボ
ンの粒径としては０．２μｍ以上が好適である。
【００１３】以上よりアモルファスカーボンを使用する
場合には、その粒径は０．２μｍ〜３μｍの間が好適で
あると考えられる。
場合には、その粒径は０．２μｍ〜３μｍの間が好適で
あると考えられる。
【００１４】次に、黒鉛については、図１に示されるよ
うに放電容量の粒径依存性はさほど高くないことがわか
る。従って、黒鉛の粒径としては、電極の膜厚に応じて
決定すればよい。上述したように、電極の膜厚として
は、１００μｍより厚い方がよいが、２００μｍをこえ
た場合には、集電箔から剥離しやすくなり、これによっ
て内部抵抗の増大が考えられるので、膜厚の上限を２０
０μｍ以下とすることが好ましい。このためには、使用
する黒鉛の粒径は、最大１００μｍ以下とするのが望ま
しい。さらに、集電箔上に形成される膜の均一性を向上
させるためには、黒鉛粒子の平均粒径を５０μｍ以下と
するのが好適である。
うに放電容量の粒径依存性はさほど高くないことがわか
る。従って、黒鉛の粒径としては、電極の膜厚に応じて
決定すればよい。上述したように、電極の膜厚として
は、１００μｍより厚い方がよいが、２００μｍをこえ
た場合には、集電箔から剥離しやすくなり、これによっ
て内部抵抗の増大が考えられるので、膜厚の上限を２０
０μｍ以下とすることが好ましい。このためには、使用
する黒鉛の粒径は、最大１００μｍ以下とするのが望ま
しい。さらに、集電箔上に形成される膜の均一性を向上
させるためには、黒鉛粒子の平均粒径を５０μｍ以下と
するのが好適である。
【００１５】他方、黒鉛の場合には、粒径を小さくする
ために粉砕していくと、黒鉛を構成する結晶子のエッジ
部が乱層構造となり、リチウムイオンがインターカレー
ションしにくくなって、容量が低下するという問題があ
る。特に、１μｍ以下になると容量の低下が顕著とな
る。
ために粉砕していくと、黒鉛を構成する結晶子のエッジ
部が乱層構造となり、リチウムイオンがインターカレー
ションしにくくなって、容量が低下するという問題があ
る。特に、１μｍ以下になると容量の低下が顕著とな
る。
【００１６】以上より、黒鉛粒子の粒径としては、１μ
ｍ〜５０μｍの間とするのが好適であると考えられる。
ｍ〜５０μｍの間とするのが好適であると考えられる。
【００１７】ここで、上述したように、アモルファスカ
ーボン単体で電極を構成した場合には、定電流の充放電
（ＣＣ−ＣＣ）で十分な充放電容量が得られない。ま
た、黒鉛単体で電極を構成する場合より充放電容量を向
上させる必要もある。そこで、本発明者らは、以上に述
べた粒径を有するアモルファスカーボンと黒鉛とを混合
し、混合割合を最適化することにより、黒鉛あるいはア
モルファスカーボン単独で電極を構成する場合よりも放
電容量を向上させる技術を見出した。
ーボン単体で電極を構成した場合には、定電流の充放電
（ＣＣ−ＣＣ）で十分な充放電容量が得られない。ま
た、黒鉛単体で電極を構成する場合より充放電容量を向
上させる必要もある。そこで、本発明者らは、以上に述
べた粒径を有するアモルファスカーボンと黒鉛とを混合
し、混合割合を最適化することにより、黒鉛あるいはア
モルファスカーボン単独で電極を構成する場合よりも放
電容量を向上させる技術を見出した。
【００１８】図２には、黒鉛に添加するアモルファスカ
ーボンの添加率と放電容量との関係が、定電流充電後定
電圧充電した後に定電流放電させた場合（ＣＣ，ＣＶ−
ＣＣ）と、定電流充電のみした後定電流放電させた場合
（ＣＣ−ＣＣ）のそれぞれについて示される。なお、使
用したアモルファスカーボンの粒径は０．２μｍであ
る。
ーボンの添加率と放電容量との関係が、定電流充電後定
電圧充電した後に定電流放電させた場合（ＣＣ，ＣＶ−
ＣＣ）と、定電流充電のみした後定電流放電させた場合
（ＣＣ−ＣＣ）のそれぞれについて示される。なお、使
用したアモルファスカーボンの粒径は０．２μｍであ
る。
【００１９】図２において、ＣＣ，ＣＶ−ＣＣでは、ア
モルファスカーボンの添加率の増加とともに、放電容量
も増加している。この場合の放電容量は、図１に示され
た黒鉛及びアモルファスカーボンそれぞれ単体で測定し
た容量の混合比と一致している。
モルファスカーボンの添加率の増加とともに、放電容量
も増加している。この場合の放電容量は、図１に示され
た黒鉛及びアモルファスカーボンそれぞれ単体で測定し
た容量の混合比と一致している。
【００２０】また、ＣＣ−ＣＣの場合には、アモルファ
スカーボンの添加率が５〜６０％の場合に、放電容量
が、黒鉛単体の場合（３００ｍＡｈ／ｇ）よりも大きく
なっている。これは、黒鉛の粒子の間に小粒径のアモル
ファスカーボンの粒子が浸入して密充填となったことに
より、接触抵抗が減少したことと、アモルファスカーボ
ンの導電性の低さが黒鉛によって補われたこととの相乗
作用により、電極の内部抵抗が減少したためと考えられ
る。
スカーボンの添加率が５〜６０％の場合に、放電容量
が、黒鉛単体の場合（３００ｍＡｈ／ｇ）よりも大きく
なっている。これは、黒鉛の粒子の間に小粒径のアモル
ファスカーボンの粒子が浸入して密充填となったことに
より、接触抵抗が減少したことと、アモルファスカーボ
ンの導電性の低さが黒鉛によって補われたこととの相乗
作用により、電極の内部抵抗が減少したためと考えられ
る。
【００２１】以上述べたように、黒鉛及びアモルファス
カーボンの粒径を最適化し、黒鉛とアモルファスカーボ
ンとの添加割合を最適化することにより、従来に比べ充
放電容量の高いリチウムイオン２次電池を得ることがで
きる。このようなアモルファスカーボンとしては、例え
ばフェノール樹脂を窒素雰囲気中で６００℃、２時間熱
処理し、炭化したものを遊星ボールミルで粉砕後さらに
９００℃で５時間熱処理することにより得ることができ
る。また、黒鉛としては、天然黒鉛を使用することがで
きる。
カーボンの粒径を最適化し、黒鉛とアモルファスカーボ
ンとの添加割合を最適化することにより、従来に比べ充
放電容量の高いリチウムイオン２次電池を得ることがで
きる。このようなアモルファスカーボンとしては、例え
ばフェノール樹脂を窒素雰囲気中で６００℃、２時間熱
処理し、炭化したものを遊星ボールミルで粉砕後さらに
９００℃で５時間熱処理することにより得ることができ
る。また、黒鉛としては、天然黒鉛を使用することがで
きる。
【００２２】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
黒鉛及びアモルファスカーボンの粒径及び混合比率の最
適化により、定電流充放電した場合の容量の増加を図る
ことができる。
黒鉛及びアモルファスカーボンの粒径及び混合比率の最
適化により、定電流充放電した場合の容量の増加を図る
ことができる。
【図１】 黒鉛及びアモルファスカーボン単独で構成さ
れた電極を使用したリチウムイオン２次電池の放電容量
と粒径との関係を示す図である。
れた電極を使用したリチウムイオン２次電池の放電容量
と粒径との関係を示す図である。
【図２】 黒鉛とアモルファスカーボンとの混合割合と
放電容量との関係を示す図である。
放電容量との関係を示す図である。
Claims (1)
- 【請求項１】 粒径１μｍ〜５０μｍの黒鉛粒子と、粒
径３μｍ以下のアモルファスカーボン粒子とを、全体の
アモルファスカーボンの割合が５〜６０％になるように
混合されてなる電極を有することを特徴とするリチウム
イオン２次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9124376A JPH10312790A (ja) | 1997-05-14 | 1997-05-14 | リチウムイオン２次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9124376A JPH10312790A (ja) | 1997-05-14 | 1997-05-14 | リチウムイオン２次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10312790A true JPH10312790A (ja) | 1998-11-24 |
Family
ID=14883877
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9124376A Pending JPH10312790A (ja) | 1997-05-14 | 1997-05-14 | リチウムイオン２次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10312790A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1381098A1 (en) | 2002-07-08 | 2004-01-14 | Shin-Kobe Electric Machinery Co., Ltd. | Non-aqueous electrolytic solution secondary battery |
| JP2009032575A (ja) * | 2007-07-27 | 2009-02-12 | Gs Yuasa Corporation:Kk | 非水電解質二次電池 |
| WO2013136747A1 (ja) * | 2012-03-16 | 2013-09-19 | 住友ベークライト株式会社 | リチウムイオン二次電池用炭素材、リチウムイオン二次電池用負極材およびリチウムイオン二次電池 |
| JP2013218855A (ja) * | 2012-04-06 | 2013-10-24 | Sumitomo Bakelite Co Ltd | 負極用炭素材、負極活物質、負極およびリチウムイオン二次電池 |
| WO2018128179A1 (ja) * | 2017-01-06 | 2018-07-12 | 日立化成株式会社 | リチウムイオン二次電池用負極材、リチウムイオン二次電池用負極及びリチウムイオン二次電池 |
| US11024470B2 (en) | 2017-03-23 | 2021-06-01 | Gs Yuasa International Ltd. | Nonaqueous electrolyte energy storage device |
-
1997
- 1997-05-14 JP JP9124376A patent/JPH10312790A/ja active Pending
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