JPH1022155A

JPH1022155A - 希土類永久磁石の製造方法および希土類永久磁石

Info

Publication number: JPH1022155A
Application number: JP8176100A
Authority: JP
Inventors: Kimio Uchida; 公穂内田; Masahiro Takahashi; 昌弘高橋; Fumitake Taniguchi; 文丈谷口
Original assignee: Hitachi Metals Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 1996-07-05
Filing date: 1996-07-05
Publication date: 1998-01-23

Abstract

(57)【要約】【課題】本発明は、長尺の薄肉リング形状の希土類永
久磁石が容易に製造でき、かつ製造過程での酸化を抑制
しうる希土類永久磁石の製造方法およびそれにより得ら
れる希土類永久磁石を提供することを目的とする。【解決手段】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元
素の内１種または２種以上）希土類永久磁石用粗粉を酸
素濃度が0.005vol％以上である窒素ガス、アルゴンガ
ス、またはこれらの混合ガス気流中で微粉砕し、回収し
た微粉を消防法で定めるところの第４類第２、第３石油
類に属し、引火点が２１℃以上で２００℃未満でかつ１
気圧での分留点が４００℃以下、常温での動粘度が１０
ｃｓｔ以下の鉱物油または合成油と混合してスラリー化
し、このスラリー状の原料を配向磁界中で押し出し成形
して成形体とし、成形体中の含有鉱物油または合成油を
除去した後、焼結して焼結体とする希土類永久磁石の製
造方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系
（ＲはＹを含む希土類元素の内１種または２種以上）希
土類永久磁石の製造方法の改良に関する。

【０００２】

【従来の技術】焼結型の希土類永久磁石は、原料金属を
溶解し、鋳型に注湯して得られたインゴットを粉砕、成
形、焼結、熱処理、加工して製造される。あるいは希土
類酸化物を還元するいわゆる還元拡散法によって原料粉
を作製し、これを粉砕、成形、焼結、熱処理、加工して
製造される。粉砕は、不活性高圧ガス雰囲気中で粒子同
士を衝突させ乾粉の微粉を得るジェットミル粉砕法、ボ
ールミル、振動ミル等を用い、有機溶媒中で原料粉を粉
砕しその後有機溶媒を乾燥させて乾粉の微粉を得る湿式
粉砕法で行われるのが一般的である。微粉を成形するに
あたっては、所定量の微粉を秤量し、これを金型キャビ
ティ内に投入する、あるいはフィードボックス等を用い
て擦り切り法にて金型キャビティ内に投入する方法が採
られ、給粉後、配向磁界を印加して成形を行う。また、
あらかじめ磁界を印加したキャビティ内に上記方法で微
粉を給粉し、成形する方法が採られる場合もある。

【０００３】近年、モータ類の小型化、高性能化の要求
に従い、この分野への焼結型希土類永久磁石の使用が顕
著である。焼結型の希土類永久磁石使用のメリットは、
その高い残留磁束密度と保磁力による磁石の薄肉化であ
り、これによってモータの小型軽量化が可能となる。こ
のような理由から薄肉リング形状の焼結型希土類永久磁
石の需要が高まっており、この傾向は今後ますます続く
ものと考えられる。薄肉リング形状の焼結型希土類磁石
の製造方法としては、例えば特開平１−２７２０８号、
特開平１−１０７６４６号、特開平１−１１７００３
号、特開平２−３７７０３号、特開平２−２７２７１１
号等に、警報公に異方性を付与する場合の製造方法が提
案されている。これらにおいては、微粉砕された微粉を
先に述べたような一般的な方法で金型キャビティ内に給
粉し成形する。しかし、このような従来の製造方法にお
いては、成形体が薄肉であるため金型キャビティの間隔
が狭く、原料微粉をキャビティの奥深くまで均一に充填
することが困難であり、これに起因する成形体の割れや
密度の不均一が生じるという問題があった。成形体密度
の不均一は焼結段階での割れの発生や素材の変形、磁気
特性のバラツキをもたらす。

【０００４】このため、薄肉リング形状の焼結型希土類
永久磁石を安定に製造するには寸法状の制限があり、焼
結体の外径をφＤ、焼結体の長さをＬとした場合、Ｌ／
Ｄ≧０．３の焼結体を安定に製造することは極めて困難
であった。このような問題を解決して長尺の希土類永久
磁石を製造するために、乾粉の微粉のキャビティへの給
粉と成形を２回以上繰り返して行って、多層構造の１個
の成形体とし、これを焼結することによって、長尺の薄
肉リング形状の焼結型希土類永久磁石を製造する方法が
提案されている（特開平７−１６１５２４号）。しか
し、このような製造方法では、微粉の給粉と成形を何回
も繰り返して行わねばならず、生産性が劣るという欠点
がある。また、製造された焼結体においては、多層に成
形された境界部に相当する部分の磁気特性が低下し、表
面磁束密度のバラツキが大きくなるという問題が生じて
いる。また、以上に述べた従来の製造方法においては、
化学的に非常に活性である希土類永久磁石用微粉を乾粉
状態で給粉、成形するため、その過程で酸化が進行し、
磁気特性の劣化を招いてしまうという問題点もあった。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】したがって、本発明
は、長尺の薄肉リング形状の希土類永久磁石が容易に製
造でき、かつ製造過程での酸化を抑制しうる希土類永久
磁石の製造方法およびそれにより得られる希土類永久磁
石を提供することを目的とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者等は、薄肉リン
グ状の希土類永久磁石の従来の製造方法の上記問題点を
解決すべく鋭意検討した結果、長尺の薄肉リング形状の
希土類永久磁石が容易に製造でき、かつ製造工程での酸
化の抑制が可能な製造方法を見出し本発明を完成するに
到った。均一な密度を有する長尺の薄肉リング形状の形
成体を製造するための本発明の第一の要点はＲ−Ｆｅ−
Ｂ系希土類永久磁石用の微粉と後述する鉱物油あるいは
合成油を混合しスラリー状の原料とし、このスラリー状
の原料を押し出し成形にて成形することにある。厳密に
配合比が管理され均一に混合されたスラリー状の原料を
金型より所定条件で押し出すことにより、成形体密度の
バラツキがなく均一で、焼結後の焼結体の外径φＤと焼
結体の長さＬの比Ｌ／Ｄが０．３以上となる長尺の成形
体の製造が可能である。この目的のためには、スラリー
状原料に占めるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用微粉の量を
重量比率で５０〜９０％の範囲に管理する必要がある。
微粉の量が５０％未満の場合には、溶媒である鉱物油あ
るいは合成油の量が多すぎ、例え初期の混合の段階でス
ラリー状の原料の均一混合が成されたとしても、短時間
で微粉と溶媒との分離が生じて、スラリー状の原料内の
微粉濃度に不均一が発生し、押し出し成形の過程での成
形体密度のバラツキの原因となる。また微粉の量が９０
％より多い場合には、溶媒である鉱物油あるいは合成油
が少なすぎるため、押し出しがスムーズに行われず、こ
れが成形体密度のバラツキの原因となる。

【０００７】本発明の第二の要点は、スラリー状の原料
を構成する溶媒として、消防法で定めるところの第４類
第２、第３石油類に属し、引火点が２１℃以上２００℃
未満で、かつ１気圧での分留点が４００℃以下、常温で
の動粘度が１０cSt以下の鉱物油あるいは合成油を使用
する点である。これらは一般有機溶媒に比較して水分、
酸素の含有量が極めて少なく、また希土類永久磁石用微
粉の表面を被覆して大気から遮断する。このため、これ
らを溶媒としたスラリー状の原料の酸化の進行は乾粉を
大気中で取り扱う場合に比べて極めて小さいものとな
る。更に、溶媒としての鉱物油あるいは合成油の効果は
これにとどまらず、押し出し成形時の金型と成形体との
摩擦力を低減し、スムーズな成形を助成する。これは成
形体密度の均一化に大きな効果をもたらす。また、鉱物
油あるいは合成油の潤滑効果によって、後述する磁界印
加時の微粉の配向性が助長され高い配向性が得られる。
ただし、溶媒として使用される鉱物油あるいは合成油は
消防法で定めるところの第４類第２、第３石油類に属
し、引火点が２１℃以上２００℃未満で１気圧での分留
点が４００℃以下で常温での動粘度が１０cSt以下のも
のに限定される。引火点か２００℃以上で、分留点およ
び動粘度がこれらの値より大きな場合には、焼結の前段
階での脱溶媒処理が円滑に行われず、焼結体内部の残留
Ｃ量が多くなって良好な磁気特性が得られない。また、
引火点が２１℃未満では、引火の危険性が大きく、工業
的に大量に取り扱うには安全性の維持に多大の費用を要
するため好ましくない。以上述べたように、次のような
製造方法を採ることによって、鉱物油あるいは合成油の
酸化防止効果により、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石用
微粉の酸素量のそれ以上の増加の進行を、磁気特性の低
下を防止することができる。

【０００８】すなわち、本発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系（Ｒ
はＹを含む希土類元素の内１種または２種以上）希土類
永久磁石用粗粉を酸素濃度が0.005vol％以上である窒素
ガス、アルゴンガス、またはこれらの混合ガス気流中で
微粉砕し、回収した微粉を消防法で定めるところの第４
類第２、第３石油類に属し、引火点が２１℃以上で２０
０℃未満でかつ１気圧での分留点が４００℃以下、常温
での動粘度が１０ｃｓｔ以下の鉱物油または合成油と混
合してスラリー化し、このスラリー状の原料を配向磁界
中で押し出し成形して成形体とし、成形体中の含有鉱物
油または合成油を除去した後、焼結して焼結体とする希
土類永久磁石の製造方法である。

【０００９】微粉砕時に、ジェットミル等の粉砕室に酸
素を導入し、窒素ガス、アルゴンガスあるいはこれらの
混合ガス中の酸素濃度を0.005vol％以上に制御しなが
ら、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石用の原料粗粉を微粉
砕するのは、後工程での大気中での取り扱いにおける微
粉の発火等を防止するためである。導入酸素量が0.005v
ol％未満では、発火が起こり微粉砕後の大気中での取り
扱いは極めて困難となる。また、微粉砕時に微粉が過剰
に酸化されるのを防止するためには、導入酸素量を0.5v
ol％以下とすることが好ましい。この様にして粉砕され
た微粉の酸素量の水準は通常0.3〜0.8wt%となり、この
微粉を前記の鉱物油あるいは合成油と混合してスラリー
状の原料とし、押し出し成形することで、以降の工程に
おける酸素量の増加が防止できる。また、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系希土類永久磁石用の原料粗粉をｎ−ヘキサンやトルエ
ン等の有機溶媒中でボールミル、振動ミル、アトライタ
などを用いて微粉砕し、微粉を乾燥させて有機溶媒を除
去することで、同じく酸素量の水準が0.3〜0.8ｗｔ％の
微粉を得ることができ、この微粉を同じく鉱物油あるい
は合成油と混合してスラリー状の原料とすることで以降
の酸素量の増加が防止できる。以上のようにして作製し
たスラリー状の原料を押し出し成形し、得られた成形体
を後述する条件によって脱油し、焼結して得られる焼結
体の酸素量、炭素量、窒素量の水準は、重量百分率でそ
れぞれ0.3〜0.8％、0.01〜0.15％、0.005〜0.02％であ
る。

【００１０】上記の鉱物油あるいは合成油の酸化防止効
果をより一層発揮するために、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系（ＲはＹ
を含む希土類元素の内１種または２種以上）希土類永久
磁石用粗粉を酸素濃度が0.005vol％以下である窒素ガ
ス、アルゴンガス、またはこれらの混合ガス気流中で微
粉砕し、微粉を窒素ガス、アルゴンガス、またはこれら
の混合ガス気流中で、消防法で定めるところの第４類第
２、第３石油類に属し、引火点が２１℃以上で２００℃
未満でかつ１気圧での分留点が４００℃以下、常温での
動粘度が１０ｃｓｔ以下の鉱物油または合成油中に直接
回収してスラリー化し、このスラリー状の原料を配向磁
界中で押し出し成形して成形体とし、成形体中の含有鉱
物油または合成油を除去した後、焼結して焼結体とする
ことも効果的である。微粉砕時のジェットミル粉砕室内
の窒素ガス、アルゴンガス、あるいはこれらの混合ガス
中の酸素濃度を0.005vol％以下とするため、微粉砕過程
での酸化による原料微粉の酸素量の増加はほとんどな
く、また粉砕後の微粉を大気に触れさせずに直接鉱物油
あるいは合成油中に回収してスラリー化するため、微粉
砕以降の酸素量の増加も防止される。このようなスラリ
ー状の原料を押し出し成形し、成形体を後述の条件下で
脱油し、焼結して得られる焼結体の酸素量の水準は重量
百分率で、0.05〜0.25％と低い。同時に焼結体中の炭素
量、窒素量の水準もすれぞれ重量百分率で0.01〜0.15
％、0.02〜0.15％の範囲となる。

【００１１】本発明において、希土類永久磁石の希土類
元素ＲはＹを含む希土類元素のうちの１種または２種以
上とし、Ｒの量は特に限定されるものではないが、請求
項１の方法で製造される請求項３および４の永久磁石で
は、重量百分比率で31.0％〜33.0％が好ましい。先に示
した請求項１の方法で製造した場合に得られる焼結体の
酸素量、窒素量、炭素量の範囲では、希土類元素の量が
33.0ｗｔ％を超えると焼結体内部の希土類に富む相内の
活性な希土類元素の量が多くなり耐食性が低下する。一
方、希土類元素の量が31.0ｗｔ％以下では、焼結体の緻
密化に必要な液相量が不足して焼結体密度が低下する。
また、請求項２の方法で製造される請求項６および７の
永久磁石では、重量百分比率で27.0％〜31.0％が好まし
い。先に示した請求項２の方法で製造した場合に得られ
る焼結体の酸素量、炭素量、窒素量の範囲では、希土類
元素の量が31.0％を超えると焼結体内部の希土類に富む
相内の活性な希土類元素の量が多くなり耐食性が低下す
る。27.0％未満では、焼結体の緻密化に必要な液相量が
不足して焼結体密度が低下する。請求項１の方法で製造
される請求項３および４の希土類永久磁石と請求項２の
方法で製造される請求項６および７の永久磁石とも、そ
れぞれに好ましい上記範囲に希土類元素の量を設定する
ことによって、良好な磁気特性を、特に実用材料として
必要な１３kOe以上の保磁力iHcを得ることができる。

【００１２】本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石に
おいては、Ｂ0.5〜2.0ｗｔ％、残部Ｆｅとするが、Ｆｅ
の一部をＮｂ，Ａｌ，Ｃｏ，Ｇａ，Ｃｕ，のうちの１種
または２種以上で置換することができ、以下に各元素の
置換量（ここでは置換後の永久磁石の全組成に対する重
量百分率）の望ましい範囲を説明する。Ｎｂの置換量は
0.1〜2.0％が望ましい。Ｎｂの添加によって、焼結過程
でＮｂの硼化物が生成し、これが結晶粒の異常粒成長を
抑制する。Ｎｂの置換量が0.1％未満では、結晶粒の異
常粒成長の抑制効果が十分ではなくなる。一方、Ｎｂの
置換量が2.0％を超えると、Ｎｂの硼化物の生成量が多
くなるため残留磁束密度Brが低下する。Ａｌの置換量は
0.02〜2.0％が好ましい。Ａｌの添加は保磁力iHcを高め
る効果がある。Ａｌの置換量が0.02％より少ない場合に
は、保磁力の向上効果が少ない。置換量が2.0％を超え
ると、残留磁束密度Brが急激に低下する。Ｃｏの置換量
は0.3〜5.0％が望ましい。Ｃｏの添加量はキューリ点の
向上、すなわち飽和磁化の温度係数の改善をもたらす。
Ｃｏの置換量が0.3％より少ない場合には、温度係数の
改善効果は小さい。Ｃｏの置換量が5.0％を超えると、
残留磁束密度Br、保磁力iHcが共に急激に低下する。Ｇ
ａの置換量は0.01〜0.5％が望ましい。Ｇａの微量添加
は保磁力iHcの向上をもたらすが、置換量が0.01％より
少ない場合には、添加効果は小さい。一方、Ｇａの置換
量が0.5％を超えると、残留磁束密度Brの低下が顕著に
なるとともに保磁力iHcも低下する。Ｃｕの置換量は0.0
1〜1.0％が望ましい。Ｃｕの微量添加は保磁力iHcの向
上をもたらすが、置換量が1.0％を超えるとその添加効
果は飽和する。添加量が0.01％より少ない場合には、保
磁力の向上効果は小さい。

【００１３】先に述べたスラリー状の原料を押し出し成
形し、成形体を作製する成形機は特に限定されるもので
はなく、押し出し方式もスクリュウ型、ピストン型など
種々のものから選ぶことができる。押し出し速度、圧力
も特に限定されるものではない。ただし、希土類永久磁
石用として作製した上記スラリー状原料を押し出し成形
するに際しては、その成形体密度を2.0g/cc以上とする
必要があり、成形体密度をこの範囲とするために押し出
し成形機が有する押し出し速度、圧力等の可変要因の条
件を設定しなければならない。成形体密度が2.0g/ccよ
り小さい場合には成形体強度の低下を招き、目的とする
長尺の焼結体を得るための成形体を安定に製造すること
ができない。押し出し成形にて成形するに際し、異方性
を付与するために配向磁界が印加される。磁界の印加方
法は静磁場印加、パルス磁界印加あるいは両者の組み合
わせなどを採ることができる。またその印加回数も必要
に応じて一回以上複数回行うことができる。異方性の付
与の方向は、配向ヨークの形状とコイルの組み合わせに
よって、種々のものとすることができる。なお、希土類
永久磁石の押し出し成形による成形体密度を先に示した
範囲にした場合、配向磁界の強度は２kOe以上とする必
要がある。配向磁界強度が２kOe未満の場合は十分な配
向度が得られず、残留磁束密度Brの低下を招く。

【００１４】以上の方法で作製した成形体内部には鉱物
油、合成油などが残留している。これらの成形体を常温
から焼結温度である１０００℃〜１２００℃まで急激に
昇温すると成形体の内部温度が急激に上昇し、成形体内
に残留した鉱物油や合成油と成形体内の希土類元素が反
応することによって希土類炭化物が生成する。このため
焼結に十分な量の液相の発生が妨げられ、十分な密度の
焼結体が得られず磁気特性の劣化を招く恐れがある。こ
れを防止するためには、温度３０〜３５０℃、圧力１０
^-1torr以下の条件下で３０分以上保持する脱油処理を施
すことが望ましい。この処理により成形体中に残留した
鉱物油や合成油を十分に除去することができる。なお、
保持は３０〜３５０℃の温度範囲であれば一点である必
要はなく二点以上であってもよい。また１０^-1torr以下
の圧力下で室温から３５０℃までの昇温速度を１０℃/m
in以下、好ましくは５℃/min以下とする脱油処理を施す
ことによっても、温度３０℃〜３５０℃、圧力１０^-1to
rr以下の条件で３０分以上保持する処理と同様な効果を
得ることができる。以上の脱油処理後の成形体は、圧力
１０^-2torr以下、より好ましくは１０^-3torr以下の条件
下で１０００〜１２００℃の温度範囲で焼結される。同
一温度範囲でのアルゴンガス等の不活性ガス雰囲気での
焼結も可能である。

【００１５】以上述べたように、本発明によって、長尺
の焼結型希土類永久磁石を容易に製造することが可能と
なり、本発明の工業的な意味は極めて大きい。なお、以
上の説明および後述の発明の実施の態様では、リング形
状の希土類永久磁石への本発明の適用を中心に述べてい
るが、本発明の適用は決してこの範囲にとどまるもので
はなく、ディスク形状、角形形状、アーク形状に対して
も有効である。この際、形状に応じた配向磁気回路の選
定をすることが必要であることはいうまでもない。ま
た、用途によっては、等方性の希土類永久磁石でよい場
合もあり、その場合は配向用磁気回路を使用せずに、押
し出し成形することによって製造される。

【００１６】

【発明の実施の態様】以下に本発明を実施例をもって具
体的に説明するが、本発明はこれによって何らの制限を
受けるものでもない。なお、実施例１、２、４は図１に
示す押し出し成形機を用いて成形体を作製し、実施例３
は図２に示す押し出し成形機を用いて成形体を作製し
た。図１は、配向磁気回路を備える押し出し成形機の断
面図である。図１において、７は押し出し機であり、磁
性シャフト４と磁性ヨーク２とからなる成形部９にスラ
リー状原料６を押し出して成形体１が形成される。３は
磁界を発生するコイルであり、磁性ヨーク２と磁性シャ
フト３を介して、成形部９に押し出されたスラリーに配
向磁界を印加することにより、配向磁界中で成形を行
う。図２（ａ）は、コイルを複数個有する配向磁気回路
を備える押し出し成形機の断面図である。図２（ｂ）
は、図２（ａ）のＸ−Ｘ’方向の断面図である。また、
比較例１は、図３に示す押し出し成形機を用い、押し出
し成形機により成形体を作製した後、配向磁界を印加し
て異方性を付与した。図３は、押し出し成形機７と、成
形後に成形体の磁界を印加するための配向磁気回路であ
る。図３では、押し出し成形機７により作製された成形
体１を切断装置８により切断した後、コイル３、磁性ヨ
ーク２、磁性シャフト４より構成される配向磁気回路に
て成形体を配向させる。

【００１７】（実施例１）重量百分率でＮｄ27.5％、Ｐ
ｒ0.5％、Ｄｙ2.0％、Ｂ1.05％、Ｎｂ0.60％、Ａｌ0.08
％、Ｃｏ2.3％、Ｇａ0.09％、Ｃｕ0.08％、Ｏ0.03％、
Ｃ0.005％、Ｎ0.004％、残部Ｆｅの組成を有する、厚さ
が0.2〜0.4ｍｍの薄体状合金をストリップキャスト法で
作製した。この薄体状合金をＡｒガス雰囲気中で１００
０℃で２時間加熱した。次に水素炉を使用し、この薄体
状合金を常温で水素ガス雰囲気中で水素吸蔵させ、自然
崩壊させた。次いで炉内を真空排気しつつ５５０℃まで
薄体状合金を加熱し、その温度で１時間保持して、３２
mesh以下の原料粗粉とした。この原料粗粉の組成を分析
したところ、Ｎｄ27.5％、Ｐｒ0.5％、Ｄｙ2.0％、Ｂ1.
05％、Ｎｂ0.60％、Ａｌ0.08％、Ｃｏ2.3％、Ｇａ0.09
％、Ｃｕ0.08％、Ｏ0.13％、Ｃ0.02％、Ｎ0.008％、残
部Ｆｅという分析値を得た。この原料粗粉５０ｋｇをジ
ェットミル内に装入した後、ジェットミル内部をＮ₂ガ
スで置換し、Ｎ₂ガス中の酸素濃度を実質的に０％（酸
素分析計値で0.002vol％）とした。次いで、粉砕圧力7.
0kg/cm²、原料粗粉の供給量10kg/Hrの条件で粉砕した。
微粉の平均粒度は4.2μmであった。ジェットミルの微粉
回収口には鉱物油（商品名出光スーパーゾルPA−30,出
光興産製：引火点81℃、１気圧での分留点204〜282℃、
常温での動粘度2.0cSt）を満たした容器を直接設置し、
Ｎ₂ガス雰囲気中で微粉を直接鉱物油中へ回収した。回
収後の原料は、鉱物油の量を加減することで微粉の純分
が80重量％のスラリー状の原料とした。このスラリー状
の原料を図１に示す押出し成形機と配向磁気回路にて、
５．５kOeの配向パルス磁界を３回印加して径方向への
異方性を付与しながら押し出し成形し、切断して成形体
とした。成形体の密度は4.0g/ccであった。また、切断
後の成形体の寸法は、φ40.5(外径)×φ35.0(内径)×1
8.0(長さ)mmであった。次に成形体に5×10^-2torrの圧力
下で、２００℃×１時間の脱油処理をした後、3×10^-3t
orrの圧力下で１０７０℃×２時間の条件で焼結した。
焼結体の寸法はφ30.0(外径)×φ26.0(内径)×15.0(長
さ)mm(Ｌ／Ｄ＝0.5)であった。また、曲り、ソリ、クラ
ック等はなかった。重量百分比率で、焼結体の酸素量は
0.15％、炭素量は0.06％、窒素量は0.05％であった。焼
結体にＡｒガス雰囲気中で９００℃×２時間と５００℃
×１時間の熱処理を各１回施した。機械加工によって、
焼結体から測定用の試料を切り出し、その磁気特性を測
定したところ、表１に示すような良好な値が得られた。

【００１８】（実施例２）重量百分率で、Ｎｄ22.3％、
Ｐｒ3.0％、Ｄｙ4.5％、Ｂ1.0％、Ａｌ0.2％、Ｃｏ2.0
％、Ｇａ0.09％、Ｃｕ0.1％、Ｏ0.004％、Ｃ0.005％、
Ｎ0.003％、残部Ｆｅの組成を有するインゴットを作製
した。このインゴットをＡｒガス雰囲気中で１１００℃
で１時間加熱した。次に水素炉を使用し、このインゴッ
トを常温で水素ガス雰囲気中で水素吸蔵させ、自然崩壊
させた。次いで炉内を真空排気しつつ５５０℃までイン
ゴットを加熱し、その温度で１時間保持して脱水素処理
を行った。崩壊した合金を窒素ガス雰囲気中で機械的に
破砕して、３２mesh以下の原料粗粉とした。この原料粗
粉を分析したところ、Ｎｄ22.3％、Ｐｒ3.0％、Ｄｙ4.5
％、Ｂ1.0％、Ａｌ0.2％、Ｃｏ2.0％、Ｇａ0.09％、Ｃ
ｕ0.1％、Ｏ0.11％、Ｃ0.02％、Ｎ0.006％、残部Ｆｅと
いう分析値を得た。この原料粗粉１００Kgをジェットミ
ル内に装入した後、ジェットミル内部をＮ₂ガスで置換
し、Ｎ₂ガス中の酸素濃度を実質的に０％（酸素分析計
値で0.001vol％）とした。次いで、粉砕圧力8.0kg/c
m²、原料粗粉の供給量12kg/Hrの条件で微粉砕した。微
粉の平均粒度は4.0μmであった。ジェットミルの回収口
には、引火点が45℃以上７０℃未満で１気圧での分留点
が200℃〜350℃の軽油を満たした容器を直接設置し、Ｎ
₂ガス雰囲気中で微粉を直接軽油中へ回収した。回収後
の原料は、軽油の量を加減することで微粉の純分が68重
量％のスラリー状の原料とした。このスラリー状原料を
図１に示す押し出し成形機と配向磁気回路にて3.5kOeの
配向静磁界を印加して径方向への異方性を付与しながら
押し出し成形し、切断して成形体とした。成形体の密度
は３．５ｇ／ｃｃであった。また、切断後の成形体の寸
法は、φ４０．５（外径)×φ35.0(内径)×40(長さ)mm
であった。次に成形体に5×10^-2torrの圧力下で、１５
０℃×２時間の脱油処理をを施した後、5×10^-3torrの
圧力下で1080℃×２時間の条件で焼結した。焼結体の寸
法はφ30.0(外径)×φ26.0(内径)×33(長さ)mm(Ｌ／Ｄ
＝１．１)であった。また、曲がり、ソリ、クラック等
はなかった。重量百分比率で、焼結体の酸素量は0.13
％、炭素量は0.06％、窒素量は0.06％であった。焼結体
にＡｒガス雰囲気中で９００℃×２時間と５００℃×１
時間の熱処理を各１回施した。機械加工によって、焼結
体から測定用の試料を切り出し、その磁気特性を測定し
たところ、表１に示すような良好な値が得られた。

【００１９】（実施例３）実施例１で作製したスラリー
状の原料を図２に示す押し出し成形機と配向磁気回路に
て7.0kOeの配向静磁界を印加して異方性を付与しながら
押し出し成形し、切断して成形体とした。成形体の密度
は4.5g/CCであった。また、切断後の成形体の寸法はφ6
0.0(外径)×φ53.4(内径)×18.0(長さ)mmであった。次
に、成形体に4×10^-2torrの圧力下で１８０℃×２時間
の脱油処理を施し、次いで2×10^-4torrの圧力下で1070
℃×２時間の条件で焼結した。焼結後の寸法はφ44.5
(外径)×φ39.5(内径)×15.0(長さ)mm(Ｌ／Ｄ＝０．３
４)であった。また、焼結体に変形、曲がり、ソリ、ク
ラック等はなかった。重量百分率で、焼結体の酸素量は
0.16％、炭素量は0.06％、窒素量は0.04％であった。焼
結体にＡｒガス気流中で９００℃×２時間と５００℃×
１時間の熱処理を各１回施した。機械加工によって、焼
結体から磁極部に相当する部分から測定用の試料を切り
出し、その磁気特性を測定したところ、表１に示すよう
な良好な値が得られた。

【００２０】（実施例４）重量百分率でＮｄ23.3％、Ｐ
ｒ6.7％、Ｄｙ2.0％、Ｂ1.05％、Ｎｂ1.0％、Ａｌ0.08
％、Ｇａ0.09％、Ｃｕ0.10％、Ｏ0.03％、Ｃ0.005％、
Ｎ0.004％、残部Ｆｅの組成を有する、厚さ0.1〜0.3mm
の薄体状合金をストリップキャスト法で作製した。この
薄体状合金をＡｒガス雰囲気中で1050℃で4時間加熱し
た。次に水素炉を使用し、この薄体状合金を常温で水素
ガス雰囲気中で水素吸蔵させ、自然崩壊させた。次いで
炉内を真空排気しつつ550℃まで薄体状合金を加熱し、
その温度で１時間保持して脱水素処理を行った。崩壊し
た合金を窒素ガス雰囲気中で機械的に破砕して、32mesh
以下の原料合金とした。この原料粗粉の組成を分析した
ところ、Ｎｄ23.3％、Ｐｒ6.7％、Ｄｙ2.0％、Ｂ1.05
％、Ｎｂ1.0％、Ａｌ0.08％、Ｇａ0.09％、Ｃｕ0.10
％、Ｏ0.15％、Ｃ0.02％、Ｎ0.008％、残部Ｆｅという
分析値を得た。この原料粗粉50kgをジェットミル内に装
入した後、ジェットミル内部をＮ₂ガスで置換し、Ｎ₂ガ
ス中の酸素濃度を0.10vol％とした。次いで、粉砕圧力
7.0kg/cm²、原料粗粉の供給量7.0kg/Hrの条件で粉砕し
た。微粉の平均粒度は4.1μmであった。この微粉の酸素
量は重量百分率で0.5％であった。この微粉を大気中で
鉱物油（商品名出光スーパーゾルPA−30、出光興産製：
引火点81℃、１気圧での分留点204℃〜282℃、常温での
動粘度2.0cSt）と混合し、微粉の純分が65重量％のスラ
リー状の原料とした。このスラリー状の原料を図１に示
す押し出し成形機と配向磁気回路にて2.5kOeの配向静磁
界を印加して径方向への異方性を付与しながら押し出し
成形し、切断して成形体とした。成形体の密度は4.2g/c
cであった。また、切断後の成形体の寸法は、φ40.5(外
径)×φ35.0(内径)×22.0mmであった。次に成形体に3×
10^-2torrの圧力下で200℃×１時間の脱油処理を施した
後、5×10^-3torrの圧力下で1100℃×４時間の条件下で
焼結した。焼結体のφ30.0(外径)×φ26.0(内径)×18.3
mm(Ｌ／Ｄ＝０．６１)であった。また、曲がり、ソリ、
クラック等はなかった。重量百分率で焼結体の酸素量は
0.48％、炭素量0.05％、窒素量は0.008％であった。焼
結体にＡｒガス雰囲気中で９００℃×２時間と６２０℃
×１時間の熱処理を各１回施した。機械加工によって焼
結体から測定用の試料を切り出し、その磁気特性を測定
したところ、表１に示すような良好な値が得られた。

【００２１】（比較例１）実施例１で作製したスラリー
状の原料を図３に示す押し出し成形機と配向磁気回路に
て、φ40.5(外径)×φ35.0(内径)×18.0(長さ)mmの予備
成形体を作製した後、5.5kOeの配向パルス磁界を３回印
加して径方向への異方性を付与し、成形体を作製した。
得られた成形体を実施例１と同一の条件下で、脱油処
理、焼結したところ、寸法φ30.0(外径)×φ26.0(内径)
×15.0(長さ)mm(Ｌ／Ｄ＝0.5)の焼結体が得られた。ま
た、曲がり、ソリ、クラック等はなかった。重量百分率
で、焼結体の酸素量は0.15％、炭素量は0.06％、窒素量
は0.05％であった。焼結体に実施例１と同一の条件で熱
処理を施し、機械加工によって、焼結体から測定用の試
料を切り出し、その磁気特性を測定したところ、表１に
示すような磁気特性が得られた。表１の実施例１と比較
例１とを比較すると、配向磁界中で押し出し成形する実
施例１の方が優れた磁気特性が得られることがわかる。

【００２２】

【表１】

【００２１】

【発明の効果】本発明により、長尺の薄肉リング形状の
希土類永久磁石が容易に製造でき、かつ製造過程での酸
化を抑制しうる希土類永久磁石の製造方法およびそれに
より希土類永久磁石が得られる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の製造方法を実施するに好適な押し出し
成形機と配向磁気回路の断面模式図である。

【図２】本発明の製造方法を実施するに好適な押し出し
成形機と配向磁気回路の断面模式図である。

【図３】押し出し成形機と配向磁気回路の断面模式図で
ある。

【符号の説明】

１成形体、２磁性ヨーク、３コイル、４、磁性
シャフト、５非磁性シャフト、６原料混合物、７
押し出し機、８切断装置、１１押し出し成形機

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元
素の内１種または２種以上）希土類永久磁石用粗粉を酸
素濃度が0.005vol％以上である窒素ガス、アルゴンガ
ス、またはこれらの混合ガス気流中で微粉砕し、回収し
た微粉を消防法で定めるところの第４類第２、第３石油
類に属し、引火点が２１℃以上で２００℃未満でかつ１
気圧での分留点が４００℃以下、常温での動粘度が１０
ｃｓｔ以下の鉱物油または合成油と混合してスラリー化
し、このスラリー状の原料を配向磁界中で押し出し成形
して成形体とし、成形体中の含有鉱物油または合成油を
除去した後、焼結して焼結体とすることを特徴とする希
土類永久磁石の製造方法。
【請求項２】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元
素の内１種または２種以上）希土類永久磁石用粗粉を酸
素濃度が0.005vol％以下である窒素ガス、アルゴンガ
ス、またはこれらの混合ガス気流中で微粉砕し、微粉を
窒素ガス、アルゴンガス、またはこれらの混合ガス気流
中で、消防法で定めるところの第４類第２、第３石油類
に属し、引火点が２１℃以上で２００℃未満でかつ１気
圧での分留点が４００℃以下、常温での動粘度が１０ｃ
ｓｔ以下の鉱物油または合成油中に直接回収してスラリ
ー化し、このスラリー状の原料を配向磁界中で押し出し
成形して成形体とし、成形体中の含有鉱物油または合成
油を除去した後、焼結して焼結体とすることを特徴とす
る希土類永久磁石の製造方法。
【請求項３】請求項１に記載の希土類永久磁石の製造
方法で製造した希土類永久磁石であって、焼結体の外径
φＤと焼結体の長さＬの比率がＬ／Ｄ≧０．３であるこ
とを特徴とする希土類永久磁石。
【請求項４】重量百分率で、酸素量が０．３〜０．８
％、炭素量が０．０１〜０．１５％、窒素量が０．００
５〜０．０２％である請求項３に記載の希土類永久磁
石。
【請求項５】保磁力iHcが１３kOe以上である請求項３
または４に記載の希土類永久磁石。
【請求項６】請求項２に記載の希土類永久磁石の製造
方法で製造した希土類永久磁石であって、焼結体の外径
φＤと焼結体の長さＬの比率がＬ／Ｄ≧０．３であるこ
とを特徴とする希土類永久磁石。
【請求項７】重量百分率で、酸素量が０．０５〜０．
２５％、炭素量が０．０１〜０．１５％、窒素量が０．
０２〜０．１５％である請求項６に記載の希土類永久磁
石。
【請求項８】保磁力iHcが１３kOe以上である請求項６
または７に記載の希土類永久磁石。