JPH10182897A - 繊維用ポリプロピレン樹脂組成物 - Google Patents

繊維用ポリプロピレン樹脂組成物

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JPH10182897A
JPH10182897A JP8342098A JP34209896A JPH10182897A JP H10182897 A JPH10182897 A JP H10182897A JP 8342098 A JP8342098 A JP 8342098A JP 34209896 A JP34209896 A JP 34209896A JP H10182897 A JPH10182897 A JP H10182897A
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JP
Japan
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polypropylene resin
butyl
resin composition
bis
polypropylene
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JP8342098A
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Kazuya Okada
田 和 也 岡
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Grand Polymer Co Ltd
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Grand Polymer Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【解決手段】本発明の繊維用ポリプロピレン樹脂組成物
は、メルトフローレートが1〜100g/10分である
ポリプロピレン樹脂100重量部と、フェノール系酸化
防止剤0.001〜1重量部と、2,2-メチレンビス(4,
6-ジ-t- ブチルフェニル)オクチルホスファイト0.0
01〜1重量部と、ステアリン酸カルシウム0.001
〜1重量部とを含有してなる。 【効果】上記組成物は、260℃以上の温度で紡糸して
も、フィルター昇圧がほとんど起こることなく、熱安定
性に優れ、しかも、低デニールたとえば2デニールまた
はそれ以下のポリプロピレン繊維を長期間に亘って連続
生産することができる。したがって、この組成物を用い
れば、紡糸機の運転を円滑にでき、ひいては、このポリ
プロピレン繊維の生産コストを大幅にコストダウンする
ことができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の技術分野】本発明は、繊維用ポリプロピレン樹
脂組成物に関する。
【0002】
【発明の技術的背景】化学繊維の一つにポリプロピレン
繊維がある。このポリプロピレン繊維は、ペレット状の
ポリプロピレン樹脂を溶融紡糸法によって繊維化するこ
とにより製造することができる。従来、これまでに生産
されているポリプロピレン繊維は、10〜30デニール
の高デニール品が主流であるが、ポリプロピレン樹脂
は、熱安定性が悪く、そのままでは溶融紡糸加工が困難
であったため、ポリプロピレン樹脂に、例えばトリス
(3,5-ジ-t- ブチル-4- ヒドロキシベンジル)イソシア
ヌレート[フェノール系酸化防止剤]、ジステアリル-
ペンタエリスリトールジホスファイト[リン系酸化防止
剤]およびステアリン酸カルシウムを配合して良好な紡
糸加工性を有するポリプロピレン樹脂組成物を調製し、
この組成物を、230℃程度の温度で押出機を用いて紡
糸していた。
【0003】ところで、最近、市場のニーズから2デニ
ール、あるいはそれ以下の低デニールのポリプロピレン
繊維が要求され、その要求を満たすために、紡糸温度は
260℃以上になってくる。しかしながら、上記のよう
なポリプロピレン樹脂組成物では、押出機の紡糸口金の
内部に取り付けられたフィルターの昇圧が激しく、フィ
ルターが2日間しか保たないため、フィルター交換やノ
ズル交換の頻度が多く、ポリプロピレン繊維の生産性が
低下していた。
【0004】そこで、本願発明者らは、上記のフィルタ
ー昇圧の原因を調査し、また種々の製造条件を検討し、
高温で長時間紡糸しても、フィルター昇圧の起こらない
条件の探捜を行なった。
【0005】
【発明の目的】本発明は、上記のような従来技術に伴う
問題を解決しようとするものであって、紡糸温度が26
0℃以上であってもフィルター昇圧がなく、熱安定性に
優れた低デニールのポリプロピレン繊維を長期間に亘っ
て連続生産することが可能な繊維用ポリプロピレン樹脂
組成物を提供することを目的としている。
【0006】
【発明の概要】本発明に係る繊維用ポリプロピレン樹脂
組成物は、メルトフローレート(ASTM D 1238,230℃、
荷重2.16kg)が1〜100g/10分であるポリプロピ
レン樹脂(A)100重量部と、フェノール系酸化防止
剤(B)0.001〜1重量部と、2,2-メチレンビス
(4,6-ジ-t- ブチルフェニル)オクチルホスファイト
(C)0.001〜1重量部と、ステアリン酸カルシウ
ム(D)0.001〜1重量部とを含有してなることを
特徴としている。
【0007】
【発明の具体的説明】以下、本発明に係る繊維用ポリプ
ロピレン樹脂組成物について具体的に説明する。
【0008】本発明に係る繊維用ポリプロピレン樹脂組
成物は、ポリプロピレン樹脂(A)と、フェノール系酸
化防止剤(B)と、2,2-メチレンビス(4,6-ジ-t- ブチ
ルフェニル)オクチルホスファイト(C)と、ステアリ
ン酸カルシウム(D)とを含有している。
【0009】ポリプロピレン樹脂(A) 本発明で用いられるポリプロピレン樹脂(A)は、メル
トフローレート(MFR;ASTM D 1238,230℃、荷重2.
16kg)が1〜100g/10分、好ましくは9〜60g
/10分、さらに好ましくは15〜30g/10分の範
囲内にある。メルトフローレートが上記のような範囲に
あるポリプロピレン樹脂(A)を用いると、押出機の押
出しスクリューへの負荷が小さく、しかも紡糸性に優れ
た高強度の繊維用ポリプロピレン樹脂組成物が得られ
る。
【0010】本発明で用いられるポリプロピレン樹脂
(A)としては、具体的には、プロピレン単独重合体;
プロピレンとエチレン、1-ブテン、1-ペンテン、4-メチ
ル-1- ペンテン、1-ヘキセン、1-オクテン等の炭素原子
数3〜20のα- オレフィンとの結晶性ランダム共重合
体もしくは結晶性ブロック共重合体などが挙げられる。
【0011】これらのポリプロピレン樹脂は、単独、あ
るいは2種以上組み合わせて用いることができる。フェノール系酸化防止剤(B) 本発明で用いられるフェノール系酸化防止剤(B)とし
ては、具体的には、2,6-ジ-t- ブチル-p- クレゾール、
2-t-ブチル-4,6- ジメチルフェノール、2,6-ジ-t- ブチ
ル-4- エチルフェノール、2,6-ジ-t- ブチル-4-n- ブチ
ルフェノール、2,6-ジ- イソブチル-4-n- ブチルフェノ
ール、2,6-ジ- シクロペンチル-4- メチルフェノール、
2-(α- メチルシクロヘキシル)-4,6- ジメチルフェノ
ール、2,6-ジ- オクタデシル-4- メチルフェノール、2,
4,6-トリ- シクロヘキシルフェノール、2,6-ジ- t-ブチ
ル-4- メトキシメチルフェノール、n-オクタデシル-β-
(4'- ヒドロキシ-3',5'- ジ-t- ブチルフェノール)プ
ロピオネート、2,6-ジフェニル-4- オクタデシロキシフ
ェノール、2,4-ビス-(n-オクチルチオ)-6- (4-ヒドロ
キシ-3,5- ジ-t- ブチルアニリノ)-1,3,5- トリアジ
ン、2,4,6-トリス(3',5'-ジ-t- ブチル-4'-ヒドロキシ
ベンジルチオ)-1,3,5- トリアジン、2,6-ジ-t- ブチル
-4- メトキシフェノール、2,5-ジ-t- ブチルハイドロキ
ノン、2,5-ジ-t- アミルハイドロキノン、2,2'- チオ-
ビス-(6-t- ブチル-4- メチルフェノール)、2,2'- チ
オ- ビス(4-オクチルフェノール)、2,2'- チオ- ビス
- (6-t-ブチル-3- メチルフェノール)、4,4'- チオ-
ビス(6-t-ブチル-2- メチルフェノール)、2,2'- メチ
レン- ビス-(6-t- ブチル-4- メチルフェノール)、2,
2'- メチレン- ビス- (6-t-ブチル-4- エチルフェノー
ル)、2,2'- メチレン- ビス- {4-メチル-6-(α-メチ
ルシクロヘキシル)- フェノール}、2,2'- メチレン-
ビス- (4-メチル-6- シクロヘキシルフェノール)、2,
2'- メチレン- ビス(6-ノニル-4- メチルフェノー
ル)、2,2'- メチレン- ビス- {6-(α- メチルベンジ
ル)-4- ノニルフェノール}、2,2'- メチレン- ビス-
{6-(α,α-ジメチルベンジル)-4- ノニルフェノー
ル}、2,2'- メチレン- ビス- (4,6-ジ-t-ブチルフェ
ノール)、2,2'- エチリデン- ビス- (4,6-ジ-t- ブチ
ルフェノール)、2,2'- エチリデン- ビス- (6-t-ブチ
ル-4- イソブチルフェノール)、4,4'- メチレン- ビス
- (2,6-ジ-t- ブチルフェノール)、4,4'- メチレン-
ビス-(6-t-ブチル-2- メチルフェノール)、4,4'- ブ
チリデン- ビス- (6-t-ブチル-2- メチルフェノー
ル)、4,4'- ブチリデン- ビス- (6-t-ブチル-3- メチ
ルフェノール)、4,4'- ブチリデン- ビス- (2,6-ジ-t
- ブチルフェノール)、4,4'- ブチリデン- ビス- (3,
6-ジ-t- ブチルフェノール)、1,1-ビス- (5-t-ブチル
-4- ヒドロキシ-2- メチルフェニル)- ブタン、2,6-ジ
-(3-t-ブチル-5- メチル-2- ヒドロキシベンジル)-4-
メチルフェノール、1,1,3-トリス-(5-t-ブチル-4- ヒ
ドロキシ-2- メチルフェニル)- ブタン、ビス{3,3-ビ
ス(4'- ヒドロキシ-3'-t-ブチルフェニル)ブチリック
アシッド}エチレングリコールエステル、ジ-(3-t- ブ
チル-4- ヒドロキシ-5- メチルフェニル)- ジシクロペ
ンタジエン、ジ-{2-(3'-t-ブチル-2'-ヒドロキシ-5'-
メチルベンジル)-6-t- ブチル-4- メチルフェニル}テ
レフタレート、1,3,5-トリメチル-2,4,6- トリス(3,5-
ジ-t- ブチル-4- ヒドロキシベンジル)ベンゼン、トリ
ス(3,5-ジ-t- ブチル-4-ヒドロキシベンジル)イソシ
アヌレート、1,3,5-トリス(4-t-ブチル-3- ヒドロキシ
-2,6- ジメチルベンジル)イソシアヌレート、1,3,5-ト
リス- {(3,5-ジ-t- ブチル-4- ヒドロキシフェニル)
プロピオニルオキシエチル}イソシアヌレート、テトラ
キス{メチレン-3-(3',5'- ジ-t- ブチル-4'-ヒドロキ
シフェニル)プロピオネート}メタン、3,9-ビス[2-
{3-(3-t-ブチル-4- ヒドロキシ-5- メチルフェニル)
プロピオニルオキシ}-1,1- ジメチルエチル]-2,4,8,1
0-テトラオキサスピロ[5.5]ウンデカン、3,9-ビス[1,
1-ジメチル-2{β-(3-t- ブチル-4- ヒドロキシ-5- メ
チルフェニル)プロピオニルオキシ}エチル]-2,4,8,1
0-テトラオキサスピロ[5.5]ウンデカン、カルシウム
(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジルモノエチルホ
スフォネート)などが挙げられる。中でも、特にトリス
(3,5-ジ-t- ブチル-4- ヒドロキシベンジル)イソシア
ヌレート、1,3,5-トリス(4-t-ブチル-3- ヒドロキシ-
2,6- ジメチルベンジル)イソシアヌレート、3,9-ビス
[2-{3-(3-t-ブチル-4- ヒドロキシ-5- メチルフェニ
ル)プロピオニルオキシ}-1,1- ジメチルエチル]-2,
4,8,10-テトラオキサスピロ[5.5]ウンデカン、3,9-ビ
ス[1,1-ジメチル-2{β-(3-t- ブチル-4- ヒドロキシ
-5- メチルフェニル)プロピオニルオキシ}エチル]-
2,4,8,10-テトラオキサスピロ[5.5]ウンデカン、カル
シウム(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジルモノエ
チルホスフォネート)が好ましく用いられる。
【0012】これらの酸化防止剤は、単独で、あるいは
2種以上組み合わせて用いることができる。フェノール
系酸化防止剤(B)は、ラジカル連鎖禁止剤として機能
し、成形加工性の改善に効果がある。成形加工性の改善
は、フェノール系酸化防止剤(B)と、リン系酸化防止
剤である2,2-メチレンビス(4,6-ジ-t- ブチルフェニ
ル)オクチルホスファイト(C)とを組み合わせて用い
ることによって、相乗効果が得られる。
【0013】本発明においては、フェノール系酸化防止
剤(B)は、ポリプロピレン樹脂(A)100重量部に
対して、0.001〜1重量部、好ましくは0.01〜
0.2重量部、さらに好ましくは0.02〜0.15重
量部の割合で用いられる。フェノール系酸化防止剤
(B)を上記のような割合で用いると、紡糸加工性と作
業性に優れたポリプロピレン繊維用の樹脂組成物が得ら
れる。
【0014】2,2-メチレンビス(4,6-ジ-t- ブチルフェ
ニル)オクチルホスファイト(C) 本発明で用いられる2,2-メチレンビス(4,6-ジ-t- ブチ
ルフェニル)オクチルホスファイト(C)は、リン系酸
化防止剤であり、加工安定剤としての機能を有する。
【0015】本発明においては、2,2-メチレンビス(4,
6-ジ-t- ブチルフェニル)オクチルホスファイト(C)
は、ポリプロピレン樹脂(A)100重量部に対して、
0.001〜1重量部、好ましくは0.01〜0.1重
量部、さらに好ましくは0.05〜0.1重量部の割合
で用いられる。2,2-メチレンビス(4,6-ジ-t- ブチルフ
ェニル)オクチルホスファイト(C)を上記割合で用い
ると、紡糸加工性と作業性に優れたポリプロピレン樹脂
組成物が得られる。この樹脂組成物は、紡糸温度を従来
よりも高い260℃〜300℃に高めても、熱劣化物を
ほとんど生成することがないので、フィルター昇圧が起
こり難い。
【0016】ステアリン酸カルシウム(D) 本発明においては、ステアリン酸カルシウム(D)は、
ポリプロピレン樹脂(A)100重量部に対して、0.
001〜1重量部、好ましくは0.01〜0.1重量
部、さらに好ましくは0.05〜0.1重量部の割合で
用いられる。ステアリン酸カルシウム(D)を上記のよ
うな割合で用いると、ポリプロピレン繊維の連続紡糸を
円滑に進めることができ、優れたポリプロピレン樹脂組
成物が得られる。
【0017】その他の成分 本発明に係る繊維用ポリプロピレン樹脂組成物中に、帯
電防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、光安
定剤、顔料、分散剤等の配合剤を、本発明の目的を損な
わない範囲内で含有させることができる。
【0018】繊維用ポリプロピレン樹脂組成物 本発明に係る繊維用ポリプロピレン樹脂組成物は、ポリ
プロピレン樹脂(A)、フェノール系酸化防止剤
(B)、2,2-メチレンビス(4,6-ジ-t- ブチルフェニ
ル)オクチルホスファイト(C)およびステアリン酸カ
ルシウム(D)等を、たとえばヘンシェルミキサー、ブ
レンダー、バンバリーミキサーなどを用いて、これらの
成分が分解しない温度で混合した後、単軸押出機、二軸
押出機などを用いて溶融混練し、ペレット化することに
よって得られる。
【0019】
【発明の効果】本発明に係る繊維用ポリプロピレン樹脂
組成物は、従来使用していたジステアリル- ペンタエリ
スリトールジホスファイトから生じると思われる熱劣化
物のような固形物の発生がないので、260℃以上の温
度で紡糸しても、フィルター昇圧がほとんど起こること
なく、熱安定性に優れ、しかも、低デニールたとえば2
デニールまたはそれ以下のポリプロピレン繊維を長期間
に亘って連続生産することができる。したがって、本発
明に係る繊維用ポリプロピレン樹脂組成物を用いれば、
紡糸機の運転を円滑にでき、ひいては、このポリプロピ
レン繊維の生産コストを大幅にコストダウンすることが
できる。
【0020】本発明に係る繊維用ポリプロピレン樹脂組
成物は、衛生用品、たとえば湿布材の基布、紙おむつ、
手術用具包装材、手術用ガウン、マスク、或いは産業用
品、たとえばフィルター、オイル吸着マットなどの用途
に好適に利用することができる。
【0021】
【実施例】以下、本発明を実施例により説明するが、本
発明は、これら実施例に限定されるものではない。
【0022】
【実施例1〜3および比較例】ポリプロピレンパウダー
[MFR(ASTM D 1238,230℃、荷重2.16kg):15g
/10分]に、下記の安定剤を第1表に示した割合で配
合し、ヘンシェルミキサーによって混合し、その後、得
られたポリプロピレン組成物を押出機を用いて溶融押出
しを行なってペレットを得た。
【0023】紡糸機は,65mmφの押出機部分、その
先端にギヤーポンプを介してフィルター、ブレーカープ
レートおよびノズルが順次設けられている。フィルター
は、直径200mm、SUS製の4枚構成で、入口から
ブレーカープレートに向かって80メッシュ、120メ
ッシュ、200メッシュ、80メッシュである。
【0024】ノズルには、0.5mmφの穴が200ホ
ール形成されている。この紡糸機を用いて、270℃、
吐出量50g/分で約2デニールの繊維を連続して紡糸
し、フィルター部分に設けた圧力計によって樹脂圧を2
週間にわたって測定し、第1図に示す結果を得た。安定剤 (A)トリス(3,5-ジ-t- ブチル-4- ヒドロキシベンジ
ル)イソシアヌレート 商品名 Mark AO−20;旭電化工業(株)製 (B)1,3,5-トリス(4-t-ブチル-3- ヒドロキシ-2,6-
ジメチルベンジル)イソシアヌレート 商品名 サイアノックス1790;サイテック インダ
ストリーズ,INC製 (C)3,9-ビス[2-{3-(3-t-ブチル-4- ヒドロキシ-5
- メチルフェニル)プロピオニルオキシ}-1,1- ジメチ
ルエチル]-2,4,8,10-テトラオキサスピロ[5.5]ウンデ
カン 商品名 Mark AO−80;旭電化工業(株)製 (D)ジステアリル- ペンタエリスリトールジホスファ
イト 商品名 Mark PEP−8;旭電化工業(株)製 (E)2,2-メチレンビス(4,6-ジ-t- ブチルフェニル)
オクチルホスファイト 商品名 アデカスタブHP−10;旭電化工業(株)製
【0025】
【表1】
【図面の簡単な説明】
【図1】図1は、実施例および比較例で得られた樹脂圧
と紡糸開始後の経過日数との関係を示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 FI D01F 6/06 D01F 6/06 Z

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】メルトフローレート(ASTM D 1238,230
    ℃、荷重2.16kg)が1〜100g/10分であるポリプ
    ロピレン樹脂(A)100重量部と、 フェノール系酸化防止剤(B)0.001〜1重量部
    と、 2,2-メチレンビス(4,6-ジ-t- ブチルフェニル)オクチ
    ルホスファイト(C)0.001〜1重量部と、 ステアリン酸カルシウム(D)0.001〜1重量部と
    を含有してなることを特徴とする繊維用ポリプロピレン
    樹脂組成物。
JP8342098A 1996-12-20 1996-12-20 繊維用ポリプロピレン樹脂組成物 Pending JPH10182897A (ja)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2011168689A (ja) * 2010-02-18 2011-09-01 Lion Idemitsu Composites Co Ltd 耐変色性ポリプロピレン樹脂組成物
JP2013014751A (ja) * 2011-06-10 2013-01-24 Japan Polyethylene Corp 酸化耐熱と耐変色性の両性能に優れた樹脂組成物及び衛生製品用合成樹脂繊維

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2011168689A (ja) * 2010-02-18 2011-09-01 Lion Idemitsu Composites Co Ltd 耐変色性ポリプロピレン樹脂組成物
JP2013014751A (ja) * 2011-06-10 2013-01-24 Japan Polyethylene Corp 酸化耐熱と耐変色性の両性能に優れた樹脂組成物及び衛生製品用合成樹脂繊維

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