JPH10111389A - 使用済原子燃料の再処理方法およびその装置 - Google Patents

使用済原子燃料の再処理方法およびその装置

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JPH10111389A
JPH10111389A JP26697296A JP26697296A JPH10111389A JP H10111389 A JPH10111389 A JP H10111389A JP 26697296 A JP26697296 A JP 26697296A JP 26697296 A JP26697296 A JP 26697296A JP H10111389 A JPH10111389 A JP H10111389A
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JP
Japan
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uranium
plutonium
molten
molten salt
fuel
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JP26697296A
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English (en)
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Hiroto Yokoi
浩人 横井
Akira Sasahira
朗 笹平
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Hitachi Ltd
Original Assignee
Hitachi Ltd
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    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors
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    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02WCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W30/00Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50Reuse, recycling or recovery technologies

Abstract

(57)【要約】 【課題】使用済原子燃料を溶解した溶融塩化物中で電気
分解を行うと、回収するウラン及びまたはプルトニウム
中に希土類元素が混入する。 【解決手段】プルトニウム及び希土類元素が溶解した液
体カドミウムに、ウランを溶解させた溶融塩化物を接触
させることにより希土類元素を選択的に液体カドミウム
中から除去し、プルトニウムを回収する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は溶融塩に使用済原子
燃料を溶解したのちウランまたはプルトニウムを選択的
に回収する方法およびその装置に関する。
【0002】
【従来の技術】使用済原子燃料を溶融塩に溶解した後、
または溶解しつつ、溶融塩を電気分解することによりウ
ラン及びまたはプルトニウムを回収する方法は、例え
ば、原子力工業第34巻12号46頁から60頁に記載
されている。この方法では使用済金属原子燃料、または
前処理により金属に還元した使用済み酸化物燃料を液体
カドミウムに溶解し、その上部に溶融塩化物を張り込
む。ついで溶融塩化物中に金属電極の陰極を挿入し、液
体カドミウムを陽極として電流を通じる。液体カドミウ
ム中のウランは容易にイオン化し溶融塩化物中に移動
し、さらに金属陰極で還元されて、陰極上に金属として
析出する。このときプルトニウムはカドミウムと金属間
化合物を作るため溶融塩に移動しにくく、プルトニウム
を金属電極に析出させるには非常に大きな電位差が必要
なため、ウランをプルトニウムから分離できる。ウラン
を回収した後、液体カドミウムの陰極を溶融塩化物に挿
入して電流を通じると、陰極カドミウムにおいてもプル
トニウムが金属間化合物を作るため小さな電位差でウラ
ン及びプルトニウムをカドミウム陰極に析出させて回収
する。即ち、この処理においてウランとプルトニウムを
使用済金属原子燃料から回収することができる。
【0003】溶融塩中のアクチニド元素を溶融金属へ移
行させる方法は、例えば、GLOBAL'95 International
Conference 749頁から757頁に記載されてい
る。この方法は、溶融塩化物及び液体カドミウムを用い
た使用済金属燃料または前処理により金属に還元した使
用済み酸化物燃料の再処理において発生する塩廃棄物中
から溶融塩化物中に残留するアクチニド元素を除去し、
塩をリサイクル利用するために行われる。アクチニド元
素を含む溶融塩化物を、ウランがほぼ飽和状態にあるカ
ドミウム−ウラン合金と接触させるとウラン金属が還元
剤となり以下の反応によりアクチニド元素は合金中に抽
出され、カドミウムと金属間化合物を形成する。Ac(s
alt)+U(Cd)→Ac(Cd)+U(salt)また、アクチニ
ド元素を含む溶融塩化物を、Cd−3wt%Li合金と
接触させることによりリチウム金属を還元剤としてアク
チニド元素をカドミウム中に抽出することもできる。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】従来技術によれば、固
体陰極によりウランのみを電気分解し回収するため、溶
融塩中でプルトニウムを濃縮することができる。また、
使用済原子燃料からウラン及びまたはプルトニウムを回
収することができる。しかし、プルトニウムが濃縮され
た溶融塩中には核分裂生成物であるセシウムやストロン
チウム等も濃縮される。また、電気分解により液体カド
ミウム中にウラン及びプルトニウムを回収する上記再処
理方法では、使用済燃料中に含まれる希土類元素が、回
収されるウラン及びプルトニウム中に混入し、燃料特性
に悪影響を与える。これらの元素が回収ウラン及びプル
トニウムに混入しないようにするためには、液体カドミ
ウムに溶解した段階で希土類元素を除去する必要があ
る。また、従来技術では、まずウランを回収した後、液
体カドミウム陰極によりプルトニウムを回収しており、
ウランの回収とプルトニウムの回収を同時に行うことは
できない。
【0005】
【課題を解決するための手段】本発明では、溶解槽中に
予めウランを溶解させた溶融金属を設置しておき、燃料
を陽極溶解しつつ金属電極でウランを回収する。この
時、溶融塩中に溶解されたプルトニウムは、PuCl3
(塩中)+U(Cd中)→UCl3(塩中)+Pu(C
d中)の反応によりウラン回収と同時に液体金属中に回
収される。
【0006】溶融塩中の希土類元素をウラン及びプルト
ニウムと分離し、ウラン及びプルトニウムを回収するた
め本発明では以下のような操作を行う。
【0007】使用済原子燃料を溶解させた溶融塩化物を
ウラン−カドミウム合金と接触させると、溶融塩中のプ
ルトニウム,希土類元素及びマイナーアクチニド元素は
合金中のウランを還元剤として溶融塩中から合金中へと
移行する。この時溶融塩中において、金属燃料を陽極と
し、固体陰極との間で電気分解を行うと、陽極から使用
済金属燃料は溶解し、溶融塩中に溶解しているウランは
固体陰極に析出する。従って、溶融塩中のウラン濃度が
飽和に達することなく連続的にプルトニウム及び希土類
元素を液体カドミウムに移行させることができる。この
時、ウランよりも塩化物になりやすいセシウム,ストロ
ンチウム等の元素は溶融塩化物中に残留するので、ウラ
ン,プルトニウム及び希土類元素と分離できる。次に、
上記液体カドミウムを取り出しウランを溶解した溶融塩
化物と接触させると、液体カドミウム中に存在するウラ
ン,プルトニウム及び希土類元素の内、まず比較的塩化
物になりやすい希土類元素が溶融塩中のウランにより酸
化され溶融塩化物中に移行する。希土類元素を除去した
後、再び液体カドミウムを溶融塩化物から分離し、ウラ
ンを溶解した溶融塩化物と接触させプルトニウムを溶融
塩化物に移行させる。最後に溶融塩化物中に酸素または
酸素を放出する物質を供給することによりウラン及びプ
ルトニウムを酸化物として回収することができる。
【0008】このように本発明では、ウランの電極上へ
の回収とプルトニウムの液体金属への回収を同時に実行
でき、従来方法より迅速に処理が行える。また、プルト
ニウムへの希土類元素の混入を防ぐことができる。
【0009】
【発明の実施の形態】
(実施例1)本発明の好適な一実施例である使用済原子
燃料の再処理方法が実行される使用済原子燃料再処理装
置の構成を図1を用いて説明する。この使用済原子燃料
再処理装置は電解槽1,反応槽に張り込ませた電解用溶
融塩2,液体ウラン−カドミウム合金3,塩化ウラニウ
ム供給装置4,使用済燃料を溶解するための陽極5,ウ
ラン酸化物を析出させる陰極6,電解用電源7,円筒形
の絶縁隔壁8,ウランを溶解させた溶融塩9,溶融塩化
物輸送装置10,酸素供給槽11,酸素供給装置12,
フィルタ13及び溶融塩移動装置15からなる。
【0010】使用済原子燃料16を反応槽上部より陽極
5に装荷する。反応槽気相は不活性ガスを流通する。陽
極5−陰極6間に電位差をかけると使用済燃料が陽極溶
解し、ウランが陰極6に析出する。このとき燃料中のセ
シウム,ストロンチウム等のアルカリ金属,アルカリ土
類金属元素は溶融塩中に溶解していく。また、プルトニ
ウム及び希土類元素は陰極に析出せず、液体ウラン−カ
ドミウム合金3中のウランを還元剤としてウラン−カド
ミウム合金3中に移動し、移動したプルトニウム及び希
土類元素は溶融塩化物9中のウランと交換して溶融塩化
物9中に濃縮される。
【0011】プルトニウムを濃縮した溶融塩化物9を溶
融塩化物輸送装置10により酸素供給槽11に輸送した
後、酸素供給装置12により溶融塩9へ酸素または酸素
を放出する物質を供給する。溶融塩化物9中のウラン,
プルトニウム及び希土類元素は供給される酸素により酸
化され、酸素供給槽11内に沈殿する。沈殿生成が終了
した後、溶融塩移動装置15により塩化ウラニウム供給
装置4に移しリサイクル利用する。この時溶融塩中の酸
化物沈殿14はフィルタ15上に回収される。本実施例
によれば、ウランの電極への回収と同時にプルトニウム
を槽中に回収することができ、従来法に比べ迅速に再処
理できる利点がある。
【0012】(実施例2)本発明の別の実施例である使
用済原子燃料の再処理方法が実行される使用済原子燃料
再処理装置の構成を図2を用いて説明する。この使用済
原子燃料再処理装置は電解槽1,反応槽に張り込ませた
電解用溶融塩2,液体ウラン−カドミウム合金3,塩化
ウラニウム供給装置4,使用済燃料を溶解するための陽
極5,ウラン酸化物を析出させる陰極6,電解用電源
7,液体カドミウム輸送装置17,希土類元素除去槽1
8,ウランを溶解させた溶融塩化物19,液体カドミウ
ム輸送装置20,プルトニウム移行槽21,ウランを溶
解させた溶融塩化物22,溶融塩化物輸送ライン9,酸
素供給槽11,酸素供給装置12,フィルタ13及び溶
融塩移動装置15からなる。
【0013】使用済原子燃料16を反応槽上部より陽極
5に装荷する。反応槽気相は不活性ガスを流通する。陽
極と固体陰極間に電位差をかけると使用済燃料が陽極溶
解し、ウラン酸化物が陰極6に析出する。このとき燃料
中のセシウム,ストロンチウム等のアルカリ金属,アル
カリ土類金属元素は溶融塩中に溶解していく。また、プ
ルトニウム及び希土類元素は陰極に析出せず、液体ウラ
ン−カドミウム合金3中のウランを還元剤としてウラン
−カドミウム合金3中に移動する。
【0014】プルトニウムの溶解した液体ウラン−カド
ミウム合金3を液体カドミウム輸送装置17により希土
類元素除去槽18に輸送した後、液体ウラン−カドミウ
ム合金3にウランを溶解させた溶融塩化物19を接触さ
せ、プルトニウムよりも塩化物になりやすい希土類元素
を合金3中から溶融塩化物19中へ移す。この時、溶融
塩化物19中のウランの量は、プルトニウムと共に液体
カドミウム3中に同伴する希土類元素と化学当量的に等
しい量とする。次に液体カドミウム輸送装置20を用い
希土類除去槽18中の液体カドミウム合金3をプルトニ
ウム移行槽21へ移す。移動させた液体カドミウム合金
3にウランを溶解した溶融塩化物22を接触させると液
体カドミウム合金3中のプルトニウムは溶融塩化物22
中のウランと置き換わり溶融塩化物22中へ移る。ウラ
ン及びプルトニウムを含む溶融塩化物22を溶融塩化物
輸送装置9により酸素供給槽11に移した後、酸素供給
装置12により溶融塩化物22へ酸素または酸素を放出
する物質を供給する。溶融塩化物22中のウラン及びプ
ルトニウムは供給される酸素により酸化され、酸素供給
槽11内に沈殿する。沈殿生成が終了した後、溶融塩移
動装置15により塩化ウラニウム供給装置4に移しリサ
イクル利用する。この時、溶融塩中の酸化物沈殿14は
フィルタ15上に回収される。本実施例によれば、実施
例1の効果に加えて高精製度のプルトニウムを回収でき
るという効果がある。
【0015】
【発明の効果】本発明によれば、溶融塩化物に溶解した
使用済原子燃料中のプルトニウムを溶融塩化物中から液
体カドミウム中へ移し、さらに液体カドミウム中から別
の溶融塩化物中へ移動することにより、プルトニウムを
使用済原子燃料中のセシウム,ストロンチウムと分離す
ることができる。また、溶融塩化物中にプルトニウムを
濃縮することもできる。さらに、電解によりウランを陰
極に回収すると同時にプルトニウムを回収することがで
き、従来方法に比べ迅速な処理を行うことができる。
【0016】本発明によれば、使用済原子燃料を再処理
し回収したプルトニウムを再び原子燃料として使用する
際に燃料特性に悪影響を与える希土類元素をプルトニウ
ムから分離することができる。
【0017】本発明によれば、使用済原子燃料中からウ
ラン及びプルトニウムを酸化物として回収することがで
きる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施例の使用済原子燃料再処理装置
のブロック図。
【図2】本発明の第二実施例の使用済原子燃料再処理装
置のブロック図。
【符号の説明】
1…電解槽、2…電解用溶融塩、3…液体ウラン−カド
ミウム合金、4…塩化ウラニウム供給装置、5…陽極、
6…陰極、7…電解用電源、8…円筒形の絶縁隔壁、9
…ウランを溶解させた溶融塩、10…溶融塩化物輸送装
置、11…酸素供給槽、12…酸素供給装置、13…フ
ィルタ、15…溶融塩移動装置、16…使用済原子燃
料。

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】使用済原子燃料を溶融塩に溶解した後、ま
    たは溶解しつつ、上記溶融塩を電気分解することにより
    ウラン及びまたはプルトニウムを回収する原子燃料の再
    処理方法において、予めウランを溶解させた液体金属と
    使用済原子燃料を溶解した溶融塩を接触させることによ
    り溶融塩中のプルトニウムを溶融金属中に移行させ、さ
    らに上記溶融金属をウランを溶解させた別の溶融塩と接
    触させプルトニウムを溶融塩中へ移行させることを特徴
    とする使用済燃料の再処理方法。
  2. 【請求項2】請求項1において、上記溶融金属相を共通
    の底面とし、上記溶融金属相上の溶融塩相を隔壁で区画
    し、区画された一方の溶融塩相中に使用済燃料を保持し
    た陽極及び陰極を有する使用済原子燃料の再処理装置。
  3. 【請求項3】請求項1において、上記溶融塩中のプルト
    ニウムを上記液体金属中に移行させ、この金属を塩中に
    小量のウランを含む溶融塩によって洗浄した後、プルト
    ニウムを含む上記液体金属を別のウランを含む溶融塩と
    接触させることにより、希土類元素をプルトニウムから
    除く上記再処理方法。
  4. 【請求項4】請求項3において、回収した溶融塩化物中
    に酸素または酸素を放出する物質を供給することにより
    プルトニウム/ウラン比の高い酸化物を回収する使用済
    燃料の再処理装置。
JP26697296A 1996-10-08 1996-10-08 使用済原子燃料の再処理方法およびその装置 Pending JPH10111389A (ja)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6056865A (en) * 1997-06-03 2000-05-02 Japan Nuclear Cycle Development Institute Dry chemical reprocessing method and dry chemical reprocessing apparatus for spent nuclear fuel
KR20190105445A (ko) * 2018-03-05 2019-09-17 한국원자력연구원 우라늄, 초우라늄 및 희토류 원소 고체 내 희토류 원소 함량의 저감 방법

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US6056865A (en) * 1997-06-03 2000-05-02 Japan Nuclear Cycle Development Institute Dry chemical reprocessing method and dry chemical reprocessing apparatus for spent nuclear fuel
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