JPH0963589A - 密閉型水素電池用電極及びその製造方法 - Google Patents
密閉型水素電池用電極及びその製造方法Info
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- JPH0963589A JPH0963589A JP7208813A JP20881395A JPH0963589A JP H0963589 A JPH0963589 A JP H0963589A JP 7208813 A JP7208813 A JP 7208813A JP 20881395 A JP20881395 A JP 20881395A JP H0963589 A JPH0963589 A JP H0963589A
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- battery
- storage alloy
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】
【課題】水素吸蔵合金電極（負極）の充電リザーブの減
少及び電池内圧の増大を抑止可能な密閉型水素電池の製
造方法を提供する。 【解決手段及び発明の効果】エーテル結合（−Ｏ−）を
含む有機高分子材料（例えばポリエチレンオキサイド、
ポリプロピレンオキサイド及びポリブチレンオキサイド
など）は良好な親水性をもつとともに、ＯＨ基（−Ｏ
Ｈ）に比べて格段に耐酸化性を有し、正極にて格段に酸
化分解されにくく、それによる水素発生を大幅に低減す
ることができる。したがって、増粘材又は結着材の酸化
分解により生じる負極の充電リザーブの減少、電池内圧
の上昇、電池のサイクル寿命の短縮を防止することがで
きる。
少及び電池内圧の増大を抑止可能な密閉型水素電池の製
造方法を提供する。 【解決手段及び発明の効果】エーテル結合（−Ｏ−）を
含む有機高分子材料（例えばポリエチレンオキサイド、
ポリプロピレンオキサイド及びポリブチレンオキサイド
など）は良好な親水性をもつとともに、ＯＨ基（−Ｏ
Ｈ）に比べて格段に耐酸化性を有し、正極にて格段に酸
化分解されにくく、それによる水素発生を大幅に低減す
ることができる。したがって、増粘材又は結着材の酸化
分解により生じる負極の充電リザーブの減少、電池内圧
の上昇、電池のサイクル寿命の短縮を防止することがで
きる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、密閉型水素電池用
電極及びその製造方法に関し、詳しくはその水素吸蔵合
金電極の充電リザーブの減少抑止に関する。
電極及びその製造方法に関し、詳しくはその水素吸蔵合
金電極の充電リザーブの減少抑止に関する。
【０００２】
【従来の技術】水素吸蔵合金電極を負極とする従来の水
素電池では、図３に示すように正極の理論容量を負極の
それより小さく作製していわゆる正極規制型電池として
いる。これは、充電末期に正極から発生する酸素を負極
に吸収させるとともに充電リザーブ（充電可能余剰容量
分）Ｐｃを確保することにより負極側での水素発生を抑
制して電池内圧の上昇を防止したり、負極に放電リザー
ブ（放電可能余剰容量分）Ｐｄを設けて放電時における
負極の有効放電面積を稼いだりするためであり、このた
め従来は負極の理論容量は正極のそれに対して通常約
１．６倍以上大きく作製されている。
素電池では、図３に示すように正極の理論容量を負極の
それより小さく作製していわゆる正極規制型電池として
いる。これは、充電末期に正極から発生する酸素を負極
に吸収させるとともに充電リザーブ（充電可能余剰容量
分）Ｐｃを確保することにより負極側での水素発生を抑
制して電池内圧の上昇を防止したり、負極に放電リザー
ブ（放電可能余剰容量分）Ｐｄを設けて放電時における
負極の有効放電面積を稼いだりするためであり、このた
め従来は負極の理論容量は正極のそれに対して通常約
１．６倍以上大きく作製されている。
【０００３】一方、この水素吸蔵合金電極は、まず水素
吸蔵合金粉末を有機高分子材料を素材とする増粘剤又は
結着剤と水と混練り（又は混合）してペースト化し、こ
のペーストを例えば発泡状ニッケル多孔体などの金属集
電体に充填して形成される。上記した増粘剤又は結着剤
に用いられる有機高分子材料としては水との親和性が高
くペースト形成に良好な親水性有機高分子材料が最も好
適であり、例えば水との親和性が高いＯＨ基を有するポ
リビニルアルコール、メチルセルロース、カルボキシメ
チルセルロース（ＣＭＣ）などが増粘剤又は結着剤とし
て通常用いられる。
吸蔵合金粉末を有機高分子材料を素材とする増粘剤又は
結着剤と水と混練り（又は混合）してペースト化し、こ
のペーストを例えば発泡状ニッケル多孔体などの金属集
電体に充填して形成される。上記した増粘剤又は結着剤
に用いられる有機高分子材料としては水との親和性が高
くペースト形成に良好な親水性有機高分子材料が最も好
適であり、例えば水との親和性が高いＯＨ基を有するポ
リビニルアルコール、メチルセルロース、カルボキシメ
チルセルロース（ＣＭＣ）などが増粘剤又は結着剤とし
て通常用いられる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、本発明
者らは、種々実験の結果、上記したＯＨ基を有する有機
高分子材料が充電時に正極において酸化分解されて充電
リザーブを減少させ、ひいては充電末期に負極からの水
素発生をひきおこして電池内圧を上昇させるという問題
を発生していることを発見した。なお、この密閉型水素
電池における電池内圧の増大は、電池の安全弁作動まで
のサイクル寿命を短縮するという問題を派生する。
者らは、種々実験の結果、上記したＯＨ基を有する有機
高分子材料が充電時に正極において酸化分解されて充電
リザーブを減少させ、ひいては充電末期に負極からの水
素発生をひきおこして電池内圧を上昇させるという問題
を発生していることを発見した。なお、この密閉型水素
電池における電池内圧の増大は、電池の安全弁作動まで
のサイクル寿命を短縮するという問題を派生する。
【０００５】本発明は上記問題点に鑑みなされたもので
あり、水素吸蔵合金電極（負極）の充電リザーブの減少
及び電池内圧の増大を抑止可能な密閉型水素電池用電極
及びその製造方法を提供することを、その解決すべき課
題としている。
あり、水素吸蔵合金電極（負極）の充電リザーブの減少
及び電池内圧の増大を抑止可能な密閉型水素電池用電極
及びその製造方法を提供することを、その解決すべき課
題としている。
【０００６】
【課題を解決するための手段及び発明の効果】本発明の
第１の構成は、水素吸蔵合金粉末を増粘剤又は結着剤及
び水と混合して形成したペーストを金属集電体に被着し
てなる水素吸蔵合金電極を密閉ケースにてアルカリ電解
液に浸漬して形成した密閉型水素電池用電極及びその製
造方法において、前記増粘剤又は結着剤が、エーテル結
合を含む非イオン性水溶性有機高分子材料を素材とする
ことを特徴とする密閉型水素電池用電極及びその製造方
法である。
第１の構成は、水素吸蔵合金粉末を増粘剤又は結着剤及
び水と混合して形成したペーストを金属集電体に被着し
てなる水素吸蔵合金電極を密閉ケースにてアルカリ電解
液に浸漬して形成した密閉型水素電池用電極及びその製
造方法において、前記増粘剤又は結着剤が、エーテル結
合を含む非イオン性水溶性有機高分子材料を素材とする
ことを特徴とする密閉型水素電池用電極及びその製造方
法である。
【０００７】なお、増粘剤又は結着剤は予め水と混合又
は水に溶解した後、活物質粉末と混合してもよい。本発
明の第２の構成は、上記第１の構成において更に、前記
有機高分子材料が、アルキルアリルエーテル又はアルキ
ルエーテル又はそれらの共重合体からなることを特徴と
している。なお、本明細書でいうアルキルアリルエーテ
ルは図４（ａ）の分子式で表されるものをいい、本明細
書でいうアルキルエーテルは図４（ｂ）の分子式で表さ
れるものをいう。
は水に溶解した後、活物質粉末と混合してもよい。本発
明の第２の構成は、上記第１の構成において更に、前記
有機高分子材料が、アルキルアリルエーテル又はアルキ
ルエーテル又はそれらの共重合体からなることを特徴と
している。なお、本明細書でいうアルキルアリルエーテ
ルは図４（ａ）の分子式で表されるものをいい、本明細
書でいうアルキルエーテルは図４（ｂ）の分子式で表さ
れるものをいう。
【０００８】このｍが８以上のアルキルアリルエーテル
としては例えばオクチル、ノニル、ラウリルなどが挙げ
られる。ｍが８未満のアルキルアリルエーテルは酸化分
解を受けやすく、また、ｍが１２を超えるアルキルアリ
ルエーテルは水溶性が悪くなるので増粘剤又は結着剤と
して使用が困難となる。一方、ｍが１２以上のアルキル
エーテルとしては例えばラウリル、トリデシル、セチ
ル、ステアリル、オレイルなどが挙げられる。ｍが１２
未満のアルキルエーテルは酸化分解を受けやすく、ま
た、ｍが１８を超えるアルキルエーテルは水溶性が悪く
なるので増粘剤又は結着剤として使用が困難となる。
としては例えばオクチル、ノニル、ラウリルなどが挙げ
られる。ｍが８未満のアルキルアリルエーテルは酸化分
解を受けやすく、また、ｍが１２を超えるアルキルアリ
ルエーテルは水溶性が悪くなるので増粘剤又は結着剤と
して使用が困難となる。一方、ｍが１２以上のアルキル
エーテルとしては例えばラウリル、トリデシル、セチ
ル、ステアリル、オレイルなどが挙げられる。ｍが１２
未満のアルキルエーテルは酸化分解を受けやすく、ま
た、ｍが１８を超えるアルキルエーテルは水溶性が悪く
なるので増粘剤又は結着剤として使用が困難となる。
【０００９】また、アルキルアリルエーテル又はアルキ
ルエーテルでは、ｎは１０以上が好ましく、耐酸化性を
考慮するとｎを１５以上とすることが好ましい。本発明
の第３の構成は、上記第１の構成において更に、前記増
粘剤又は結着剤が、ポリエチレンオキサイド又はポリプ
ロピレンオキサイド又はポリブチレンオキサイド又はそ
れらの共重合体を主成分とすることを特徴としている。
ルエーテルでは、ｎは１０以上が好ましく、耐酸化性を
考慮するとｎを１５以上とすることが好ましい。本発明
の第３の構成は、上記第１の構成において更に、前記増
粘剤又は結着剤が、ポリエチレンオキサイド又はポリプ
ロピレンオキサイド又はポリブチレンオキサイド又はそ
れらの共重合体を主成分とすることを特徴としている。
【００１０】詳しく説明すると、エーテル結合（−Ｏ
−）を含む有機高分子材料（例えばポリエチレンオキサ
イド、ポリプロピレンオキサイド及びポリブチレンオキ
サイドなど）は良好な親水性をもつとともに、ＯＨ基
（−ＯＨ）に比べて格段に優れた耐酸化性を有するので
正極にて格段に酸化分解されにくく、それによる充電リ
ザーブ量の減少を大幅に抑止することができる。したが
って、増粘剤又は結着剤の酸化分解により生じる負極の
充電リザーブの減少や電池内圧の上昇や電池のサイクル
寿命の短縮を防止することができる。なお、エーテル結
合を有する非イオン性水溶性有機高分子材料としてのポ
リエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド及び
ポリブチレンオキサイドの重合度は５０００以上好まし
くは２万以上とすることが好ましい。５０００未満では
電気化学的に酸化されやすく、２万以上では増粘剤又は
結着剤の添加量を減らすことができ、相対的にＯＨ基が
少なくなるのでより一層酸化されにくくなる。
−）を含む有機高分子材料（例えばポリエチレンオキサ
イド、ポリプロピレンオキサイド及びポリブチレンオキ
サイドなど）は良好な親水性をもつとともに、ＯＨ基
（−ＯＨ）に比べて格段に優れた耐酸化性を有するので
正極にて格段に酸化分解されにくく、それによる充電リ
ザーブ量の減少を大幅に抑止することができる。したが
って、増粘剤又は結着剤の酸化分解により生じる負極の
充電リザーブの減少や電池内圧の上昇や電池のサイクル
寿命の短縮を防止することができる。なお、エーテル結
合を有する非イオン性水溶性有機高分子材料としてのポ
リエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド及び
ポリブチレンオキサイドの重合度は５０００以上好まし
くは２万以上とすることが好ましい。５０００未満では
電気化学的に酸化されやすく、２万以上では増粘剤又は
結着剤の添加量を減らすことができ、相対的にＯＨ基が
少なくなるのでより一層酸化されにくくなる。
【００１１】
【発明の実施の形態】本発明の好適な態様を以下の実施
例に基づいて説明する。
例に基づいて説明する。
【００１２】
【実施例】以下、本発明の水素吸蔵合金電極の製造方法
の各実施例を説明する。 （実施例１）組成がＭｍＮｉ3.8 Ｃｏ0.75Ａｌ0.3 Ｍｎ
0.35（Ｌａ／Ｍｍ＝０．６）である水素吸蔵合金を機械
粉砕して１５０メッシュ以下とした水素吸蔵合金粉末に
増粘剤として重合度が約１０万のポリエチレンオキサイ
ド（ＰＥＯ）、重合度が約１０万のポリプロピレンオキ
サイド（ＰＲＯ）、重合度が約５万のメチルセルロース
（ＭＣ）、重合度が約２０００のポリビニルアルコール
（ＰＶＡ）のそれぞれ２ｗｔ％水溶液を合金重量に対し
て３０ｗｔ％だけ個別に加えて攪拌し、それぞれ異なる
増粘剤を含む４種類のペーストを形成した。次に、これ
ら４種類のペーストを発泡ニッケル集電体（５５０ｇ／
ｍ2 ）に充填し、７０〜８０℃で乾燥し、ロールプレス
にて厚さが０．６ｍｍの水素吸蔵合金電極を負極として
形成した。
の各実施例を説明する。 （実施例１）組成がＭｍＮｉ3.8 Ｃｏ0.75Ａｌ0.3 Ｍｎ
0.35（Ｌａ／Ｍｍ＝０．６）である水素吸蔵合金を機械
粉砕して１５０メッシュ以下とした水素吸蔵合金粉末に
増粘剤として重合度が約１０万のポリエチレンオキサイ
ド（ＰＥＯ）、重合度が約１０万のポリプロピレンオキ
サイド（ＰＲＯ）、重合度が約５万のメチルセルロース
（ＭＣ）、重合度が約２０００のポリビニルアルコール
（ＰＶＡ）のそれぞれ２ｗｔ％水溶液を合金重量に対し
て３０ｗｔ％だけ個別に加えて攪拌し、それぞれ異なる
増粘剤を含む４種類のペーストを形成した。次に、これ
ら４種類のペーストを発泡ニッケル集電体（５５０ｇ／
ｍ2 ）に充填し、７０〜８０℃で乾燥し、ロールプレス
にて厚さが０．６ｍｍの水素吸蔵合金電極を負極として
形成した。
【００１３】また、上記有機高分子材料の２ｗｔ％水溶
液と水酸化ニッケルとを前者を２、後者を１とする重量
比で混練りして上記負極に用いたと同じ発泡ニッケル集
電体に充填し、乾燥して正極を形成した。次に、互いに
同種の有機高分子材料を含む正極及び負極同士をポリプ
ロピレンからなるセパレータを挟んで巻装してサブＣサ
イズの円筒状電極アセンブリを構成し、これを６ＮＫＯ
Ｈ水溶液に浸漬して円筒状密閉電池を作製した。
液と水酸化ニッケルとを前者を２、後者を１とする重量
比で混練りして上記負極に用いたと同じ発泡ニッケル集
電体に充填し、乾燥して正極を形成した。次に、互いに
同種の有機高分子材料を含む正極及び負極同士をポリプ
ロピレンからなるセパレータを挟んで巻装してサブＣサ
イズの円筒状電極アセンブリを構成し、これを６ＮＫＯ
Ｈ水溶液に浸漬して円筒状密閉電池を作製した。
【００１４】これらの電池を正極理論容量を基準として
０．１Ｃで１２０％間充電し、その後、０．２Ｃで１．
０Ｖまで放電させる充放電サイクルを繰り返し、その時
の電池内圧の上昇を調べた。その結果を図１に示す。な
お、図１の電池内圧値は、それぞれ１０個作製した電池
の平均値を示す。図１から、ポリエチレンオキサイド又
はポリプロピレンオキサイドを用いた水素吸蔵合金電極
はメチルセルロース及びポリビニルアルコールを用いた
水素吸蔵合金電極に対して格段に電池内圧の上昇を抑止
することができることがわかる。 （実施例２）次に、実施例１で作製された電池を上記充
放電サイクルを３０回行った後、分解し、取り出した水
素吸蔵合金電極の充電リザーブ減少量及び放電リザーブ
増加量を調べた。両者の差は負極容量の経時劣化量とな
る。この結果を図２に示す。なお、縦軸は負極理論容量
に対する比率である。図２から、ポリエチレンオキサイ
ド又はポリプロピレンオキサイドを用いた水素吸蔵合金
電極はメチルセルロース及びポリビニルアルコールを用
いた水素吸蔵合金電極に対して格段に充電リザーブ量の
減少を抑止することができることがわかる。
０．１Ｃで１２０％間充電し、その後、０．２Ｃで１．
０Ｖまで放電させる充放電サイクルを繰り返し、その時
の電池内圧の上昇を調べた。その結果を図１に示す。な
お、図１の電池内圧値は、それぞれ１０個作製した電池
の平均値を示す。図１から、ポリエチレンオキサイド又
はポリプロピレンオキサイドを用いた水素吸蔵合金電極
はメチルセルロース及びポリビニルアルコールを用いた
水素吸蔵合金電極に対して格段に電池内圧の上昇を抑止
することができることがわかる。 （実施例２）次に、実施例１で作製された電池を上記充
放電サイクルを３０回行った後、分解し、取り出した水
素吸蔵合金電極の充電リザーブ減少量及び放電リザーブ
増加量を調べた。両者の差は負極容量の経時劣化量とな
る。この結果を図２に示す。なお、縦軸は負極理論容量
に対する比率である。図２から、ポリエチレンオキサイ
ド又はポリプロピレンオキサイドを用いた水素吸蔵合金
電極はメチルセルロース及びポリビニルアルコールを用
いた水素吸蔵合金電極に対して格段に充電リザーブ量の
減少を抑止することができることがわかる。
【００１５】なお、上記各実施例は、密閉型水素電池に
おける増粘剤の酸化分解による水素吸蔵合金負極の劣化
を示すが、増粘剤の酸化分解は正極側でも生じており、
したがって、本発明は、エーテル基を有する有機高分子
材料を増粘剤として正極側にだけ用いた密閉型水素電池
にも適用できることがわかる。
おける増粘剤の酸化分解による水素吸蔵合金負極の劣化
を示すが、増粘剤の酸化分解は正極側でも生じており、
したがって、本発明は、エーテル基を有する有機高分子
材料を増粘剤として正極側にだけ用いた密閉型水素電池
にも適用できることがわかる。
【図１】実施例及び比較例の増粘剤を用いた密閉型水素
電池の電池内圧の変化を示す図である。
電池の電池内圧の変化を示す図である。
【図２】実施例及び比較例の増粘剤を用いた密閉型水素
電池における水素吸蔵合金電極の放電リザーブ量及び容
量劣化量の増大（充電リザーブ量の減少）を示す図であ
る。
電池における水素吸蔵合金電極の放電リザーブ量及び容
量劣化量の増大（充電リザーブ量の減少）を示す図であ
る。
【図３】水素吸蔵合金電極を負極に用いた正極規制電池
における充電リザーブ及び放電リザーブの状態を示す図
である。
における充電リザーブ及び放電リザーブの状態を示す図
である。
【図４】（ａ）は増粘剤又は結着剤の一例として採用さ
れるアルキルアリルエーテルの分子式を示し、（ｂ）は
増粘剤又は結着剤の一例として採用されるアルキルエー
テルの分子式を示す図である。
れるアルキルアリルエーテルの分子式を示し、（ｂ）は
増粘剤又は結着剤の一例として採用されるアルキルエー
テルの分子式を示す図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 森下 真也 愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番 地の１ 株式会社豊田中央研究所内 (72)発明者 砥綿 真一 愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番 地の１ 株式会社豊田中央研究所内 (72)発明者 鈴木 憲一 愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番 地の１ 株式会社豊田中央研究所内 (72)発明者 阿部 勝司 愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番 地の１ 株式会社豊田中央研究所内
Claims (3)
- 【請求項１】水素吸蔵合金粉末を増粘剤又は結着剤及び
水と混合して形成したペーストを金属集電体に被着して
なる水素吸蔵合金電極を密閉ケースにてアルカリ電解液
に浸漬して形成した密閉型水素電池用電極及びその製造
方法において、 前記増粘剤又は結着剤は、エーテル結合を含む非イオン
性水溶性有機高分子材料を素材とすることを特徴とする
密閉型水素電池用電極及びその製造方法。 - 【請求項２】前記有機高分子材料は、アルキルアリルエ
ーテル又はアルキルエーテル又はそれらの共重合体から
なる請求項１記載の密閉型水素電池用電極及びその製造
方法。 - 【請求項３】前記増粘剤又は結着剤は、ポリエチレンオ
キサイド又はポリプロピレンオキサイド又はポリブチレ
ンオキサイド又はそれらの共重合体を主成分とする請求
項１記載の密閉型水素電池用電極及びその製造方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7208813A JPH0963589A (ja) | 1995-08-16 | 1995-08-16 | 密閉型水素電池用電極及びその製造方法 |
| US08/696,494 US5948563A (en) | 1995-08-16 | 1996-08-14 | Sealed |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7208813A JPH0963589A (ja) | 1995-08-16 | 1995-08-16 | 密閉型水素電池用電極及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0963589A true JPH0963589A (ja) | 1997-03-07 |
Family
ID=16562556
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7208813A Pending JPH0963589A (ja) | 1995-08-16 | 1995-08-16 | 密閉型水素電池用電極及びその製造方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5948563A (ja) |
| JP (1) | JPH0963589A (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4423699B2 (ja) | 1999-05-27 | 2010-03-03 | ソニー株式会社 | 半導体レーザ素子及びその作製方法 |
| US6677076B2 (en) | 2002-01-15 | 2004-01-13 | Quallion Llc | Electric storage battery construction and method of manufacture |
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