JPH09293517A - リン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法 - Google Patents
リン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法Info
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- JPH09293517A JPH09293517A JP8108110A JP10811096A JPH09293517A JP H09293517 A JPH09293517 A JP H09293517A JP 8108110 A JP8108110 A JP 8108110A JP 10811096 A JP10811096 A JP 10811096A JP H09293517 A JPH09293517 A JP H09293517A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】触媒層の撥水性を損うことなく、弗素樹脂の被
覆による利用可能な白金、あるいは白金合金の表面積の
減少を防止して電池特性を向上を図ったリン酸型燃料電
池用電極触媒層の製造方法を提供すること。 【解決手段】白金、あるいは白金合金とこれを担持する
カーボンとからなる触媒と、弗素樹脂との混合物からな
るリン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法において、
カーボンと弗素樹脂との混合物を支持材上に均一に塗布
し、加熱処理して層を形成した後、カーボンのみを除去
することにより生成された微細な弗素樹脂のネットワー
クが形成された弗素樹脂シートに触媒を含浸しているの
で、弗素樹脂の溶解と、触媒との混合が別々の工程で行
われるため、溶解した弗素樹脂による白金、あるいは白
金合金表面への被覆が発生せず、触媒層中の白金、ある
いは白金合金の利用可能な表面積の減少を防止すること
ができる。
覆による利用可能な白金、あるいは白金合金の表面積の
減少を防止して電池特性を向上を図ったリン酸型燃料電
池用電極触媒層の製造方法を提供すること。 【解決手段】白金、あるいは白金合金とこれを担持する
カーボンとからなる触媒と、弗素樹脂との混合物からな
るリン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法において、
カーボンと弗素樹脂との混合物を支持材上に均一に塗布
し、加熱処理して層を形成した後、カーボンのみを除去
することにより生成された微細な弗素樹脂のネットワー
クが形成された弗素樹脂シートに触媒を含浸しているの
で、弗素樹脂の溶解と、触媒との混合が別々の工程で行
われるため、溶解した弗素樹脂による白金、あるいは白
金合金表面への被覆が発生せず、触媒層中の白金、ある
いは白金合金の利用可能な表面積の減少を防止すること
ができる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、リン酸型燃料電池
用電極触媒層の製造方法に係り、特に、触媒層中の白
金、あるいは白金合金の利用可能な表面積の減少を防止
したリン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法に関する
ものである。
用電極触媒層の製造方法に係り、特に、触媒層中の白
金、あるいは白金合金の利用可能な表面積の減少を防止
したリン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法に関する
ものである。
【０００２】
【従来の技術】従来から、燃料の有している化学エネル
ギを直接電気エネルギに変換する装置として、リン酸型
燃料電池が知られている。このリン酸型燃料電池は、通
常、リン酸電解質を挟んで一対の電極を配置すると共
に、一方の電極に水素等の燃料ガスを供給し、他方の電
極に酸素等の酸化剤ガスを供給することにより起こる電
気化学反応を利用して、両電極間から電気エネルギを取
り出すようにしたもので、燃料ガス及び酸化剤ガスが供
給されている限り、高い効率で電気エネルギを取り出す
ことができるものである。
ギを直接電気エネルギに変換する装置として、リン酸型
燃料電池が知られている。このリン酸型燃料電池は、通
常、リン酸電解質を挟んで一対の電極を配置すると共
に、一方の電極に水素等の燃料ガスを供給し、他方の電
極に酸素等の酸化剤ガスを供給することにより起こる電
気化学反応を利用して、両電極間から電気エネルギを取
り出すようにしたもので、燃料ガス及び酸化剤ガスが供
給されている限り、高い効率で電気エネルギを取り出す
ことができるものである。
【０００３】通常、この種のリン酸型燃料電池の電極
は、電気化学反応を促進するための触媒層と、この触媒
層を支持する炭素板とから構成されている。触媒層は白
金、あるいは白金合金と、これを担持するカーボンとか
らなる触媒と、弗素樹脂とによって構成されており、通
常次のようにして製造される。
は、電気化学反応を促進するための触媒層と、この触媒
層を支持する炭素板とから構成されている。触媒層は白
金、あるいは白金合金と、これを担持するカーボンとか
らなる触媒と、弗素樹脂とによって構成されており、通
常次のようにして製造される。
【０００４】すなわち、図４に示すように、まず、触媒
１と弗素樹脂２とを混合する。次に、この混合物を炭素
板３上に均一に塗布し、ローラにより圧着した後、この
圧着体を炉内で所定の温度・時間において熱処理を行う
ことにより、最終的に触媒層４が形成される。次に、弗
素樹脂２を熱処理によって溶解させることにより、触媒
層４内部に微細な弗素樹脂２のネットワークが形成され
た電極が製造される。このようにして製作された電極
は、触媒層４内部の結着性を高めると共に、弗素樹脂２
の撥水性によって触媒層４内にリン酸電解質に含浸され
ない空間を確保し、燃料／酸化剤ガスの流路として活用
されている。また、弗素樹脂２の混合量を変えると、触
媒層４内のリン酸電解質の含浸量を調節することができ
る。
１と弗素樹脂２とを混合する。次に、この混合物を炭素
板３上に均一に塗布し、ローラにより圧着した後、この
圧着体を炉内で所定の温度・時間において熱処理を行う
ことにより、最終的に触媒層４が形成される。次に、弗
素樹脂２を熱処理によって溶解させることにより、触媒
層４内部に微細な弗素樹脂２のネットワークが形成され
た電極が製造される。このようにして製作された電極
は、触媒層４内部の結着性を高めると共に、弗素樹脂２
の撥水性によって触媒層４内にリン酸電解質に含浸され
ない空間を確保し、燃料／酸化剤ガスの流路として活用
されている。また、弗素樹脂２の混合量を変えると、触
媒層４内のリン酸電解質の含浸量を調節することができ
る。
【０００５】一般に、燃料電池の運転条件下において、
触媒層の撥水性は弗素樹脂の劣化やカーボンの酸化など
によって徐々に失われていく。このため、燃料電池の運
転に伴い、燃料／酸化剤ガスの流路である気孔がリン酸
電解質によって閉塞されてくると、燃料／酸化剤ガスの
拡散性が低下し、電池特性も低下することになる。この
ような燃料電池の経時的な電池特性の低下を抑制するた
めには弗素樹脂の混合量をある程度増加し、触媒層の撥
水性を高める必要がある。
触媒層の撥水性は弗素樹脂の劣化やカーボンの酸化など
によって徐々に失われていく。このため、燃料電池の運
転に伴い、燃料／酸化剤ガスの流路である気孔がリン酸
電解質によって閉塞されてくると、燃料／酸化剤ガスの
拡散性が低下し、電池特性も低下することになる。この
ような燃料電池の経時的な電池特性の低下を抑制するた
めには弗素樹脂の混合量をある程度増加し、触媒層の撥
水性を高める必要がある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかし、触媒層の撥水
性を高めるために触媒層の弗素樹脂混合量を増加する
と、熱処理によって弗素樹脂を溶解する際に、実際に電
気化学反応が行われる白金、あるいは白金合金の表面
が、溶解した弗素樹脂によって被覆されてしまい利用可
能な表面積が減少するという問題が生じる。
性を高めるために触媒層の弗素樹脂混合量を増加する
と、熱処理によって弗素樹脂を溶解する際に、実際に電
気化学反応が行われる白金、あるいは白金合金の表面
が、溶解した弗素樹脂によって被覆されてしまい利用可
能な表面積が減少するという問題が生じる。
【０００７】ここで、触媒にカーボン担持の白金を使用
して、弗素樹脂混合量と実際に電気化学反応に利用され
ている白金表面積の割合との関係を半電池試験によって
調査した例を図３に示す。
して、弗素樹脂混合量と実際に電気化学反応に利用され
ている白金表面積の割合との関係を半電池試験によって
調査した例を図３に示す。
【０００８】同図において、弗素樹脂の混合量が３５ｗ
ｔ％の場合、担持した白金表面積の約９３％が電気化学
反応に使用されているが、弗素樹脂混合量が増加するに
従って利用可能な白金表面積は減少し、混合量５０ｗｔ
％になると、７５％程度に減少する。利用可能な白金表
面積が減少することは電池特性が低下していることを意
味する。
ｔ％の場合、担持した白金表面積の約９３％が電気化学
反応に使用されているが、弗素樹脂混合量が増加するに
従って利用可能な白金表面積は減少し、混合量５０ｗｔ
％になると、７５％程度に減少する。利用可能な白金表
面積が減少することは電池特性が低下していることを意
味する。
【０００９】触媒層の弗素樹脂混合量を増加すると触媒
層にリン酸電解質が含浸する速度が遅くなり、電池寿命
は長くなるものの、その反面、電気化学反応に寄与する
白金、あるいは白金合金の表面積が減少し、電池特性が
低下してしまう。
層にリン酸電解質が含浸する速度が遅くなり、電池寿命
は長くなるものの、その反面、電気化学反応に寄与する
白金、あるいは白金合金の表面積が減少し、電池特性が
低下してしまう。
【００１０】本発明は上記事情に鑑みてなされたもの
で、その目的は、触媒層の撥水性を損うことなく、弗素
樹脂の被覆による利用可能な白金、あるいは白金合金の
表面積の減少を防止して電池特性の向上を図ったリン酸
型燃料電池用電極触媒層の製造方法を提供することにあ
る。
で、その目的は、触媒層の撥水性を損うことなく、弗素
樹脂の被覆による利用可能な白金、あるいは白金合金の
表面積の減少を防止して電池特性の向上を図ったリン酸
型燃料電池用電極触媒層の製造方法を提供することにあ
る。
【００１１】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明の請求項１は、白金、あるいは白金合金とこ
れを担持するカーボンとからなる触媒と、弗素樹脂との
混合物からなるリン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方
法において、カーボンと弗素樹脂との混合物を支持材上
に均一に塗布し、加熱処理して層を形成した後、カーボ
ンのみを除去することにより生成された微細な弗素樹脂
のネットワークが形成された弗素樹脂シートに触媒を含
浸することを特徴とする。
に、本発明の請求項１は、白金、あるいは白金合金とこ
れを担持するカーボンとからなる触媒と、弗素樹脂との
混合物からなるリン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方
法において、カーボンと弗素樹脂との混合物を支持材上
に均一に塗布し、加熱処理して層を形成した後、カーボ
ンのみを除去することにより生成された微細な弗素樹脂
のネットワークが形成された弗素樹脂シートに触媒を含
浸することを特徴とする。
【００１２】本発明の請求項２は、請求項１記載のリン
酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法において、カーボ
ンと弗素樹脂との混合物を支持材上に均一に塗布し、加
熱処理して層を形成した後、この層に電位を印加してカ
ーボンを電解することにより除去することを特徴とす
る。本発明の請求項３は、請求項２記載のリン酸型燃料
電池用電極触媒層の製造方法において、支持材として
金、または白金を使用することを特徴とする。
酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法において、カーボ
ンと弗素樹脂との混合物を支持材上に均一に塗布し、加
熱処理して層を形成した後、この層に電位を印加してカ
ーボンを電解することにより除去することを特徴とす
る。本発明の請求項３は、請求項２記載のリン酸型燃料
電池用電極触媒層の製造方法において、支持材として
金、または白金を使用することを特徴とする。
【００１３】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図を
参照して説明する。図１は、本発明の一実施例であるリ
ン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法を示す概要図で
ある。
参照して説明する。図１は、本発明の一実施例であるリ
ン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法を示す概要図で
ある。
【００１４】同図において、触媒１はカーボンに白金を
２０ｗｔ％の割合で担持したものを、弗素樹脂２はＴＦ
Ｅ（テトラフルオロエチレン）粉末を、支持材６は金メ
ッシュをそれぞれ使用した。
２０ｗｔ％の割合で担持したものを、弗素樹脂２はＴＦ
Ｅ（テトラフルオロエチレン）粉末を、支持材６は金メ
ッシュをそれぞれ使用した。
【００１５】まず、弗素樹脂２とカーボン５を１０：８
の割合とし、分散剤を含んだ溶剤中で撹拌・混合し、ペ
ースト状の混合物を得た。このペースト状混合物を１０
×１０ｃｍ2 の支持材６にスクリーンプリンタで均一に
塗布した。これを３４０℃の窒素雰囲気に保たれた炉内
で約１０分間熱処理を行い支持材６に層７を形成した。
これにより層７中には微細な弗素樹脂のネットワークが
形成される。
の割合とし、分散剤を含んだ溶剤中で撹拌・混合し、ペ
ースト状の混合物を得た。このペースト状混合物を１０
×１０ｃｍ2 の支持材６にスクリーンプリンタで均一に
塗布した。これを３４０℃の窒素雰囲気に保たれた炉内
で約１０分間熱処理を行い支持材６に層７を形成した。
これにより層７中には微細な弗素樹脂のネットワークが
形成される。
【００１６】次に、この層７＋支持材６を１Ｍ硫酸中に
浸積し、１．２Ｖの電位をかけ、層７中のカーボン５の
みを電解腐食によって取り除き、微細な弗素樹脂のネッ
トワークで形成された弗素樹脂シート８を得る。そし
て、炭素板３上に弗素樹脂シート８をローラにより圧着
し、炭素板３側を減圧しながら触媒１を弗素樹脂シート
８側から吸引含浸し、触媒層４を炭素板３上に形成す
る。この際、触媒層４には熱処理を行っていない。ま
た、この時の触媒１と弗素樹脂シート８の重量比は１：
１となるようにしている。すなわち、弗素樹脂混合量は
５０ｗｔ％となっている。
浸積し、１．２Ｖの電位をかけ、層７中のカーボン５の
みを電解腐食によって取り除き、微細な弗素樹脂のネッ
トワークで形成された弗素樹脂シート８を得る。そし
て、炭素板３上に弗素樹脂シート８をローラにより圧着
し、炭素板３側を減圧しながら触媒１を弗素樹脂シート
８側から吸引含浸し、触媒層４を炭素板３上に形成す
る。この際、触媒層４には熱処理を行っていない。ま
た、この時の触媒１と弗素樹脂シート８の重量比は１：
１となるようにしている。すなわち、弗素樹脂混合量は
５０ｗｔ％となっている。
【００１７】このようにして作製した触媒層４中の白金
表面の利用率を半電池試験にて測定した結果、白金表面
の利用率は９５％以上であった。上述したように、既に
熱処理している微細な弗素樹脂ネットワークの形成と触
媒１の含浸を別の工程で行うことによって、熱処理によ
って溶解した弗素樹脂２による触媒、すなわち白金表面
への被覆が発生せず、白金表面利用率の低減を防止する
ことができた。
表面の利用率を半電池試験にて測定した結果、白金表面
の利用率は９５％以上であった。上述したように、既に
熱処理している微細な弗素樹脂ネットワークの形成と触
媒１の含浸を別の工程で行うことによって、熱処理によ
って溶解した弗素樹脂２による触媒、すなわち白金表面
への被覆が発生せず、白金表面利用率の低減を防止する
ことができた。
【００１８】さらに、この触媒層４を設けた電極を用い
た電池の運転履歴と、従来の方法による触媒層を持つ電
極を用いた電池の運転履歴とを図２に示した。図２にお
いて、従来法による触媒層において、弗素樹脂混合量を
４０ｗｔ％の場合（特性曲線９）から５０ｗｔ％（特性
曲線１０）に増すと、電池の寿命は伸びるものの発電初
期の電池電圧は低下している。これに対して本発明によ
る触媒層（特性曲線１１）の場合、弗素樹脂混合量を５
０ｗｔ％としているにもかかわらず白金表面の利用率が
従来例の４０ｗｔ％の場合（特性曲線９）と比較しても
高いため発電初期から電圧が高く、かつ電池寿命も従来
例の５０ｗｔ％の場合（特性曲線１０）より長くなって
いる。
た電池の運転履歴と、従来の方法による触媒層を持つ電
極を用いた電池の運転履歴とを図２に示した。図２にお
いて、従来法による触媒層において、弗素樹脂混合量を
４０ｗｔ％の場合（特性曲線９）から５０ｗｔ％（特性
曲線１０）に増すと、電池の寿命は伸びるものの発電初
期の電池電圧は低下している。これに対して本発明によ
る触媒層（特性曲線１１）の場合、弗素樹脂混合量を５
０ｗｔ％としているにもかかわらず白金表面の利用率が
従来例の４０ｗｔ％の場合（特性曲線９）と比較しても
高いため発電初期から電圧が高く、かつ電池寿命も従来
例の５０ｗｔ％の場合（特性曲線１０）より長くなって
いる。
【００１９】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の請求項１
のリン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法によれば、
弗素樹脂の溶解と、触媒との混合が別々の工程で行われ
るため、溶解した弗素樹脂による白金、あるいは白金合
金表面への被覆が発生せず、触媒層中の白金、あるいは
白金合金の利用可能な表面積の減少を防止することがで
きる。
のリン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法によれば、
弗素樹脂の溶解と、触媒との混合が別々の工程で行われ
るため、溶解した弗素樹脂による白金、あるいは白金合
金表面への被覆が発生せず、触媒層中の白金、あるいは
白金合金の利用可能な表面積の減少を防止することがで
きる。
【００２０】本発明の請求項２によれば、物理的，機械
的にカーボンを除去するのではなく、電気化学的にカー
ボンを除去することによって、微細な弗素樹脂ネットに
捕われているカーボンを完全に除去することが可能とな
る。
的にカーボンを除去するのではなく、電気化学的にカー
ボンを除去することによって、微細な弗素樹脂ネットに
捕われているカーボンを完全に除去することが可能とな
る。
【００２１】本発明の請求項３によれば、カーボンと弗
素樹脂との混合物の層を、導電性があり、化学的に安定
な金、あるいは白金のメッシュ上に形成することによっ
て、そのまま電解処理を行うことが可能となるので、よ
り容易に作業することができる。
素樹脂との混合物の層を、導電性があり、化学的に安定
な金、あるいは白金のメッシュ上に形成することによっ
て、そのまま電解処理を行うことが可能となるので、よ
り容易に作業することができる。
【図１】本発明の一実施例のリン酸型燃料電池用電極触
媒層の製造方法を示す概要図。
媒層の製造方法を示す概要図。
【図２】従来の触媒層を持つ電極と本発明による触媒層
を持つ電極を用いた燃料電池の経時特性を示した図。
を持つ電極を用いた燃料電池の経時特性を示した図。
【図３】従来の製造方法によるリン酸型燃料電池用電極
触媒層の弗素樹脂混合量と触媒層の白金表面の利用率を
示す図。
触媒層の弗素樹脂混合量と触媒層の白金表面の利用率を
示す図。
【図４】従来のリン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方
法を示す概要図。
法を示す概要図。
１…触媒、２…弗素樹脂、３…炭素板、４…触媒層、５
…カーボン、６…支持材、７…層、８…弗素樹脂シー
ト。
…カーボン、６…支持材、７…層、８…弗素樹脂シー
ト。
Claims (3)
- 【請求項１】 白金、あるいは白金合金とこれを担持す
るカーボンとからなる触媒と、弗素樹脂との混合物から
なるリン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法におい
て、カーボンと弗素樹脂との混合物を支持材上に均一に
塗布し、加熱処理して層を形成した後、カーボンのみを
除去することにより生成された微細な弗素樹脂のネット
ワークが形成された弗素樹脂シートに触媒を含浸するこ
とを特徴とするリン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方
法。 - 【請求項２】 請求項１記載のリン酸型燃料電池用電極
触媒層の製造方法において、カーボンと弗素樹脂との混
合物を支持材上に均一に塗布し、加熱処理して層を形成
した後、この層に電位を印加してカーボンを電解するこ
とにより除去することを特徴とするリン酸型燃料電池用
電極触媒層の製造方法。 - 【請求項３】 請求項２記載のリン酸型燃料電池用電極
触媒層の製造方法において、支持材として金、または白
金を使用することを特徴とするリン酸型燃料電池用電極
触媒層の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8108110A JPH09293517A (ja) | 1996-04-26 | 1996-04-26 | リン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8108110A JPH09293517A (ja) | 1996-04-26 | 1996-04-26 | リン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09293517A true JPH09293517A (ja) | 1997-11-11 |
Family
ID=14476155
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8108110A Pending JPH09293517A (ja) | 1996-04-26 | 1996-04-26 | リン酸型燃料電池用電極触媒層の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09293517A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2006008929A1 (ja) * | 2004-06-30 | 2006-01-26 | Tdk Corporation | 燃料電池用カソードの製造方法及び燃料電池の製造方法 |
-
1996
- 1996-04-26 JP JP8108110A patent/JPH09293517A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2006008929A1 (ja) * | 2004-06-30 | 2006-01-26 | Tdk Corporation | 燃料電池用カソードの製造方法及び燃料電池の製造方法 |
| US7927762B2 (en) | 2004-06-30 | 2011-04-19 | Tdk Corporation | Fuel cell cathode manufacturing method and fuel cell manufacturing method |
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