JPH09239273A - 排気ガス浄化用触媒および排気ガス浄化方法 - Google Patents
排気ガス浄化用触媒および排気ガス浄化方法Info
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- JPH09239273A JPH09239273A JP8075201A JP7520196A JPH09239273A JP H09239273 A JPH09239273 A JP H09239273A JP 8075201 A JP8075201 A JP 8075201A JP 7520196 A JP7520196 A JP 7520196A JP H09239273 A JPH09239273 A JP H09239273A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 希薄燃焼式エンジンから排出される排出ガス
中の窒素酸化物の除去用触媒およびこれを用いた効率的
な排気ガスの浄化方法を提供する。 【解決手段】 アルミナ担体と、該担体に担持されたパ
ラジウムおよび亜鉛とからなることを特徴とする排気ガ
ス浄化用触媒および炭化水素を含む還元性成分と該還元
性成分を酸化するのに必要な化学量論量よりも過剰な酸
素が存在する雰囲気下で排気ガス中の窒素酸化物を触媒
を用いて浄化する方法において、上記排気ガス浄化用触
媒を用いて窒素酸化物の浄化を行うことを特徴とする排
気ガス浄化方法。
中の窒素酸化物の除去用触媒およびこれを用いた効率的
な排気ガスの浄化方法を提供する。 【解決手段】 アルミナ担体と、該担体に担持されたパ
ラジウムおよび亜鉛とからなることを特徴とする排気ガ
ス浄化用触媒および炭化水素を含む還元性成分と該還元
性成分を酸化するのに必要な化学量論量よりも過剰な酸
素が存在する雰囲気下で排気ガス中の窒素酸化物を触媒
を用いて浄化する方法において、上記排気ガス浄化用触
媒を用いて窒素酸化物の浄化を行うことを特徴とする排
気ガス浄化方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、希薄空燃比の内燃
機関、ボイラー、ガスタービンなどから排出される排気
ガス中の窒素酸化物を高い空間速度、かつ高効率で浄化
することができる排気ガス浄化用触媒およびこれを用い
た排気ガス浄化方法に関するものである。
機関、ボイラー、ガスタービンなどから排出される排気
ガス中の窒素酸化物を高い空間速度、かつ高効率で浄化
することができる排気ガス浄化用触媒およびこれを用い
た排気ガス浄化方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、環境問題として大気汚染が取り上
げられ、特に自動車の普及に伴い、その排気ガスによる
汚染が問題となっている。また最近、地球温暖化防止の
観点からＣＯ２排出量の少ない希薄燃焼式エンジン搭載
車が注目されている。現在までにこのような観点から製
作されたリーンバーン自動車は、一部が実用化されてい
るが、リーンバーン走行時に排出される窒素酸化物を十
分に除去できないために、リーンバーン領域が狭い範囲
に限定され、燃費改善効果を十分に発揮することができ
なかった。また、ディーゼル自動車を対象として開発さ
れたフルリーンバーン用のＮＯｘ除去触媒は、未だに十
分な性能が得られないために実用化されるに至っていな
い。
げられ、特に自動車の普及に伴い、その排気ガスによる
汚染が問題となっている。また最近、地球温暖化防止の
観点からＣＯ２排出量の少ない希薄燃焼式エンジン搭載
車が注目されている。現在までにこのような観点から製
作されたリーンバーン自動車は、一部が実用化されてい
るが、リーンバーン走行時に排出される窒素酸化物を十
分に除去できないために、リーンバーン領域が狭い範囲
に限定され、燃費改善効果を十分に発揮することができ
なかった。また、ディーゼル自動車を対象として開発さ
れたフルリーンバーン用のＮＯｘ除去触媒は、未だに十
分な性能が得られないために実用化されるに至っていな
い。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】このような希薄空燃比
で運転される内燃機関から排出される窒素酸化物の除去
法としては、触媒を利用した炭化水素によるＮＯｘ還元
法による方法が有効であるとされており、この反応系に
有効な触媒は数多く報告されている。しかしながら、多
くの場合において、水蒸気の共存下でのＮＯｘ除去率の
低下や、水熱反応条件下での触媒の劣化、さらには副生
物として多量の亜酸化窒素が生成するなどの問題があっ
て好ましくなかった。
で運転される内燃機関から排出される窒素酸化物の除去
法としては、触媒を利用した炭化水素によるＮＯｘ還元
法による方法が有効であるとされており、この反応系に
有効な触媒は数多く報告されている。しかしながら、多
くの場合において、水蒸気の共存下でのＮＯｘ除去率の
低下や、水熱反応条件下での触媒の劣化、さらには副生
物として多量の亜酸化窒素が生成するなどの問題があっ
て好ましくなかった。
【０００４】本発明は、上記の問題を解決し得る希薄燃
焼式エンジンから排出される排出ガス中の窒素酸化物の
除去用触媒およびこれを用いた排気ガス浄化方法を提供
することを課題とするものである。
焼式エンジンから排出される排出ガス中の窒素酸化物の
除去用触媒およびこれを用いた排気ガス浄化方法を提供
することを課題とするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
の解決のために鋭意研究を重ねた結果、Ａｌ２Ｏ３担体
にＰｄおよびＺｎを担持させることで、希薄燃焼式エン
ジン搭載車から排出される排気ガス中のＮＯｘを効率的
に除去し得ることを見出し、本発明を完成するに至っ
た。
の解決のために鋭意研究を重ねた結果、Ａｌ２Ｏ３担体
にＰｄおよびＺｎを担持させることで、希薄燃焼式エン
ジン搭載車から排出される排気ガス中のＮＯｘを効率的
に除去し得ることを見出し、本発明を完成するに至っ
た。
【０００６】すなわち、本発明は、アルミナ担体と、該
担体に担持されたパラジウムおよび亜鉛とからなる排気
ガス浄化用触媒を特徴とするものである。本発明の触媒
において好ましいパラジウムおよび亜鉛の担持量は、ア
ルミナ担体に対してそれぞれ元素換算で０．００２重量
％以上で０．１重量％以下および０．５重量％以上で２
０重量％以下である。
担体に担持されたパラジウムおよび亜鉛とからなる排気
ガス浄化用触媒を特徴とするものである。本発明の触媒
において好ましいパラジウムおよび亜鉛の担持量は、ア
ルミナ担体に対してそれぞれ元素換算で０．００２重量
％以上で０．１重量％以下および０．５重量％以上で２
０重量％以下である。
【０００７】また、本発明は、炭化水素を含む還元性成
分と該還元性成分を酸化するのに必要な化学量論量より
も過剰な酸素が存在する雰囲気下で排気ガス中の窒素酸
化物を触媒を用いて浄化する方法において、上記した排
気ガス浄化用触媒を用いて窒素酸化物の浄化を行う排気
ガス浄化方法を特徴とするものである。本発明の方法に
おいて、触媒を通過する排気ガスの空間速度を１０，０
００ｈｒ−１以上、２０，０００ｈｒ−１以下とするこ
とが好ましい。
分と該還元性成分を酸化するのに必要な化学量論量より
も過剰な酸素が存在する雰囲気下で排気ガス中の窒素酸
化物を触媒を用いて浄化する方法において、上記した排
気ガス浄化用触媒を用いて窒素酸化物の浄化を行う排気
ガス浄化方法を特徴とするものである。本発明の方法に
おいて、触媒を通過する排気ガスの空間速度を１０，０
００ｈｒ−１以上、２０，０００ｈｒ−１以下とするこ
とが好ましい。
【０００８】
【発明の実施の態様】次に、本発明の実施の態様につい
て説明する。本発明における排気ガス浄化用触媒は、上
記したようにアルミナ担体と、該担体に担持されたパラ
ジウムおよび亜鉛とからなることを特徴とするものであ
る。本発明の触媒において、担持成分の１つであるパラ
ジウムは、より低温での脱硝反応を行うために重要な元
素である。パラジウムの担持には、硝酸パラジウム、塩
化パラジウムなどの水溶性パラジウム塩を用いるのが好
ましい。パラジウムの担持量は、０．００２重量％以上
で、０．１重量以下であることが好ましい。０．００２
重量％未満では、パラジウムの添加による低温活性の向
上効果がほとんど認められず、一方０．１重量％を超え
るとＮＯｘの除去性能が低下するためいずれの場合も好
ましくない。
て説明する。本発明における排気ガス浄化用触媒は、上
記したようにアルミナ担体と、該担体に担持されたパラ
ジウムおよび亜鉛とからなることを特徴とするものであ
る。本発明の触媒において、担持成分の１つであるパラ
ジウムは、より低温での脱硝反応を行うために重要な元
素である。パラジウムの担持には、硝酸パラジウム、塩
化パラジウムなどの水溶性パラジウム塩を用いるのが好
ましい。パラジウムの担持量は、０．００２重量％以上
で、０．１重量以下であることが好ましい。０．００２
重量％未満では、パラジウムの添加による低温活性の向
上効果がほとんど認められず、一方０．１重量％を超え
るとＮＯｘの除去性能が低下するためいずれの場合も好
ましくない。
【０００９】また本触媒における亜鉛の担持は、担体の
アルミナの酸性度の改善効果をもたらすものである。担
持させる亜鉛源としては、硝酸亜鉛、酢酸亜鉛が好まし
い。また、亜鉛の担持量は、０．５重量％以上で、２０
重量％以下であることが好ましい。この範囲を外れると
ＮＯｘ除去性能が劣化する。Ｚｎの担持量が増加するに
つれてＮＯｘの除去率は向上するが、Ｚｎの担持量が２
０重量％を超えると初期性能が低下する。
アルミナの酸性度の改善効果をもたらすものである。担
持させる亜鉛源としては、硝酸亜鉛、酢酸亜鉛が好まし
い。また、亜鉛の担持量は、０．５重量％以上で、２０
重量％以下であることが好ましい。この範囲を外れると
ＮＯｘ除去性能が劣化する。Ｚｎの担持量が増加するに
つれてＮＯｘの除去率は向上するが、Ｚｎの担持量が２
０重量％を超えると初期性能が低下する。
【００１０】以上のような本発明の触媒によれば、内燃
機関から排出される排気ガス中の炭化水素、一酸化炭
素、水素などの未燃焼成分を完全酸化するために必要と
される化学量論量よりも過剰に酸素が存在する雰囲気中
において、窒素酸化物を効率的に除去することが可能と
なる。
機関から排出される排気ガス中の炭化水素、一酸化炭
素、水素などの未燃焼成分を完全酸化するために必要と
される化学量論量よりも過剰に酸素が存在する雰囲気中
において、窒素酸化物を効率的に除去することが可能と
なる。
【００１１】次に本発明の触媒を使用しての排気ガスの
浄化方法について説明する。本発明の排気ガス浄化方法
は、炭化水素を含む還元性成分と該還元性成分を酸化す
るのに必要な化学量論量よりも過剰な酸素が存在する雰
囲気下で排気ガス中の窒素酸化物を触媒を用いて浄化す
る方法において、触媒層を形成する触媒に本発明の触媒
を適用することを特徴とするものである。ここでいう炭
化水素とは、広義の炭化水素を意味し、オレフィン、パ
ラフィンをはじめその部分酸化物であるアルコール、ケ
トン、アルデヒドなどが包含される。
浄化方法について説明する。本発明の排気ガス浄化方法
は、炭化水素を含む還元性成分と該還元性成分を酸化す
るのに必要な化学量論量よりも過剰な酸素が存在する雰
囲気下で排気ガス中の窒素酸化物を触媒を用いて浄化す
る方法において、触媒層を形成する触媒に本発明の触媒
を適用することを特徴とするものである。ここでいう炭
化水素とは、広義の炭化水素を意味し、オレフィン、パ
ラフィンをはじめその部分酸化物であるアルコール、ケ
トン、アルデヒドなどが包含される。
【００１２】本発明による触媒を用いて、希薄空燃比で
運転される内燃機関からの排気ガスの浄化を行うに際
し、触媒層を通過させる排気ガスの空間速度は、１０，
０００ｈｒ−１以上で２００，０００ｈｒ−１以下の範
囲で十分に排気ガスの浄化を行うことが可能である。ま
た、このときの触媒と排気ガスの接触温度は、通常２５
０℃乃至７００℃、好ましくは３００℃乃至６００℃未
満にすることが必要である。２５０℃未満の接触温度で
は、十分なＮＯｘ除去性能が得られず、また７００℃を
超える温度では、炭化水素と酸素との反応が優先的に進
行するためにやはりＮＯｘ除去率は低下する。
運転される内燃機関からの排気ガスの浄化を行うに際
し、触媒層を通過させる排気ガスの空間速度は、１０，
０００ｈｒ−１以上で２００，０００ｈｒ−１以下の範
囲で十分に排気ガスの浄化を行うことが可能である。ま
た、このときの触媒と排気ガスの接触温度は、通常２５
０℃乃至７００℃、好ましくは３００℃乃至６００℃未
満にすることが必要である。２５０℃未満の接触温度で
は、十分なＮＯｘ除去性能が得られず、また７００℃を
超える温度では、炭化水素と酸素との反応が優先的に進
行するためにやはりＮＯｘ除去率は低下する。
【００１３】
【実施例】本発明を、以下に示す実施例１〜６および比
較例１〜４によってさらに詳細に説明する。但し、本発
明は下記の実施例に限定されるものでない。
較例１〜４によってさらに詳細に説明する。但し、本発
明は下記の実施例に限定されるものでない。
【００１４】実施例１：実施例１の触媒は、アルミナ担
体に対し、ＰｄおよびＺｎの担持量がそれぞれ０．０１
重量％および６．５重量％になるようにして調製した触
媒である。その調製方法は、市販のアルミナ水和物３０
０ｇの入ったビーカーに硝酸パラジウム０．０５ｇおよ
び硝酸亜鉛６水和物７０ｇを溶かした５００ｃｃの水溶
液を加えて８０℃で蒸発乾固させる。この試料を１１０
℃に１０時間加熱し乾燥させた後、空気中で７００℃で
３時間焼成して触媒を得てこれを触媒１とした。
体に対し、ＰｄおよびＺｎの担持量がそれぞれ０．０１
重量％および６．５重量％になるようにして調製した触
媒である。その調製方法は、市販のアルミナ水和物３０
０ｇの入ったビーカーに硝酸パラジウム０．０５ｇおよ
び硝酸亜鉛６水和物７０ｇを溶かした５００ｃｃの水溶
液を加えて８０℃で蒸発乾固させる。この試料を１１０
℃に１０時間加熱し乾燥させた後、空気中で７００℃で
３時間焼成して触媒を得てこれを触媒１とした。
【００１５】実施例２〜６および比較例１〜４：パラジ
ウムおよび亜鉛の担持量をそれぞれ変えた以外は、実施
例１と同様の手順で、触媒２（実施例２）、触媒３（実
施例３）、触媒４（比較例１）、触媒５（比較例２）、
触媒６（実施例４）、触媒７（実施例５）、触媒８（実
施例６）、触媒９（比較例３）および触媒１０（比較例
４）を得た。各触媒の組成は後記する表１に総括して示
す。
ウムおよび亜鉛の担持量をそれぞれ変えた以外は、実施
例１と同様の手順で、触媒２（実施例２）、触媒３（実
施例３）、触媒４（比較例１）、触媒５（比較例２）、
触媒６（実施例４）、触媒７（実施例５）、触媒８（実
施例６）、触媒９（比較例３）および触媒１０（比較例
４）を得た。各触媒の組成は後記する表１に総括して示
す。
【００１６】次に、上記実施例１〜６および比較例１〜
４によって得られた触媒１〜１０について以下に示す条
件で脱硝性能の評価を行った。［性能評価試験例１］実
施例１〜６および比較例１〜４の各触媒を加圧成型した
後、粉砕し粒度を２５０〜５００μｍに整粒した粉末触
媒３ｇを内径２１ｍｍのステンレス製反応管に充填し管
状炉内で加熱し、触媒層を５６０℃に保持した状態で、
後記する表２に記載の排気モデルガスを空間速度３０，
０００ｈｒ−１で反応管に流した。次いで触媒層の温度
を５６０℃から３００℃までの間２０℃／１０分の降下
速度で降温させながら、反応管出入口のＮＯｘ濃度を測
定し脱硝率を評価した。評価結果を各触媒の組成ととも
に表１に示す。
４によって得られた触媒１〜１０について以下に示す条
件で脱硝性能の評価を行った。［性能評価試験例１］実
施例１〜６および比較例１〜４の各触媒を加圧成型した
後、粉砕し粒度を２５０〜５００μｍに整粒した粉末触
媒３ｇを内径２１ｍｍのステンレス製反応管に充填し管
状炉内で加熱し、触媒層を５６０℃に保持した状態で、
後記する表２に記載の排気モデルガスを空間速度３０，
０００ｈｒ−１で反応管に流した。次いで触媒層の温度
を５６０℃から３００℃までの間２０℃／１０分の降下
速度で降温させながら、反応管出入口のＮＯｘ濃度を測
定し脱硝率を評価した。評価結果を各触媒の組成ととも
に表１に示す。
【００１７】ＮＯｘガス濃度は、化学発光式ＮＯｘ計で
測定し、副生成物のＮ２Ｏ濃度はポラパック Ｑカラム
を装着した島津製作所製のガスクロマトグラフ−熱伝導
度検出器を用いて測定した。触媒層入口温度を３００〜
６００℃の範囲の所定温度に設定し、各所定温度毎に反
応管出口ガス組成が安定した時点の値を用い、脱硝率を
以下の式で定義した。なお、実施例および比較例のいず
れの触媒でもＮ２Ｏの生成はほとんど認められなかっ
た。
測定し、副生成物のＮ２Ｏ濃度はポラパック Ｑカラム
を装着した島津製作所製のガスクロマトグラフ−熱伝導
度検出器を用いて測定した。触媒層入口温度を３００〜
６００℃の範囲の所定温度に設定し、各所定温度毎に反
応管出口ガス組成が安定した時点の値を用い、脱硝率を
以下の式で定義した。なお、実施例および比較例のいず
れの触媒でもＮ２Ｏの生成はほとんど認められなかっ
た。
【００１８】
【表１】 ───────────────────────────── 実 施 資 料 Ｐｄ Ｚｎ 脱硝率 番 号 番 号 （重量％） （重量％） （％） ───────────────────────────── 実施例 １ 触媒 １ ０．０１ ６．５ ５７ 実施例 ２ 触媒 ２ ０．０１ ２．０ ４９ 実施例 ３ 触媒 ３ ０．０１ １８．０ ５４ 比較例 １ 触媒 ４ ０．０１ ０ １１ 比較例 ２ 触媒 ５ ０．０１ ２４．０ ２５ 実施例 ４ 触媒 ６ ０．００５ ６．５ ４２ 実施例 ５ 触媒 ７ ０．０２ ６．５ ４４ 実施例 ６ 触媒 ８ ０．０３ ６．５ ４１ 比較例 ３ 触媒 ９ ０．００１ ６．５ ２５ 比較例 ４ 触媒１０ ０．１５ ６．５ １８ ─────────────────────────────
【００１９】
【表２】 希薄燃焼式エンジンモデル排気ガス組成（体積濃度） ＮＯ ： ５００ｐｐｍ Ｃ３Ｈ６： ５００ｐｐｍ Ｏ２： ５％ Ｈ２Ｏ ： １０％ 残 部 ： Ｎ２ ───────────────────────
【００２０】上記した表１の結果から、本発明の組成を
有する実施例１〜６による各触媒は、比較例による各触
媒よりも優れたＮＯｘ浄化性能を示すことが分かる。
有する実施例１〜６による各触媒は、比較例による各触
媒よりも優れたＮＯｘ浄化性能を示すことが分かる。
【００２１】［性能評価試験例２］空間速度を１００，
０００ｈｒ−１とした以外は、性能評価例１と同様にし
て実施例１の触媒１の性能を評価した。その結果上記の
空間速度における最高脱硝率Ｃｍａｘ（％）は４７％と
十分満足し得る高い脱硝率を示した。
０００ｈｒ−１とした以外は、性能評価例１と同様にし
て実施例１の触媒１の性能を評価した。その結果上記の
空間速度における最高脱硝率Ｃｍａｘ（％）は４７％と
十分満足し得る高い脱硝率を示した。
【００２２】
【発明の効果】以上のように、本発明の排気ガス浄化用
触媒とこれを使用した排気ガス浄化方法によるときは、
炭化水素を含む還元性成分と該還元性成分を酸化するの
に必要とされる化学量論量よりも過剰な酸素の共存する
雰囲気下で、排気ガス中の窒素酸化物を効果的に除去す
ることができ、かつ高い空間速度で作業を行っても優れ
た脱硝性能を維持することができるので極めて効率的で
ある。
触媒とこれを使用した排気ガス浄化方法によるときは、
炭化水素を含む還元性成分と該還元性成分を酸化するの
に必要とされる化学量論量よりも過剰な酸素の共存する
雰囲気下で、排気ガス中の窒素酸化物を効果的に除去す
ることができ、かつ高い空間速度で作業を行っても優れ
た脱硝性能を維持することができるので極めて効率的で
ある。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 若林 正男 千葉県市川市中国分３−18−５ 住友金属 鉱山株式会社中央研究所内
Claims (4)
- 【請求項１】 アルミナ担体と、該担体に担持されたパ
ラジウムおよび亜鉛とからなることを特徴とする排気ガ
ス浄化用触媒。 - 【請求項２】 パラジウムおよび亜鉛の担持量が、アル
ミナ担体に対してそれぞれ元素換算で０．００２重量％
以上で０．１重量％以下および０．５重量％以上で２０
重量％以下であることを特徴とする請求項１記載の排気
ガス浄化用触媒。 - 【請求項３】 炭化水素を含む還元性成分と該還元性成
分を酸化するのに必要な化学量論量よりも過剰な酸素が
存在する雰囲気下で排気ガス中の窒素酸化物を触媒を用
いて浄化する方法において、請求項１または２記載の排
気ガス浄化用触媒を用いて窒素酸化物の浄化を行うこと
を特徴とする排気ガス浄化方法。 - 【請求項４】 該触媒を通過する排気ガスの空間速度を
１０，０００ｈｒ−１以上で２００，０００ｈｒ−１以
下とすることを特徴とする請求項３記載の排気ガス浄化
方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8075201A JPH09239273A (ja) | 1996-03-05 | 1996-03-05 | 排気ガス浄化用触媒および排気ガス浄化方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8075201A JPH09239273A (ja) | 1996-03-05 | 1996-03-05 | 排気ガス浄化用触媒および排気ガス浄化方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09239273A true JPH09239273A (ja) | 1997-09-16 |
Family
ID=13569354
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8075201A Pending JPH09239273A (ja) | 1996-03-05 | 1996-03-05 | 排気ガス浄化用触媒および排気ガス浄化方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09239273A (ja) |
-
1996
- 1996-03-05 JP JP8075201A patent/JPH09239273A/ja active Pending
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