JPH09124929A - ポリ（フェニレンエーテル）樹脂及びポリエステル樹脂の相溶性組成物 - Google Patents

ポリ（フェニレンエーテル）樹脂及びポリエステル樹脂の相溶性組成物

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JPH09124929A
JPH09124929A JP8135624A JP13562496A JPH09124929A JP H09124929 A JPH09124929 A JP H09124929A JP 8135624 A JP8135624 A JP 8135624A JP 13562496 A JP13562496 A JP 13562496A JP H09124929 A JPH09124929 A JP H09124929A
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Chorng-Fure Robin Hwang
チョン−フア・ロビン・ワン
Jr James Joseph Scobbo
ジェームス・ジョセフ・スコッボ，ジュニア
John Bennie Yates Iii
ジョン・ベニー・イェイツ・ザ・サード
Sterling Bruce Brown
スターリング・ブルース・ブラウン
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General Electric Co
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 改善された機械的性質、たとえば改善された
ノッチ付きアイゾット衝撃性能を与えるような耐衝撃性
改良剤の分布形態を示す耐衝撃性能改善ポリエステル樹
脂／ポリ（フェニレンエーテル）樹脂組成物を提供する
必要がある。 【解決手段】 求電子性基含有ポリ（フェニレンエーテ
ル）樹脂、ポリエステル樹脂及び官能化ポリオレフィン
−基樹脂及びエラストマー状ブロック共重合体を含有し
てなる、ポリ（フェニレンエーテル）樹脂及びポリエス
テル樹脂の相溶性配合物が提供される。該配合物は良好
な耐衝撃性能、延性及び引張性能をもつ物品を与える。
これらの組成物はさらに補強剤、難燃化剤及び流動促進
剤を含有し得る。これらの組成物から製造された物品は
自動車用部材として有用である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はポリ（フェニレンエーテ
ル）樹脂、熱可塑性ポリエステル、及び官能化ポリオレ
フィン−基（ポリオレフィンベースの）樹脂及びエラス
トマー状ブロック共重合体を含んでなる耐衝撃性改良剤
混合物の相溶性配合物に関するものである。本発明の組
成物は改善された耐衝撃性及び層割れ耐性のような改善
された性質を示す。
【０００２】
【従来の技術】ポリ（フェニレンエーテル）樹脂（以下
“ＰＰＥ”と呼ぶ）は、たとえば高温耐性、寸法安定
性、加水分解安定性及び電気的性質を包含する独特の性
質の組み合わせを有する点で商業的に魅力ある物質であ
る。さらに、たとえば耐薬品性、高い強度及び良好な流
動性のような別の全体的なすぐれた性質を取得する目的
でＰＰＥとポリエステルとの相溶性ＰＰＥ−ポリエステ
ル配合物への組み合わせが検討された。かゝる相溶化配
合物の例はこゝに参考文献として引用する米国特許第
４，８４５，１６０号、同第５，０８９，５６６号、同
第５，１５３，２６７号、同第５，２４７，００６号、
同第５，０１０，１４４号及び同第５，０８９，５６７
号明細書に開示されている。これらの配合物の全体的な
物理的性質は耐衝撃性改良剤、熱安定剤、酸化防止剤及
び充填剤のような種々の添加剤の添加によってさらに改
善され得る。ＰＰＥ及びポリエステルを含有してなる相
溶化配合物のこれらの物理的性質は耐熱性、耐薬品性、
靱性及び剛性を必要とする自動車市場における種々の最
終用途製品用としての使用にとって魅力的なものであ
る。自動車市場における品質改良について常に増大傾向
にある重要性のもとで、改善された物理的性質、特に耐
衝撃性、加工性及び強度、はプラスチック物質の供給者
にとって依然として主たる目標である。
【０００３】したがって、改善された機械的性質、たと
えば改善されたノッチ付きアイゾット衝撃性能を与える
ような耐衝撃性改良剤の分布形態を示す耐衝撃性能改善
ポリエステル樹脂／ポリ（フェニレンエーテル）樹脂組
成物を提供する必要がある。
【０００４】
【発明の概要】上述した要求は本発明の驚くべき知見に
基づく、つぎの成分： （Ａ）求電子性基含有ポリ（フェニレンエーテル）樹
脂； （Ｂ）熱可塑性ポリエステル樹脂；及び （Ｃ）官能化ポリオレフィン−基樹脂及びエラストマー
状ブロック共重合体を含んでなる耐衝撃性改良剤混合
物； を含有してなる改善された熱可塑性樹脂組成物の提供に
よって満たされた。
【０００５】本発明の組成物は改善された機械的性質を
与える耐衝撃性改良剤の分布形態を示す。好ましい実施
態様においては、本発明は視覚的に認識し得る積層の兆
候のない、改善された相形態安定性をもちかつ良好な耐
衝撃性及び引張性能をもつ相溶化ＰＰＥ−ポリエステル
組成物を提供する。以下、本発明をさらに詳細に説明す
る。
【０００６】
【発明の詳細な開示】ＰＰＥそれ自体は式（Ｉ）：
【０００７】
【化３】
【０００８】の多数の構造単位を含んでなる既知の重合
体である。各構造単位において、各Ｑ 1 は独立的にハロ
ゲン、第１級又は第２級低級アルキル（たとえば７個ま
での炭素原子を含むアルキル）、フェニル、ハロアルキ
ル、アミノアルキル、炭化水素オキシ、又は少なくとも
２個の炭素原子がハロゲン原子及び酸素原子を分離して
いる構造のハロ炭化水素オキシ基であり；そして各Ｑ2
は独立的に水素、ハロゲン、第１級又は第２級低級アル
キル、フェニル、ハロアルキル、炭化水素オキシ又はＱ
1 について定義したごときハロ炭化水素オキシ基であ
る。好ましくは、各Ｑ1 はアルキル又はフェニル基、特
にＣ1-4 アルキル基でありそして各Ｑ2 は水素である。
【０００９】単独重合体及び共重合体の形態のＰＰＥを
いずれも本発明において使用し得る。好ましい単独重合
体は２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル単
位を含有するものである。適当な共重合体はたとえばか
ゝる単位を２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレ
ンエーテル単位との組み合わせで含有するランダム共重
合体を包含する。ビニル単量体又はポリスチレンのよう
な重合体をグラフト化することによって製造される分子
部分を含むＰＰＥならびに低分子量ポリカーボネート、
キノン、複素環式化合物及びホルマールのようなカップ
リング剤を既知の方法で２個のＰＰＥ鎖のヒドロキシル
基と反応させてより高分子量の重合体を製造することに
よって得られるカップル化ＰＰＥも本発明において使用
し得る。
【００１０】ＰＰＥはゲル透過クロマトグラフィーによ
って測定して一般に約３，０００−４０，０００の範囲
内の数平均分子量及び約２０，０００−８０，０００の
範囲内の重量平均分子量をもつ。その固有粘度はクロロ
ホルム中で２５℃で測定して多くの場合約０．１５−
０．６ｄｌ／ｇの範囲である。ＰＰＥは典型的には２，
６−キシレノール又は２，３，６−トリメチルフェノー
ルのような少なくとも一種のモノヒドロキシ芳香族化合
物の酸化的カップリングによって製造される。かゝるカ
ップリングには一般に触媒系が使用され、かゝる触媒系
は典型的には銅、マンガン又はコバルト化合物のような
少なくとも一種の重金属化合物を、通常は種々の他の物
質との組み合わせで含有する。
【００１１】多くの目的にとって特に有用なＰＰＥは少
なくとも１個のアミノアルキル含有末端基をもつ分子を
含んでなるものである。アミノアルキル基は典型的には
ヒドロキシル基に対してオルト位に配置される。かゝる
末端基を含有する生成物はこの酸化的カップリング反応
混合物の成分の一つとしてジ−ｎ−ブチルアミン又はジ
メチルアミンのような適当な第１級又は第２級モノアミ
ンを配合することによって得ることができる。また、特
に銅−ハライド−第２級又は第３級アミン系を使用する
場合に、典型的には副生物としてジフェノキノンが存在
する反応混合物から得られる４−ヒドロキシビフェニル
末端基もしばしば存在する。実質的割合、典型的には重
合体の約９０重量％を構成する重合体分子は該アミノア
ルキル含有末端基及び４−ヒドロキシビフェニル末端基
の少なくとも一方を含有し得る。
【００１２】上述したところから、本発明において使用
を意図するＰＰＥは構造単位又は付随的な化学的特徴の
変動に関係なく現在既知のすべてのＰＰＥを包含するこ
とは当業者には明らかであろう。ＰＰＥの少なくともあ
る割合は“求電子性基−含有ＰＰＥ”であることが好ま
しい。これらの求電子性基−含有ＰＰＥは場合によって
は“官能化ＰＰＥ”と呼ばれる。最終配合物において、
求電子性基−含有又は官能化ＰＰＥはＰＰＥと他の成分
との間に改善された相溶性が得られるので、通常“相溶
化ＰＰＥ”と呼ばれる。したがって、適当な求電子性基
−含有ＰＰＥはＰＰＥと配合物の種々の成分間（たとえ
ばＰＰＥ及びポリエステル樹脂）の相溶性に影響を与え
るものである。相溶性とは配合物の成分間の全体的な相
分離の安定化を包含する意味で使用するものとする。改
善された相溶性の指針はたとえば増加した引張性能、低
減された層割れ傾向、増加した延性及び改善された相形
態の安定性を包含する。求電子性基−含有ＰＰＥはたと
えばポリエステルのカルボン酸末端基又はヒドロキシル
末端基と反応してＰＰＥ−ポリエステル共重合体を与え
得る分子部分を含むものと考えられる。おそらくは、こ
れらのＰＰＥ−ポリエステル共重合体は部分的には結合
されていないＰＰＥ及びポリエステルに対する相溶化剤
として作用して組成物の形態の安定化を与えるに役立つ
であろう。それは配合物成分の相溶性を改善する効果に
よるものであり、この効果は部分的には配合物の耐薬品
性及びばり耐性を包含する所望の物理的性質を決定す
る。
【００１３】適当な求電子性基−含有ＰＰＥを製造する
一方法はＰＰＥを少なくとも１個の求電子性分子部分を
もつ少なくとも一種の化合物と反応させることによって
ＰＰＥを官能化することである。有用な求電子性分子部
分の一例はエポキシである。適当なエポキシ型ＰＰＥを
製造する一方法はＰＰＥをアシル基及び少なくとも１個
のエポキシ基の両者を含む種々の化合物と、こゝに参考
文献として引用する米国特許第４，７３２，９３７号明
細書に例示されるごときＰＰＥ用の非反応性溶剤中で、
反応させることからなる。適当なエポキシ型ＰＰＥを製
造する別の有用な一方法はＰＰＥを種々のエポキシクロ
ルトリアジン化合物とＰＰＥ用の非反応性溶剤中で反応
させることからなる。キャップされた求電子性基−含有
ＰＰＥは非溶剤による沈殿のような慣用の方法で単離し
得る。これらの化合物の非限定的な例は２−クロル−
４，６−ジグリシドキシ−１，３，５−トリアジン；２
−クロル−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グリシドキシ−
１，３，５−トリアジン；及びメシチルグリシジルクロ
ルシアヌレート（ＭＧＣＣ）としても知られている２−
クロル−４−（２，４，６−トリメチルフェノキシ）−
６−グリシドキシ−１，３，５−トリアジンを包含す
る。これらの化合物及び官能化ＰＰＥ樹脂の製造法はこ
ゝに参考文献として引用する米国特許第４，４６１，８
７１号、同第４，８９５，９４５号、同第５，０４１，
５０４号、同第５，０８９，５６６号、同第５，０９
６，９７９号及び同第５，１３２，３７３号明細書に示
されている。
【００１４】本発明において有用な他の求電子性基−含
有ＰＰＥはオルトエステル官能性ＰＰＥである。用語
“オルトエステル”は１個の炭素原子が、別の炭素原子
に直接炭素−炭素結合によって結合され、かつ３個の別
の炭素原子に酸素を介して結合されている、化合物を表
すものである。かゝる化合物は仮説的にはオルト酸Ｒ−
Ｃ（ＯＨ）3 （式中、Ｒは有機基である）のエステルで
あると考え得る。かゝるオルト酸の存在はそれらが直ち
に通常のカルボン酸に脱水するので殆ど知られていな
い。しかしながら、かゝる酸のエステルは既知であり、
本発明の組成物はこの型のある特定の重合体置換エステ
ルを包含する。
【００１５】オルトエステル求電子性基−含有ＰＰＥは
好ましくは式（II）：
【００１６】
【化４】
【００１７】（式中、Ｒ15はＣ1-4 第１級又は第２級ア
ルキル基であるか又はＣ* とともに第二の５員又は６員
環を形成するアルキレン基であり；Ｒ14はＣ1-4 第１級
又は第２級アルキル基であるか又はＣ6-10芳香族基であ
り；あるいはＲ14及びＲ15はそれらを連結している原子
とともに５員、６員又は７員環を形成し；Ｒ16は水素又
はＣ1-4 第１級又は第２級アルキル基であり；Ｋは０又
は１であり；Ｊは１ないし２−Ｋであり；そしてｐはＲ
15及びＣ* が環を形成する場合は０であり、さもなけれ
ば１である）によって表されるオルトエステル分子部分
を含有する。
【００１８】Ｒ15基はメチル、エチル、ｎ−プロピル、
イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル又は第２級ブチ
ル基のようなＣ1-4 第１級又は第２級アルキル基であり
得る。第１級アルキル基、特にメチル基が一般に好まし
い。Ｒ15は分子中の他の部分とともに第二の５員又は６
員環を形成することもできる。この目的のために、オル
トエステル環中の炭素原子の一つは該第二の環の一部と
してのその役割を示すためにＣ* として表示される。
【００１９】Ｒ14はＲ15について上記定義したごときＣ
1-4 第１級又は第２級アルキル基又はＣ6-10芳香族基
（好ましくは芳香族炭化水素基）であり得る。最後に、
Ｒ14及びＲ15はそれらを連結している原子とともに５
員、６員又は７員環を形成することもできる。Ｒ16基は
水素又はＲ14及びＲ15と同様のアルキル基であり得る。
Ｒ 16は水素であることが好ましい。
【００２０】Ｊ及びＫの値は環式オルトエステル分子部
分が５員環であるか又は６員環であるかに関係する。一
般に５員環が好ましい；すなわちＫは０でありそしてＪ
は１である。しかしながら、本発明はまた６員環が存在
する場合、すなわちＪ及びＫがともに１であるか又はＫ
が０でＪが２であることを要求される場合の組成物も包
含する。
【００２１】下付き記号ｐの値もまたオルトエステル分
子部分の環構造に関係する。Ｃ* がＲ15とともに環構造
の一部である場合には、その４個の原子価のすべては満
たされており、したがってｐは０となる。そうでない場
合には、ｐは１となる。オルトエステル求電子性基−含
有ＰＰＥ中に存在し得る代表的なオルトエステル分子部
分（III)は次式：
【００２２】
【化５】
【００２３】で表されるものであり、これはまた４−
（２−メトキシ−２−メチル−１，３−ジオキソラニ
ル）基とも呼ぶことができ、これが通常好ましい。かゝ
る化合物の製造のための中間体は４−ヒドロキシメチル
−２−メトキシ−２−メチル−１，３−ジオキソランを
包含し、これはグリセロール及びメチルオルトアセテー
トの反応によって得ることができる。実質的に純粋な形
態におけるこの化合物及び構造的に類似の化合物の製造
のための改良法及びかく得られる生成物はこゝに参考文
献として引用する米国特許第５，２３１，１９７号明細
書に開示されている。
【００２４】オルトエステル官能性分子部分をもつＰＰ
Ｅは好ましくはＰＰＥと少なくとも一種のグラフト可能
なエチレン性不飽和オルトエステル単量体とを溶融押出
することによって製造される。官能性オルトエステル単
量体は一般式（IV）：
【００２５】
【化６】
【００２６】（式中、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｊ、Ｋ、ｐ及
びＣ* はさきに定義したとおりであり、Ｒ13はＣ1-6 ア
ルキレン基でありそしてＷは次式（Ｖ）：
【００２７】
【化７】
【００２８】によって表されるグラフト可能な不飽和基
である）によって表し得る。上式中、各Ｒ11は独立的に
水素、又はＣ1-8 基又はそれらの置換誘導体、又はアリ
ール基またはそれらの置換誘導体であり得る。各Ｒ11は
オルトエステルに対して不活性である条件で他の基であ
ることもできる。ｍの値は１又はそれより大であり得
る。Ｒ12は次式（VI）：
【００２９】
【化８】
【００３０】の一つであり得る。本発明において使用し
得る単量体の代表的な例は４−アクリロイルオキシメチ
ル−２−メトキシ−２−メチル−１，３−ジオキソラ
ン、４−メタクリロイルオキシメチル−２−メトキシ−
２−メチル−１，３−ジオキソラン、４−アクリロイル
オキシメチル−２−メトキシ−２−フェニル−１，３−
ジオキソラン及び４−（２−メトキシ−２−メチル−
１，３−ジオキソラニル）メチルビニルベンジルエーテ
ルの異性体混合物を包含する。代表的なオルトエステル
物質の製造法及びそれらとＰＰＥとの反応はこゝに参考
文献として引用する米国特許第５，１３２，３７３号、
同第５，１４２，０４９号、同第５，１７１，８６６
号、同第５，１５３，２９０号、同第５，２１２，２５
５号及び同第５，２４７，００６号明細書に開示されて
いる。
【００３１】グラフト可能な不飽和オルトエステル単量
体は好ましくは式（VII)：
【００３２】
【化９】
【００３３】をもつものである。別の好ましいグラフト
可能な不飽和オルトエステル単量体は式（VIII）：
【００３４】
【化１０】
【００３５】によって表される。グラフト可能な不飽和
求電子性基−含有化合物を使用する求電子性基−含有Ｐ
ＰＥの製造においては、開始剤を使用することが場合に
よっては有利である。本発明における使用に適する開始
剤は当該技術において一般に既知である遊離基開始剤を
包含する。特定の開始剤は種々のペルオキシド及びヒド
ロペルオキシドを包含する。これらの特定の例はベンゾ
イルペルオキシド、ジクミルペルオキシド、２，５−ジ
（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル
−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３及
びクミルペルオキシドを包含する。２，５−ジメチル−
２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３が好
ましい。開始剤を使用する場合、開始剤の使用量はＰＰ
Ｅの重量に対して約０．０５重量％ないし約０．５重量
％の範囲で変動し得る。
【００３６】クロルトリアジン化合物のオルトエステル
誘導体、たとえば２−クロル−４−（２−メトキシ−２
−メチル−１，３−ジオキソラニル）メトキシ−６−フ
ェノキシ−１，３，５−トリアジン、もエポキシ基につ
いてすでに述べたとおり有用である。適当なトリアジン
化合物の製造についての詳細はこゝに参考文献として引
用する米国特許第５，１３２，３７３号明細書に記載さ
れている。
【００３７】求電子性基−含有ＰＰＥの溶融製造におけ
る求電子性基含有試薬及び他の成分に対して実質的に不
活性である少なくとも一種の滑剤を使用することも場合
によっては有利である。滑剤の存在は求電子性基含有Ｐ
ＰＥを製造するに必要な溶融加工温度ならびにそれから
製造された相溶化配合物の溶融加工温度を低下する。そ
の結果として、ゲルの形成は最小限に阻止される。
【００３８】適当な滑剤は当業者には明らかであろう。
一般に、これらの滑剤は高い滑性をもつ固体又は比較的
低い融点をもつ固体又は油状物である。水素添加ポリ
（α−オレフィン）がしばしば好ましく、最も好ましい
水素添加ポリ（α−オレフィン）はＡＳＴＭ試験法Ｄ４
４５によって測定して１００℃で約２−２０センチスト
ークス、特に８−１２センチストークスの動粘度をもつ
ものである。これらはたとえば商品名“エメリー（ＥＭ
ＥＲＹ）”油としてヘンケル・コーポレーションから商
業的に入手し得る。
【００３９】水素添加ポリ（α−オレフィン）は一般に
滑剤有効量で使用される。ＰＰＥの重量に基づく滑剤有
効量は一般に約１ないし約５重量％、好ましくは約２な
いし約４重量％の範囲である。ＰＰＥを適切に官能化す
るに必要な上述した求電子性基含有官能化剤の量は組成
物中の種々の成分間の相溶性を改善するに足る量であ
る。前述したように、改善された相溶性の指針は層割れ
耐性、改善された物理的性質、たとえば増加した引張性
能、及び増加した衝撃性能、改善された耐薬品性及びば
り耐性及び静的条件又は低剪断条件下での配合物成分相
間の安定化された形態を包含する。ＰＰＥの量に基づく
有効量は一般に約１０重量％まで、好ましくは約０．０
５ないし約８重量％の範囲である。もっとも好ましい実
施態様においては、官能化剤の量はＰＰＥの量に基づい
て約０．１ないし約５重量％の範囲である。実際の使用
量は部分的に求電子性基含有官能化剤の分子量、求電子
性基含有官能化剤の分子当たりの反応種の数及び型及び
最終のＰＰＥ−ポリエステル樹脂配合物中に望まれる相
溶化度にも関係するであろう。
【００４０】本発明の組成物の成分Ｂとして使用するに
適当なポリエステルは式（IX）： （式中、各Ｒ1 は独立的に二価脂肪族、脂環族又は芳香
族炭化水素基又はポリオキシアルキレン基又はそれらの
混合物でありそして各Ａ1 は独立的に二価脂肪族、脂環
族又は芳香族炭化水素基又はそれらの混合物である）の
構造単位を含んでなるものを包含する。式（IX）の構造
を含む適当なポリエステルの例はポリ（アルキレンジカ
ルボキシレート）、エラストマー状ポリエステル、液晶
型ポリエステル、ポリアリーレート、及び共ポリエステ
ルカーボネート及びポリエステルアミドのようなポリエ
ステル共重合体である。比較的低濃度のジエポキシ又は
多エポキシ化合物で処理されたポリエステルも包含され
る。枝分れ剤、たとえば３個又はそれ以上のヒドロキシ
ル基をもつグリコール又は三官能性又は多官能性カルボ
ン酸を結合した分枝鎖状ポリエステルを使用することも
できる。三官能性又は多官能性エポキシ化合物、たとえ
ばトリグリシジルイソシアヌレートによるポリエステル
の処理も分枝鎖状ポリエステルの製造のために使用し得
る。さらに、組成物の最終用途に応じて、ポリエステル
上に種々の濃度の酸末端基及びヒドロキシル末端基を有
することが場合によっては望ましい。
【００４１】ポリエステルの少なくともあるものについ
ては、たとえばカルボン酸基のような求核性基を含むこ
とが好ましい。ある場合には、酸末端基の数を酸反応性
種を使用して典型的には約３０マイクロ当量／ｇ未満に
減ずることが望ましい。他の場合には、ポリエステルは
比較的高いカルボン酸末端基濃度、たとえば約５−２５
０マイクロ当量／ｇ、より好ましくは約２０−７０マイ
クロ当量／ｇをもつことが望ましい。
【００４２】Ｒ1 基はたとえばＣ2-10アルキレン基、Ｃ
6-10脂環族基、Ｃ6-20芳香族基又はアルキレン基中に約
２−６個、多くの場合２又は４個の炭素原子を含むポリ
オキシアルキレン基であり得る。上記式（IX）中のＡ1
基は多くの場合ｐ−又はｍ−フェニレン基又はそれらの
混合物である。この群のポリエステルはポリ（アルキレ
ンテレフタレート）、ポリ（アルキレンナフタレート）
及びポリアリーレートを包含する。ポリエステルはこゝ
に参考文献として引用する米国特許第２，４６５，３１
９号、同第２，７２０，５０２号、同第２，７２７，８
８１号、同第２，８２２，３４８号、同第３，０４７，
５３９号、同第３，６７１，４８７号、同第３，９５
３，３９４号及び同第４，１２８，５２６号明細書に記
載されるごとく当該技術において既知である。
【００４３】ポリ（アルキレンテレフタレート）、たと
えばポリ（エチレンテレフタレート）（通常“ＰＥＴ”
と略称される）、ポリ（シクロヘキシルジメタノールテ
レフタレート）（通常“ＰＣＴ”と略称される）及びポ
リ（ブチレンテレフタレート）（通常“ＰＢＴ”と略称
される）は本発明のために適当なポリエステルの例であ
る。別の適当なポリエステルはポリ（アルキレンナフタ
レート）、たとえばポリ（ブチレン−２，６−ナフタレ
ート）（通常“ＰＢＮ”と略称される）及びポリ（エチ
レン−２，６−ナフタレート）（通常“ＰＥＮ”と略称
される）のようなポリ（アルキレン−２，６−ナフタレ
ート）を包含する。約３８０℃未満の融点をもちかつ芳
香族ジオール、脂肪族又は芳香族ジカルボン酸及び芳香
族ヒドロキシカルボン酸から誘導される反復単位を含ん
でなる液晶型ポリエステルも有用である。有用な液晶型
ポリエステルの例はこゝに参考文献として引用する米国
特許第４，６６４，９７２号及び同第５，１１０，８９
６号明細書に記載されているものである。ポリエステル
の種々の混合物も場合によってはきわめて適当である。
【００４４】種々のポリエステルはそれらの対応するガ
ラス転移温度（Ｔｇ）及び融点（Ｔｍ）によって区別し
得る。液晶型ポリエステルは一般にナフタレート型ポリ
エステルよりも高いＴｇ及びＴｍを有する。ナフタレー
ト型ポリエステルは一般にテレフタレート型ポリエステ
ルよりも高いＴｇ及びＴｍを有する。したがって、液晶
型又はナフタレート型ポリエステルを用いて得られるＰ
ＰＥアロイは典型的にはより高い耐熱性を必要とする用
途に対してテレフタレート型ポリエステルよりも適当で
ある。テレフタレート型ポリエステルとのＰＰＥアロイ
は一般に該ポリエステルがより低いＴｇ及びＴｍを有す
るので加工がより容易である。したがって、使用される
ポリエステル又はポリエステルの配合物の選定は部分的
にはＰＰＥ−ポリエステルアロイの最終的用途によって
要求される所望の性質の分布によって決定される。
【００４５】ポリエステルは式（Ｘ）：
【００４６】
【化１１】
【００４７】（式中、Ｒ1 はさきに定義したとおりであ
り、Ｒ2 はポリオキシアルキレン基でありそしてＡ2 は
通常トリメリト酸から誘導されかつ構造式（XI）：
【００４８】
【化１２】
【００４９】をもつ三価芳香族基である）の構造単位を
包含し得る。かゝる重合体及びそれらの製造法はたとえ
ばこゝに参考文献として引用する米国特許第４，５４
４，７３４号、同第４，５５６，７０５号及び同第４，
５５６，６８８号明細書に記載されている。本発明の組
成物に適用される高い押出及び成形温度においてはポリ
エステルが加水分解を受ける傾向があるので、ポリエス
テルは実質的に水を含まないことが好ましい。ポリエス
テルは他の成分との混合処理前に予備乾燥し得る。より
普通には、ポリエステルは予備乾燥することなしに使用
しそして押出機に真空ガス抜きを使用することによって
揮発性物質を除去する。
【００５０】ポリエステルはフェノール及び１，１，
２，２−テトラクロルエタンの６０：４０重量比の混合
物中で３０℃で測定した固有粘度（Ｉ．Ｖ．）に基づい
て決定された一般に約２０，０００−７０，０００の範
囲の数平均分子量を有する。官能化ポリオレフィン−基
耐衝撃性改良剤は好ましくはオルトエステル、エポキシ
及びそれらの混合物からなる群から選んだ少なくとも一
種の官能種を含有する。本発明において使用される有用
な官能化ポリオレフィン−基樹脂はエポキシ官能性ポリ
オレフィン、特にエポキシ官能性エラストマーを包含す
る。エポキシ官能性エラストマーの一つの型はα−オレ
フィンとα，β−不飽和カルボン酸のグリシジルエステ
ルとの共重合体である。こゝで使用されるα−オレフィ
ンとはエチレン、プロピレン、ブテン−１、等を意味す
る。これらの中でエチレンが好ましい。α，β−不飽和
カルボン酸のグリシジルエステルは一般式（XII)：
【００５１】
【化１３】
【００５２】（式中、Ｒ35は水素原子又は低級アルキル
基を表す）の化合物である。α，β−不飽和カルボン酸
のグリシジルエステルの例はグリシジルアクリレート、
グリシジルメタクリレート及びグリシジルエタクリレー
トを包含する。エポキシ官能性オレフィン性エラストマ
ーは好ましくはエラストマー組成物の重量に基づいて約
６０ないし約９９．５重量％のα−オレフィンと約０．
５ないし約４０重量％、好ましくは約３ないし約３０重
量％のα，β−不飽和カルボン酸のグリシジルエステル
とを含有するオレフィン性共重合体である。グリシジル
エステルの割合が約０．５重量％未満である場合には、
意図した効果は達成し得ず、またグリシジルエステルの
割合が約４０重量％を超える場合には、溶融配合工程中
にゲル化が生起して押出安定性、易成形性及び製品の機
械的性質の劣化をもたらす。適当なエポキシ官能性α−
オレフィンエラストマーはエチレン−グリシジルアクリ
レート共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレート
共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレート−酢酸
ビニル三元共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレ
ート−メチルアクリレート三元共重合体、エチレン−エ
チルアクリレート−グリシジルメタクリレート三元共重
合体を包含する。好ましいエポキシ官能性α−オレィン
エラストマーはエチレン−グリシジルアクリレート共重
合体及びエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体
を包含する。有用なエポキシ官能性エラストマーは住友
化学工業（株）から商標“イゲタボンド（ＩＧＥＴＡＢ
ＯＮＤ）”及び“ボンドファスト（ＢＯＮＤＦＡＳ
Ｔ）”として販売されている製品及びエルフ・アトケム
社（Ｅｌｆ Ａｔｏｃｈｅｍ）から商標“ロタダー（Ｌ
ＯＴＡＤＥＲ）”として販売されている製品を包含す
る。
【００５３】本発明において有用な他の官能化ポリオレ
フィン−基樹脂はオルトエステル官能性ポリオレフィ
ン、特にオルトエステル官能性エラストマーである。オ
ルトエステル官能性ポリオレフィンは好ましくは式（XI
II）：
【００５４】
【化１４】
【００５５】（式中、Ｒ11は水素、Ｃ1-6 アルキレン基
又はＣ6-10芳香族基であり；Ｒ12は水素又はメチル基で
あり；Ｚは実質的に不活性の連結基であり；Ｒ13は非置
換又は置換アルキレン基又はＣ6-10芳香族基であり；ｍ
は０又は１であり；そしてＲ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｋ、Ｊ、
ｐ及びＣ* は式（II）について定義したとおりである）
の構造単位を含んでなる。
【００５６】多数のオルトエステル官能性オレフィン−
基樹脂が本発明における使用に有用である。これらの例
は線状低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレンを包含
する低級アルキルオレフィン；及びエチレン−メチルア
クリレート共重合体及びエチレン−エチルアクリレート
共重合体を包含するオレフィン−アクリレートエステル
及びメタクリレートエステル共重合体のオルトエステル
官能性重合体を包含する。好ましいオルトエステル官能
性オレフィン−基樹脂はエチレン及びプロピレンを含ん
でなる共重合体−さらに非共役ジエンを含んでなる共重
合体も包含する−から製造されたかゝる樹脂を包含す
る。これらの共重合体は通常ＥＰＤＭ樹脂と呼ばれてい
る。オルトエステル官能性オレフィン−基樹脂の製造法
の例はこゝに参考文献として引用する米国特許第５，１
５３，２９０号及び同第５，１７１，８６６号明細書に
記載されている。オルトエステル官能化ポリオレフィン
−基樹脂中のオルトエステル官能基の含有量は一般に該
ポリオレフィン−基樹脂の重量に基づいて約０．５ない
し約１０重量％、好ましくは約１ないし約５重量％のグ
ラフト可能なオルトエステル種含量である。必要なオル
トエステル官能基の正確な割合は特にグラフト可能なオ
ルトエステル化合物の分子量、配合物成分中に存在する
求核性基の数及び型、及び配合物組成物に要求される最
終的な物理的性質のような因子に関係する。
【００５７】官能化ポリオレフィン−基樹脂をたとえば
線状低密度ポリエチレン（通常“ＬＬＤＰＥ”と略称す
る）、ポリプロピレン及びエチレン−プロピレン共重合
体のような種々の非官能化ポリオレフィンと配合するこ
ともできる。エラストマー状ブロック共重合体は好まし
くはアルケニル芳香族化合物及びジエンから誘導され
る。これらのブロック共重合体は典型的にはモノアルケ
ニルアレーン（通常スチレン）ブロック及び共役ジエン
（たとえばブタジエン又はイソプレン）ブロックを含ん
でなり、ＡＢ又はＡＢＡブロック共重合体として表され
る。共役ジエンブロックは選択的に水素添加し得る。こ
れらのブロック共重合体は典型的にはジブロック、トリ
ブロック又はラジアルテレブロック又はそれらの混合物
である。これらのブロック共重合体はさらにテーパー型
ブロックも含有し得る。
【００５８】ビニル芳香族単量体から誘導される樹脂の
特に好ましい一群はモノアルケニルアレーン（通常スチ
レン）ブロック及び共役ジエン（たとえばブタジエン又
はイソプレン）又はオレフィン（たとえばエチレン−プ
ロピレン、エチレン−ブチレン）ブロックを含有してな
るブロック共重合体であり、ＡＢ及びＡＢＡブロック共
重合体として表される。共役ジエンブロックは部分的に
又は完全に水素添加することができ、その場合の性質は
オレフィンブロック共重合体と同様である。
【００５９】適当なＡＢ型ブロック共重合体はたとえば
こゝに参考文献として引用する米国特許第３，０７８，
２５４号、同第３，４０２，１５９号、同第３，２９
７，７９３号、同第３，２６５，７６５号及び同第３，
５９４，４５２号明細書及び英国特許第１，２６４，７
４１号明細書に開示されている。典型的なＡＢ型ブロッ
ク共重合体種の例はポリスチレン−ポリブタジエン（Ｓ
ＢＲ）、ポリスチレン−ポリ（エチレン−プロピレン）
（Ｓ−ＥＰ）、ポリスチレン−ポリイソプレン及びポリ
（α−メチルスチレン）−ポリブタジエンを包含する。
かゝるＡＢブロック共重合体はフィリップス・ペトロリ
アム社製の商標“ソルプレン（ＳＯＬＰＲＥＮＥ）”、
シェル・ケミカル社製の商標“クレイトン（ＫＲＡＴＯ
Ｎ）”及びクラレ社の商標“セプトン（ＳＥＰＴＯ
Ｎ）”を包含する多数の供給源から商業的に入手し得
る。
【００６０】さらに、ＡＢＡトリブロック共重合体及び
それらの製造法ならびに所望されるときの水素添加の方
法はこゝに参考文献として引用する米国特許第３，１４
９，１８２号、同第３，２３１，６３５号、同第３，４
６２，１６２号、同第３，２８７，３３３号及び同第
３，５９５，９４２号、同第３，６９４，５２３号及び
同第３，８４２，０２９号明細書に開示されている。
【００６１】トリブロック共重合体の例はポリスチレン
−ポリブタジエン−ポリスチレン（ＳＢＳ）、ポリスチ
レン−ポリイソプレン−ポリスチレン（ＳＩＳ）、ポリ
（α−メチルスチレン）−ポリブタジエン−ポリ（α−
メチルスチレン）及びポリ（α−メチルスチレン）−ポ
リイソプレン−ポリ（α−メチルスチレン）を包含す
る。特に好ましいトリブロック共重合体はシェル・ケミ
カル社から商標“キャリフレックス（ＣＡＲＩＦＬＥ
Ｘ）”及び“クレイトン”として商業的に入手可能であ
る。好ましいトリブロック共重合体はシェル・ケミカル
社からのＧ１６５１であり、好ましいジブロック共重合
体はシェル・ケミカル社からのＧ１７０２又はＧ１７０
１である。
【００６２】得られる組成物はポリエステルのマトリッ
クス相中に分散されたＰＰＥの小粒子をもつか、または
ＰＰＥのマトリックス相内部に分散されたポリエステル
の小粒子をもち、かつＰＰＥ相及びポリエステル相の内
部に存在する官能化ポリオレフィン−基樹脂及びエラス
トマー状ブロック共重合体をもつ、構成を示し得る。官
能化ポリオレフィン−基樹脂のみを耐衝撃性改良剤とし
て使用する場合には、官能化ポリオレフィン−基樹脂は
主としてポリエステル相内部に存在するようである。逆
に、エラストマー状ブロック共重合体のみを耐衝撃性改
良剤として使用する場合には、エラストマー状ブロック
共重合体は主としてＰＰＥ相内部に存在するようであ
る。これらの混合物を使用する場合には、２種類の耐衝
撃性改良剤の存在による形態はエラストマー状ブロック
共重合体がＰＰＥとポリエステルとの界面とより緊密に
結合しているように変化する。さらに、ある量のエラス
トマー状ブロック共重合体は官能化ポリオレフィン−基
樹脂の内部にさえも存在することができあるいは官能化
ポリオレフィン−基樹脂と結合し得るようである。官能
化ポリオレフィン−基樹脂及びエラストマー状ブロック
共重合体の混合物の形態は、多少とも、衝撃性能、特に
衝撃強さの予想外の顕著な改善の要因であると考えられ
る。予想される結果は官能化ポリオレフィン−基樹脂が
ポリエステル中にランダムに分散されることであり、か
つエラストマー状ブロック共重合体はＰＰＥ中にランダ
ムに分散されることである。さらに、本発明の組成物
は、求電子性基含有ＰＰＥを含まない組成物と比較し
て、高い負荷（２６４ｐｓｉ）において高められた加熱
撓み温度を示し、減少した収縮を示し、しかも成形中に
減少したばりを示す。さきに述べたとおり、本発明の組
成物は予想外に改善された機械的性質、たとえばノッチ
付きアイゾット衝撃強さを示す。
【００６３】本発明の組成比は、約１０ないし約９５重
量％の割合の求電子性基含有ＰＰＥ、約１０ないし約９
５重量％の割合のポリエステル、約１ないし約２０重量
％の割合の官能化ポリオレフィン−基樹脂及び約１ない
し約２０重量％の割合のエラストマー状ブロック共重合
体の範囲であり得る。こゝで、すべての重量％範囲は組
成物の全重量に基づくものである。ポリエステル対求電
子性基含有ＰＰＥの重量比はポリエステルが連続相であ
るようなものであることが一般に好ましい。ポリエステ
ル対求電子性基含有ＰＰＥの重量比は好ましくは約７
５：２５（ポリエステル：求電子性基含有ＰＰＥ）ない
し約３０：７０の範囲、より好ましくは約７０：３０な
いし約５０：５０の範囲である。官能化ポリオレフィン
−基樹脂及びエラストマー状ブロック共重合体は好まし
くは約１５：２ないし約５：１０の範囲、より好ましく
は約１２：３ないし約６：６の範囲、もっとも好ましく
は約１０：６ないし約７：５の範囲の重量比で組成物中
に存在する。組成についての正確な比の決定は目的組成
物の意図される最終用途及びその用途に要求される必要
な性質にある程度関係する。
【００６４】本発明の組成物は、ＰＰＥ、ポリエステ
ル、官能化ポリオレフィン−基樹脂及びエラストマー状
ブロック共重合体の重量％として表して、好ましくは約
１０ないし約６０重量％又はそれ以上、より好ましくは
約２５ないし約４０重量％、もっとも好ましくは約３０
ないし約３５重量％の割合の求電子性基含有ＰＰＥを含
有する。該組成物は、ＰＰＥ、ポリエステル、官能化ポ
リオレフィン−基樹脂及びエラストマー状ブロック共重
合体の重量％として表して、好ましくは約２５ないし約
８５重量％、より好ましくは約４０ないし約６５重量
％、もっとも好ましくは約５０ないし約６０重量％の割
合のポリエステルを含有する。該組成物は、ＰＰＥ、ポ
リエステル、官能化ポリオレフィン−基樹脂及びエラス
トマー状ブロック共重合体の重量％として表して、好ま
しくは約２ないし約１８重量％、より好ましくは約４な
いし約１５重量％、もっとも好ましくは約５ないし約１
２重量％の割合の官能化ポリオレフィン−基樹脂を含有
する。該組成物は、ＰＰＥ、ポリエステル、官能化ポリ
オレフィン−基樹脂及びエラストマー状ブロック共重合
体の重量％として表して、好ましくは約２ないし約１８
重量％、より好ましくは約３ないし約１０重量％、もっ
とも好ましくは約４ないし約７重量％の割合のエラスト
マー状ブロック共重合体を含有する。ＰＰＥ、ポリエス
テル、官能化ポリオレフィン−基樹脂及びエラストマー
状ブロック共重合体中の官能化ポリオレフィン−基樹脂
及びエラストマー状ブロック共重合体の合計全重量％
は、ＰＰＥ、ポリエステル、官能化ポリオレフィン−基
樹脂及びエラストマー状ブロック共重合体の重量に基づ
いて、好ましくは約３ないし約２１重量％、より好まし
くは約８ないし約１６重量％、もっとも好ましくは約１
０ないし約１４重量％の範囲である。
【００６５】本発明の組成物はポリアリーレンスルフィ
ド、ポリアミド、ポリエーテルイミド及びポリカーボネ
ート樹脂のような別の樹脂物質を実質的に含有しないこ
とが好ましい。ポリエステル樹脂との配合物組成物の粘
度を調整するために、相溶性ＰＰＥを非相溶性（すなわ
ち非官能化）ＰＰＥで希釈することもできる。この知見
は、求電子性基含有ＰＰＥのマスターバッチを製造しそ
してそれをその他の成分に加えて非相溶性ＰＰＥ、ポリ
エステル樹脂、及び耐衝撃性改良剤の混合物と混合する
ことによって、共通の出発物質から製造されたある範囲
の粘度をもつ類似の組成物の一群を最終組成物の種々の
最終用途に対する要求に合致せしめることを可能にする
ものである。
【００６６】さらに、ＰＰＥが所要の成分間の相溶性を
改善するように適切に官能化されていないか又は官能化
が不十分であるような同様の組成物と比較して、求電子
性基含有ＰＰＥ及びポリエステル樹脂を組み合わせるこ
とによって通常自動車工業で使用される溶剤に対する耐
薬品性の顕著な改善を示す組成物を取得することも可能
である。したがって、本発明の別の実施態様によれば、
求電子性基含有ＰＰＥをポリエステル樹脂及び耐衝撃性
改良剤混合物と組み合わせて使用することによってより
すぐれた耐薬品性を示す組成物を提供し得る。
【００６７】本発明の組成物は延性の改良をより高い引
張強さとともに示すものである。これらの二つの性質の
併有は自動車の垂直ボディーパネルの用途のために臨界
的に重要なものである。本発明の組成物はさらに低い吸
湿性、高い加熱撓み温度、高い耐薬品性及び長時間の熱
安定性を示す。しかも、本発明の組成物は改善された落
槍耐衝撃性及び破断点引張伸びを示す。
【００６８】本発明の組成物はさらに酸化防止剤、難燃
化剤、ドリップ防止剤、結晶核剤、染料、顔料、着色
剤、補強剤、充填剤、安定剤、帯電防止剤、可塑剤、及
び滑剤からなる群から選んだ少なくとも一種の添加剤を
有効量で含有し得る。これらの添加剤ならびにそれらの
有効量及び配合法は当該技術において既知である。これ
らの添加剤の有効量は広範囲に変動し得るが、これらは
通常全組成物の重量に基づいて約５０重量％まで又はそ
れ以上の量で存在する。
【００６９】本発明の相溶性ＰＰＥ−ポリエステル配合
物はこれらの物質をその処方に望まれる任意の追加の添
加剤とともに均質に混和する工程を包含する種々の方法
によって製造し得る。適当な方法は溶液配合法及び溶融
配合法を包含する。商業的な重合体加工工場において溶
融配合機の利用が容易である点で溶融加工法が一般に好
ましい。かゝる溶融配合法に使用される装置の例は同方
向回転式及び逆方向回転式押出機、ディスクパックプロ
セッサー及び種々の他の型の押出装置を包含する。装置
内のガス抜き孔を通じて溶融体に真空を適用することに
よって組成物中の揮発性不純物を除去することがしばし
ば有利である。ある場合には、配合処理された物質を金
型中の小さい出口孔を通じて押出機から取り出しそして
得られる溶融樹脂のストランドを水浴中に通送すること
によって冷却する。冷却されたストランドは小ペレット
に切断して包装し、そしてその後の処理に供するもので
ある。
【００７０】所要成分のすべてを最初から加工装置系に
添加することができ、あるいはある特定の添加剤を相互
に又は主たる重合体成分、すなわち求電子性基含有ＰＰ
Ｅ及びポリエステル樹脂のいずれか一方と予備配合処理
することもできる。衝撃強さ及び伸びのようなある特定
の性質はＰＰＥをポリエステル樹脂及び他の成分と配合
処理する前に求電子性基含有ＰＰＥを製造するために使
用される典型的な反応剤の少なくとも一つと最初に予備
配合処理することによってしばしば改善されるようであ
る。この処理には別々の押出機を使用してもよいが、こ
れらの組成物は種々の成分の添加に見合うようにその長
手方向に沿って多数の供給口をもつ単一の押出機を使用
することによっても製造し得る。また、場合によって
は、供給口間の各区域に少なくとも１個のガス抜き孔を
使用して溶融体のガス抜き（大気圧でも真空でも）を行
い得るようにすることが有利である。当業者は過度の追
加の実験を行うことなしに配合時間及び温度ならびに成
分の添加位置及び順序を調整し得るであろう。
【００７１】本発明の組成物から製造された改良された
成形製品は本発明の別の態様を構成することは明らかで
あろう。参考文献として引用したすべての特許明細書の
記載をこゝに参考事項として組み入れる。
【００７２】
【実施例の記載】つぎの実施例を当業者に本発明をより
容易に実施せしめ得るための具体的説明として示すが、
これらは何等本発明を制限するものではない。実施例 表１及び表２の組成物を二軸スクリュー押出機上で約２
８０−３１０℃の温度で、配合処理中の溶融物に適用さ
れた１０−２０インチＨｇの真空条件で押出処理した。
得られる組成物を射出成形機上で約２８０−３００℃の
セット温度及び約９０−１１０℃の金型温度を使用して
成形した。これらの組成物の試料をさらにＡＳＴＭ試験
法Ｄ２５６に従うノッチ付きアイゾット衝撃強さ（２．
５×０．５×０．１２５インチの試料寸法を使用し
て）、ＡＳＴＭ試験法Ｄ３７６３に従うダイナタップ強
さ（破損までのエネルギー、落槍試験）（直径４インチ
×厚み０．１２５インチのディスクを使用して）、ＡＳ
ＴＭ試験法Ｄ７９０に従う曲げモジュラス及び曲げ強さ
（６×０．５×０．２５インチの試料寸法を使用して）
及びＡＳＴＭ試験法Ｄ６３８に従う引張降伏強さ及び破
断点引張伸びの測定に供した。層割れは視覚検査により
測定した。
【００７３】つぎの組成物中で使用した材料は下記のも
のであった。ＰＰＥはＧＥプラスチックス社製の、クロ
ロホルム中２５℃で測定して約０．４６ｄｌ／ｇの固有
粘度をもつポリ（２，６−ジメチルフェニレンエーテ
ル）樹脂である。ＶＶＲ−ＰＰＥはＧＥプラスチックス
社製の、クロロホルム中２５℃で測定して約０．４６ｄ
ｌ／ｇの固有粘度をもつポリ（２，６−ジメチルフェニ
レンエーテル）樹脂から誘導される、真空ガス抜きを伴
って押出処理されたものである。このＶＶＲ−ＰＰＥは
使用前に約１１０℃で乾燥された。
【００７４】ＰＰＥ−ＥＰはＰＰＥと約４重量％の２−
クロル−４−（２，４，６−トリメチルフェノキシ）−
６−グリシドキシ−１，３，５−トリアジン（ＭＧＣ
Ｃ）とを反応させることによって製造されたエポキシ官
能化ＰＰＥである。ＰＰＥ−ＯＥは２重量％のアクリレ
ートオルトエステル（VII)をＰＰＥとともに押出すこと
によって製造されたオルトエステル官能化ＰＰＥであ
る。このＰＰＥ−ＯＥは使用前に約１１０℃で乾燥され
た。
【００７５】ＢＦ−Ｅは住友化学工業（株）から商標
“ボンドファスト（ＢＯＮＤＦＡＳＴ）”Ｅとして得ら
れる（ポリエチレン−共−１２％グリシジルメタクリレ
ート）である。ＢＦ−Ｂは住友化学工業（株）から商標
“ボンドファスト”２Ｂとして得られる（ポリエチレン
−共−７％グリシジルメタクリレート−共−５％酢酸ビ
ニル）である。
【００７６】ＩＭはシェル・ケミカル社から商標“クレ
イトン（ＫＲＡＴＯＮ）”Ｇ１６５１として得られるポ
リスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレ
ン型エラストマー状ブロック共重合体である。ＰＥＴは
フェノール：１，１，２，２−テトラクロルエタンの
１：１重量比の混合物中で３０℃で測定して約０．７２
のＩ．Ｖ．をもちかつ約２０μ当量／ｇの酸末端基濃度
及び約７０−７５℃のＴｇ及び約２６５℃のＴｍをもつ
ポリ（エチレンテレフタレート）樹脂である。
【００７７】ＡＤＤＳは立体障害フェノール：チオエス
テル：ポリフルオルエチレン：タルク：ポリ−α−オレ
フィンの重量比３：３：２．５：２．５：５の組成をも
つ安定化剤／成核剤パッケージである。表１及び表２の
組成は重量部で表す。 表 １ 試 料 １ ２ ３ ４ ５ ６ ７ ８ ＰＰＥ 32.4 0 0 0 0 0 0 0 ＶＶＲ−ＰＰＥ 0 32.4 0 0 0 0 0 0 ＰＰＥ−ＥＰ 0 0 32.5 32.5 32.5 32.5 32.5 32.5 ＢＦ−Ｂ 0 0 0 0 0 7.5 12.5 0 ＢＦ−Ｅ 7.5 7.5 7.5 12.5 0 0 0 0 ＩＭ 5 5 5 0 12.5 5 0 12.5 ＰＥＴ 54.9 54.9 55 55 55 55 55 55 ＡＤＤＳ 1.6 1.6 1.6 1.6 1.6 1.6 1.6 1.6 性 質 ノッチ付きアイゾット， 0.2 0.2 3.5 2.6 1.7 2.3 1.8 1.6 （ft-lb/in) −20℃ノッチ付きアイゾット - - 1.3 1 1 0.8 0.9 0.7 引張強さ，Ｋｐｓｉ 4.0 4.1 5.6 5.6 5.8 5.7 5.9 6.0 極限伸び，％ 4 B 4 B 28 24 24 28 28 18 落槍衝撃強さ,ft-lb - - 33 10 17 28 4 14 −20℃落槍衝撃強さ - - 5 2 1 4 1 1 曲げモジュラス，Ｋｐｓｉ - - 277 273 275 267 275 290 曲げ強さ，Ｋｐｓｉ - - 10.7 10.5 10.9 10.2 10.3 11.2 注：Ｄは延性；Ｂは脆性である。
【００７８】上記の表中のデータから認め得るごとく、
試料１は非求電子性基含有ＰＰＥ（たとえば非官能化Ｐ
ＰＥ）をエポキシ官能化ポリオレフィン−基樹脂及びエ
ラストマー状ブロック共重合体を含んでなる耐衝撃性改
良剤混合物及びポリエステル樹脂とともに含有する対照
配合物である。この試料は試験部材に射出成形するとき
わめて低い衝撃性能及び引張性能によって認められると
おりきわめて貧弱な物理的性質を有していた。真空ガス
抜きされたＰＰＥ（ＶＶＲ−ＰＰＥ）を使用した試料２
は同様にきわめて貧弱な物理的性質を有していた。これ
らの配合物の結果は貧弱な相溶性を示すＰＰＥ−ポリエ
ステル配合物について典型的なものである。
【００７９】耐衝撃性改良剤混合物及びポリエステル樹
脂に加えて、ＰＰＥ−ＥＰ、すなわち求電子性基含有Ｐ
ＰＥ、を含有する同様の組成物、試料３、を製造する場
合には、著しく改善された衝撃性能及び引張性能が達成
された。この結果は求電子性基含有ＰＰＥが配合物の他
の成分の少なくともあるものと反応するという理論と合
致する。
【００８０】試料４及び試料５は試料３と全体として同
一の濃度の耐衝撃性改良剤及びＰＰＥ−ＥＰを含有する
が、試料３での耐衝撃性改良剤の混合物を使用する代わ
りに、試料４はエポキシ官能化ポリオレフィン−基樹脂
のみを含有しそして試料５はエラストマー状ブロック共
重合体のみを含有する。ノッチ付きアイゾット衝撃強さ
３．５をもつ試料３に対して、それぞれノッチ付きアイ
ゾット衝撃強さ２．６及び１．７をもつ比較試料４及び
５と比較すれば、耐衝撃性改良剤の混合物を使用する場
合に延性の予想外の相乗的な改善が達成されることが例
証される。落槍衝撃強さのさらにより大きい改善は、落
槍衝撃強さ３３をもつ試料３と落槍衝撃強さそれぞれ１
０及び１７の試料４及び５の比較から明らかに認められ
る。試料６及び試料７は試料３及び試料４において使用
したエポキシ官能化ポリオレフィン−基樹脂としてポリ
エチレン−共−７％グリシジルメタクリレート−共−５
％酢酸ビニル共重合体を使用した。耐衝撃性改良剤の混
合物を使用した試料６について、単一の耐衝撃性改良剤
のみを使用した対照試験用の試料５及び試料７と比較し
て上記と同様の結果が得られた。したがって、試料６は
耐衝撃性改良剤の混合物を含有する組成物の衝撃強さ及
び延性の驚くべき改善を例証している。
【００８１】官能化ポリオレフィン−基樹脂を使用する
ことなしにエラストマー状ブロック共重合体を含有する
試料８の形態を示す透過電子顕微鏡写真である図１から
認めれられるごとく、エラストマー状ブロック共重合体
はほとんどすべてがＰＰＥ粒子内部に存在し、ＰＰＥ粒
子とともにかなり良好に分散されているようである。エ
ラストマー状ブロック共重合体を使用することなしに官
能化ポリオレフィン−基樹脂を含有する試料７の形態を
示す透過電子顕微鏡写真である図２から認めれられるご
とく、官能化ポリオレフィン−基樹脂はほとんどすべて
がポリエステル連続相内部に存在する。
【００８２】官能化ポリオレフィン−基樹脂及びエラス
トマー状ブロック共重合体を含んでなる耐衝撃性改良剤
混合物を含有する試料６の形態を示す透過電子顕微鏡写
真である図３から認めれられるごとく、エラストマー状
ブロック共重合体は部分的に移動してＰＰＥのポリエス
テルとの界面に存在し、そしてエラストマー状ブロック
共重合体は官能化ポリオレフィン−基樹脂が存在しなか
った場合よりもＰＰＥ粒子内部への分散度が少ないよう
である。エラストマー状ブロック共重合体とＰＰＥ及び
ポリエステルの界面との結合は官能化ポリオレフィン−
基樹脂及びエラストマー状ブロック共重合体の混合物を
用いた場合に観察される改善された延性の一部要因にな
っていると考えられる。
【００８３】 表 ２ 試 料 ９ １０ １１ ＰＰＥ−ＯＥ ３５．５ ３２．５ ３２．５ ＢＦ−Ｅ １２．５ ７．５ ＩＭ １２．５ ５ ＰＥＴ ５５ ５５ ５５ ＡＤＤＳ １．６ １．６ １．６ 性 質 ノッチ付きアイゾット， １．２ ２．２ ２．６ （ft-lb/in） 引張強さ，Ｋｐｓｉ ６．８ ６．５ ６．５ 極限伸び，％ １８８Ｄ １９８Ｄ ２０７Ｄ 注：Ｄは延性；Ｂは脆性である。
【００８４】表２のデータは求電子性基含有ＰＰＥとし
てオルトエステル官能化ＰＰＥ（ＰＰＥ−ＯＥ）を含ん
でなりかつ配合押出機の真空ガス抜きを用いて製造した
組成物を説明するものである。表１中に使用したエポキ
シ官能化ＰＰＥ（ＰＰＥ−ＥＰ）について認められるご
とく、官能化ポリオレフィン−基樹脂及びエラストマー
状ブロック共重合体を含んでなる耐衝撃性改良剤混合物
及びＰＰＥ−ＯＥを使用した試料１１は、それぞれが単
一の耐衝撃性改良剤のみを含有する試料９又は試料１０
のいずれよりもすぐれたノッチ付きアイゾット衝撃強さ
及び改善された引張伸びによって認められるごとくすぐ
れた延性を有していた。
【図面の簡単な説明】
【図１】官能化ポリオレフィン−基樹脂を使用すること
なしにエラストマー状ブロック共重合体を含有する試料
８の形態を示す透過電子顕微鏡写真である。
【図２】エラストマー状ブロック共重合体を使用するこ
となしに官能化ポリオレフィン−基樹脂を含有する試料
７の形態を示す透過電子顕微鏡写真である。
【図３】官能化ポリオレフィン−基樹脂及びエラストマ
ー状ブロック共重合体を含んでなる耐衝撃性改良剤混合
物を含有する試料６の形態を示す透過電子顕微鏡写真で
ある。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 67/02 ＬＰＦ Ｃ０８Ｌ 67/02 ＬＰＦ (72)発明者 ジェームス・ジョセフ・スコッボ，ジュニ ア アメリカ合衆国、ニューヨーク州、スリン ガーランズ、ウォールナット・レーン、 209番 (72)発明者 ジョン・ベニー・イェイツ・ザ・サード アメリカ合衆国、ニューヨーク州、グレン モント、コランバイン・ドライブ、85番 (72)発明者 スターリング・ブルース・ブラウン アメリカ合衆国、ニューヨーク州、スケネ クタデイ、バークレイ・アベニュー、2308 番

Claims (17)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 つぎの成分： （Ａ）求電子性基含有ポリ（フェニレンエーテル）樹
    脂； （Ｂ）熱可塑性ポリエステル樹脂；及び （Ｃ）官能化ポリオレフィン−基樹脂及びエラストマー
    状ブロック共重合体を含んでなる耐衝撃性改良剤混合
    物； を含有してなる組成物。
  2. 【請求項２】 求電子性基含有ポリ（フェニレンエーテ
    ル）樹脂がエポキシ及びオルトエステルからなる群の少
    なくとも一種の求電子性種を含んでなる請求項１記載の
    組成物。
  3. 【請求項３】 求電子性基含有ポリ（フェニレンエーテ
    ル）樹脂が式： 【化１】 によって表される基を含有する請求項２記載の組成物。
  4. 【請求項４】 求電子性基含有ポリ（フェニレンエーテ
    ル）樹脂がポリ（フェニレンエーテル）樹脂及びグラフ
    ト可能な不飽和オルトエステル単量体を含有してなる請
    求項２記載の組成物。
  5. 【請求項５】 グラフト可能な不飽和オルトエステル単
    量体が式： 【化２】 によって表されるものである請求項４記載の組成物。
  6. 【請求項６】 求電子性基含有ポリ（フェニレンエーテ
    ル）樹脂がポリ（フェニレンエーテル）樹脂及びつぎの
    （ｉ）及び（ii）： （ｉ）トリアジン基；及び（ii）エポキシ又はオルトエ
    ステル基；の両者を含有する化合物を含んでなる請求項
    ２記載の組成物。
  7. 【請求項７】 官能化ポリオレフィン−基樹脂がエポキ
    シ及びオルトエステルからなる群の少なくとも一種を含
    んでなる請求項１記載の組成物。
  8. 【請求項８】 官能化ポリオレフィン−基樹脂がα−オ
    レフィンとα，β−不飽和カルボン酸のグリシジルエス
    テルとの共重合体である請求項１記載の組成物。
  9. 【請求項９】 エラストマー状ブロック共重合体がビニ
    ル芳香族−共役ジエンブロック共重合体、部分的に水素
    添加されたビニル芳香族−共役ジエンブロック共重合
    体、完全に水素添加されたビニル芳香族−共役ジエンブ
    ロック共重合体及びそれらの混合物からなる群から選定
    される請求項１記載の組成物。
  10. 【請求項１０】 ポリエステルが連続相である請求項１
    記載の組成物。
  11. 【請求項１１】 成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計
    重量に基づいて成分（Ａ）が約１０ないし約６０重量％
    の割合で存在し、成分（Ｂ）が約８５ないし約２５重量
    ％の割合で存在しそして成分（Ｃ）が約３ないし約２０
    重量％の割合で存在する請求項１０記載の組成物。
  12. 【請求項１２】 さらに、耐衝撃性改良剤、補強用充填
    剤、流動促進剤、難燃化剤、ドリップ防止剤、染料、顔
    料、着色剤、安定剤、帯電防止剤、可塑剤、非補強用充
    填剤及び滑剤からなる群から選んだ少なくとも一種の添
    加剤を含有してなる請求項１記載の組成物。
  13. 【請求項１３】 請求項１記載の組成物から製造された
    物品。
  14. 【請求項１４】 さらに、少なくとも一種の非官能化ポ
    リオレフィン−基樹脂を含有してなる請求項１記載の組
    成物。
  15. 【請求項１５】 さらに、２５％を超える極限引張伸び
    値及び２ｆｔ−ｌｂｓ／ｉｎを超えるノッチ付きアイゾ
    ット衝撃強さをもつ請求項１０記載の組成物。
  16. 【請求項１６】 つぎの成分： （Ａ）求電子性基含有ポリ（フェニレンエーテル）樹
    脂； （Ｂ）熱可塑性ポリエステル樹脂；及び （Ｃ）官能化ポリオレフィン−基樹脂及びエラストマー
    状ブロック共重合体を含んでなる耐衝撃性改良剤混合
    物； から本質的になる組成物。
  17. 【請求項１７】 つぎの工程： （１）官能化剤をポリ（フェニレンエーテル）樹脂と予
    備配合して求電子性基含有ポリ（フェニレンエーテル）
    樹脂を製造し；そして（２）該求電子性基含有ポリ（フ
    ェニレンエーテル）樹脂を、ポリエステル樹脂並びに官
    能化ポリオレフィン−基樹脂及びエラストマー状ブロッ
    ク共重合体を含んでなる耐衝撃性改良剤混合物を含有す
    る混合物と混和する；工程を含んでなる請求項１記載の
    組成物の製造法。
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