JPH08199047A - ポリ（フェニレンエーテル）樹脂とポリエステル樹脂からなる流動性が改良された組成物 - Google Patents

ポリ（フェニレンエーテル）樹脂とポリエステル樹脂からなる流動性が改良された組成物

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JPH08199047A
JPH08199047A JP7221300A JP22130095A JPH08199047A JP H08199047 A JPH08199047 A JP H08199047A JP 7221300 A JP7221300 A JP 7221300A JP 22130095 A JP22130095 A JP 22130095A JP H08199047 A JPH08199047 A JP H08199047A
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John Bennie Yates
ジョン・ベニイ・イエツ
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Original Assignee
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 本発明は、高まった性質、たとえば改良され
た流動性を示すポリ（フェニレンエーテル）‐ポリエス
テル組成物に係る。 【解決手段】 流れ促進性アミドを含むポリ（フェニレ
ンエーテル）樹脂‐ポリエステル樹脂組成物が開示され
ている。本組成物は、場合により、耐衝撃性改良剤、ア
ルケニル芳香族化合物の非エラストマー性ポリマー、ポ
リカーボネート樹脂、強化用充填材またはこれらの任意
の組み合わせを含有していてもよい。本組成物の相溶性
は、エポキシ官能化またはオルト‐エステル官能化され
ているポリ（フェニレンエーテル）樹脂の添加によって
さらに改良することができる。これらの組成物から改良
された物品を作成することができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高まった性質、たとえ
ば改良された流動性を示すポリ（フェニレンエーテル）
‐ポリエステル組成物に係る。
【０００２】
【従来の技術】ポリ（フェニレンエーテル）樹脂 − 以
下「ＰＰＥ」とする − は、たとえば高強度、寸法安定
性、加水分解安定性および誘電特性といった性質を独特
に組み合わせて示すため商業上重要な材料である。さら
に、これらの樹脂をポリエステル樹脂と組み合わせて相
溶化されたブレンドとすると、多くの自動車用途に必要
な改良された耐薬品性といった総合的な性質を合わせも
つものが得られる。相溶化されたＰＰＥ‐ポリエステル
ブレンドの例は、米国特許第４，８３１，０８７号、第
４，９２７，８８１号、第４，９７８，７１５号、第
５，０９６，９７９号および第５，２１２，２５５号
（すべて引用により本明細書に含まれているものとす
る）に見ることができる。これらのブレンドの性質は、
耐衝撃性改良剤、難燃化剤、光安定剤、加工安定剤、熱
安定剤、酸化防止剤および充填材といった各種添加剤を
添加することによってさらに高めることが可能である。
【０００３】相溶化されたＰＰＥ‐ポリエステルブレン
ドは総合的な物理的性質をもっているため、自動車市場
の各種物品が専ら射出成形のような転化技術を使用して
製造されるという点を除けば、これらブレンドはそのよ
うな物品向けとして重要である。望ましい用途のうち、
たとえば外部ボディパネルは流動距離が極めて長く、し
たがって成形工具を完全に満たすためには非常に低い粘
度の樹脂が必要とされる。相溶化されたＰＰＥ‐ポリエ
ステルブレンドは、樹脂の熱劣化を最小限に抑えるのに
必要な加工温度で流動特性が不十分である。このブレン
ドの粘度を低下させるために前記温度より高い加工温度
にすると、最終部品中に脆い部分やたくさんの表面欠陥
が生成するが、これはいずれも許容できないことであ
る。
【０００４】他の樹脂組成物の流動性を増大させる添加
物は、相溶化されたＰＰＥ‐ポリエステル組成物には通
常有用でない。というのは、これらの添加物は一般に相
溶化の化学に干渉したり、組成物の成分のひとつの分子
量を低下させることによって流動性を改良するように機
能したり、あるいは組成物の耐熱性を大きく損なうこと
になったりするからである。これらの結果はすべて本発
明の最終目的からみて満足できるものではない。すなわ
ち、本発明の目的は、相溶化されたＰＰＥ‐ポリエステ
ル組成物の物理的性質を保持するかまたは高めつつその
流動性を改善することである。
【０００５】したがって、改良された流動性を有しなが
ら他の重要な物理的性質は保持している相溶化されたＰ
ＰＥ‐ポリエステル組成物に対するニーズが以前から存
在している。
【０００６】
【発明の概要】この以前から認識されているニーズが、
次に述べる改良された熱可塑性組成物の発見によって全
般的に満たされたのである。この改良された熱可塑性組
成物は以下の成分（Ａ）〜（Ｃ）からなる。 （Ａ）ポリ（フェニレンエーテル）樹脂。 （Ｂ）ポリエステル樹脂。 （Ｃ）組成物の流動性（流れ）を有効に改良する量の第
一級アミド、第二級アミドおよびアルキレンビスアミド
より成る群の中から選択される少なくとも１種のアミ
ド。この組成物はさらに、以下の任意成分を少なくとも
１種含んでいてもよい。 （Ｄ）少なくとも１種の耐衝撃性改良剤。 （Ｅ）少なくとも１種のアルケニル芳香族化合物の非エ
ラストマー性ポリマー。 （Ｆ）ポリカーボネート樹脂。 （Ｇ）少なくとも１種の強化用充填材。 （Ｈ）酸化防止剤、難燃化剤、滴下防止剤、染料、顔
料、着色剤、充填材、安定剤、帯電防止剤、可塑剤およ
び滑剤より成る群の中から選択される少なくとも１種の
添加剤。
【０００７】
【発明の詳細な開示】以下、本発明に関する詳細を説明
する。本発明で成分Ａとして使用するＰＰＥは、次式
（Ｉ）の構造単位を複数個含む公知のポリマーである。
【０００８】
【化１】
【０００９】ここで、各々の構造単位において、Ｑ1 は
各々が独立して、ハロゲン、第一級か第二級の低級アル
キル（すなわち、炭素原子数７までのアルキル）、フェ
ニル、ハロアルキル、アミノアルキル、炭化水素オキ
シ、またはハロ炭化水素オキシ（ハロゲンと酸素原子は
少なくとも２個の炭素原子によって隔てられている）で
あり、Ｑ2 は各々が独立して、水素、ハロゲン、第一級
か第二級の低級アルキル、フェニル、ハロアルキル、炭
化水素オキシまたはＱ1 に対して定義したようなハロ炭
化水素オキシである。Ｑ1 がそれぞれアルキルかフェニ
ル、特にＣ1-4 アルキルで、Ｑ2 がそれぞれ水素である
ことが最も多い。
【００１０】ホモポリマーとコポリマーのＰＰＥが両方
とも包含される。好ましいホモポリマーは２，６‐ジメ
チル‐１，４‐フェニレンエーテル単位を含有するもの
である。適したコポリマーとしては、たとえば、前記単
位を２，３，６‐トリメチル‐１，４‐フェニレンエー
テル単位と組み合わせて含有するランダムコポリマーが
ある。また、ビニルモノマーやビニルポリマーたとえば
ポリスチレンおよびエラストマーをグラフトさせること
によって製造された部分を含有するＰＰＥ、ならびに低
分子量ポリカーボネート、キノン類、複素環式化合物お
よびホルマール類のようなカップリング剤を２つのＰＰ
Ｅ鎖のヒドロキシ基と公知の方法で反応させて遊離のＯ
Ｈ基をかなりの割合で残しながら分子量の高まったポリ
マーとしてあるカップル化ＰＰＥも包含される。
【００１１】このＰＰＥは、一般に、数平均分子量が約
３，０００〜４０，０００の範囲内であり、重量平均分
子量が約２０，０００〜８０，０００の範囲内である
（ゲル透過クロマトグラフィーで測定）。その固有粘度
は、最も普通の場合、２５℃のクロロホルム中で測定し
て約０．１５〜０．６dl／ｇの範囲である。一般にＰＰ
Ｅは、２，６‐キシレノールや２，３，６‐トリメチル
フェノールのような少なくとも１種のモノヒドロキシ芳
香族化合物の酸化的カップリングによって製造される。
このようなカップリングには通常触媒系が用いられる。
一般にそのような触媒は銅、マンガンまたはコバルトの
化合物のような少なくとも１種の重金属化合物を、通常
は他の各種物質と共に含有している。
【００１２】多くの目的に特に有用なＰＰＥはアミノア
ルキルを含有する末端基を少なくとも１つ有する分子か
らなるものである。このアミノアルキル基は通常、ヒド
ロキシ基に対してオルトの位置にある。そのような末端
基を含有する生成物は、酸化的カップリング反応混合物
の成分のひとつとして適当な第一級か第二級のモノアミ
ン（たとえばジ‐ｎ‐ブチルアミンやジメチルアミン）
を配合することによって得られる。また、一般に副生物
のジフェノキノンが存在する反応混合物から、特に銅‐
ハライド‐第二級アミンまたは第三級アミンの系で得ら
れる４‐ヒドロキシビフェニル末端基が存在することも
多い。かなりの割合のポリマー分子、典型的には約９０
重量％にも達する割合のポリマーが、このようなアミノ
アルキル含有末端基と４‐ヒドロキシビフェニル末端基
の少なくとも１つを含有し得る。
【００１３】以上のことから当業者には明らかなよう
に、本発明で使用が考えられるＰＰＥには、構造単位ま
たは付属する化学的特徴の違いには関係なく現在知られ
ているものがすべて包含される。中和されてないアミノ
窒素をかなりの量で含有するＰＰＥを使用すると、ある
種の条件下では、望ましくない程に低い衝撃強さおよび
／または引張り強さをもった組成物が生成することがあ
る。この理由は以下に説明するように考えることができ
る。アミノ化合物は、アミノアルキル末端基に加えて、
ＰＰＥを形成するのに使用した触媒に由来するアミン
（特に第二級アミン）を微量含んでいる。
【００１４】さらに、ＰＰＥ中のアミノ化合物のかなり
の割合を除去するかまたは不活性化することによって、
組成物の性質をいくつかの点で、特に衝撃強さを改善す
ることができるということが判明している。このように
処理したポリマーは、以後「不活性化ＰＰＥ」というこ
とがある。このようなポリマーが含有し得る中和されて
ないアミノ窒素は、ケルダール法で測定して、８００ｐ
ｐｍ以下が好ましく、約２００〜８００ｐｐｍの範囲で
あるとさらに好ましい。不活性化の手段はさまざまなも
のがすでに開発されており、そのひとつ以上の任意のも
のが使用できる。
【００１５】不活性化法のひとつは、コンパウンディン
グ条件下真空ベントしながらＰＰＥを押出すものであ
る。これは予備的押出し工程で行なう（この方が好まし
いことがある）かまたは本発明の組成物の押出し中に行
なうことができ、エクストルーダーのベントを、約２０
トル以下の圧力に引くことができる真空源につなげばよ
い。
【００１６】この不活性化法は、熱的に不安定なアミン
を含めてポリマー中の微量の遊離アミン（主として第二
級アミン）をコンパウンディング中に蒸発させてＰＰＥ
から除去する際の補助となると考えられる。遊離アミン
窒素含量が約６００ｐｐｍ未満のＰＰＥは本発明に特に
有用であることが判明した。しかし、本発明は不活性化
のいかなる理論にも依存するものではない。
【００１７】ＰＰＥの少なくともいくらかが「相溶化性
ＰＰＥ」であることが好ましい。適当な相溶化性ＰＰＥ
は、ＰＰＥとブレンドの各種成分との相溶性に影響を及
ぼすものである。相溶性とは、ブレンドの成分（すなわ
ちＰＰＥとポリエステル）の間の全体的な相分離を最小
限に抑えることを包含して意味するものとする。相溶化
が改良されたしるしとしては、たとえば、引張り伸びの
増大、剥離傾向の低下、延性の増大および相モルホロジ
ーの安定化の改良がある。ブレンド成分間の相溶化を改
良することによって、その効果として、ブレンドの望ま
しい物理的性質が部分的に決定されるのである。本発明
にはまた、ＰＰＥとポリエステル樹脂との相溶性を改良
するための相溶化剤も包含される。
【００１８】本発明のひとつの態様の場合、ＰＰＥの少
なくともいくらかがポリエステルと反応することができ
る官能基を少なくとも一種含有していることが重要であ
る。組成物の成分のあるもの同士の間で、たとえば相溶
化性ＰＰＥとポリエステル樹脂との間で、反応が生起し
得てＰＰＥ‐ポリエステルコポリマーが生成すると考え
られる。この官能基はポリマーの末端基に存在していて
もよく、あるいはポリマー鎖の骨格に沿って存在してい
てもよい。官能基を含有するＰＰＥは官能化されたＰＰ
Ｅとよぶことができる。
【００１９】ポリエステルと反応することができる官能
化されたＰＰＥの１種は反応性のエポキシ基を含む官能
化させたＰＰＥである。適したエポキシ官能性ＰＰＥは
米国特許第４，９９４，５３１号および第４，９９４，
５２５号（引用により本明細書に含まれているものとす
る）に記載されている。この官能化されたＰＰＥの製造
方法では、ＰＰＥを次式（II）の重合可能なオレフィン
性化合物の少なくとも１種と反応させればよい。
【００２０】
【化２】
【００２１】ここで、Ｒ1 は水素かアルキル（すなわ
ち、炭素原子数７までのアルキル）であり、Ｒ2 は水
素、または少なくとも１個のエポキシを含有する反応性
の基、またはエポキシに対して実際上不活性な置換基で
あり、Ｚは少なくも１個のエポキシを含有する反応性の
基であり、Ｒ2 とＺは両方とも少なくとも１個のエポキ
シを含有することができ、たとえばビス‐グリシジルマ
レエートが掲げられる。
【００２２】式（II）のＲ1 置換基は水素かメチルが好
ましい。エポキシを含有する化学種はグリシジルが好ま
しい。したがって、当業者には明らかなように、適切な
化合物としては、たとえばグリシジルメタクリレート、
グリシジルアクリレート、グリシジルエチルマレエー
ト、グリシジルエチルフマレート、アリルグリシジルエ
ーテル、ビス‐グリシジルマレエート、およびビスグリ
シジルフマレエートがある。
【００２３】反応は実質的に不活性な希釈剤（たとえ
ば、トルエン、キシレン、クロロベンゼン、ｏ‐ジクロ
ロベンゼンまたは１，２，４‐トリクロロベンゼン）に
溶かした溶液中で実施でき、続いてＰＰＥに対する非溶
媒による沈殿のような通常の操作で官能化されたＰＰＥ
を単離すればよい。また、反応は溶融状態で実施するこ
とも可能である。溶融体反応はエクストルーダーやそれ
と類似の装置で行なうと便利であることが多い。
【００２４】ＰＰＥとオレフィン性化合物との反応は通
常、約１００〜３５０℃の範囲の温度で実施する。試薬
の割合は、所望の官能化の程度と使用する条件に応じて
広範囲に変化し得る。オレフィン性化合物のＰＰＥに対
する重量比は、溶融反応の場合、通常ＰＰＥの重量に対
して約０．１〜４重量％の範囲である。溶液反応の場
合、オレフィン性化合物のＰＰＥに対する重量比はずっ
と広範囲であり、たとえばＰＰＥの重量に対して約０．
１〜約８．５重量％またはそれ以上とすることができ
る。
【００２５】オレフィン性化合物を用いて官能化された
ＰＰＥを製造する際に開始剤を使用すると有利であるこ
とがある。適した開始剤として、たとえば各種のペルオ
キシドやヒドロペルオキシドのようなフリーラジカル開
始剤がある。特定の例としては、ベンゾイルペルオキシ
ド、ジクミルペルオキシド、２，５‐ジメチル‐２，５
‐ジ（ｔ‐ブチルペルオキシ）ヘキシン‐３およびクメ
ンペルオキシドがあり、２，５‐ジメチル‐２，５‐ジ
（ｔ‐ブチルペルオキシ）ヘキシン‐３が好ましい。開
始剤を使用する場合その使用量は、ＰＰＥの重量に対し
て約０．０５重量％から約０．５重量％まで広範囲に変
えることができる。
【００２６】ＰＰＥの官能化と同時にオレフィン性化合
物の単独重合がいくらか起こることが多い。オレフィン
性エポキシドの場合は特にそうである。ホモポリマーの
存在は本発明の目的にとって有益ではないので、これは
除去するのが有利であることが多い。これは通常の手段
で達成でき、通常、ファクター(Factor)らによりポリマ
ー科学誌ポリマーレターズ(J. Polymer Sci. Polymer L
etters) 、第７版、第２０５〜２０９頁に記載されてい
るようにＰＰＥのメチレンクロライド複合体として沈殿
させる。
【００２７】最も好ましいエポキシ官能性ＰＰＥは、米
国特許第５，０９６，９７９号（引用により本明細書に
含まれているものとする）に開示されているエポキシト
リアジンでキャッピングされたＰＰＥである。このタイ
プのキャッピングされたポリマーは次式（III ）の末端
基を含有している。
【００２８】
【化３】
【００２９】ここで、Ｑ1 とＱ2 は式Ｉに関して記載し
た通りであり、Ｘはアルキル、シクロアルキル、芳香族
の基、または次式（IV）の基である。
【００３０】
【化４】
【００３１】ただしＲ4 は二価の脂肪族炭化水素基、脂
環式炭化水素基、複素環式炭化水素基または置換もしく
は非置換の芳香族炭化水素基である。この物質、すなわ
ちエポキシトリアジンでキャッピングされたＰＰＥは、
少なくとも１種のＰＰＥポリマーを次式（Ｖ）の化合物
と溶液中で反応させることによって製造できる。
【００３２】
【化５】
【００３３】ここでＲ4 とＸは式III に関してすでに定
義した通りである。この反応はピリジンのような塩基性
試薬の存在下で実施することができる。本発明に適した
エポキシクロロトリアジンの例としては、２‐クロロ‐
４，６‐ジグリシドキシ‐１，３，５‐トリアジン［ジ
グリシジルクロロシアヌレート（「ＤＧＣＣ」）ともい
われる］、２‐クロロ‐４‐（ｎ‐ブトキシ）‐６‐グ
リシドキシ‐１，３，５‐トリアジン［ｎ‐ブチルグリ
シジルクロロシアヌレート（「ＢＧＣＣ」）ともいわれ
る］、および２‐クロロ‐４‐（２，４，６‐トリメチ
ルフェノキシ）‐６‐グリシドキシ‐１，３，５‐トリ
アジン［メシチルグリシジルクロロシアヌレート（「Ｍ
ＧＣＣ」）ともいわれる］がある。
【００３４】これらのエポキシクロロトリアジンを製造
するのに適した方法は業界で公知であり、たとえば米国
特許第４，８９５，９４５号（引用により本明細書に含
まれているものとする）に記載されている。例を挙げる
と、２，４，６‐トリクロロトリアジンを、グリシドー
ルまたはグリシドールとｎ‐ブタノールまたはメシトー
ルの組み合わせと反応させればよい。
【００３５】通常キャッピングには、使用するＰＰＥの
量に対して約１〜約２０重量％のエポキシクロロトリア
ジンを使用する。塩基性試薬は反応を促進するのに有効
な量、通常はクロロエポキシトリアジン１モルに対して
約０．５〜５当量で存在する。溶液法の代わりとして、
界面技術を使用してエポキシクロロトリアジンでキャッ
ピングされたＰＰＥポリマーを製造することができる。
この場合反応は水、水溶性塩基（たとえば水酸化ナトリ
ウム）および相間移動触媒（たとえばテトラ‐アルキル
アンモニウムハライド化合物）の存在下で実施する。こ
の技術は、比較的低レベルの化学結合したハライドが生
成するので好ましいことがある。
【００３６】こうしてキャッピングされたＰＰＥポリマ
ーは、非溶媒による沈殿のような常用技術で単離でき
る。本発明に有用な別のＰＰＥはオルトエステル官能性
ＰＰＥである。このオルトエステル官能性ＰＰＥは、次
式（VI）で表わされるオルトエステル残基を含有してい
るのが好ましい。
【００３７】
【化６】
【００３８】ここで、Ｒ15はＣ1-4 の第一級か第二級の
アルキル基であるか、またはＣ* と共に第二の５員環ま
たは６員環を形成するアルキレン基であり、Ｒ14はＣ
1-4 の第一級か第二級のアルキルまたはＣ6-10の芳香族
基であるか、またはＲ14とＲ15がこれらが結合している
原子と共に一緒になって５員、６員または７員の環を形
成し、Ｒ16は水素またはＣ1-4 の第一級か第二級のアル
キルであり、Ｋは０か１、Ｊは１か２、ｐはＲ15とＣ*
が環を形成しているとき０であり、その他のときは１で
ある。
【００３９】「オルトエステル」という用語は、１つの
炭素原子が直接炭素‐炭素結合によって別の炭素原子に
結合し、かつ酸素を介して他の３つの炭素原子に結合し
ているような化合物を意味するものとする。このような
化合物は、仮想上のオルト酸Ｒ−Ｃ（ＯＨ）3 ［ただし
Ｒは有機基］のエステルであると考えられる。このよう
なオルト酸の存在はほとんどの場合知られていない。そ
の理由は、これらがすぐに脱水して通常のカルボン酸に
なってしまうからである。しかし、このような酸のエス
テルは知られており、本発明の組成物はこのタイプのポ
リマー置換エステルを包含する。
【００４０】Ｒ15基はＣ1-4 の第一級か第二級のアルキ
ル基、たとえばメチル、エチル、ｎ‐プロピル、イソプ
ロピル、ｎ‐ブチル、イソブチルまたはｓｅｃ‐ブチル
でもよい。第一級の基、特にメチル基が通常好ましい。
また、Ｒ15は分子の他の部分と共に第二の５員環または
６員環を形成することもできる。このため、オルトエス
テル環中の炭素原子のひとつをＣ* で表わしてこの第二
の環の一部としての役割を示した。
【００４１】Ｒ14基はＲ15について定義したＣ1-4 の第
一級か第二級のアルキル基でもよいし、またはＣ6-10の
芳香族（好ましくは芳香族炭化水素）基でもよい。最後
に、Ｒ14とＲ15はこれらが結合している原子と共に５
員、６員または７員の環を形成することが可能である。
すなわち、本発明はある種のスピロオルトエステルで官
能化されたＰＰＥを包含する。
【００４２】Ｒ16基は水素でもよいし、あるいはＲ14と
Ｒ15に類似のアルキル基でもよい。水素が好ましい。Ｊ
とＫの値は、環状のオルトエステル部分が５員環である
か６員環であるかに依存する。一般に、５員環が好まし
い。すなわち、Ｋは０、Ｊは１である。しかし本発明は
６員環が存在する組成物も包含し、そのためにはＪとＫ
が両方とも１であるか、またはＫが０でＪが２である必
要がある。
【００４３】添字ｐの値もまたオルトエステル部分の環
状構造に依存する。Ｃ* がＲ15と共に環構造の一部にな
っている場合は、Ｃ* の４つの原子価はすべて満たされ
るのでｐは０となる。これとは違う場合にはｐが１とな
る。次に挙げるのは、オルトエステル官能性ＰＰＥ中に
存在し得る代表的なオルトエステル部分（VII ）であ
る。
【００４４】
【化７】
【００４５】これは４‐（２‐メトキシ‐２‐メチル‐
１，３‐ジオキソラニル）基ともいわれ、通常好ましい
ものである。このような化合物の製造中間体として４‐
ヒドロキシメチル‐２‐メトキシ‐２‐メチル‐１，３
‐ジオキソランがあるが、これはグリセロールとオルト
酢酸メチルとの反応で得ることができる。この化合物お
よび構造上これと類似する化合物を実質的に純粋な形態
で製造する改良法ならびにそうして得られた生成物は米
国特許第５，２３１，１９７号（引用により本明細書に
含まれているものとする）に開示されている。
【００４６】オルトエステル官能性ＰＰＥ中には次式
（VIII）のオルトエステル部分が存在していてもよい。
【００４７】
【化８】
【００４８】この部分は４‐（１‐メチル‐２，６，７
‐トリオキサビシクロ［２．２．２］オクチル）基とも
いわれ、そのメチロール誘導体はオルト酢酸エチルとほ
ぼ等モル量のペンタエリトリトールとの反応によって製
造することができる。オルトエステル官能性ＰＰＥのひ
とつの変種は、次式（IX）のオルトエステル基で末端が
キャッピングされたＰＰＥである。
【００４９】
【化９】
【００５０】ここで、Ｑ1 とＱ2 の各々は式Ｉに関して
定義した通りであり、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ 16、Ｊ、Ｋ、ｐお
よびＣ* は式IVに関してすでに定義した通りであり、Ｒ
1 基はＣ1-6 のアルキレン基、たとえばメチレン、エチ
レン、プロピレン、トリメチレン、ペンタメチレンまた
はヘキサメチレンでよい。メチレンであることが最も多
い。
【００５１】Ｚ基は、ＰＰＥキャッピング反応の条件下
で実質的に不活性である結合基であればなんでもよい。
通常これは主として、オルトエステル部分とＰＰＥ鎖と
の間のスペーサーとして機能するが、ある種の反応性の
基、たとえば後述するようにアミン基で置換可能な基を
含有していてもよい。代表的なＺ基としては次式（Ｘ）
で表わされるものがある。
【００５２】
【化１０】
【００５３】ここで、Ｒ6 は二価の脂肪族、脂環式また
は芳香族の基であり、Ｒ5 はアルキル基、シクロアルキ
ル基、芳香族基、または次式（XI）の基である。
【００５４】
【化１１】
【００５５】ただし、Ｒ1 、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｊ、
Ｋ、ｐおよびＣ* は式IXに関して定義した通りである。
オルトエステルで末端がキャッピングされたＰＰＥは、
ＰＰＥと次式（XII ）のオルトエステルとを反応させる
ことによって作成できる。
【００５６】
【化１２】
【００５７】ここで、Ｒ1 、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｚ、
Ｊ、Ｋ、ｐおよびＣ* は式IXに関して定義した通りであ
る。上記オルトエステル化合物（XII ）を製造するに
は、式Ｚ−Ｘｑ［式中、Ｘはハライド、特にクロライド
のような良好な離脱基であり、ｑは２か３である］の化
合物を、当業者が容易に確かめられる条件下で、下記式
（XIII）のヒドロキシで置換されたオルトエステルと反
応させればよい。
【００５８】
【化１３】
【００５９】ここで、Ｒ1 、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｚ、
Ｊ、Ｋ、ｐおよびＣ* は式IXに関して定義した通りであ
る。また別法として、Ｚがカルバメート基（たとえば式
【００６０】
【化１４】
【００６１】を有する基）を含有する化合物は、ジイソ
シアネートをほぼ当量のオルトエステル化合物と反応さ
せることによって製造できる。オルトエステルで末端が
キャッピングされたＰＰＥを製造するのに望ましいオル
トエステル化合物は、次式（XIV ）をもつことができ
る。
【００６２】
【化１５】
【００６３】ここで、Ｒ1 、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｊ、
Ｋ、ｐおよびＣ* は式IXに関して定義した通りである。
特に、Ｒ1 がメチレンであるものが望ましい。Ｒ5 の好
ましいものは、末端がキャッピングされたＰＰＥに望ま
れる反応性およびコポリマーを形成したい相手のポリマ
ーの種類にある程度依存する。オルトエステル基は、ア
ミン基との反応性よりカルボン酸基との反応性の方がか
なり高い。
【００６４】オルトエステル官能性ＰＰＥを製造するに
は、オルトエステルで官能化されたハロトリアジンを用
いてヒドロキシ基を有するＰＰＥを溶液キャッピングす
ればよい。オルトエステルで官能化された適切なハロト
リアジンとしては、次式（XV）で表わすことができる２
‐クロロ‐４‐（２‐メトキシ‐２‐メチル‐１，３‐
ジオキソラニル）メトキシ‐６‐フェノキシ‐１，３，
５‐トリアジンがある。
【００６５】
【化１６】
【００６６】キャッピング反応を実施するには、トルエ
ンやクロロベンゼンのような溶媒にＰＰＥを溶解し、相
間移動触媒の存在下で水酸化ナトリウムのような塩基と
水およびハロオルトエステル化合物を加えればよい。得
られたオルトエステル官能性ＰＰＥは溶媒から沈殿させ
てろ過することによって粉末として単離することができ
る。
【００６７】オルトエステル官能性部分を有するＰＰＥ
を製造するには、少なくとも１種のグラフト可能なエチ
レン性不飽和オルトエステルモノマーと共にＰＰＥを溶
融押出しするのが好ましい。この官能性のオルトエステ
ルモノマーは次の一般式（XVI ）で表わすことができ
る。
【００６８】
【化１７】
【００６９】ここで、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｚ、Ｊ、Ｋ、
ｐおよびＣ* は式VIに関してすでに定義した通りであ
り、Ｒ13はＣ1-6 のアルキレン基であり、Ｗは次式（XV
II）で表わされるグラフト可能な不飽和基である。
【００７０】
【化１８】
【００７１】ここで、Ｒ11は各々が独立して、水素、ま
たはＣ1-8 の基もしくはその置換誘導体、またはアリー
ル基もしくはその置換誘導体でよい。またＲ11は、オル
トエステルに対して不活性であればその他の基であるこ
ともできる。ｍの値は１以上であり、Ｒ12は次式（XVII
I ）のいずれかであることができる。
【００７２】
【化１９】
【００７３】本発明で使用できるモノマーの代表例とし
ては、４‐アクリロイルオキシメチル‐２‐メトキシ‐
２‐メチル‐１，３‐ジオキソラン、４‐メタクリロイ
ルオキシメチル‐２‐メトキシ‐２‐メチル‐１，３‐
ジオキソラン、４‐アクリロイルオキシメチル‐２‐メ
トキシ‐２‐フェニル‐１，３‐ジオキソラン、および
４‐（２‐メトキシ‐２‐メチル‐１，３‐ジオキソラ
ニル）メチルビニルベンジルエーテルの異性体混合物が
ある。これらの物質の製法およびＰＰＥとの反応につい
ては、米国特許第５，１７１，８６６号、第５，１５
３，２９０号および第５，２１２，２５５号（引用によ
り本明細書に含まれているものとする）に記載されてい
る。
【００７４】エチレン性不飽和の官能性オルトエステル
モノマーは次式（XIX ）のものが好ましい。
【００７５】
【化２０】
【００７６】別の好ましいエチレン性不飽和官能性オル
トエステルモノマーは次式（XX）で表わされる。
【００７７】
【化２１】
【００７８】グラフト可能なエチレン性不飽和オルトエ
ステルモノマーを用いて官能化されたＰＰＥを製造する
際には開始剤を使用すると有利なことが時々ある。適切
な開始剤としては、たとえば各種ペルオキシドやヒドロ
ペルオキシドのようなフリーラジカル開始剤がある。特
定例を挙げると、ベンゾイルペルオキシド、ジクミルペ
ルオキシド、２，５‐ジメチル‐２，５‐ジ（ｔ‐ブチ
ルペルオキシ）ヘキシン‐３およびクメンペルオキシド
があり、２，５‐ジメチル‐２，５‐ジ（ｔ‐ブチルペ
ルオキシ）ヘキシン‐３が好ましい。使用する場合、開
始剤の使用量はＰＰＥの重量に対して約０．０５重量％
から約０．５重量％まで変えることができる。
【００７９】ＰＰＥを適当に官能化するのに必要とされ
る上記官能化剤の量は、組成物中の各種成分間の相溶性
を改良するのに充分な量である。ＰＰＥの量を基準にし
た有効量は、通常約８重量％までであり、好ましくは約
０．０５〜約４重量％である。最も好ましい態様の場合
官能化剤の量は、ＰＰＥの量を基準にして約０．１〜約
３重量％の範囲である。
【００８０】また、官能化されたＰＰＥの製造の際、官
能化剤その他の成分に対して実質的に不活性な滑剤を少
なくとも１種使用すると有利なことも時々ある。滑剤が
存在すると、官能化されたＰＰＥならびにそれから得ら
れる相溶化されたブレンドを製造するのに必要とされる
溶融加工温度が低くなり、その結果ゲルの形成が最小限
に抑えられる。
【００８１】適した滑剤は当業者には明らかであるが、
一般に高い滑性を有する固体または比較的低融点の固体
もしくは油である。この滑剤は官能化されたＰＰＥの反
応種と反応してはならない。水素化されたポリ（α‐オ
レフィン）が好ましいことが多い。最も好ましい水素化
ポリ（α‐オレフィン）は、ＡＳＴＭのＤ４４５法によ
って測定した動粘度が１００℃で約２〜２０センチスト
ークス、特に８〜１２センチストークスであるものであ
る。これは、ヘンケル社(Henkel Corporation)やガルフ
・オイル社(Gulf Oil Corporation)のような会社から、
たとえばエメリー(Emery) 流体などとして市販されてい
る。
【００８２】水素化されたポリ（α‐オレフィン）は一
般に潤滑量で用いる。潤滑量とは、通常ＰＰＥを基準に
して約１〜約５重量％であり、約２〜約４重量％である
のが好ましい。本発明の組成物の成分Ｂとして使用する
のに適したポリエステルには、次式（XXI ）の構造単位
を含むものが包含される。
【００８３】
【化２２】
【００８４】ここで、Ｒ7 は各々が独立して、二価の脂
肪族、脂環式または芳香族の炭化水素基またはポリオキ
シアルキレン基、あるいはその混合物であり、Ａ1 は各
々が独立して、二価の脂肪族、脂環式または芳香族の
基、あるいはその混合物である。式（XXI ）の構造を有
する適切なポリエステルの例は、ポリ（アルキレンジカ
ルボキシレート）、エラストマー性ポリエステル、液晶
ポリエステル、ポリアリーレート、およびポリエステル
コポリマーたとえばコポリエステルカーボネートであ
る。また、分枝化剤、たとえば３個以上のヒドロキシル
基を有するグリコールまたは三官能性もしくは多官能性
のカルボン酸が導入されている分枝ポリエステルを使用
することも可能である。このような分枝ポリエステルを
作成するには、三官能性または多官能性のエポキシ化合
物、たとえばトリグリシジルイソシアヌレートでポリエ
ステルを処理することもできる。さらに、組成物の最終
使用目的に応じて、ポリエステル上に酸末端基やヒドロ
キシル末端基がさまざまな濃度で存在するのが望ましい
こともある。
【００８５】場合によって、酸反応性種を使用して酸末
端基の数を、典型的には約３０マイクロ当量／グラム未
満にまで低下させるのが望ましいことがある。その他の
場合には、ポリエステルがカルボン酸末端基を比較的高
濃度で、たとえば約５〜２５０マイクロ当量／グラムも
っているのが望ましく、約２０〜７０マイクロ当量／グ
ラムであるとさらに好ましい。
【００８６】Ｒ7 基は、たとえばＣ2-10のアルキレン
基、Ｃ6-10の脂環式基、Ｃ6-20の芳香族基、またはアル
キレン基が約２〜６個、最も普通には２個か４個の炭素
原子を含有するポリオキシアルキレン基でよい。上記式
（XXI ）中のＡ1 基はｐ‐フェニレンかｍ‐フェニレン
またはその混合物であることが最も多い。この種のポリ
エステルとしては、ポリ（アルキレンテレフタート）、
ポリ（アルキレンナフタレート）およびポリアリーレー
トがある。このようなポリエステルは、米国特許第２，
４６５，３１９号、第２，７２０，５０２号、第２，７
２７，８８１号、第２，８２２，３４８号、第３，０４
７，５３９号、第３，６７１，４８７号、第３，９５
３，３９４号および第４，１２８，５２６号（引用によ
り本明細書に含まれているものとする）に例示されてい
るように業界で公知である。
【００８７】ポリ（アルキレンテレフタレート）、たと
えばポリ（エチレンテレフタレート）［普通「ＰＥＴ」
と略称される］、ポリ（シクロヘキシレンテレフタレー
ト）［普通「ＰＣＴ」と略称される］およびポリ（ブチ
レンテレフタレート）［普通「ＰＢＴ」と略称される］
が本発明で好ましいポリエステルであることが多く、ポ
リ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）が最も好まし
い。ＰＥＴ、ＰＣＴおよびＰＢＴの各種混合物が極めて
適していることもある。
【００８８】ポリエステルは次式（XXII）の構造単位を
含んでいてもよい。
【００８９】
【化２３】
【００９０】ここで、Ｒ8 は独立して、二価の脂肪族、
脂環式または芳香族の炭化水素基またはポリオキシアル
キレン基、またはその混合物であり、Ｒ9 はポリオキシ
アルキレン基であり、Ａ2 は三価の芳香族基であり、通
常はトリメリト酸から誘導され次式（XXIII ）の構造を
もっている。
【００９１】
【化２４】
【００９２】このようなポリマーとその製法は、たとえ
ば米国特許第４，５４４，７３４号、第４，５５６，７
０５号および第４，５５６，６８８号（引用により本明
細書に含まれているものとする）に記載されている。ポ
リエステルは本発明の組成物で使用するような高い押出
し温度や成形温度で加水分解による劣化を受け易い傾向
があるので、ポリエステルは水をほとんど含有していな
いのが好ましい。ポリエステルは他の成分と混和する前
にあらかじめ乾燥させてもよい。さらに一般的には、あ
らかじめ乾燥させることなくポリエステルを使用し、Ｐ
ＰＥの不活性化に関してすでに述べたようにエクストル
ーダーを真空脱気する際に揮発性の物質を除去する。
【００９３】ポリエステルは一般に、フェノールと１，
１，２，２‐テトラクロロエタンの６０：４０（重量）
混合物中３０℃での固有粘度（Ｉ．Ｖ．）によって決定
される数平均分子量が約２０，０００〜７０，０００の
範囲である。本発明の成分Ｃとして使用するアミド化合
物は市販品である。第一級アミドは通常天然原料に由来
する脂肪族の飽和または不飽和の直鎖の一塩基酸をベー
スとするものであり、一方、第二級アミドは通常飽和ま
たは不飽和の脂肪酸と飽和または不飽和の第一級アミン
との反応の生成物である。アルキレンビスアミド（たと
えばエチレンビスアミド）は通常飽和または不飽和の脂
肪酸とアルキレンジアミンとの反応生成物である。
【００９４】適切なアミドの例は、ステアルアミド、ベ
ヘンアミド、オレイルパルミトアミド、オレアミド、エ
ルカアミド、ステアリルエルカアミド、エルシルステア
ルアミド、Ｎ，Ｎ′‐エチレンビスステアルアミド、お
よびＮ，Ｎ′‐エチレンビスオレアミドより成る群の中
から選択されるものである。好ましいアミドは、パルミ
トアミドまたはその誘導体をベースとするものであり、
たとえばステアリルパルミトアミド、エルシルパルミト
アミドおよびパルミトアミド自体である。これらのアミ
ドの多くはフンコ・ケミカル社(Humko Chemical Co) か
らケマミド(KEMAMIDE)という商標で入手可能である。本
発明の組成物はさらに、成分Ｄとして、少なくとも１種
の耐衝撃性改良剤を含有していてもよい。好ましい耐衝
撃性改良剤はアルケニル芳香族化合物とジエンとのブロ
ック（通常はジブロック、トリブロックまたはラジアル
テレブロック）コポリマーである。少なくともひとつの
ブロックがスチレンから誘導され、少なくともひとつの
ブロックがブタジエンとイソプレンの少なくとも１種か
ら誘導されていることが最も多い。ポリスチレンブロッ
クと、脂肪族不飽和が水素化によって優先的に除かれて
いるジエン由来ブロックとからなるトリブロックコポリ
マーおよびジブロックコポリマーが特に好ましい。各種
コポリマーの混合物もときには有用である。この耐衝撃
性改良剤の重量平均分子量は通常約５０，０００〜３０
０，０００の範囲である。このタイプのブロックコポリ
マーはシェル・ケミカル社(Shell Chemical Company)か
らクレートン(KRATON)という商標名で市販されており、
たとえばＤ１１０１、Ｄ１１０２、Ｇ１６５０、Ｇ１６
５１、Ｇ１６５２、Ｇ１７０１およびＧ１７０２という
グレードのものがある。
【００９５】使用する場合耐衝撃性改良剤の存在量は、
通常、組成物の合計重量を基準にして約１〜約１５重量
％の範囲である。好ましい範囲は組成物の合計重量を基
準にして約３〜約１０重量％である。本発明の組成物は
また、成分Ｅとして、アルケニル芳香族化合物の非エラ
ストマー性ポリマーを少なくとも１種含んでいてもよ
い。このタイプの適切なポリマーは塊状重合、懸濁重合
および乳化重合を含めて業界で知られている方法によっ
て製造できる。一般にこれらは、次式（XXIV）のアルケ
ニル芳香族モノマーから誘導された構造単位を少なくと
も２５重量％含有する。
【００９６】
【化２５】
【００９７】ここで、Ｒ10は水素、低級アルキルまたは
ハロゲンであり、Ｚはビニル、ハロゲンまたは低級アル
キルであり、ｐは０から５までである。これらの樹脂に
は、スチレン、クロロスチレンまたはビニルトルエンの
ホモポリマー、スチレンと１種以上のモノマー（たとえ
ばアクリロニトリル、ブタジエン、α‐メチルスチレ
ン、エチルビニルベンゼン、ジビニルベンゼンおよび無
水マレイン酸）とのランダムコポリマー、ならびに、ブ
レンドおよびグラフトを含むゴム変性ポリスチレン（た
だしゴムはポリブタジエンであるかまたは約９８〜７８
％のスチレンと約２〜３２％のジエンモノマーとのゴム
状コポリマーである）が包含される。これらのゴム変性
ポリスチレンにはハイインパクトポリスチレン（通常Ｈ
ＩＰＳといわれる）が含まれる。線状ブロックコポリマ
ー、ラジアルブロックコポリマーまたはテーパー状ブロ
ックコポリマーの構造を有するスチレンとブタジエンの
非エラストマー性ブロックコポリマー組成物も使用する
ことができる。これらは、ファイナ・オイル(Fina Oil)
からファイナクリヤー(FINACLEAR) という商標名で、ま
たフィリップス(Phillips)からＫ‐レジン(K-RESINS)と
いう商標名で市販されている。
【００９８】使用する場合、非エラストマー性アルケニ
ル芳香族化合物のポリマーの量は、組成物の合計重量を
基準にして約０．０１〜約２０重量％の範囲である。好
ましい範囲は組成物の合計重量を基準にして約０．０１
〜約１５重量％であり、最も好ましい範囲は約０．１〜
約１２重量％である。本発明によると、成分ＡとＢはさ
らに、成分Ｆ、すなわち芳香族ポリカーボネート単位を
かなりの割合で含有するポリマーを含んでいてもよい。
このタイプの好ましいポリマーの中にはポリカーボネー
ト樹脂がある。このようなポリカーボネート材料は次式
（XXV ）の構造単位を含んでいる。
【００９９】
【化２６】
【０１００】ただしＲ3 は二価の有機基である。式（XX
V ）中の適切なＲ3 基としては、エチレン、プロピレ
ン、トリメチレン、テトラメチレン、ヘキサメチレン、
ドデカメチレン、１，４‐（２‐ブテニレン）、１，１
０‐（２‐エチルデシレン）、１，３‐シクロペンチレ
ン、１，３‐シクロヘキシレン、１，４‐シクロヘキシ
レン、ｍ‐フェニレン、ベンゼン‐１，４‐ジメチレン
（これはエチレン基のビニログであり類似の性質をもっ
ている）、および、名前や式（一般的なものと特定のも
の）が米国特許第４，２１７，４３８号（引用により本
明細書に含まれているものとする）に開示されているジ
ヒドロキシ化合物に対応するもののような類似の基があ
る。非炭化水素部分を含有する基も包含される。これら
はクロロ、ニトロ、アルコキシなどのような置換基でも
よく、さらにはチオ、スルホキシ、スルホン、エステ
ル、アミド、エーテルおよびカルボニルのような結合基
でもよい。しかし、Ｒ3 はすべてが炭化水素基であるこ
とが最も多い。もっとも、いろいろな基の混合物も有用
であろう。
【０１０１】Ｒ3 基の総数のうち少なくとも約６０％が
芳香族であるのが好ましく、少なくとも約８０％が芳香
族であるとさらに好ましく、Ｒ3 基のすべてが芳香族で
あると最も望ましい。好ましい芳香族のＲ3 基は次式
（XXVI）をもっている。 （XXVI） −Ａ3 −Ｙ−Ａ4 − ここで、Ａ3 とＡ4 は各々が単環式の二価の芳香族基で
あり、ＹはＡ3 とＡ4 が１個か２個の原子によって隔て
られる橋架け基である。式（XXVI）の遊離の原子価結合
は通常Ｙに関してＡ3 とＡ4 のメタ位置またはパラ位置
にある。
【０１０２】式（XXVI）でＡ3 基とＡ4 基は置換されて
ないフェニレンでもその置換された誘導体でもよく、
（１個以上の）代表的な置換基はアルキル、アルケニ
ル、ハロ（特にクロロおよび／またはブロモ）、ニト
ロ、アルコキシなどである。置換されてないフェニレン
基が好ましい。Ａ3 とＡ4 の両方がｐ‐フェニレンであ
るのが好ましいが、両者がｏ‐フェニレンまたはｍ‐フ
ェニレンであってもよいし、あるいは一方がｏ‐フェニ
レンまたはｍ‐フェニレンで他方がｐ‐フェニレンであ
ってもよい。
【０１０３】橋架け基Ｙは、１個か２個の原子、好まし
くは１個の原子がＡ3 とＡ4 を隔てるものである。これ
は炭化水素基、特に飽和の基、たとえばメチレン、シク
ロヘキシルメチレン、２‐［２．２．１］‐ビシクロヘ
プチルメチレン、エチレン、イソプロピリデン、ネオペ
ンチリデン、シクロヘキシリデン、シクロペンタデシリ
デン、シクロドデシリデンまたはアダマンチリデン、と
りわけｇｅｍ‐アルキレン（アルキリデン）基であるこ
とが最も多い。しかしながら、不飽和の基や炭素と水素
以外の原子を含有する基、たとえば２，２‐ジクロロエ
チリデン、カルボニル、フタリジリデン、オキシ、チ
オ、スルホキシおよびスルホンも包含される。入手容易
性と本発明の目的にとって特に適切であるという理由か
ら、式（XXVI）の好ましい基は２，２‐ビス（４‐フェ
ニレン）プロパン基、すなわち、ビスフェノールＡから
誘導されＹがイソプロピリデンでＡ3 とＡ4 がそれぞれ
ｐ‐フェニレンである基である。
【０１０４】これらポリカーボネート材料の重量平均分
子量は（ゲル透過クロマトグラフィーでポリスチレンに
対して測定して）少なくとも約４０，０００であるべき
である。約４０，０００〜８０，０００の範囲であるこ
とが最も多い。しかし、成分Ｆの分子量が高い組成物
は、流動性が低下している代わりに延性が好ましい。利
用する正確な分子量は部分的に、所望の最終用途に対す
る要件および部品に成形する場合の成形困難性の程度に
依存する。
【０１０５】ほとんどの場合、成分Ｆ、すなわちポリカ
ーボネート材料は、ホモ‐ポリカーボネート、またはコ
ポリ（エステルカーボネート）のようなコポリカーボネ
ートで構成される。しかし、ポリカーボネート材料また
はポリカーボネート材料の混合物とスチレンホモポリマ
ーとのブレンドを成分Ｆとして使用することも本発明の
範囲内である。このポリスチレンポリマーは通常数平均
分子量が約５０，０００〜２５０，０００であり、その
ようなブレンドは一般に少なくとも約５０重量％がポリ
カーボネートである。
【０１０６】本発明の組成物はさらに成分Ｇとして強化
用充填材も含んでいる。適切な強化用充填材はブレンド
の剛性を増大させるものである。これらの中では繊維質
材料が好ましく、特に繊維径が８〜１４μｍで最終射出
成形品中のガラス繊維長が０．０１〜０．５ｍｍである
低アルカリＥガラスから作成されたガラス繊維が好まし
い。このガラス繊維はロービングとして、またはチョッ
プトガラスファイバーもしくはミルドガラスファイバー
として使用でき、適切な仕上げが施されており、しかも
シランをベースとする接着促進剤または促進剤系を備え
ていることがある。強化用充填材の量は通常、組成物の
剛性を増大するのに充分な量である。強化用充填材の量
は、組成物の合計重量を基準にして、約５〜約６０重量
％、特に約１０〜約４０重量％である。
【０１０７】しかしながら、他の繊維質強化用材料、た
とえばカーボンファイバーやミクロファイバー、チタン
酸カリウム単結晶ファイバー、セッコウファイバー、酸
化アルミニウムファイバーまたはアスベストも配合する
ことができる。さらに、非繊維質充填材、たとえばガラ
スビーズ、中空ガラスビーズ、チョーク、雲母、タル
ク、石英、天然カオリンまたはカ焼カオリンも好ましい
充填材であり、これらの材料とガラス繊維との組み合わ
せも好ましい。ガラス繊維と同様に、これら後者の充填
材も仕上げ剤および／または接着促進剤または接着促進
系を施されてもよい。
【０１０８】本発明の組成物はまた、酸化防止剤、難燃
化剤、滴下防止剤、染料、顔料、着色剤、充填材、安定
剤、帯電防止剤、可塑剤および滑剤より成る群の中から
選択される添加剤少なくとも１種の有効量を成分Ｈとし
て含むことができる。これらの添加剤は、その有効配合
量および配合法と共に業界で公知である。これら添加剤
の有効量は広い範囲で変化するが、通常は組成物全体の
重量を基準にして約５０重量％までまたはそれ以上の量
である。特に好ましい添加剤としてはヒンダードフェノ
ールおよびチオ化合物がある。これらの添加剤の好まし
い量は、通常組成物の全重量を基準にして全体として約
２重量％までの範囲である。
【０１０９】本発明の組成物を製造するには、通常、緊
密なブレンドの形成条件下で成分を単にブレンドする。
そのような条件としては、単軸式か二軸式のエクストル
ーダーまたは成分に剪断力を与えることができる類似の
混合装置で混合することが多い。エクストルーダーの脱
気口を介してメルトを減圧にして組成物中の揮発性不純
物を除くと有利なことが多い。
【０１１０】成分は最初にすべてを加工系に加えてもよ
いし、あるいはある種の成分を互いに、または主要ポリ
マー成分である相溶化用ＰＰＥおよびポリエステル樹脂
のいずれかとあらかじめコンパウンディングしてもよ
い。相溶化用のＰＰＥをガラス繊維とコンパウンディン
グする前にポリエステル樹脂と最初にコンパウンディン
グするとある種の性質、たとえば衝撃強さや伸びが高ま
ることがあるように思われる。加工には別々のエクスト
ルーダーを使用してもよいが、これらの組成物はまた、
各種成分を添加できるようにその長さに沿って多数の供
給口を有する単一のエクストルーダーを用いて製造して
もよい。供給口間の各セクションにある少なくとも１個
の脱気口を使用して（大気圧または減圧下で）メルトの
脱気をすると有利なことがある。当業者であれば余分な
実験をすることなく、ブレンドの時間と温度、および成
分の添加を調節することが可能である。
【０１１１】本発明は、そのひとつの態様において、以
下の成分およびその反応生成物を含む充填された組成物
に関する。以下の割合はすべて組成物全体に対する重量
％である。 Ａ）少なくとも１種のポリ（フェニレンエーテル）樹
脂、または場合により、これとアルケニル芳香族化合物
の少なくとも１種の非エラストマー性ポリマー（成分
Ｅ）とのブレンド約１５〜５０％。 Ｂ）少なくとも１種のポリエステル樹脂約２０〜８０
％。この成分Ａと成分Ｂとの重量比は最大で約１．２：
１である。 Ｃ）第一級アミド、第二級アミドおよびアルキレンビス
アミドより成る群の中から選択される少なくとも１種の
流れ促進性アミドの有効量、好ましくは約０．０５〜３
％。
【０１１２】流れ促進性のアミドを配合すると、推奨さ
れる加工温度範囲内で組成物の粘度を低下させるのに有
効であるが、一方、優れた表面外観を有すると共に重要
な物理的性質、特に衝撃強さと熱変形は保持している成
形品を得ることができるということが判明した。上記の
組成物は、さらに、以下の任意成分物質Ｄ〜Ｈの少なく
ともひとつを含んでいてもよい。 Ｄ）エラストマー性またはゴム状の耐衝撃性改良剤、好
ましくはアルケニル芳香族化合物とジエンとから誘導さ
れるブロックコポリマー約１５重量％まで、好ましくは
約３〜１０重量％。
【０１１３】衝撃特性も重要であるような多くの熱可塑
性用途では少なくとも１種のゴム状耐衝撃性改良剤も配
合できる。これらは有効量で、通常は組成物の合計重量
に対して約１５重量％までの量で使用できる。好ましい
組成物は組成物全体の重量を基準にして約３〜約１０重
量％の耐衝撃性改良剤を含有する。 Ｅ）場合により、組成物はさらに、非エラストマー性ア
ルケニル芳香族化合物のポリマーを少なくとも１種、約
２０重量％まで含有していてもよい。このアルケニル芳
香族化合物はさらに、ポリブタジエンのようなエラスト
マー性の種を含有していてもよい。
【０１１４】Ｆ）場合により、組成物は、かなりの割合
の芳香族ポリカーボネート単位を含有し、かつゲル透過
クロマトグラフィーでポリスチレンに対して測定した重
量平均分子量が少なくとも約４０，０００であるポリマ
ーの少なくとも１種またはこれとスチレンホモポリマー
とのブレンドを約２０重量％まで含有していてもよい。
【０１１５】Ｇ）場合により約６０重量％までの少なく
とも１種の強化用充填材。 Ｈ）場合により、酸化防止剤、難燃化剤、滴下防止剤、
染料、顔料、着色剤、充填材、安定剤、帯電防止剤、可
塑剤および滑剤より成る群の中から選択される添加剤の
少なくとも１種を有効量、通常は約５０重量％まで。 本発明の好ましい態様においては、他の改良と共にブレ
ンドの熱劣化耐性や酸化安定性を改良する有効な添加剤
パッケージを利用する。有効量の一例は、１：１重量比
のヒンダードフェノール：チオエステルの約０．８重量
％である。正確な添加剤パッケージと量の最適化は個々
のブレンドおよび所望の使用目的要件に依存する。
【０１１６】これらの組成物の成分のいくつかはブレン
ドの際に化学的に相互作用し得ると考えられる。したが
って、本発明は、ここに記載した成分およびその反応生
成物ならびにその他任意の成分を含む組成物を包含する
ものである。いろいろな意味で、本発明の成分の割合
（すべて組成物の合計重量を基準とする）は重要な要件
である。すでに述べた通り、成分Ａの割合は約１５〜５
０重量％、成分Ｂは約２０〜８０重量％、成分Ｃは約
０．０５〜５重量％、任意成分のＤは約１５重量％ま
で、任意成分のＥは約２０重量％まで、任意成分のＦは
約２０重量％まで、任意成分のＧは約６０重量％まで、
そして任意成分のＨは約５０重量％までである。好まし
い範囲は、組成物の合計重量を基準にして、成分Ａと成
分Ｂの重量比が最大で１．２：１、成分Ｃが約０．１〜
３重量％、成分Ｄが約２〜１０重量％、成分Ｅが約１０
重量％まで、成分Ｆが約２０重量％まで、成分Ｇが約３
５重量％まで、そして成分Ｈが約２重量％までである。
【０１１７】また、本発明の組成物から製造される改良
された成形品が本発明のさらに別の態様を表わすことも
明らかである。
【０１１８】
【実施例の記載】本発明のいくつかの具体例を例示する
ために以下の実施例を挙げる。これらの実施例はいかな
る意味でも本発明を限定するものではない。特に断らな
い限り、パーセントは、組成物全体の合計重量を基準と
した重量％である。実施例 本発明を例示する以下の実施例で使用したブレンド成分
は次の通り。 ＰＰＥ−ＥＰ：エポキシで官能化されたポリ（フェニレ
ンエーテル）樹脂。２５℃のクロロホルム中の固有粘度
約０．４０dl／ｇ。ジー・イー・プラスチックス(GE Pl
astics) から入手。 ＰＢＴ：ポリ（ブチレンテレフタレート）樹脂。ジー・
イー・プラスチックス(GE Plastics) から入手。 ＦＡ：フンコ・ケミカル社(Humko Chemical Co.)。ケマ
ミド(KEMAMIDE)Ｐ−１８１。オレイルパルミトアミド。 ＩＭ：ファイナ・オイル社(Fina Oil Co.)。ファイナプ
レン(FINAPRENE) ４０１。ポリスチレン末端ブロックと
ポリブタジエン中央ブロックを有し、約２０重量％のス
チレンと８０重量％のブタジエンで構成される市販のラ
ジアルテレブロックコポリマー。 ＰＳ：フィリップス・エンジニアリング・レジンズ(Phi
llips Engineering Resins) 。Ｋ−レジン(K-RESIN) Ｋ
Ｒ−０４。ポリスチレン末端ブロックとポリブタジエン
中央ブロックを有し、約７３％のスチレンと２７％のブ
タジエンで構成される市販の非エラストマー性テレブロ
ックコポリマー。 ＡＤＤＳ：チバ−ガイギ(Ciba-Geigy)のイルガノックス
(IRGANOX) １０１０ヒンダードフェノール：アーガス(A
rgus) シーノックス(SEENOX)４１２Ｓチオ化合物の１：
１混合物。
【０１１９】供給口とベントが多数あるワーナー‐プフ
ライデラー(Werner-Pfleiderer) 二軸式エクストルーダ
ーを用い、バレル温度を約５３０°Ｆに設定し、少なく
ともひとつのベント口で１０〜２０インチＨｇとして、
表１の組成物を押出した。すべての成分をエクストルー
ダーの供給口に供給し、加熱し、溶融した材料を減圧に
して緊密に混和した。押出された材料を切断してペレッ
トとし、乾燥させ、東芝射出成形機を用い、バレル温度
を約５２０°Ｆに、金型温度を約１６５°Ｆに設定して
成形した。また、組成物のサンプルのノッチ付きアイゾ
ット衝撃強さを（２．５インチ×０．５インチ×０．１
２５インチのサンプルを使用して）ＡＳＴＭのＤ２５６
に従って、ダイナタップ(Dynatup) （落槍試験で破断に
至るまでのエネルギー）強さを（直径４インチ×０．１
２５インチのディスクを使用して）ＡＳＴＭのＤ３７６
３に従って、また６６ｐｓｉ荷重下の加熱歪みを（６イ
ンチ×０．５インチ×０．２５インチの大きさのサンプ
ルを使用して）ＡＳＴＭのＤ６４８に従って測定した。
フローチャネルは、すでに述べた成形条件下で１０，０
００ｐｓｉの射出圧力を使用して測定した。
【０１２０】表１のデータは、ＰＰＥ‐ポリエステル組
成物に脂肪アミド物質を添加すると、流動性が驚く程改
良されると共に物理的性質、特に衝撃強さが保持されて
いることを例証している。サンプル１とサンプル４はそ
れぞれ、サンプル２および３とサンプル５の比較のため
の対照である。サンプル２、３および５を詳細に検討す
ると、流動性が改善されていると共に、他の物理的性
質、特に衝撃強さと延性が保持されていることが明らか
である。 表 １ サンプル １ ２ ３ ４ ５ ＰＰＥ−ＥＰ ２０ ２０ ２０ ３０ ３０ ＰＢＴ ６０ ６０ ６０ ６０ ６０ ＩＭ １０ １０ １０ １０ １０ ＰＳ １０ １０ １０ ０ ０ ＦＡ ０ ０．２ ０．５ ０ ０．５ ＮＩ １４．３ １４．２ １４．１ １６．６ １６．１ ＤＹＮ ３９Ｄ ４０Ｄ ４４Ｄ ３９Ｄ ３９Ｄ ＦＣ ２３．０ ２４．５ ２５．５ ２１．５ ２３．５ ＨＤＴ ２８２ ２７９ ２７１ ３２１ ３０９ ＮＩはノッチ付きアイゾット衝撃強さ（ｆｔ−ｌｂ／ｉｎ）である。 ＤＹＮはダイナタップ(Dynatup) 落槍衝撃（ｉｎ−ｌｂｓ）。Ｄは延性破壊モー ドを表わす。 ＦＣはフローチャネル（インチ）である。 ＨＤＴは６６ｐｓｉ荷重下での加熱歪み温度（°Ｆ）である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 69/00 ＬＰＲ 71/12 ＬＰＱ

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 Ａ）ポリ（フェニレンエーテル）樹脂、 Ｂ）ポリエステル樹脂、および Ｃ）少なくとも１種の流れ促進性アミドの有効量 を含む組成物。
  2. 【請求項２】 さらに、 Ｄ）少なくとも１種の耐衝撃性改良剤、 Ｅ）少なくとも１種のアルケニル芳香族化合物の非エラ
    ストマー性ポリマー、 Ｆ）ポリカーボネート樹脂、 Ｇ）少なくとも１種の強化用充填材、ならびに Ｈ）酸化防止剤、難燃化剤、滴下防止剤、染料、顔料、
    着色剤、充填材、安定剤、帯電防止剤、可塑剤および滑
    剤より成る群の中から選択される少なくとも１種の添加
    剤 より成る任意成分の群の中の少なくとも１種も含む、請
    求項１記載の組成物。
  3. 【請求項３】 組成物の全重量を基準にして、成分Ａが
    （または成分Ｅとのブレンドとして）約１５〜５０重量
    ％存在し、成分Ｂが約２０〜８０重量％存在し、ポリ
    （フェニレンエーテル）樹脂とポリエステル樹脂との重
    量比は最大で約１．２：１であり、成分Ｃが約０．０５
    〜３重量％存在し、成分Ｄが約１５重量％まで存在し、
    成分Ｅが約１５重量％まで存在し、成分Ｆが約２０重量
    ％まで存在し、成分Ｇが約６０重量％まで存在し、成分
    Ｈが約５０重量％まで存在する、請求項２記載の組成
    物。
  4. 【請求項４】 成分Ａが少なくとも１種のポリエステル
    反応性の官能基を含有している、請求項１記載の組成
    物。
  5. 【請求項５】 成分Ａがエポキシ官能化またはオルトエ
    ステル官能化されたポリ（フェニレンエーテル）樹脂で
    ある、請求項４記載の組成物。
  6. 【請求項６】 成分Ｃが第一級アミド、第二級アミドお
    よびアルキレンビスアミドより成る群の中から選択され
    る、請求項１記載の組成物。
  7. 【請求項７】 アミドが、ステアルアミド、ベヘンアミ
    ド、オレイルパルミトアミド、オレアミド、エルカアミ
    ド、ステアリルエルカアミド、エルシルステアルアミ
    ド、Ｎ，Ｎ′‐エチレンビスステアルアミド、および
    Ｎ，Ｎ′‐エチレンビスオレアミドより成る群の中から
    選択される、請求項６記載の組成物。
  8. 【請求項８】 成分Ｆが実質的な割合の芳香族ポリカー
    ボネート単位を含有する、請求項２記載の組成物。
  9. 【請求項９】 成分Ｆが、ゲル透過クロマトグラフィー
    によりポリスチレンに対して測定して少なくとも約４
    ０，０００の重量平均分子量を有する、請求項８記載の
    組成物。
  10. 【請求項１０】 耐衝撃性改良剤がアルケニル芳香族化
    合物とジエンから誘導されるブロックコポリマーであ
    る、請求項２記載の組成物。
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