JPH09115550A - 固体電解質電池 - Google Patents
固体電解質電池Info
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- JPH09115550A JPH09115550A JP7268520A JP26852095A JPH09115550A JP H09115550 A JPH09115550 A JP H09115550A JP 7268520 A JP7268520 A JP 7268520A JP 26852095 A JP26852095 A JP 26852095A JP H09115550 A JPH09115550 A JP H09115550A
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- Japan
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 放電性能、充放電サイクル性能に優れ、かつ
乾燥工程が不要で、製造過程が簡単化された固体電解質
電池を提供することを目的とする。 【構成】 正極及び負極のうち少なくとも負極を構成す
る活物質粒子表面又は活物質と導電剤との混合物の粒子
表面に電解質を含む合成樹脂の層を形成し、該粒子間の
空隙に固体電解質が充填された固体電解質電池とするこ
とで、上記目的を達成できる。
乾燥工程が不要で、製造過程が簡単化された固体電解質
電池を提供することを目的とする。 【構成】 正極及び負極のうち少なくとも負極を構成す
る活物質粒子表面又は活物質と導電剤との混合物の粒子
表面に電解質を含む合成樹脂の層を形成し、該粒子間の
空隙に固体電解質が充填された固体電解質電池とするこ
とで、上記目的を達成できる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はリチウム電池に係わ
り、特にリチウムイオン二次電池の正極、負極の構成に
関するものである。
り、特にリチウムイオン二次電池の正極、負極の構成に
関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来の高分子固体電解質電池では、正極
はＬｉＣｏＯ2 等の正極活物質粒子とアセチレンブラッ
ク等の導電剤粉末及びポリエチレンオキシド等の極性高
分子にＬｉＰＦ6 等の塩を溶解させた高分子固体電解
質、又はポリフッ化ビニリデンやポリアクリロニトリル
等の高分子に非水電解液を保持させたゲル電解質の混合
物から成っていた。また、負極はリチウム金属、リチウ
ム合金表面に上記高分子固体電解質又はゲル電解質の層
を配置するか、或いはリチウム吸蔵放出可能な金属や炭
素又は遷移金属のカルコゲン化合物の粒子と高分子固体
電解質やゲル電解質の混合物から成っていた。これらは
いずれも活物質又は活物質と導電剤の混合粉末が高分子
固体電解質や、ゲル電解質と直に接触していた。また、
いずれの場合も高分子固体電解質やゲル電解質を構成す
るポリマーをアセトニトリルやテトラヒドロフラン等の
溶媒に溶解させておき、この溶液と活物質粒子を混合
し、集電体上に塗布した後、乾燥して溶媒を除去するこ
とによって固体状電極を形成していた。
はＬｉＣｏＯ2 等の正極活物質粒子とアセチレンブラッ
ク等の導電剤粉末及びポリエチレンオキシド等の極性高
分子にＬｉＰＦ6 等の塩を溶解させた高分子固体電解
質、又はポリフッ化ビニリデンやポリアクリロニトリル
等の高分子に非水電解液を保持させたゲル電解質の混合
物から成っていた。また、負極はリチウム金属、リチウ
ム合金表面に上記高分子固体電解質又はゲル電解質の層
を配置するか、或いはリチウム吸蔵放出可能な金属や炭
素又は遷移金属のカルコゲン化合物の粒子と高分子固体
電解質やゲル電解質の混合物から成っていた。これらは
いずれも活物質又は活物質と導電剤の混合粉末が高分子
固体電解質や、ゲル電解質と直に接触していた。また、
いずれの場合も高分子固体電解質やゲル電解質を構成す
るポリマーをアセトニトリルやテトラヒドロフラン等の
溶媒に溶解させておき、この溶液と活物質粒子を混合
し、集電体上に塗布した後、乾燥して溶媒を除去するこ
とによって固体状電極を形成していた。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】前記従来の構成よりな
る正極及び負極では活物質粒子と高分子固体電解質やゲ
ル電解質との接触が悪く、界面のインピーダンスが高い
という欠点があった。すなわち、高分子の溶液粘度が高
く、活物質粒子表面の微細な凹凸のある面が溶液によっ
て十分に濡れないという欠点があった。また、塗布後の
乾燥工程で、固体電解質又はゲル電解質に体積収縮が生
じ、活物質粒子表面から剥離してしまうという欠点があ
った。更に、乾燥後の電解液の注液工程で高分子の膨潤
が生じ、集電体からの活物質層が剥離する原因となって
いた。
る正極及び負極では活物質粒子と高分子固体電解質やゲ
ル電解質との接触が悪く、界面のインピーダンスが高い
という欠点があった。すなわち、高分子の溶液粘度が高
く、活物質粒子表面の微細な凹凸のある面が溶液によっ
て十分に濡れないという欠点があった。また、塗布後の
乾燥工程で、固体電解質又はゲル電解質に体積収縮が生
じ、活物質粒子表面から剥離してしまうという欠点があ
った。更に、乾燥後の電解液の注液工程で高分子の膨潤
が生じ、集電体からの活物質層が剥離する原因となって
いた。
【０００４】これを解決する方法として、米国特許第52
96318 号にはフッ素樹脂のテトラヒトロフラン溶液に電
解液を混合し、該混合液に活物質粒子を混合したペース
トを集電体上に塗布した後、テトラヒドロフランを乾燥
除去してゲル状と成す電極製法が記載されている。しか
し、この方法では、後の注液工程は省けるものの、精密
なソルベントの蒸発量のコントロールを要し、生産面で
技術的な困難を伴っていた。この様に前記従来の電極の
製法では高分子の溶剤の乾燥工程が必要であり、乾燥装
置及び蒸発させた溶剤の回収装置が必要であった。
96318 号にはフッ素樹脂のテトラヒトロフラン溶液に電
解液を混合し、該混合液に活物質粒子を混合したペース
トを集電体上に塗布した後、テトラヒドロフランを乾燥
除去してゲル状と成す電極製法が記載されている。しか
し、この方法では、後の注液工程は省けるものの、精密
なソルベントの蒸発量のコントロールを要し、生産面で
技術的な困難を伴っていた。この様に前記従来の電極の
製法では高分子の溶剤の乾燥工程が必要であり、乾燥装
置及び蒸発させた溶剤の回収装置が必要であった。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は、活物質粒子表
面にフッ素樹脂と電解液とから成る粘性状又はペースト
状物質の層を配置し、粒子間の空隙に高分子固体電解質
又はゲル状電解質を充填して電極を製作するもので、放
電性能、充放電サイクル性能に優れ、かつ乾燥工程が不
要で、電池の製造過程を簡単化するものである。
面にフッ素樹脂と電解液とから成る粘性状又はペースト
状物質の層を配置し、粒子間の空隙に高分子固体電解質
又はゲル状電解質を充填して電極を製作するもので、放
電性能、充放電サイクル性能に優れ、かつ乾燥工程が不
要で、電池の製造過程を簡単化するものである。
【０００６】本発明に係る電池の電極は、前記の粘性状
又はペースト状にしたフッ素樹脂と電解液の混合物を、
それぞれ活物質に添加混練して、活物質粒子表面に粘性
状又はペースト状のフッ素樹脂層を形成させた後、高分
子固体電解質又はゲル状電解質を添加混練し、集電体上
に塗布して成る。これにより、該粒子間の空隙を高分子
固体電解質又はゲル状電解質で埋められ、固体状電極が
形成される。このような構成の電極では、活物質粒子表
面に配置された粘性状又はペースト状フッ素樹脂の層は
粒子に対する濡れも良く、かつ結着性が高い。また、前
記粘性状又はペースト状フッ素樹脂はフッ素樹脂溶液と
電解液を混合放置するのみで調製でき、溶剤の乾燥は不
要である。
又はペースト状にしたフッ素樹脂と電解液の混合物を、
それぞれ活物質に添加混練して、活物質粒子表面に粘性
状又はペースト状のフッ素樹脂層を形成させた後、高分
子固体電解質又はゲル状電解質を添加混練し、集電体上
に塗布して成る。これにより、該粒子間の空隙を高分子
固体電解質又はゲル状電解質で埋められ、固体状電極が
形成される。このような構成の電極では、活物質粒子表
面に配置された粘性状又はペースト状フッ素樹脂の層は
粒子に対する濡れも良く、かつ結着性が高い。また、前
記粘性状又はペースト状フッ素樹脂はフッ素樹脂溶液と
電解液を混合放置するのみで調製でき、溶剤の乾燥は不
要である。
【０００７】この様に本発明に係る前記の活物質粒子表
面に形成された粘性状又はペースト状のフッ素樹脂層は
活物質粒子同士の密着性を向上させ、安定なサイクル性
が得られる。
面に形成された粘性状又はペースト状のフッ素樹脂層は
活物質粒子同士の密着性を向上させ、安定なサイクル性
が得られる。
【０００８】
【発明の実施の形態】以下、本発明の詳細について実施
例により説明するが、本発明はこれに限定されるもので
はない。
例により説明するが、本発明はこれに限定されるもので
はない。
【０００９】（本発明１）本実施例では正極活物質にＬ
ｉＣｏＯ2 粉末を用いる。ＬｉＣｏＯ2 粉末に２〜１０
ｗｔ％のアセチレンブラック（以下ＡＢと言う）を導電
剤として添加し、約１時間、ボールミルで混合する。混
合粉は温度１１０℃、８時間で乾燥する。フッ素樹脂と
してはポリフッ化ビニリデンと６フッ化プロピレンとの
共重合体を用いた。この共重合体をＮ−メチル−２−ピ
ロリドンに溶解して濃度を１０ｗｔ％とした溶液と、エ
チレンカーボネート、ジエチレンカーボネート、ジメチ
レンカーボネートの混合溶液に１モルのＬｉＰＦ6 を溶
解してなる電解液とを１：１の割合で混合し、２〜３日
間放置することによって、フッ化ビニリデンと電解液の
混合物がペースト状となる。
ｉＣｏＯ2 粉末を用いる。ＬｉＣｏＯ2 粉末に２〜１０
ｗｔ％のアセチレンブラック（以下ＡＢと言う）を導電
剤として添加し、約１時間、ボールミルで混合する。混
合粉は温度１１０℃、８時間で乾燥する。フッ素樹脂と
してはポリフッ化ビニリデンと６フッ化プロピレンとの
共重合体を用いた。この共重合体をＮ−メチル−２−ピ
ロリドンに溶解して濃度を１０ｗｔ％とした溶液と、エ
チレンカーボネート、ジエチレンカーボネート、ジメチ
レンカーボネートの混合溶液に１モルのＬｉＰＦ6 を溶
解してなる電解液とを１：１の割合で混合し、２〜３日
間放置することによって、フッ化ビニリデンと電解液の
混合物がペースト状となる。
【００１０】調製したペースト状混合物と上記の活物
質、導電剤の混合粉とを１：４の重量比で約３分間混合
することにより、表面が粘性状又はペースト状のフッ化
樹脂層で包まれたＬｉＣｏＯ2 活物質粒子が形成され
る。更に電解液と２官能又は３官能エチレンオキシドモ
ノマーとを３：１の重量比で５分間乳鉢で混合した混合
液を１０ｗｔ％添加して混合する。混合したペーストは
Ａｌ箔上に塗布した後、電子線（以下、ＥＢと言う）照
射して硬化させる。ＥＢ照射により形成された高分子固
体電解質は該粒子の空隙が埋られるか、又はポリアクリ
ロニトリルに前記電解液を含ませたゲル状電解質で粒子
間の空隙が埋められる。この様にして、固体状正極が形
成される。
質、導電剤の混合粉とを１：４の重量比で約３分間混合
することにより、表面が粘性状又はペースト状のフッ化
樹脂層で包まれたＬｉＣｏＯ2 活物質粒子が形成され
る。更に電解液と２官能又は３官能エチレンオキシドモ
ノマーとを３：１の重量比で５分間乳鉢で混合した混合
液を１０ｗｔ％添加して混合する。混合したペーストは
Ａｌ箔上に塗布した後、電子線（以下、ＥＢと言う）照
射して硬化させる。ＥＢ照射により形成された高分子固
体電解質は該粒子の空隙が埋られるか、又はポリアクリ
ロニトリルに前記電解液を含ませたゲル状電解質で粒子
間の空隙が埋められる。この様にして、固体状正極が形
成される。
【００１１】負極活物質としては黒鉛質カーボンを用い
る。乾燥したカーボン粉に前記ペースト状フッ素樹脂と
電解液の混合物を４：１の重量比で添加して、乳鉢で約
３分間混合することにより、表面が粘性状又はペースト
状のフッ化樹脂層で包まれた黒鉛質カーボン活物質粒子
が形成される。更に電解液と上記エチレンオキシドモノ
マーとを３：１の重量比で５分間混合した混合液を１０
ｗｔ％添加して混合する。混合したペーストはＣｕ箔上
に塗布して、ＥＢ照射して硬化させる。ＥＢ照射により
形成された高分子固体電解質は該粒子の空隙が埋められ
る。この様にして固体状負極が形成される。
る。乾燥したカーボン粉に前記ペースト状フッ素樹脂と
電解液の混合物を４：１の重量比で添加して、乳鉢で約
３分間混合することにより、表面が粘性状又はペースト
状のフッ化樹脂層で包まれた黒鉛質カーボン活物質粒子
が形成される。更に電解液と上記エチレンオキシドモノ
マーとを３：１の重量比で５分間混合した混合液を１０
ｗｔ％添加して混合する。混合したペーストはＣｕ箔上
に塗布して、ＥＢ照射して硬化させる。ＥＢ照射により
形成された高分子固体電解質は該粒子の空隙が埋められ
る。この様にして固体状負極が形成される。
【００１２】前記正極又は負極の少なくとも一方の表面
に、前記エチレンオキシドと電解液の混合溶液を塗布し
た後、ＥＢ照射して硬化させる。このようにして作製し
た正極、負極を積層して、３０×３０ｍｍ、厚み０・３
ｍｍのフィルム電池を組み立てた。その電池の概略断面
図を図１に示す。図１において、１は正極、２は負極、
３はＡｌ集電体、４はＣｕ集電体、５は高分子固体電解
質セパレータ、６はパッケージである。
に、前記エチレンオキシドと電解液の混合溶液を塗布し
た後、ＥＢ照射して硬化させる。このようにして作製し
た正極、負極を積層して、３０×３０ｍｍ、厚み０・３
ｍｍのフィルム電池を組み立てた。その電池の概略断面
図を図１に示す。図１において、１は正極、２は負極、
３はＡｌ集電体、４はＣｕ集電体、５は高分子固体電解
質セパレータ、６はパッケージである。
【００１３】（本発明２）前記本発明１と同じ手順で正
極活物質混合粉末及びペースト状のフッ素樹脂と電解液
の混合物を作製する。ペースト状混合物と活物質、導電
剤混合粉とを１：２の重量比で約３分間混合することに
より、表面が粘性状又はペースト状のフッ素樹脂層で包
まれたＬｉＣｏＯ2 活物質粒子が形成される。混合した
ペーストはＡｌ箔上に塗布して、正極電極とする。
極活物質混合粉末及びペースト状のフッ素樹脂と電解液
の混合物を作製する。ペースト状混合物と活物質、導電
剤混合粉とを１：２の重量比で約３分間混合することに
より、表面が粘性状又はペースト状のフッ素樹脂層で包
まれたＬｉＣｏＯ2 活物質粒子が形成される。混合した
ペーストはＡｌ箔上に塗布して、正極電極とする。
【００１４】前記実施例１と同じく、負極活物質は黒鉛
質カーボン粉を用いる。乾燥したカーボン粉に前記のペ
ースト状フッ素樹脂と電解液の混合物を２：１の重量比
で添加して、約３分間混合することにより、表面が粘性
状又はペースト状のフッ化樹脂層で包まれた黒鉛質カー
ボン活物質粒子が形成される。混合したペーストはＣｕ
箔上に塗布して、負極電極とする。これらを用いて本発
明１と同じ構成の電池を組み立てた。
質カーボン粉を用いる。乾燥したカーボン粉に前記のペ
ースト状フッ素樹脂と電解液の混合物を２：１の重量比
で添加して、約３分間混合することにより、表面が粘性
状又はペースト状のフッ化樹脂層で包まれた黒鉛質カー
ボン活物質粒子が形成される。混合したペーストはＣｕ
箔上に塗布して、負極電極とする。これらを用いて本発
明１と同じ構成の電池を組み立てた。
【００１５】（比較例）本比較例は正極活物質粒子に２
〜１０ｗｔ％のＡＢを添加したＬｉＣｏＯ2 を用いる。
該活物質に電解液と上記発明１と同じモノマーとを３：
１の重量比で５分間混合した混合液を３０ｗｔ％添加し
て混合する。混合したペーストはＡｌ箔上に塗布して、
ＥＢ照射する。ＥＢ照射により形成された高分子固体電
解質は活物質粒子の空隙を埋めて固体状正極を形成す
る。かかる正極は、粒子表面上に粘性状又はペースト状
のフッ素樹脂の層が無いこと以外は、本発明と同じ構成
を有している。
〜１０ｗｔ％のＡＢを添加したＬｉＣｏＯ2 を用いる。
該活物質に電解液と上記発明１と同じモノマーとを３：
１の重量比で５分間混合した混合液を３０ｗｔ％添加し
て混合する。混合したペーストはＡｌ箔上に塗布して、
ＥＢ照射する。ＥＢ照射により形成された高分子固体電
解質は活物質粒子の空隙を埋めて固体状正極を形成す
る。かかる正極は、粒子表面上に粘性状又はペースト状
のフッ素樹脂の層が無いこと以外は、本発明と同じ構成
を有している。
【００１６】負極活物質粒子は黒鉛カーボンを用いる。
該活物質に電解液と上記モノマーとを３：１の割合で５
分間で混合した混合液を３０ｗｔ％添加して混合する。
作製したペーストはＣｕ箔上に塗布して、ＥＢ照射す
る。ＥＢ照射により形成された高分子固体電解質は活物
質粒子の空隙を埋めて固体状負極を形成する。かかる負
極は、粒子表面上に粘性状又はペースト状のフッ素樹脂
の層が無いこと以外は、本発明と同じ構成を有してい
る。
該活物質に電解液と上記モノマーとを３：１の割合で５
分間で混合した混合液を３０ｗｔ％添加して混合する。
作製したペーストはＣｕ箔上に塗布して、ＥＢ照射す
る。ＥＢ照射により形成された高分子固体電解質は活物
質粒子の空隙を埋めて固体状負極を形成する。かかる負
極は、粒子表面上に粘性状又はペースト状のフッ素樹脂
の層が無いこと以外は、本発明と同じ構成を有してい
る。
【００１７】これらの本発明１、本発明２及び比較例の
電池を用いてサイクル試験を行った。その結果を図２に
示す。図２から明らかな通り、本発明１、２の電池で
は、比較例に比べて電池の容量が向上し、かつサイクル
性が安定であるのが判る。
電池を用いてサイクル試験を行った。その結果を図２に
示す。図２から明らかな通り、本発明１、２の電池で
は、比較例に比べて電池の容量が向上し、かつサイクル
性が安定であるのが判る。
【００１８】
【発明の効果】本発明によれば、ゲル状になったフッ素
樹脂と電解液の混合物を、それぞれ活物質に添加して、
活物質粒子表面に粘性状又はペースト状のフッ素樹脂層
を形成させて、該粒子の空隙を高分子固体電解質、ゲル
状電解質又はペースト状の電解質を充填することによっ
て、活物質粒子表面に形成された粘性状又はペースト状
のフッ素化樹脂層が活物質粒子同士の密着性を向上さ
せ、電池の容量を向上させ、安定なサイクル性が得られ
る。
樹脂と電解液の混合物を、それぞれ活物質に添加して、
活物質粒子表面に粘性状又はペースト状のフッ素樹脂層
を形成させて、該粒子の空隙を高分子固体電解質、ゲル
状電解質又はペースト状の電解質を充填することによっ
て、活物質粒子表面に形成された粘性状又はペースト状
のフッ素化樹脂層が活物質粒子同士の密着性を向上さ
せ、電池の容量を向上させ、安定なサイクル性が得られ
る。
【００１９】なお、上記実施例では、フッ素樹脂として
ポリフッ化ビニリデンと６フッ化プロピレンとの共重合
体を用いたが、ポリフッ化ビニリデン又は６フッ化プロ
ピレンを単独で用いることもできる。また、他のフッ素
樹脂も用いることができる。
ポリフッ化ビニリデンと６フッ化プロピレンとの共重合
体を用いたが、ポリフッ化ビニリデン又は６フッ化プロ
ピレンを単独で用いることもできる。また、他のフッ素
樹脂も用いることができる。
【図１】本発明電池の概略断面図である。
【図２】サイクル試験に用いた電池の容量特性及びサイ
クル寿命特性を示す図である。
クル寿命特性を示す図である。
Claims (4)
- 【請求項１】 正極及び負極のうち少なくとも負極を構
成する活物質粒子表面又は活物質と導電剤との混合物の
粒子表面に電解質を含む合成樹脂の層を形成し、該粒子
間の空隙に固体電解質が充填されたことを特徴とする固
体電解質電池。 - 【請求項２】 前記合成樹脂が、フッ素樹脂である請求
項１記載の固体電解質電池。 - 【請求項３】 前記固体電解質が、高分子固体電解質、
ゲル状電解質、ペースト状電解質から選択された一つで
ある請求項１又は２記載の固体電解質電池。 - 【請求項４】 正極及び負極のうち少なくとも負極を構
成する活物質粒子表面又は活物質と導電剤との混合物の
粒子表面に電解質を含む粘性状又はペースト状のフッ素
樹脂層を形成し、且つ該粒子間の空隙に高分子固体電解
質、ゲル状電解質、ペースト状電解質から選択された電
解質を充填することを特徴とする固体電解質電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7268520A JPH09115550A (ja) | 1995-10-17 | 1995-10-17 | 固体電解質電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7268520A JPH09115550A (ja) | 1995-10-17 | 1995-10-17 | 固体電解質電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09115550A true JPH09115550A (ja) | 1997-05-02 |
Family
ID=17459666
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7268520A Pending JPH09115550A (ja) | 1995-10-17 | 1995-10-17 | 固体電解質電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09115550A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1999056336A1 (fr) * | 1998-04-27 | 1999-11-04 | Sony Corporation | Accumulateur electrique a electrolyte solide |
| WO1999056337A1 (en) * | 1998-04-27 | 1999-11-04 | Sony Corporation | Solid electrolytic secondary battery |
| CN1309114C (zh) * | 2003-07-18 | 2007-04-04 | 索尼株式会社 | 电解质和使用该电解质的电池 |
| WO2023022397A1 (ko) * | 2021-08-17 | 2023-02-23 | 주식회사 엘지에너지솔루션 | 양극 활물질 복합체, 이를 포함하는 이차 전지용 양극, 및 이를 포함하는 이차 전지 |
-
1995
- 1995-10-17 JP JP7268520A patent/JPH09115550A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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