JPH09111379A - 高耐食性ジルコニウム合金 - Google Patents
高耐食性ジルコニウム合金Info
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- JPH09111379A JPH09111379A JP7263818A JP26381895A JPH09111379A JP H09111379 A JPH09111379 A JP H09111379A JP 7263818 A JP7263818 A JP 7263818A JP 26381895 A JP26381895 A JP 26381895A JP H09111379 A JPH09111379 A JP H09111379A
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- JP
- Japan
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- corrosion resistance
- corrosion
- alloy
- zirconium alloy
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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Abstract
(57)【要約】
【課題】核燃料の高燃焼度化の動向に対応して、より長
期間腐食環境下に曝されても、十分な耐食性すなわちす
ぐれた耐均一腐食性と耐ノジュラー腐食性とを有する、
燃料被覆管や燃料集合体に使用されるジルコニウム合金
の提供。 【解決手段】重量％で、Ｓｎ： 0.5〜 1.7％、Ｆｅ：
0.1〜 0.3％、Ｃｒ：0.05〜 0.2％、Ｃｕ：0.05〜 2.0
％およびＮｂ：0.01〜 1.0％を含有し、残部がＺｒおよ
び不可避不純物からなることを特徴とする高耐食性ジル
コニウム合金、および上記組成にさらにＮｉ：0.01〜0.
20％を含有させた高耐食性ジルコニウム合金。
期間腐食環境下に曝されても、十分な耐食性すなわちす
ぐれた耐均一腐食性と耐ノジュラー腐食性とを有する、
燃料被覆管や燃料集合体に使用されるジルコニウム合金
の提供。 【解決手段】重量％で、Ｓｎ： 0.5〜 1.7％、Ｆｅ：
0.1〜 0.3％、Ｃｒ：0.05〜 0.2％、Ｃｕ：0.05〜 2.0
％およびＮｂ：0.01〜 1.0％を含有し、残部がＺｒおよ
び不可避不純物からなることを特徴とする高耐食性ジル
コニウム合金、および上記組成にさらにＮｉ：0.01〜0.
20％を含有させた高耐食性ジルコニウム合金。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、主として原子炉燃
料用の被覆管および構造部材として用いる、耐食性のす
ぐれたジルコニウム合金に関する。
料用の被覆管および構造部材として用いる、耐食性のす
ぐれたジルコニウム合金に関する。
【０００２】
【従来の技術】Ｈｆを除去したジルコニウム合金は、熱
中性子吸収断面積が小さく、耐食性にすぐれ、使用上十
分な機械的性質を有することから原子炉の核燃料被覆管
や核燃料集合体の構造部材として利用されている。一般
的に使用されているジルコニウム合金には、Ｓｎの他、
Ｆｅ、ＣｒおよびＮｉを少量添加したジルカロイ２（JI
S-H-4751：ZrTN-802-D相当合金）や、これら添加元素の
うちＮｉを含まないジルカロイ４（JIS-H-4751：ZrTN-8
04-D相当合金）がある。これらの合金は、現在稼働して
いる発電用の沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）や加圧水型原子
炉（ＰＷＲ）に適用され、すでに十分な使用実績があ
る。
中性子吸収断面積が小さく、耐食性にすぐれ、使用上十
分な機械的性質を有することから原子炉の核燃料被覆管
や核燃料集合体の構造部材として利用されている。一般
的に使用されているジルコニウム合金には、Ｓｎの他、
Ｆｅ、ＣｒおよびＮｉを少量添加したジルカロイ２（JI
S-H-4751：ZrTN-802-D相当合金）や、これら添加元素の
うちＮｉを含まないジルカロイ４（JIS-H-4751：ZrTN-8
04-D相当合金）がある。これらの合金は、現在稼働して
いる発電用の沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）や加圧水型原子
炉（ＰＷＲ）に適用され、すでに十分な使用実績があ
る。
【０００３】原子炉の稼働は、核燃料物質の入った被覆
管を束にした核燃料集合体の状態にして炉心に挿入し、
一定燃焼度に達した後あるいは一定期間燃焼した後、こ
の燃料集合体を取りだすということを繰り返しながらお
こなわれる。近年、発電効率の向上のため核燃料の高燃
焼度化や燃料集合体の炉内滞留期間の長期化という動が
ある。燃料被覆管や燃料集合体を構成する上記ジルコニ
ウム合金は、従来の取り替え期間であれば十分な耐食性
を有するが、より長期間、中性子照射を受けながら高温
高圧の水中にさらされるとすれば、よりすぐれた耐食性
が必要である。
管を束にした核燃料集合体の状態にして炉心に挿入し、
一定燃焼度に達した後あるいは一定期間燃焼した後、こ
の燃料集合体を取りだすということを繰り返しながらお
こなわれる。近年、発電効率の向上のため核燃料の高燃
焼度化や燃料集合体の炉内滞留期間の長期化という動が
ある。燃料被覆管や燃料集合体を構成する上記ジルコニ
ウム合金は、従来の取り替え期間であれば十分な耐食性
を有するが、より長期間、中性子照射を受けながら高温
高圧の水中にさらされるとすれば、よりすぐれた耐食性
が必要である。
【０００４】ジルコニウム合金は、耐食性がすぐれてい
るとはいえ、長期の使用期間中に原子炉内の高温高圧冷
却水との反応により腐食が進行し、黒色で均一な酸化被
膜が表面で成長していく。腐食が進行すると、特にＢＷ
Ｒにおいては、ノジュラー腐食と呼ばれる白色のこぶ状
腐食生成物が局所的に発生してくることがある。ノジュ
ラー腐食は、局所の腐食速度を速めるため被覆管の実用
寿命を縮めるばかりでなく、密着性が悪いので剥離して
冷却水中に混入する危険性がある。長期の使用に耐える
よう耐食性を向上させるには、このような黒色で均一な
酸化被膜の増加抑制すなわち耐均一腐食性を向上させる
と共に、ノジュラー腐食の発生も抑止しなければならな
い。
るとはいえ、長期の使用期間中に原子炉内の高温高圧冷
却水との反応により腐食が進行し、黒色で均一な酸化被
膜が表面で成長していく。腐食が進行すると、特にＢＷ
Ｒにおいては、ノジュラー腐食と呼ばれる白色のこぶ状
腐食生成物が局所的に発生してくることがある。ノジュ
ラー腐食は、局所の腐食速度を速めるため被覆管の実用
寿命を縮めるばかりでなく、密着性が悪いので剥離して
冷却水中に混入する危険性がある。長期の使用に耐える
よう耐食性を向上させるには、このような黒色で均一な
酸化被膜の増加抑制すなわち耐均一腐食性を向上させる
と共に、ノジュラー腐食の発生も抑止しなければならな
い。
【０００５】製造工程途中でおこなわれる約1000℃以上
の温度から焼き入れるβ処理は、この耐均一腐食性と耐
ノジュラー腐食性との両方に対し効果があるが、ジルカ
ロイの製造方法として、すでに実施されており、その効
果にも限界がある。
の温度から焼き入れるβ処理は、この耐均一腐食性と耐
ノジュラー腐食性との両方に対し効果があるが、ジルカ
ロイの製造方法として、すでに実施されており、その効
果にも限界がある。
【０００６】ジルコニウム合金の耐均一腐食性の向上を
はかった例として、在来のＳｎを主にＦｅやＣｒを少量
添加したジルカロイ２やジルカロイ４をベースに、さら
にＣｕを少量添加した合金の発明が特開平1-191756号公
報に提示されている。ただしこの公報には、ノジュラー
腐食に対する効果は明らかにされていない。これに対し
特開平3- 64427号公報では、Ｓｎを含むジルコニウム合
金においてＣｕを0.05％以上とし、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｆｅの
合計含有量を0.24〜0.40％とすることによって、とくに
ノジュラー腐食発生の抵抗性を著しく向上させた合金の
発明を提示している。しかし、耐均一腐食性について
は、在来のジルカロイと同程度である。
はかった例として、在来のＳｎを主にＦｅやＣｒを少量
添加したジルカロイ２やジルカロイ４をベースに、さら
にＣｕを少量添加した合金の発明が特開平1-191756号公
報に提示されている。ただしこの公報には、ノジュラー
腐食に対する効果は明らかにされていない。これに対し
特開平3- 64427号公報では、Ｓｎを含むジルコニウム合
金においてＣｕを0.05％以上とし、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｆｅの
合計含有量を0.24〜0.40％とすることによって、とくに
ノジュラー腐食発生の抵抗性を著しく向上させた合金の
発明を提示している。しかし、耐均一腐食性について
は、在来のジルカロイと同程度である。
【０００７】このように、燃焼度増加および燃料集合体
の炉内滞留期間の長期化に対して、十分な耐食性、すな
わち均一腐食とノジュラー腐食の両方に対してすぐれた
耐食性を有するジルコニウム合金が要望されているが、
十分対処されているとはいい難い。
の炉内滞留期間の長期化に対して、十分な耐食性、すな
わち均一腐食とノジュラー腐食の両方に対してすぐれた
耐食性を有するジルコニウム合金が要望されているが、
十分対処されているとはいい難い。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、核燃
料の高燃焼度化および炉内滞留期間の長期化の動向に対
して、より長期間腐食環境下に曝されても、十分な耐食
性すなわちすぐれた耐均一腐食性と耐ノジュラー腐食性
とを有する、核燃料構造部材に使用される高耐食性ジル
コニウム合金の提供にある。
料の高燃焼度化および炉内滞留期間の長期化の動向に対
して、より長期間腐食環境下に曝されても、十分な耐食
性すなわちすぐれた耐均一腐食性と耐ノジュラー腐食性
とを有する、核燃料構造部材に使用される高耐食性ジル
コニウム合金の提供にある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、まず在来
のジルカロイ２やジルカロイ４の合金の化学組成を参考
に、その耐均一腐食性および耐ノジュラー腐食性を向上
させる合金元素の効果を種々検討した。その結果、Ｃｕ
の添加が耐均一腐食性に効果があることは確認できた
が、耐ノジュラー腐食性は必ずしも十分ではなかった。
そこでこのＣｕ添加合金をベースに検討を進めた結果、
さらにＮｂを適量添加することにより耐均一腐食性のみ
ならず、耐ノジュラー腐食性も向上することが明らかに
なった。またこれらの元素に加え、Ｎｉも複合添加すれ
ば、より一層耐均一腐食性および耐ノジュラー腐食性が
向上することを知って本発明を完成させた。本発明の要
旨は次のとおりである。
のジルカロイ２やジルカロイ４の合金の化学組成を参考
に、その耐均一腐食性および耐ノジュラー腐食性を向上
させる合金元素の効果を種々検討した。その結果、Ｃｕ
の添加が耐均一腐食性に効果があることは確認できた
が、耐ノジュラー腐食性は必ずしも十分ではなかった。
そこでこのＣｕ添加合金をベースに検討を進めた結果、
さらにＮｂを適量添加することにより耐均一腐食性のみ
ならず、耐ノジュラー腐食性も向上することが明らかに
なった。またこれらの元素に加え、Ｎｉも複合添加すれ
ば、より一層耐均一腐食性および耐ノジュラー腐食性が
向上することを知って本発明を完成させた。本発明の要
旨は次のとおりである。
【００１０】(1) 重量％で、Ｓｎ： 0.5〜 1.7％、Ｆ
ｅ：0.10〜0.30％、Ｃｒ：0.05〜0.20％、Ｃｕ：0.05〜
2.0％、およびＮｂ：0.01〜 1.0％を含有し、残部がＺ
ｒおよび不可避不純物からなることを特徴とする高耐食
性ジルコニウム合金。
ｅ：0.10〜0.30％、Ｃｒ：0.05〜0.20％、Ｃｕ：0.05〜
2.0％、およびＮｂ：0.01〜 1.0％を含有し、残部がＺ
ｒおよび不可避不純物からなることを特徴とする高耐食
性ジルコニウム合金。
【００１１】(2) 重量％で、Ｓｎ： 0.5〜 1.7％、Ｆ
ｅ：0.10〜0.30％、Ｃｒ：0.05〜0.20％、Ｎｉ：0.01〜
0.20％、Ｃｕ：0.05〜 2.0％、およびＮｂ：0.01〜 1.0
％を含有し、残部がＺｒおよび不可避不純物からなるこ
とを特徴とする高耐食性ジルコニウム合金。
ｅ：0.10〜0.30％、Ｃｒ：0.05〜0.20％、Ｎｉ：0.01〜
0.20％、Ｃｕ：0.05〜 2.0％、およびＮｂ：0.01〜 1.0
％を含有し、残部がＺｒおよび不可避不純物からなるこ
とを特徴とする高耐食性ジルコニウム合金。
【００１２】
【発明の実施の形態】化学組成を次のように限定する。
【００１３】Ｓｎ：ジルコニウム合金へのＳｎの添加
は、不純物として混入しその耐食性を劣化させるＮの悪
影響を低減させるのに効果がある。ＪＩＳ規格：H-4751
に規定のジルコニウム合金は、Ｓｎ含有量は 1.2〜 1.7
％となっているが、最近の製造技術ではＮの混入量が低
減できているのでより少なくてもよい。ただし、Ｓｎは
強度確保のために重要なので、下限を 0.5％とする。他
方、多く添加しすぎると、耐均一腐食性を低下させるの
で上限を 1.7％とする。
は、不純物として混入しその耐食性を劣化させるＮの悪
影響を低減させるのに効果がある。ＪＩＳ規格：H-4751
に規定のジルコニウム合金は、Ｓｎ含有量は 1.2〜 1.7
％となっているが、最近の製造技術ではＮの混入量が低
減できているのでより少なくてもよい。ただし、Ｓｎは
強度確保のために重要なので、下限を 0.5％とする。他
方、多く添加しすぎると、耐均一腐食性を低下させるの
で上限を 1.7％とする。
【００１４】ＦｅおよびＣｒ：ＦｅおよびＣｒは耐食性
を向上させると共に強度を向上させる効果がある。どち
らも少なすぎると効果が得られず、多すぎると加工性が
劣化し、耐食性、特に耐均一腐食性が逆に劣化してく
る。そこでそれぞれＦｅは0.10〜0.30％、Ｃｒは0.05〜
0.20％の範囲に限定する。望ましい含有範囲はＦｅが0.
15〜0.25％、Ｃｒが0.08〜0.15％である。
を向上させると共に強度を向上させる効果がある。どち
らも少なすぎると効果が得られず、多すぎると加工性が
劣化し、耐食性、特に耐均一腐食性が逆に劣化してく
る。そこでそれぞれＦｅは0.10〜0.30％、Ｃｒは0.05〜
0.20％の範囲に限定する。望ましい含有範囲はＦｅが0.
15〜0.25％、Ｃｒが0.08〜0.15％である。
【００１５】Ｃｕ：Ｓｎに加えてＦｅおよびＣｒを含む
ジルコニウム合金に、Ｃｕを添加すると耐均一腐食性が
著しく向上する。その含有量は0.05％未満では効果が少
なく、 2.0％を超えるようになると、耐食性低下の傾向
も出てくるので、その含有量範囲を0.05〜 2.0％とす
る。望ましいのは 0.10 〜 0.50 ％である。
ジルコニウム合金に、Ｃｕを添加すると耐均一腐食性が
著しく向上する。その含有量は0.05％未満では効果が少
なく、 2.0％を超えるようになると、耐食性低下の傾向
も出てくるので、その含有量範囲を0.05〜 2.0％とす
る。望ましいのは 0.10 〜 0.50 ％である。
【００１６】Ｎｂ：Ｃｕと共に含有させることにより、
耐ノジュラー腐食性が向上し、耐均一腐食性も向上す
る。その含有量は、0.01％未満では効果が小さいが、含
有量が増して1.0％を超えるようになると、Ｚｒとの金
属間化合物が析出してきて、冷間加工性および耐食性を
劣化させるので、その含有範囲を0.01〜 1.0％とする。
望ましい含有量は0.05〜0.80％である。
耐ノジュラー腐食性が向上し、耐均一腐食性も向上す
る。その含有量は、0.01％未満では効果が小さいが、含
有量が増して1.0％を超えるようになると、Ｚｒとの金
属間化合物が析出してきて、冷間加工性および耐食性を
劣化させるので、その含有範囲を0.01〜 1.0％とする。
望ましい含有量は0.05〜0.80％である。
【００１７】Ｎｉ：Ｎｉの添加は、耐均一腐食性と耐ノ
ジュラー腐食性の両方に効果がある。ところが含有量の
増加につれて、腐食により発生する水素を合金中に取り
込む量が増し、水素脆化を促進する傾向がある。したが
って、在来のジルカロイ４が適用されるような特に水素
吸収を避ける使用条件では添加しない方がよい。添加す
る場合、0.01％未満では効果がなく、0.20％を超えると
水素吸収が顕著になるばかりでなく加工性を悪くするの
で、0.01〜0.20％とする。
ジュラー腐食性の両方に効果がある。ところが含有量の
増加につれて、腐食により発生する水素を合金中に取り
込む量が増し、水素脆化を促進する傾向がある。したが
って、在来のジルカロイ４が適用されるような特に水素
吸収を避ける使用条件では添加しない方がよい。添加す
る場合、0.01％未満では効果がなく、0.20％を超えると
水素吸収が顕著になるばかりでなく加工性を悪くするの
で、0.01〜0.20％とする。
【００１８】これらの合金は、原料の原子炉級のＺｒス
ポンジに合金元素を配合し、消耗電極式真空アーク溶解
炉にてインゴットを溶製、鍛造または分塊にて加工素材
とした後β処理をおこない、ビレットやスラブに切削等
により成形し、熱間押出しあるいは熱間圧延する。その
後冷間加工、焼鈍を繰り返し、最終形状に成形する。
ポンジに合金元素を配合し、消耗電極式真空アーク溶解
炉にてインゴットを溶製、鍛造または分塊にて加工素材
とした後β処理をおこない、ビレットやスラブに切削等
により成形し、熱間押出しあるいは熱間圧延する。その
後冷間加工、焼鈍を繰り返し、最終形状に成形する。
【００１９】これらの製造方法、製造条件等は通常実施
されるものと同様でよく、とくに本発明合金に限定した
方法や条件を採用する必要はない。
されるものと同様でよく、とくに本発明合金に限定した
方法や条件を採用する必要はない。
【００２０】
【実施例】アルゴンアーク溶解炉にて合金元素の含有量
を変えた表１に示すジルコニウム合金を溶製した。得ら
れた鋳片は、1050℃、30 min加熱後急冷のβ処理をおこ
ない、 650℃に加熱して約60％の熱間圧延後、 650℃に
て 2ｈ焼鈍し、次に冷間圧延および 577℃、 3ｈ加熱の
焼鈍をおこない 1mm厚の板にした。これらの板状試料か
ら幅20mm、長さ35mmの試験片を切出し、表面を＃ 600番
のエメリー紙で研磨後腐食試験に供した。腐食試験は加
速試験とし、 400℃、10.3ＭＰａの水蒸気中、60日間の
均一腐食試験、および 530℃、10.3ＭＰａの水蒸気中、
24ｈのノジュラー腐食発生試験をおこない、試験前後の
秤量による腐食増量、およびノジュラー腐食発生の有無
を評価した。結果も併せて表１に示す。
を変えた表１に示すジルコニウム合金を溶製した。得ら
れた鋳片は、1050℃、30 min加熱後急冷のβ処理をおこ
ない、 650℃に加熱して約60％の熱間圧延後、 650℃に
て 2ｈ焼鈍し、次に冷間圧延および 577℃、 3ｈ加熱の
焼鈍をおこない 1mm厚の板にした。これらの板状試料か
ら幅20mm、長さ35mmの試験片を切出し、表面を＃ 600番
のエメリー紙で研磨後腐食試験に供した。腐食試験は加
速試験とし、 400℃、10.3ＭＰａの水蒸気中、60日間の
均一腐食試験、および 530℃、10.3ＭＰａの水蒸気中、
24ｈのノジュラー腐食発生試験をおこない、試験前後の
秤量による腐食増量、およびノジュラー腐食発生の有無
を評価した。結果も併せて表１に示す。
【００２１】
【表１】
【００２２】試験番号13はジルカロイ２に、14はジルカ
ロイ４にそれぞれ相当する合金である。試験番号15〜25
はＣｕやＮｂを添加しているが、本発明範囲を外れてお
り、ノジュラー腐食が発生したり、発生していなくて
も、腐食増量が大きい。これに対し化学組成が本発明範
囲に入る試験番号 1〜12の合金は、いずれも均一腐食の
腐食増量が低く、ノジュラー腐食の発生もない。
ロイ４にそれぞれ相当する合金である。試験番号15〜25
はＣｕやＮｂを添加しているが、本発明範囲を外れてお
り、ノジュラー腐食が発生したり、発生していなくて
も、腐食増量が大きい。これに対し化学組成が本発明範
囲に入る試験番号 1〜12の合金は、いずれも均一腐食の
腐食増量が低く、ノジュラー腐食の発生もない。
【００２３】
【発明の効果】本発明のジルコニウム合金は、耐均一腐
食性にすぐれているばかりでなく、ノジュラー腐食も発
生し難いから、燃焼度増加や運転期間の延長に十分たえ
る耐食性のすぐれた核燃料構造部材を作ることができ
る。
食性にすぐれているばかりでなく、ノジュラー腐食も発
生し難いから、燃焼度増加や運転期間の延長に十分たえ
る耐食性のすぐれた核燃料構造部材を作ることができ
る。
Claims (2)
- 【請求項１】重量％で、Ｓｎ： 0.5〜 1.7％、Ｆｅ：0.
10〜0.30％、Ｃｒ：0.05〜0.20％、Ｃｕ：0.05〜 2.0
％、およびＮｂ：0.01〜 1.0％を含有し、残部がＺｒお
よび不可避不純物からなることを特徴とする高耐食性ジ
ルコニウム合金。 - 【請求項２】重量％で、Ｓｎ： 0.5〜 1.7％、Ｆｅ：
0.1〜 0.3％、Ｃｒ：0.05〜0.20％、Ｎｉ：0.01〜0.20
％、Ｃｕ：0.05〜 2.0％、およびＮｂ：0.01〜 1.0％以
下を含有し、残部がＺｒおよび不可避不純物からなるこ
とを特徴とする高耐食性ジルコニウム合金。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7263818A JPH09111379A (ja) | 1995-10-12 | 1995-10-12 | 高耐食性ジルコニウム合金 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7263818A JPH09111379A (ja) | 1995-10-12 | 1995-10-12 | 高耐食性ジルコニウム合金 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09111379A true JPH09111379A (ja) | 1997-04-28 |
Family
ID=17394669
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7263818A Pending JPH09111379A (ja) | 1995-10-12 | 1995-10-12 | 高耐食性ジルコニウム合金 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09111379A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1225243A1 (en) * | 2001-01-19 | 2002-07-24 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method for manufacturing a tube and a sheet of niobium-containing zirconium alloy for a high burn-up nuclear fuel |
-
1995
- 1995-10-12 JP JP7263818A patent/JPH09111379A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1225243A1 (en) * | 2001-01-19 | 2002-07-24 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method for manufacturing a tube and a sheet of niobium-containing zirconium alloy for a high burn-up nuclear fuel |
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