JPH086037B2 - 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物およびその硬化物 - Google Patents

室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物およびその硬化物

Info

Publication number
JPH086037B2
JPH086037B2 JP32146190A JP32146190A JPH086037B2 JP H086037 B2 JPH086037 B2 JP H086037B2 JP 32146190 A JP32146190 A JP 32146190A JP 32146190 A JP32146190 A JP 32146190A JP H086037 B2 JPH086037 B2 JP H086037B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
group
parts
weight
unsubstituted
groups
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP32146190A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH04198269A (ja
Inventor
正俊 荒井
敬 三好
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Shin Etsu Chemical Co Ltd
Original Assignee
Shin Etsu Chemical Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Shin Etsu Chemical Co Ltd filed Critical Shin Etsu Chemical Co Ltd
Priority to JP32146190A priority Critical patent/JPH086037B2/ja
Publication of JPH04198269A publication Critical patent/JPH04198269A/ja
Publication of JPH086037B2 publication Critical patent/JPH086037B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)
  • Silicon Polymers (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物、
特には表面が活性な被着体に対する浸水接着性のすぐれ
たシリコーンゴムを与えることから建築、輸送機用とし
て有用とされる室温硬化性オルガノポリシロキサン組成
物およびその硬化物に関するものである。
[従来の技術] 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物については
すでに各種のものが公知とされているが、これら従来公
知の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は表面が
活性であるために浸水接着性に劣る被着体には接着させ
ることができないという欠点があった。
そのため、この種の被着体に対しても接着し得る室温
硬化性オルガノポリシロキサン組成物を得るため、これ
についてはここに使用する充填剤を疎水性のものとする
方法、被着体自体を予じめ機械的または化学的に処理す
る方法が提案されている。
[発明が解決しようとする課題] しかし、この疎水性充填剤を使用する方法には短期的
には接着性を向上することができても長期浸水した場合
には問題があり、被着体を予じめ処理する方法にはこの
ような処理をすることができない被着体もあるし、この
処理には手間がかかり実用性に欠けるという不利があ
る。
[課題を解決するための手段] 本発明はこのような不利を解決した室温硬化性オルガ
ノポリシロキサン組成物に関するものであり、これは
A)分子鎖両末端が水酸基、アルコキシ基またはビニロ
キシ基で封鎖されたジオルガノポリシロキサン100重量
部、B)一般式R1 4-mSiXm(ここにR1は非置換または置
換の1価炭化水素基、Xは加水分解性基、mは3または
4)で示されるシランまたはその部分加水分解物1〜25
重量部、C)一般式R2 4-nSi(OR3)n(ここにR2は非置換
または置換の1価炭化水素基、R3は炭素数1〜5の非置
換または置換の1価炭化水素基、nは1または2)で示
されるオルガノアルコキシシラン0.5〜5重量部、D)
一般式 (ここにR4,R8は同一もしくは異種の非置換または置換
1価炭化水素基、R5,R7は−NH−結合を含有してもよ
い、同一もしくは異種の非置換または置換の2価炭化水
素基、R6は水素原子またはメチル基)で示されるオルガ
ノアミノシラン0.1〜5重量部、E)充填剤1〜400重量
部、F)硬化触媒0.01〜10重量部よりなることを特徴と
するものである。
すなわち、本発明者らは浸水接着性のすぐれた室温硬
化性オルガノポリシロキサン組成物を開発すべく種々検
討した結果、公知の室温硬化性オルガノポリシロキサン
組成物に特定の1ないし2官能性のアルコキシシランと
特定のアミノシランを添加すると他の物理的特性に影響
を与えずにこれが被着体上の活性な官能性をキャップす
るし、アミノシランが接着助剤となるので、加熱浸水さ
れた場合でも被着体−シリコーンゴム間の結合が切断さ
れなくなり、結果においてこの組成物が浸水接着性のす
ぐれた室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物となる
ことを見出し、ここに使用する各成分の種類、配合量に
ついての研究を進めて本発明を完成させた。
以下にこれをさらに詳述する。
[作用] 本発明は浸水接着性のすぐれた室温硬化性オルガノポ
リシロキサン組成物に関するものである。
本発明の組成物を構成するA)成分としてのジオルガ
ノポリシロキサンはこの組成物から作られるシリコーン
ゴムの主鎖を構成するものであり、これはその分子鎖両
末端が水酸基、アルコキシ基またはビニロキシ基で封鎖
されたジオルガノポリシロキサンとされるが、このもの
は一般式 で示され、R,R′,R″がメチル基、エチル基、プロピル
基、ブチル基などのアルキル基、シクロヘキシル基など
のシクロアルキル基、ビニル基、アリル基などのアルケ
ニル基、フェニル基、トリル基などのアリール基、ベン
ジル基、2−フェニルエチル基等のアラルキル基あるい
はこれらの基の炭素原子に結合している水素原子の一部
または全部をハロゲン原子、シアノ基などで置換したク
ロロメチル基、トリフルオロプロピル基、シアノエチル
基などから選択される通常炭素数1〜10、好ましくは炭
素数1〜8の非置換または置換の1価炭化水素基、Yは
水酸基、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブト
キシ基、メトキシメトキシ基、メトキシエトキシ基、エ
トキシメトキシ基、エトキシエトキシ基等のアルコキシ
基、ビニロキシ基から選択される同一または異種の基、
a,bは0〜2、xはこのジオルガノポリシロキサンの25
℃における粘度が25〜500,000cS、好ましくは1,000〜10
0,000cSの範囲となるような10以上の整数からなるもの
とされる。
また、本発明の組成物を構成する第2成分としてのシ
ランは上記したA)成分としてのジオルガノポリシロキ
サンに対する架橋剤として作動するものであるが、この
ものは一般式R1 4-nSiXnで示され、R1は前記したR,R′,
R″と同様の通常炭素数1〜10、好ましくは炭素数1〜
8の非置換または置換の1価炭化水素基、Xは加水分解
性基でメトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキ
シ基、メトキシメトキシ基、メトキシエトキシ基、エト
キシメトキシ基、エトキシエトキシ基などのアルコキシ
基、イロプロペノキシ基、1−エチル−2−メチルビニ
ルオキシ基などのアルケニルオキシ基、ジメチルケトオ
キシム基、メチルエチルケトオキシム基、ジエチルケト
オキシム基、シクロヘキサノキシム基、シクロペンタノ
キシム基などのケトオキシム基、アセトキシ基、プルピ
オノキシ基、ブチロイロキシ基、ベンゾイルオキシ基な
どのアシロキシ基、メチルアミノ基、エチルアミノ基、
プロピルアミノ基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ
基、シクロヘキシルアミノ基などのアミノ基、ジメチル
アミノキシ基、ジエチルアミノキシ基などのアミノキシ
基、N−メチルアセトアミド基、N−エチルアセトアミ
ド基、N−メチルベンズアミド基などのアミド基などで
例示されるもの、nは3または4であるものとされる。
このシランとしてはエチルシリケート、プロピルシリ
ケート、メチルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキ
シシラン、メチルトリス(メトキシエトキシ)シラン、
ビニルトリス(メトキシエトキシ)シラン、メチルトリ
プロペノキシシラン、メチルトリアセトキシシラン、ビ
ニルトリアセトキシシラン、メチルトリ(ブタノキシ
ム)シラン、ビニルトリ(ブタノキシム)シラン、フェ
ニルトリ(ブタノキシム)シラン、プロピルトリ(ブタ
ノキシム)シラン、テトラ(ブタノキシム)シラン、3,
3,3−トリフルオロプロピル(ブタノキシム)シラン、
3−クロロプロピル(ブタノキシム)シラン、メチルト
リ(プロパノキシム)シラン、メチルトリ(ペンタノキ
シム)シラン、メチルトリ(イソペンタノキシム)シラ
ン、ビニル(シクロペンタノキシム)シラン、メチルト
リ(シクロヘキサノキシム)シランならびにこれらの部
分加水分解物などが例示されるが、このものの配合量は
上記したA)成分としてのジオルガノポリシロキサン10
0重量部に対し、1重量部未満ではこの組成物の製造時
あるいは保存中にゲル化を起したり、得られる弾性体が
目的の物性を示さなくなり、25重量部より多くするとこ
の組成物の硬化時の収縮率が大きくなり、この硬化物の
弾性も低下するので、1〜25重量部の範囲とする必要が
ある。
つぎに本発明の組成物を構成するC)成分としてのア
ルコキシシランはこの組成物における浸水接着性向上剤
として作動するものであるが、このものは一般式R2 4-nS
i(OR3)nで示され、R2は前記したRと同様の、通常炭素
数1〜10、好ましくは炭素数1〜8の非置換または置換
の1価炭化水素基、R3は炭素数1〜5の非置換または置
換の1価炭化水素基、nが1または2であるものとされ
る。
このアルコキシシランとしてはジメトキシジメチルシ
ラン、ジエトキシジメチルシラン、ジメトキシジフェニ
ルシラン、トリメチルメトキシシラン、トリメチルエト
キシシラン、メチルジフェニルメトキシシラン、トリフ
ェニルメトキシシランなどが例示されるが、このものの
配合量は上記したA)成分としてのジオルガノポリシロ
キサン100重量部に対して0.5重量部未満では本発明の組
成物の浸水接着性が劣り、5重量部より多くすると本発
明の組成物から得られるゴム弾性体の機械的強度が低下
するので、0.5〜5重量部の範囲とすることが必要とさ
れるが、この好ましい範囲は1〜3重量部とされる。
また、この組成物を構成するD)成分としてのアミノ
シランは接着助剤として作動するものであり、これは一
般式 で示され、R4,R8が前記したR3と同様の、通常炭素数1
〜5の非置換または置換の1価炭化水素基、R5,R7がメ
チレン基、 エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、メチルエチレ
ン基、メチルプロピレン基、フェニレン基 などのような、−NH−結合を含有してもよい、通常炭素
数1〜15の非置換または置換の2価炭化水素基、R6が水
素原子またはメチル基であるものとされる。
このアミノシランとして例えば (CH3O)3SiC3H6NHCH2CH2COOC3H6Si(OCH3)3 (C2H5O)3SiC3H6NHCH2CH2COOC3H6Si(OCH3)3 などが例示されるが、このものの配合量は上記したA)
成分としてのジオルガノポリシロキサン100重量部に対
して、0.1重量部未満ではこの組成物の接着性の発現が
みられず、5重量部より多くするとこの組成物から得ら
れるゴム弾性体の機械的強度が低下するので、0.1〜5
重量部の範囲とすることが必要とされるが、この好まし
い範囲は0.5〜3重量部とされる。
本発明の組成物を構成するE)成分としての充填剤は
この種のオルガノポリシロキサン組成物で公知とされる
ものでよく、したがってこれには微粉末シリカ、シリカ
エアロゾル、沈降シリカ、けいそう土、酸化鉄、酸化亜
鉛、酸化チタンなどの金属酸化物、あるいはこれらの表
面をシラン処理したもの、炭酸カルシウム、炭酸マグネ
シウム、炭酸亜鉛などの金属炭酸塩、アスベスト、ガラ
スウール、カーボンブラック、微粉マイカ、溶融シリカ
粉、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリプロピレンな
どの合成樹脂粉末が例示されるが、この配合量は上記し
たA)成分としてのジオルガノポリシロキサン100重量
部に対して1重量部未満では本発明の組成物から得られ
るゴム弾性体の物理的物性が貧弱なものとなり、400重
量部より多くすると本発明の組成物の粘度が高くなって
作業性に問題が生じるので1〜400重量部の範囲とする
ことが必要とされるが、この好ましい範囲は3〜300重
量部とされる。
なお、本発明の組成物を構成するF)成分としての硬
化触媒は上記した本発明におけるA)成分とB)成分と
の縮合反応における触媒作用をなすものであり、これに
はオクタン酸鉄、ナフテン酸鉄、オクタン酸コバルト、
ナフテン酸コバルト、オクタン酸すず、ナフテン酸す
ず、オクタン酸鉛、ナフテン酸鉛のような有機酸金属
塩、ジブチルすずジアセテート、ジブチルすずジラウレ
ート、ジブチルすずオクトエートなどのようなアルキル
すずエステル類、ハロゲン化すず化合物、すずオルソエ
ステル化合物、テトラブチルチタネート、テトラブチル
ジルコネートのような金属アルコール、ジイソプロポキ
シビス(アセチルアセトナート)チタン、ジイソプロポ
キシビス(エチルアセトアセテート)チタンなどのチタ
ンキレート、ジエチルヒドロキシルアミン、ジメチルヒ
ドロキシルアミン、γ−アミノプロピルトリエトキシシ
ランなどのアミン類などが例示されるが、これらの使用
は1種類に限定されるものではなく、この2種以上を併
用してもよい。このものの配合量は上記したA)成分と
してのジオルガノポリシロキサン100重量部に対して、
0.01重量部未満ではこの組成物を空気中に曝したときに
タックフリーの皮膜を形成させるのに長時間が必要とな
るし、その内部硬化性もわるくなり、10重量部より多く
すると皮膜形成時間が数秒間と極めて短くなって作業性
が劣るようになり、得られるゴム弾性体が耐熱性の低下
したものとなるので、0.01〜10重量部の範囲とすること
が必要とされるが、この好ましい範囲は0.1〜1重量部
とされる。
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は
上記したA)〜F)成分の所定量を乾燥雰囲気中におい
て均一に混合することによって得ることができるが、こ
れは上記したB)成分、C)成分およびF)成分と、
A)成分、D)成分およびE)成分とを別々に混合して
2液型の室温硬化性組成物としてもよい。
また、この組成物に顔料、染料などの着色剤、ベンガ
ラおよび酸化セリウムなどの耐熱性向上剤、耐寒性向上
剤、脱水性、防錆剤、トリオルガノシロキシ単位および
SiO2単位よりなる網状ポリシロキサンなどの液状補強剤
などを添加してもよく、これらはその必要量を必要に応
じて添加すればよい。
このようにして得られた本発明の室温硬化性オルガノ
ポリシロキサンはこれを空気中に曝露すると空気中の湿
分によって架橋反応が進行し、ゴム弾性体となるが、こ
のものは浸水性接着性がすぐれているので、建築用途な
どの長期耐候性が要求される用途などに有利性をもつも
のである。
[実施例] 次に本発明の実施例、比較例をあげるが、例中の部は
重量部を示したものであり、粘度は25℃での測定値を示
したものである。
実施例1〜2,比較例1〜2 分子鎖両末端が水酸基で封鎖された、粘度が5,200cS
のジメチルポリシロキサン100部に、ビニルトリブタノ
キシムシラン8.0部、ジメトキシジメチルシラン3部、
式 (CH3O)3SiC3H6OCOC2H4NHC2H4NHCH2C6H5C2H4Si(OCH3)3 で示されるアミノシラン1.0部、補強性シリカ10部およ
びジブチルすずオクトエート0.1部を無水の状態で混合
し試料Iを作ると共に、上例におけるジメトキシジメチ
ルシラン3部をジエトキシジメチルシラン3部としたほ
かは上例と同じようにして試料IIを作った。
また、比較のために上記した試料Iにおけるジメトキ
シジメチルシランを添加しないほかは上記試料Iと同様
に処理して試料IIIを作ると共に、上記した試料Iにお
けるジメトキシジメチルシランの添加量を6.4部とした
ほかは試料Iと同様に処理して試料IVを作った。
ついでこの試料I〜IVから25mm×10mm、厚さ1mmのゴ
ムさンプルを作り、これを被着体としてのアルミニウム
板と接着し、これを20℃、55%RHで77日間放置したの
ち、このものの初期、および80℃での浸水7日後、14日
後における劣化を測定したところ、つぎの第1表に示し
たとおりの結果が得られた。
実施例3,比較例3 分子鎖両末端が水酸基で封鎖された、粘度が50,000cS
のジメチルポリシロキサン100部に、分子鎖両末端がト
リメチルシロキサン基で封鎖された、粘度が1,000cSの
ジメチルポリシロキサン4部、ジメトキシジメチルシラ
ン 部、テトラn−プロポキシシラン3部、式 (CH3O)3SiC3H6OCOC2H4NHC2H4NHCH2C6H5C2H4Si(OCH3)3 で示されるアミノシラン1.0部、炭酸カルシウム60部お
よびジブチルすずジオクトエート0.1部を無水の状態で
混合して試料Vを作ると共に、比較のために上記におけ
るジメトキシジメチルシランを添加しないほかは上記と
同様に処理して試料VIを作った。
ついで、この試料V〜VIをフロートガラスを被着体と
して、JIS K6301の規定に準じてH型ブロックを作り、
これを20℃、55%RHで7日間放置し、さらに50℃に7日
間放置して硬化させたのち、このものの初期および80℃
浸水7日後、14日後の劣化を測定したところ、つぎの第
2表に示したとおりの結果が得られた。
[発明の効果] 本発明は浸水接着性のすぐれた室温硬化性オルガノポ
リシロキサン組成物に関するもので、これは前記したよ
うにA)分子鎖両末端が水酸基、アルコキシ基またはビ
ニロキシ基で封鎖されたジオルガノポリシロキサン、
B)加水分解性基をもつシラン、C)アルコキシシラ
ン、D)アミノシラン、E)充填剤、F)硬化用触媒と
からなるものであるが、このものはC)成分のアルコキ
シシラン、D)成分としてのアミノシランが添加されて
いることから浸水接着性のすぐれたものとなり、例えば
耐候性、耐久性に優れたシール材特性を要求される建築
用シーラントや、自動車、船舶等のシール材等としてす
ぐれた接着性を示すという有利性を与えるものである。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】A) 分子鎖両末端が水酸基、アルコキシ
    基またはビニロキシ基で封鎖されたジオルガノポリシロ
    キサン 100重量部、 B) 一般式R1 4-mSiXm(ここにR1は非置換または置換
    の1価炭化水素基、Xは加水分解性基、mは3または
    4)で示されるシランまたはその部分加水分解物1〜25
    重量部、 C) 一般式R2 4-nSi(OR3)n(ここにR2は非置換または
    置換の1価炭化水素基、R3は炭素数1〜5の非置換また
    は置換の1価炭化水素基、nは1または2)で示される
    オルガノアルコキシシラン 0.5〜5重量部、 D) 一般式 (ここにR4,R8は同一または異種の非置換または置換1
    価炭化水素基、R5,R7は−NH−結合を含有してもよい、
    同一または異種の非置換または置換の2価炭化水素基、
    R6は水素原子またはメチル基)で示されるオルガノアミ
    ノシラン 0.1〜5重量部、 E) 充填剤 1〜400重量部、 F) 硬化触媒 0.01〜10重量部、 からなることを特徴とする室温硬化性オルガノポリシロ
    キサン組成物。
  2. 【請求項2】請求項1の室温硬化性オルガノポリシロキ
    サン組成物を硬化してなる硬化物。
JP32146190A 1990-11-26 1990-11-26 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物およびその硬化物 Expired - Fee Related JPH086037B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP32146190A JPH086037B2 (ja) 1990-11-26 1990-11-26 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物およびその硬化物

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP32146190A JPH086037B2 (ja) 1990-11-26 1990-11-26 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物およびその硬化物

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH04198269A JPH04198269A (ja) 1992-07-17
JPH086037B2 true JPH086037B2 (ja) 1996-01-24

Family

ID=18132829

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP32146190A Expired - Fee Related JPH086037B2 (ja) 1990-11-26 1990-11-26 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物およびその硬化物

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JPH086037B2 (ja)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5389170A (en) * 1993-06-11 1995-02-14 Dow Corning Corporation Method for bonding substrates using molten moisture reactive organosiloxane compositions
US5561203A (en) * 1994-06-20 1996-10-01 Dow Corning Corporation Silicone pressure sensitive adhesive composition

Also Published As

Publication number Publication date
JPH04198269A (ja) 1992-07-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5997778B2 (ja) 新規アルコキシシリル−エチレン基末端ケイ素含有化合物、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物、及び該組成物を硬化して得られる成形物
JP6583114B2 (ja) 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物及び物品
JP6747507B2 (ja) 室温硬化性組成物、シーリング材並びに物品
JP2007224089A (ja) 加熱硬化型オルガノポリシロキサン組成物
JP2914838B2 (ja) 室温硬化性シリコーン組成物
CN111183186A (zh) 室温固化性有机聚硅氧烷组合物的制造方法、室温固化性有机聚硅氧烷组合物和物品
JPH07113086B2 (ja) 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物
JP2000129130A (ja) 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の製造方法
JPS6383167A (ja) 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物
JPH1017773A (ja) 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物
JPH069875A (ja) 室温硬化性シリコーンエラストマー組成物
JPH0834922A (ja) 室温硬化性シリコーンエラストマー組成物
JP6402690B2 (ja) オルガノポリシルメチレンシロキサン組成物
US4477606A (en) Water resistant room temperature vulcanizable polyorganosiloxane compositions and method for preparing same
JP2816930B2 (ja) 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物
JPH086037B2 (ja) 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物およびその硬化物
JP7279790B2 (ja) オルガノポリシロキサン化合物、該化合物を含む組成物及びそれらの製造方法
JP5177357B2 (ja) 低汚染性室温硬化型オルガノポリシロキサン組成物及び建築用部材
JP7378906B2 (ja) 鎖長延長剤とそれを含む脱アルコール型室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物、並びにオルガノポリシロキサン化合物及びその製造方法
JP3521787B2 (ja) 室温速硬化性組成物
JP6156211B2 (ja) 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物及び物品
JPH08176445A (ja) 油面接着性に優れる室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物
WO2020226076A1 (ja) 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物、シリコーンゴム及び物品
JP2582685B2 (ja) 室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物の製造方法
JPH0598160A (ja) 油面接着性室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物

Legal Events

Date Code Title Description
FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Year of fee payment: 12

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080124

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090124

Year of fee payment: 13

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090124

Year of fee payment: 13

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100124

Year of fee payment: 14

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees