JPH0852936A - インクジェット印刷法 - Google Patents

インクジェット印刷法

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JPH0852936A
JPH0852936A JP7150939A JP15093995A JPH0852936A JP H0852936 A JPH0852936 A JP H0852936A JP 7150939 A JP7150939 A JP 7150939A JP 15093995 A JP15093995 A JP 15093995A JP H0852936 A JPH0852936 A JP H0852936A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 好適なインクジェット印刷法を提供する。 【構成】 液体の小滴を受容材料上に像に従って投射
し、かくして前記受容材料上の作用関係に、還元可能な
金属化合物（Ａ）、前記金属化合物のための還元剤
（Ｂ）及び前記金属化合物の金属への還元の触媒作用を
する物理現像核（Ｃ）をもたらす工程を含むインクジェ
ット印刷方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はインク受容材料に含有し
た触媒を使用する触媒反応で着色生成物を形成する反応
成分を含有するインクを使用するインクジェット印刷法
に関する。
【０００２】
【従来の技術】長い間、印刷はインク充填マーカーの加
圧接触又は受容材料（通常、無地紙）と印刷版によって
行なわれてきた。
【０００３】現在、様々のノンインパクト（non −impa
ct）印刷システムがある程度まで従来の加圧接触印刷に
代わりつつある。これらのノンインパクト印刷の一つが
インクジェット印刷である。
【０００４】インクジェット印刷においては（例えば
“Principles of Non Impact Printing ”、Jerome
L. Johnson 著（１９８６）Palatino Press ，１８
７９２Via Palatino ，Irvine CA，９２７１５−米国
を参照）、印刷装置と受容体の間で物理的接触をするこ
となく印刷のために受容体表面上にインク流体の着色小
滴を直接投射している。印刷基体上で各小滴の位置は電
気的に制御される。印刷は紙を横切るように印刷ヘッド
を動かすか又はその逆によって達成される。
【０００５】“連続ジェット”及び“ドロップオンデマ
ンド”として知られているインクジェット印刷の異なる
タイプが上述のJerome L. Johnson の本及び“Imagin
g Processes and Materials− Neblette′s Eight
Edition ”、John Sturge等編集、Van Nostrand R
einhold −New York （１９８９）、３７９−３８４頁
に記載されている。
【０００６】連続インクジェット印刷はインク受容記録
材料に向かって連続流で指向させたインクの小滴を発生
させるためにノズルを通してインクを加圧投射すること
を特徴としている。像に従って変調されたインク偏向装
置は前記連続流のインク小滴が記録材料上に像に従って
付着することを可能にする。
【０００７】ドロップオンデマンド又はインパルスイン
クジェットはインク供給を大気圧付近で維持する点で連
続インクジェットとは異なっている。インク小滴は、ピ
エゾ電気素子によって発生した音響圧力から又は液体の
局部的電熱蒸発（熱バブルジェット）によって発生した
圧力から来る制御された励起が、ノズル中で終るインク
充填チャンネルに適用されたときに、要求されたときに
のみノズルから投射される。
【０００８】Journal of Imaging Technology １５
巻、３号（１９８９年６月）の１４１頁のC. H. Hertz
及びB. A. Samuelson の論文、“Ink Jet Printing
ofHigh Quality Color Image ”に記載されている如
く、商業的に許容しうる書き込み時間内で最大カラー濃
度を確実にするため、インクの２０〜４０小滴を各画素
（基本的画素）に適用しなければならない。Journal o
f Imaging Science and Technology −３８巻、１
号（１９９４）の図１から理解されるように、１．５以
下の光学濃度は画素一つについて２０滴の重ね合わせ
（superposition ）によって得ることができる。
【０００９】ドロップオンデマンドインクジェットによ
れば、像中の画素一つについてインクの１個の小滴のみ
が付着するか又はインクが全く付着しない、即ちドロッ
プオンデマンドインクジェット法は、オン・オフ法とし
て操作する。実際に、許容しうる書き込み時間内で記録
を作るためには、ドロップオンデマンドインクジェット
印刷は重ね合わさったインク小滴で作用させることでき
ず、そしてその結果として、各着色インク小滴の小さな
かたまり、及びその中の着色剤の限定された濃度のため
に、２より大なる光学濃度をそれで得ることはできな
い。
【００１０】増大した光学濃度、即ち小滴の重ね合わせ
なしに２より大なる光学濃度を有する像を作るためイン
クジェット印刷が使用できるならば、又は多数の重ね合
わせ小滴を減少でき、しかも高い再現可能なグレーレベ
ルと組合せて高光学濃度を得ることができるならば、大
きな改良であろう。
【００１１】ＩＢＭ Technical Disclosure Bulleti
n ２３巻、４号（１９８０年９月）において、W. T. Pi
mbley はインクジェット印刷に使用するインクのための
改良された記録特性がロイコ又はバット染料によって得
ることができることを、Leuco Dye System for Ink
Jet Printing の表題で発表している。かかる染料は
酸化されたとき永久の形に変換する。従って記録媒体
は、まず酸化剤で被覆又は含浸される。酸化剤と結合し
たとき、染料は永久的な形に変化し、不溶性になり、高
い着色強度を有し、すぐれた記録特性を有する。例えば
耐水性及び耐光性になる。しかしながら、ロイコ染料の
使用に基づいた直接熱記録材料のように、ドット重ね合
わせで操作しないドロップオンデマンドインクジェット
印刷で２より大なる光学濃度を実際に得ることは不可能
である。
【００１２】ＵＳ−Ｐ４２６６２２９によれば情報記録
のための方法は、少なくとも一つの銀塩を含有する無色
液体の良好な噴射を生成し、記録されるべき情報に従っ
て電界を適用することによって、その噴射の電荷密度を
変調し、前記情報を記録するために記録媒体に液体の噴
射を指向し、そして次いで普通光（ordinary light）
に前記記録媒体を露光し、それによって前記記録情報を
目に見えるようにすることを含むものである。前記方法
において適用されたインクは二つの基本的成分を含有す
る。インクの第１主要成分は銀化合物（例えば、硝酸
銀）であり、第２主要成分は銀化合物のための溶媒であ
る。前記ＵＳ−Ｐは記録媒体の組成については言及して
いない。
【００１３】ピエゾ電気的に変調されたインクジェット
で適用することによって、前記ＵＳ−Ｐの実施例１の水
性インク（そのインクは溶解したＡｇＮＯ3 及びＨＮＯ
3 を含有する）は、付着したインクが普通光に極めて長
い時間露光されるときであってもインク吸収ゼラチン層
内に２より大なる光学濃度（透過率で測定）を得ること
ができないことを我々によって実験的に明らかにされ
た。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は高光学
濃度（即ち、２以上の透過率）の実質的に黒色の画像を
優れた記録特性で得ることができるインクジェット記録
法を提供することにある。
【００１５】本発明の別の目的は高い再現可能なグレー
レベルと組合せて高い最大光学濃度を得る能力を有する
インクジェット記録法を提供することにある。
【００１６】さらに本発明の目的は付着したインク小滴
の実質的なオーバーラップ（重ね合わせ）なしで高濃度
画像に対する特に迅速なアクセス時間を有するインクジ
ェット記録法を提供することにある。
【００１７】特に本発明の目的は触媒作用による画像増
幅（image amplification）が水性媒体から被覆された
インク受容層で起こるインクジェット記録法を提供する
ことにある。
【００１８】本発明の他の目的及び利点は以下の記述及
び実施例から明らかになるだろう。
【００１９】本発明によれば液体の小滴を受容材料上に
像に従って投射し、かくして前記受容材料上の作用関係
に、還元可能な金属化合物（Ａ）、前記金属化合物のた
めの還元剤（Ｂ）及び前記金属化合物の金属への還元の
触媒作用をする物理現像核（Ｃ）をもたらす工程を含む
インクジェット印刷方法が提供される。
【００２０】“作用関係にもたらす”とは小滴が像受容
材料に接触するときに成分（Ａ），（Ｂ）及び（Ｃ）が
物理現像によって金属像を形成するように一緒にもたら
されることを意味する。この物理現像では物理現像核の
触媒作用をうける酸化−還元反応で還元剤によって還元
される溶解金属イオンによって金属像が形成される。
【００２１】物理現像核は小滴を受容材料上に投射する
前にその上部に存在させることが好ましく、一方少なく
とも一員の金属化合物（Ａ）及び還元剤（Ｂ）が前記小
滴に存在し、かつその残りの員（もしあるなら）が前記
材料に存在するか又は（Ａ）及び（Ｂ）の両方が前記材
料に存在しかつアルカリが前記小滴に存在するかのいず
れかである。
【００２２】金属像形成はアルカリの存在下で起こる。
さらに受容材料上の金属化合物の還元は所望により像受
容材料に適用される熱によってその小滴の上部への付着
中及び／又は付着後、スピードアップされる。
【００２３】本発明による方法の好ましい具体例は下記
（ｉ）、（ii）、(iii) 、(iv)及び(v) である。 (i) 金属化合物（Ａ）を含有する小滴は還元剤（Ｂ）
及び物理現像核（Ｃ）を含有する受容材料上に像に従っ
て投射される； (ii) 還元剤（Ｂ）を含有する小滴は金属化合物（Ａ）
及び物理現像核（Ｃ）を含有する受容材料上に像に従っ
て投射される； (iii) 少なくとも８のｐＨを液体に与えるアルカリ物
質を含有する小滴は金属化合物（Ａ）、還元剤（Ｂ）及
び物理現像核（Ｃ）を含有する受容材料上に像に従って
投射される； (iv) 化合物（Ａ）を含有する多数の小滴及び還元剤
（Ｂ）を含有する多数の小滴が物理現像核（Ｃ）を含有
する受容材料上に異なる噴射から像に従って投射され
る；及び (v) 還元に対して保護されているが、その還元が物理
現像核の存在下で起こりうる還元可能な金属化合物
（Ａ）と混合した還元剤（Ｂ）の存在によって物理現像
液を表わす小滴が物理現像核（Ｃ）を含有する受容材料
上に像に従って投射される。
【００２４】受容材料では物理現像核は不均一又はパタ
ーン構造で存在させることができ、後者は例えば同一記
録の印刷には重要である。
【００２５】特に高光学濃度は銀化合物の物理現像によ
って得られるが、物理現像はそれに限定されない。物理
現像によって銀の金属像だけでなく、鉛、錫、ニッケ
ル、コバルト、銅、インジウム及びパラジウムの金属像
も形成することができる。物理現像によって得られた銅
像のような金属像は無電解メッキによって強めることが
できる。
【００２６】高光学濃度の金属像の製造には銀イオン源
は銀イオンが無機又は有機アニオンと結合して又は錯体
状態でそこから自由になって使用される。
【００２７】本発明のさらに詳細な記述及び像受容材料
の成分に関する好適な具体例及びそれと共に適用される
インクに関する“液体小滴”のさらに詳細な記述を以下
に示す。
【００２８】上記の具体例(i) の好ましい方法では還元
可能な無機又は有機銀化合物が溶解される水性インクが
インクジェットノズルから適用される。
【００２９】上記具体例(ii)の好ましい方法では還元
剤、好ましくは有機還元剤が溶解される水性インクが所
望によりアルカリ物質の助けで使用される。
【００３０】上記の具体例(iv)の好ましい方法では還元
可能な銀化合物及びそのための還元剤は受容材料上に実
質的に適合して小滴を投射する分離ノズルから受容材料
に別個の水性インクから像に従って適用される。
【００３１】上記の具体例(v) の好ましい方法ではイン
クは銀塩の存在下で溶解された還元剤を含有する水性安
定化物理現像液であり、その銀イオンはカチオン界面活
性剤で表面電荷を逆にすることによって自然核形成（即
ち、還元）から保護されている〔参考、“Imaging Sys
tems”の文献 Kurt I. Jacobson − Ralph E. Jaco
bson−The Focal Press −London and New York
（１９７６）、１１３頁〕。前記文献では硝酸銀のため
の還元剤として硫酸アンモニウム鉄を含有し、かつ約
１．３０のｐＨを有する水性安定化物理現像液の組成が
開示されている（表５．２、１１３頁参照）。
【００３２】インクのキャリヤー液はインクジェット装
置のノズルの目詰りを起こさないように充分に分割され
た状態で銀化合物を含有する水混和性有機溶剤（例えば
アセトン）と水の混合物又は水であることは水性インク
から理解される。
【００３３】水溶性無機金属銀塩、特に銀塩を使用する
ことが好ましい。
【００３４】例えば前記の具体例 (i)に従って操作する
本発明の方法のために特に好適な水溶性有機銀化合物は
例えば硝酸銀、アンモニア、アミン、チオサルフェート
又はローダナイド（チオシアネート）イオンと銀の錯塩
である。
【００３５】インクにおける用途のために特に有用な水
溶性有機銀化合物は酢酸銀、乳酸銀、サリチル酸銀及び
ジ−（２−エチルヘキシル）−スルホコハク酸銀であ
り、最後に記載した化合物の製造法は公開されたヨーロ
ッパ特許出願２２７１４１に記載されている。
【００３６】インク内の銀化合物の濃度は好ましくは
０．１ｍｏｌ／ｌ〜６ｍｏｌ／ｌの範囲である。
【００３７】一定のアルカリ度は銀イオンの迅速な還元
のために好ましい。還元剤の不存在下で還元可能な銀化
合物を含有するインクのｐＨは７．５〜１１の範囲が好
ましい。インクジェットノズルの腐蝕が問題を起こす場
合はインクのｐＨは８以下にすることが好ましい。
【００３８】特別な具体例によればインクは高温でアル
カリ物質を自由にするアルカリプリカーサーを含有し、
及び／又はアルカリ物質はインク受容材料に適用され
る。
【００３９】特別な具体例によればインクは本質的に、
例えば黒色着色剤又は着色剤の混合物を含有することに
よって既に光学濃度を有する。その場合において、付着
した着色剤の光学濃度は還元可能な銀化合物を使用する
場合に５より大なる光学濃度が容易に生成できるように
還元によって得られた金属の光学濃度に加えられる。例
えば付着した着色剤によって与えられた光学濃度は０．
８〜１．５の範囲である。
【００４０】文献Imaging Information Storage Tec
hnology 、 Wolfgang Gerhartz ＶＣＨ Weinheim −
New York −Basel −Cambridge （１９９２）表題
“１．１３． Ink − jet printing ”に記載されて
いるように、多くの商業的に利用可能なインクジェット
プリンターは水性インク（前記文献の４３頁参照）で操
作するが、かかるインクは７０重量％以上の水を含有す
る。
【００４１】少量のグリコールのような保湿剤が蒸発速
度を減ずるために添加され、連続インクジェット印刷の
ために、インクはインク小滴の静電的偏向（ electrost
aticdeflection）のための必要な電気的導電性及び帯電
性を得るようにいくらかの塩を含有する。かかる塩は本
発明による記録方法に使用するために好適な無機水溶性
の還元可能な金属塩（例えば銀錯塩化合物）であること
ができる。
【００４２】本発明に従って使用するための水性インク
はアセトン、エタノール及びメタノールのような水混和
性溶剤を含有することができる。熱インクジェットプリ
ンター（ドロップオンデマンドインクジェットプリンタ
ーの型式）に使用するために特に好適な多量の水混和性
有機溶剤を含有するインクは公開されたヨーロッパ特許
出願０４１３４４２に詳細に記載されている。使用され
る溶剤は約５０℃〜約２００℃の沸点を有し、例えば次
の基の員（members ）である：即ちアルキル基が４炭素
原子まで有するアルキルグリコールエーテル、アルキル
ピロリジノン、ケトン及びラクトンである。
【００４３】金属付着（例えば銀塩付着）の迅速形成
は、インク受容材料に含有される核の触媒作用に基づく
ものであり、その核はそれらを物理現像液に含有される
金属化合物の還元の触媒作用をさせる電気導電性を示す
（文献“ Imaging Systems ”Kurt I. Jacobson 及
び Ralph E. Jacobson 著−The Focal Press 、Lo
ndon and New York （１９７６）１０９頁参照）。
【００４４】本発明に従って適用される現像核は“ポジ
材料”とも称される銀錯体塩拡散転写反転（ＤＴＲ）像
受容材料に適用されるタイプが好ましいが、その場合像
に従って露光及び現像されたハロゲン化銀乳剤材料から
生じる転写された銀錯化合物は銀金属に還元される
（“Photographic Silver Halide Diffusion Proce
sses”Andre Rott 及びEdith Weyde著−The Focal
Press London and NewYork （１９７２）、５４〜５
７頁参照〕。
【００４５】好ましい核はコロイド貴金属粒子（例えば
銀粒子）及びコロイド重金属硫化物粒子（例えばコロイ
ド硫化パラジウム、硫化ニッケル及び銀−ニッケル硫化
物）である。これらの核は極めて広い種類の支持体上に
結合剤の有無にかかわらず存在させることができる。そ
れらは液体キャリヤービヒクルを使用して通常の被覆技
術によって、スプレーによって及び真空蒸着の場合はス
パッタリングによって適用することができる。
【００４６】特別の具体例によればそれらはインク受容
材料に含有される反応体でその場に形成することができ
る。
【００４７】インク受容材料は物理現像促進剤（その例
は例えば公開されたドイツ特許出願（ＤＥ−ＯＳ）１１
２４３５４、ＵＳ−Ｐ４０１３４７１、４０７２５２６
及び公開されたヨーロッパ特許出願（ＥＰ−Ａ）００２
６５２０に記載されているチオエーテル化合物である）
で操作上接触させて物理現像核を含有することができ
る。
【００４８】還元可能な金属塩がインクジェットによっ
て適用される具体例（前記具体例(i) 参照）では現像核
及び還元可能な金属塩は同じ層又は異なる層に存在する
が、互いにインク透過性の関係にある。インク受容層は
例えば水及び／又は有機水混和性溶剤によって膨潤性又
は“インク”透過性であるフィルム形成結合剤を含有す
ることが好ましい。
【００４９】還元剤がインクジェットによって適用され
る具体例(ii)では、現像核及び還元可能な金属塩が同じ
層又は異なる層に存在するが、互いにインク透過性の関
係にあり、その結果銀イオンは拡散によってコロイド耐
拡散性現像核に到達することができる。
【００５０】前記具体例（ii）の好ましい方法によれば
インクジェット記録材料は均一に分布された物理現像核
とともにサーモグラフィック記録材料で知られた実質的
に感光性の銀塩を含有する。
【００５１】本発明の具体例（ii）に従って使用するた
めに特に好適な実質的に感光性の有機銀塩は脂肪酸とし
て知られている脂肪族カルボン酸の銀塩であり、この場
合その脂肪族炭素鎖は少なくとも１２のＣ原子を有する
ことが好ましく、例えばラウリル酸銀、パルミチン酸
銀、ステアリン酸銀、ヒドロキシステアリン酸銀、オレ
イン酸銀、及びベヘン酸銀である。例えばＧＢ−Ｐ１１
１１４９２に記載されるようなチオエーテル基で変性し
た脂肪族カルボン酸及びＧＢ−Ｐ１４３９４７８に記載
されるような他の有機銀塩（例えばベヘン酸銀及びフタ
ルアジノン銀）は熱的に現像可能な銀像を生成するため
に同様に使用することができる。さらにイミダゾレート
銀及びＵＳ−Ｐ４２６０６７７に記載されるような実質
的に感光性の無機又は有機銀銀塩が挙げられる。
【００５２】インク受容材料の内部及び／又は上部の現
像核の被覆面積は核のタイプに従って広く変化すること
ができるが、例えば０．０１ｍｇ〜１００ｍｇ／ｍ2 の
範囲である。
【００５３】インク受容層のために好適な重合体結合剤
は現像核及び還元剤が水性媒体から均一に適用されうる
親水性水溶性重合体である。
【００５４】インク受容層の親水性水溶性結合剤は写真
ハロゲン化銀乳剤層の製造に使用される親水性水溶性重
合体結合剤のいずれも使用することができる。
【００５５】好適なものは蛋白型結合剤、例えばゼラチ
ン、カゼイン、コラーゲン、アルブミン又はゼラチン誘
導体（例、アセチル化ゼラチン）である。他の好適な水
溶性結合剤はポリビニルアルコール、デキストラン、ア
ラビアゴム、ゼイン、かんてん、アロールート、ペクチ
ン、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセ
ルロース、ポリ（アクリル酸）、及び混合して使用して
もよいポリビニルピロリドンである。
【００５６】像形成層の結合剤を形成する重合体又はそ
の混合物は高温で銀化合物と有機還元剤の間のレドック
ス反応の反応スピードを改良する熱溶媒（“heat solv
ent”又は“thermosolvents”とも称せられる）又は膨
潤剤とともに使用することができる。
【００５７】本発明において“熱溶媒”という言葉は５
０℃未満の温度で固形状態であるが、その温度以上に加
熱するとそれが混入される層の結合剤のための可塑剤に
なり、有機還元剤のための溶剤としても作用する非加水
分解性の有機材料を意味する。
【００５８】少なくとも１０の誘電率を有する熱溶剤が
好ましい。特に有用なものはＵＳ−Ｐ３３４７６７５に
記載される１５００〜２００００の範囲の平均分子量を
有するポリエチレングリコールである。さらにＵＳ−Ｐ
３６６７９５９に記載される熱溶媒であるウレア、メチ
ルスルホンアミド及びエチレンカーボネートのような化
合物及びResearch Disclosure 、１９７６年１２月
（item １５０２７）２６−２８頁に記載されるテトラ
ヒドロ−チオフェン−１，１−ジオキサイド、メチルア
ニセート及び１，１０−デカンジオールが挙げられる。
熱溶媒の他の例はＵＳ−Ｐ３４３８７７６及び４７４０
４４６、公開されたＥＰ−Ａ０１１９６１５及び０１２
２５１２及びＤＥ−Ａ３３３９８１０に記載されてい
る。
【００５９】水性溶液からインク受像層を形成するため
に適用しうる重合体及びゼラチンは水性液体に関してそ
れらの透過性を破壊することなしである程度まで硬化す
ることができる。かかる結合剤の概括はResearch Disc
losure １９８９年１１月、item ３０７１０５、IX
章、“Vehicles and Vehicle extenders ”に与えら
れており、好ましい硬化剤のための参考としてはＸ章、
“ Hardners ”に与えられている。
【００６０】インク又はインク受容材料に適用される還
元剤はハロゲン化銀写真、特に銀錯体拡散転写反転（Ｄ
ＴＲ）法に使用される現像主薬のいずれの種類であって
もよい。
【００６１】特別の具体例によれば、相助作用的な還元
剤の混合物を使用し、例えば主還元剤としてのポリヒド
ロキシ−ベンゼン型還元剤、例えばヒドロキノン型還元
剤は１−フェニル−３−ピラゾリジノン化合物及び／又
はＮ−メチル−アミノフェノール化合物の種類の第２現
像主薬と混合される。例えばＧＢ−Ｐ９８９３８３、１
００３７８３又は１１９１５３５に記載されるような現
像主薬の相助作用混合物が使用される。
【００６２】残留ヒドロキノン型還元剤の空気酸化によ
って起こりうる一定の背景の黄変を除去するためには、
無色酸化生成物を生じる有機還元剤を使用することがで
きる。一つの鎖又は環系に−ＣＯ−ＣＨＯＨ−又はＣＯ
Ｈ＝ＣＯＨ−を群とするケト−エンジオール（keto−en
ediol ）を含有するアスコルビン酸のような化合物がそ
の目的のために好適である。
【００６３】特別な具体例によればインク及び／又はイ
ンク受容層は通常の温度では効力に乏しいが高温では効
力が増すようになる還元剤を含有することができる。
【００６４】特に弱い還元剤は例えばＵＳ−Ｐ４００１
０２６に記載されるような立体封鎖フェノール又は酸化
時に染料を形成するロイコ染料（例えばインドアニリン
又はアゾメチン染料）である。
【００６５】従って、特別な具体例によれば酸化状態の
還元剤は光学濃度増加着色剤を表わすが、それは例えば
青色染料を形成する４−メトキシ−１−ナフトールの場
合である。光学濃度増加染料を自動カップリングするこ
とによって形成するビス−フェノール還元剤は公開され
たヨーロッパ特許出願０５０９７４０に記載されてい
る。
【００６６】還元剤に対する結合剤の重量比は好ましく
は０．２〜６の範囲であり、インク受容層の厚さは好ま
しくは１〜２０μｍの範囲である。
【００６７】既に上記で述べたようにインクジェットに
よって付着される銀化合物の還元は、アルカリ媒体中で
スピードアップされる。その目的のためインク像受容材
料は、アルカリ物質を含有することができ、それによっ
てその場で例えばインクに含有される１以上の物質でヒ
ドロキシルイオン（ＯＨ- ）を形成することができる。
好適なその場でアルカリが発生する化合物はＵＳ−Ｐ３
２６０５９８、公開されたＥＰ−Ａ０２１０６５９及び
ＵＳ−Ｐ５２００２９５に記載されている。例えば水酸
化亜鉛は記録材料に含有され、エチレンジニトリロテト
ラアセテート（ＥＤＴＡ）又はピコリン酸はインクに含
有される。
【００６８】還元剤が銀付着の領域でアルカリ度及び現
像速度を上げるためにインク受容層に含有される亜硫酸
ナトリウム及びインクの水と反応するキノンを酸化によ
って形成するヒドロキノンである場合に、強塩基として
の水酸化ナトリウムはインク付着の場所でその場で形成
されるだろう〔“ A Textbook of Photographic Chem
istry ”D. H. O. John and G. T. J. Field著−Chap
man and Hall LtDLondo（１９６３）７５頁参照〕。
さらに亜硫酸ナトリウムとケトン（例えばアセトン）又
はホルムアルデヒドのようなアルデヒドの反応によって
その場で水酸化ナトリウムが形成されることが記載され
ている（同じTextbook７８頁参照）。
【００６９】特別の具体例によればインクジェット記録
材料は前記の具体例(i) の用途のために必要な還元剤と
ともに、像に従ったインクを付着後、記録材料を全体加
熱することによってアルカリ物質（例えばアミン）を自
由にする感熱性塩基遊離剤（アルカリ−プリカーサー）
を含有する。
【００７０】感熱性塩基遊離剤は例えばＧＢ−Ｐ９９８
９４９に記載されるグアニジン−トリクロロ−アセテー
トである。感熱性塩基遊離剤は銀像形成のための核及び
還元剤を含有する水透過性像形成層と接触している水透
過性層に混入することができる。
【００７１】インクの粘度は使用されるインクジェット
のタイプに適合されるだろう。粘度を増加するため水溶
性重合体化合物（例えばポリビニルピロリドン）を使用
することができる。粘度の減少はインク受容層のために
湿潤剤としても作用する界面活性剤によって得ることが
できる。
【００７２】前記の具体例(v) に従って適用されるイン
クでのカチオン界面活性剤の使用は自然核形成が銀イオ
ン及び還元剤を含有するインクで起こることを防止する
ために必要である。しかしながら、界面活性剤はインク
受容材料に位置する物理現像核で物理現像を阻止しては
いけない。定期刊行誌ＰＳ＆Ｅ．Vol １３、Number２、
１９６９、３月−４月、４０頁に記載されるように界面
活性剤は充分に大きなミセルを形成しなければならな
い。これらのミセルはインク受容重合体結合剤層（例え
ば記録材料の最外層中の主にゼラチン）を透過すること
ができない。
【００７３】前記定期刊行誌に記載のように非イオン界
面活性剤（ＬＩＳＳＡＰＯＬ Ｎ−ＩＣＩの商標）と組
合せられるドデシルアミンアセテートは銀原料として硝
酸銀及び還元剤としてＭＥＴＯＬ（商標）を含有する好
適な物理現像液を生じる。
【００７４】付着した銀の中性黒色画像色調を得るため
にいわゆる調色剤をインク及び／又はインク受容材料に
存在させることが有利である。
【００７５】好適な調色剤は銀錯体拡散転写（ＤＴＲ）
法に使用されるものであり、例えば既述の文献“Photog
raphic Silver Halide Diffusion Processes”、５
７〜６４頁に記載されている。好ましい調色化合物は１
−フェニル−５−メルカプト−テトラゾールのような複
素環式メルカプト化合物の種類に属するものである。
【００７６】前記具体例(i) に従って使用するためのイ
ンク受容層は均一に存在する還元剤の早期酸化を防止す
る酸化防止化合物を含有することができる。その目的の
ためには例えば同時にアルカリ度を上げる亜硫酸化合物
を挙げることができる。さらにＧＢ−Ｐ１１８２１９８
に記載される酸化防止剤、例えばサッカライド及びくえ
ん酸及び酒石酸のようなヒドロキシル置換多塩基性脂肪
酸のアンモニウム塩が挙げられる。
【００７７】前記具体例(ii)では前記酸化防止化合物は
インクに含有される還元剤と混合することができる。
【００７８】インク像受容層は溶解された形で結合剤を
含有する水性媒体で一般に被覆されるが、親水性官能基
を有してもよい分散重合体（ラテックス）と混合して親
水性水溶性重合体（例えばゼラチン）を含有する水性媒
体で適用することができる。水性重合体分散体（ラテッ
クス）を形成するための親水性官能基を有する重合体は
例えばＵＳ−Ｐ５００６４５１に記載されている。
【００７９】インク像受容層はさらに帯電防止剤を含有
することができる。それは例えばＦ3 Ｃ（ＣＦ2 ）6 Ｃ
ＯＮＨ（ＣＨ2 ＣＨ2 Ｏ）−Ｈのようなフルオロカーボ
ンを含む非イオン帯電防止剤、可塑剤、例えば記録層か
ら突出する粒子の形で摩擦減少する化合物、例えば低摩
擦係数を有するポリマービーズ及びタルク粒子、及び透
明無機顔料（例えばコロイドシリカ）である。
【００８０】インク受容像形成層は好ましくは６０〜１
６０℃の加熱温度で安定であるべき薄いシート又はウエ
ブ状のキャリヤー材料である支持体上に被覆されること
が好ましい。例えば支持体は紙ポリエチレン被覆紙又は
セルロースエステル（例えばセルローストリアセテー
ト）、ポリプロピレン、ポリカーボネート又はポリエス
テル（例えばポリエチレンテレフタレート）で作られる
透明樹脂フィルムから作製される。支持体はもし親水性
インク像受容層のその接着性を改良するために必要とさ
れるなら下塗りをしてもよい。
【００８１】本発明による像形成法はトランスパレンシ
ー及び反射型プリントの製造の両方のために使用するこ
とができる。これは支持体が透明、半透明又は不透明で
あり、例えば白色光反射面を有することを意味する。例
えば支持体は所望によりインク像受容層と支持体の間の
中間層（例えばポリエチレン層）にも適用される白色光
反射顔料を含有しうる紙基体である。透明基体が使用さ
れる場合には、前記基体は無色又は着色であることがで
き、例えばライトボックス（light box）で操作する検
査技術に広い用途を見い出せる放射線ハロゲン化銀乳剤
フィルムに使用するような青色を有する。
【００８２】特別な具体例によれば鉛筆によって書くこ
とができ、水性インクジェットインク及び製図用インク
のための良好な吸収特性を有する表面層をもつ製図用フ
ィルム上に投射される。製図用フィルムは通常半透明の
外観を有する。好適な製図用フィルム材料の例は公開さ
れたヨーロッパ特許出願０５６５１５４に記載されてい
る。
【００８３】本発明の方法では、どのような種類のイン
クジェットプリンターも使用できる。インクの像に従っ
た付着は、別々の重なっていない小滴によって又は少な
くとも一部が重なった幾つかの小滴によって行なうこと
ができる。ドロップオンデマンドジェットインクは解像
力の要求が例えばバーコード情報を印刷するためのよう
に特に厳しくない場合に好ましい。
【００８４】高解像度の目的のため、特にグラフィック
アート再現のためには例えばインクの１０ミクロン噴射
がノズルから連続的に噴出されるような連続インクジェ
ットプリンターが好ましい。ピエゾ電気結晶（piezo −
electric crystal ）でノズルを刺激することによっ
て、１秒あたり約１００万の等しい大きさの小滴に噴射
がばらばらになる。各個々の小滴は小滴形成の点で電荷
及び偏向によってオン−オフ制御することができる。そ
れらが静電界に入ってくると、帯電された小滴はナイフ
エッジの下で捕獲され、一方帯電されない小滴はドラム
上に規則的に固定されたインク像受容材料に到達するだ
ろう。約１０画素／ｍｍの空間印刷解像度（spatial p
rinting resolution ）が容易に得ることができ、ドッ
トサイズ制御によって各画素のために３２の異なる濃度
レベルまで創造することができる。これは各画素を作る
ために０から３２までの異なる濃度レベルを付着するこ
とによって達成される。ディザーイング（dithering ）
と称される混合アルゴリズムを使用する隣接画素の小さ
な領域上のこれらの離散濃度レベルの組合せが例えば０
から２５５までの画素値によって表わされる濃度レベル
を生成することを可能にする。
【００８５】“ディザーイング（dithering ）”はハー
フトーンドットと称せられるハーフトーン格子が異なる
数で幾何学的に異なるように配列された小さな斑点（画
素）によって形成されるパターンに分割されることを意
味する。
【００８６】本発明によるインクジェット法の特別な具
体例によれば異なる濃度のインク、銀化合物又は還元剤
の異なる組成のインク、及び所望により異なる濃度にお
いて着色剤の存在によって異なる光学濃度のインクが異
なるノズルから像に従って適用される。異なるノズルの
インク放出（expulsion ）は一つのノズルから生じるイ
ンク小滴が別のノズルに関して異なる光学濃度を有する
インク小滴を生成するような方法で行なわれる。
【００８７】金属化合物（好ましくは銀化合物）又は還
元剤の濃度の異なるインクジェットの適用はその目的の
ために公知技術の特別なディザーイング（dithering ）
又はエラー拡散法（error diffusion processing）の
必要性なしで再現可能なグレーレベルの数を拡大する可
能性を提供する〔例えばJournal of Eleclronic Ima
ging ２（１）、６２−６６（１９９３年１月）〕。
【００８８】“エラー拡散（Error diffusion）”は
“An adaptive algorithm for spatial gray −sc
ale ”−Proc．ＳＩＤ １７（２）、７５−７７（１９
７６）でFloyd 及びSteinberg によって紹介された。
【００８９】特別な具体例によれば例えば最近のDeutsc
he Demokratische Republik （ＤＤ）Patentschrifte
n ２１８０４１、２２１６９１及び２２３６７２に記載
されているようにインク受容材料に到達する前に小滴が
合体することによって多重（multiple）、例えば二重
（duo ）インクジェットが使用される。
【００９０】
【実施例】本発明を下記実施例により説明する。特記し
ない限り、百分率、比及び部は重量による。
【００９１】実施例 １（比較実施例） −インクの製造 水性の６ｍｏｌの硝酸銀溶液に水酸化アンモニウムをｐ
Ｈ１０まで加え、３ｍｏｌのアンモニア−硝酸銀錯体溶
液で終わらせた。得られた溶液に５０／５０の比でイソ
プロパノールを加えた。
【００９２】−インク受容材料１〜７の製造 インク受容材料１ １００μｍの厚さを有する下塗りされたポリエチレンテ
レフタレート支持体にサブコート（subcoat ）（１）及
びインク受容層（２）を同時にスライドホッパー被覆し
た。
【００９３】全てのインク受容材料にとって同じである
サブコート（１）を、ｇ／ｍ2 で表わされる成分の被覆
面積を有する下記被覆組成から２０μｍの未乾燥被覆厚
さで適用した： ゼラチン ０．５５０ ＨＯＳＴＡＰＯＮ Ｔ（商標名） ０．０２５ ＴＥＲＧＩＴＯＬ ４（ 〃 ） ０．０１０ パーフルオロ−オクタン酸アンモニウム塩 ０．００２ ホルムアルデヒド ０．００７ インク受容層１〜７の成分をｇ／ｍ2 の被覆面積によっ
ても表わす。
【００９４】 インク受容層Ｎｏ．１（本発明でない）（核がない） ゼラチン ０．９８０ カルボキシメチルセルロース（ナトリウム塩） ０．０７０ ＴＥＲＧＩＴＯＬ ４（商標名） ０．００４ 水酸化ナトリウム ０．００９ ヒドロキノン １．０００
【００９５】 インク受容層Ｎｏ．２（還元剤（reductor）なし） ゼラチン ０．９８０ カルボキシメチルセルロース（ナトリウム塩） ０．０７０ ＴＥＲＧＩＴＯＬ ４（商標名） ０．００４ 水酸化ナトリウム ０．００９ 物理現像核分散液 Ｎ ３．４８０
【００９６】物理現像核分散液 Ｎは０．０１ｍｏｌの
コロイドＡｇ2 Ｓ−ＮｉＳ核を含有する５．６％ゼラチ
ン水溶液である。
【００９７】 インク受容層Ｎｏ．３（還元剤なし） ゼラチン ０．９８０ カルボキシメチルセルロース（ナトリウム塩） ０．０７０ ＴＥＲＧＩＴＯＬ ４（商標名） ０．００４ 水酸化ナトリウム ０．００９ 物理現像核分散液 Ｐ ４．０５０
【００９８】物理現像核分散液Ｐは０．００３８ｍｏｌ
のコロイドＰｄＳ核を含有する０．０５％ポリビニルア
ルコール水溶液である。
【００９９】 インク受容層Ｎｏ．４（本発明） ゼラチン ０．９８０ カルボキシメチルセルロース（ナトリウム塩） ０．０７０ ＴＥＲＧＩＴＯＬ ４（商標名） ０．００４ 水酸化ナトリウム ０．００９ 物理現像核分散液 Ｎ ３．４８０ ヒドロキノン １．０００
【０１００】 インク受容層Ｎｏ．５（本発明） ゼラチン ０．９８０ カルボキシメチルセルロース（ナトリウム塩） ０．０７０ ＴＥＲＧＩＴＯＬ ４（商標名） ０．００４ 水酸化ナトリウム ０．００９ 物理現像核分散液 Ｐ ４．０５０ ヒドロキノン １．０００
【０１０１】 インク受容層Ｎｏ．６（本発明） ゼラチン ０．９８０ カルボキシメチルセルロース（ナトリウム塩） ０．０７０ ＴＥＲＧＩＴＯＬ ４（商標名） ０．００４ 水酸化ナトリウム ０．００９ 物理現像核分散液 Ｎ ３．４８０ エチルガルス酸 １．０００
【０１０２】 インク受容層Ｎｏ．７（本発明） ゼラチン ０．９８０ カルボキシメチルセルロース（ナトリウム塩） ０．０７０ ＴＥＲＧＩＴＯＬ ４（商標名） ０．００４ 水酸化ナトリウム ０．００９ 物理現像核分散液 Ｐ ４．０５０ エチルガルス酸 １．０００
【０１０３】ＨＯＳＴＡＰＯＮ Ｔは湿潤剤オレイルメ
チルタウライドのHoechst ＡＧ（Ｄ）の商標名であ
る。
【０１０４】ＴＥＲＧＩＴＯＬ ４は湿潤剤イソテトラ
デシル硫酸ナトリウムのUnion Carbide ＆ Carbon
（米国）の商標名である。
【０１０５】インクジェット印刷 ＸＡＡＲ Ｌｔｄ．のＭＩＣＲＯＪＥＴ（商標名）イン
クジェットプリンターの溜めを各印刷操作のために上記
のように製造されたインクで充填した。適用されたタイ
プのプリンターは上記のインク受容層１〜７上に約１４
０μｍの直径を有するインク小滴を投射する１００μｍ
のノズル直径で６４のインク溝を有する“ドロップオン
デマンド”インクジェットプリンターである。
【０１０６】付着したインクの大きな固体領域（solid
area ）を形成するような方法でプリンターを操作し
た。第１テストＡではこれらの固体領域は単一の隣接し
て付着したインク小滴によって作られた。第２テストＢ
ではこれらの固体領域は二つの重ね合わさった小滴によ
って作られた。第３テストＣではこれらの固体領域は三
つの重ね合わさった小滴によって作られた。第４テスト
Ｄではこれらの固体領域は四つの重ね合わさった小滴に
よって作られた。
【０１０７】かくして得られた固体領域の光学濃度を、
オルソフィルター（緑色光透過フィルター）及び紫外線
（ＵＶ）不透過（blocking）フィルターをそれぞれ通し
てMacBeth （商標名）ＴＤ ９０４濃度計の透過率で測
定した。
【０１０８】“オルソ”及び“ＵＶ”フィルターを通し
て測定した光学濃度（Ｄ）値を下記表１に示す。
【０１０９】 表 １ 小滴の重ね合せの数 0 1 2 3 4 インク受容層Ｎｏ． 1 D（オルソ） 0.05 0.30 0.55 0.80 − 1 D(UV) 0.07 0.33 0.60 0.81 − 2 D（オルソ） 0.05 0.05 − − − 2 D(UV) 0.07 0.07 − − − 3 D（オルソ） 0.05 0.05 − − − 3 D(UV) 0.07 0.07 − − − 4 D（オルソ） 0.05 2.36 3.36 3.75 3.90 4 D(UV) 0.07 2.63 3.44 3.72 3.84 5 D（オルソ） 0.05 1.75 2.83 3.90 4.31 5 D(UV) 0.07 2.23 3.22 3.77 4.05 6 D（オルソ） 0.05 2.17 3.27 4.63 5.13 6 D(UV) 0.07 2.21 3.35 4.59 4.98 7 D（オルソ） 0.05 2.05 3.06 4.60 5.21 7 D(UV) 0.07 2.11 3.18 4.53 4.93
【０１１０】これらの結果から現像核の存在が高光学濃
度画像の製造に特に重要であることが明らかである。
【０１１１】上記のインク内に黒色染料（例えばアゾ染
料）が存在することによって単一の小滴付着の領域の光
学濃度は還元剤及び現像核を含有するインク受容材料を
使用する場合、３．００以上に容易に上昇することがで
きる。
【０１１２】実施例 ２（比較実施例） −インクの製造 酢酸銀１部をイソプロパノール４９部と水５０部の混合
物に溶解した。
【０１１３】−インク受容材料 前記インクとともに使用されるインク受容材料は実施例
１のインク受容材料Ｎｏ．２，４及び６であり、そのう
ち材料Ｎｏ．２は物理現像核を含有しない。
【０１１４】インクジェット印刷は実施例１に記載のよ
うに重ね合わせていないインク小滴の付着したインクの
大きな固体領域を形成して行なわれた。
【０１１５】光学濃度は実施例１に記載のようにオルソ
フィルターを使用して透過率を測定し、インク受容材料
２，４及び６のインク領域ではそれぞれ０．３９，２．
４８及び２．７８であった。
【０１１６】実施例 ３（比較実施例） −インクの製造 アスコルビン酸１０部を脱イオン水９０部に溶解した。
【０１１７】−インク受容材料 前記インクとともに使用されるインク受容材料は１００
μｍの厚さを有する下塗りされたポリエチレンテレフタ
レート支持体に適用した以下のようなインク受容層を有
するインク受容材料Ｎｏ．Ｉ及びIIであった。
【０１１８】 インク受容層Ｎｏ．Ｉ（本発明でない）（核がない） ゼラチン ０．８００ ＡＥＲＯＳＯＬ ＯＴ（商標名） ０．５６０ ベヘン酸銀 ４．３６０
【０１１９】 インク受容層Ｎｏ．II（本発明） ベヘン酸銀 ４．３６０ ゼラチン ０．８００ ＡＥＲＯＳＯＬ ＯＴ（商標名） ０．５６０ 物理現像核分散液 Ｎ ３．４８０
【０１２０】物理現像核分散液 Ｎは０．０１ｍｏｌの
コロイドＡｇ2 Ｓ−ＮｉＳ核を含有する５．６％ゼラチ
ン水溶液である。
【０１２１】インクジェット印刷は実施例１に記載のよ
うに重ね合わせていないインク小滴の付着したインクの
大きな固体領域を形成して行なわれた。
【０１２２】光学濃度は実施例１に記載のようにオルソ
フィルターを使用して透過率を測定し、インク受容材料
Ｉ及びIIのインク領域ではそれぞれ１．２２及び２．６
０であった。
【０１２３】実施例 ３（比較目的のための本発明でな
い実施例） −インクの製造（ＵＳ−Ｐ４２６６２２９の実施例１参
照） ＡｇＮＯ3 ５部、ＨＮＯ3 １．００部、水４０．００部
及びメタノール５４．００部の溶液を製造した。
【０１２４】１００μｍの厚さを有する下塗りされたポ
リエチレンテレフタレート支持体を、乾燥後２ｇ／ｍ2
の被覆面積のゼラチン被覆を形成するためにゼラチン水
溶液で被覆した。その層はインク受容層を形成した。
【０１２５】−インクジェット印刷 連続インクジェットプリンターによって上記のインクの
操作に従って変調された噴射を、上部に大きなインク領
域を形成する前記インク受容層に指向した。
【０１２６】かくしてインクのついた材料を三つのスト
リップに分割し、その一つを光学濃度を測定する前に９
０時間暗やみに保持し、その第２の部分を実験室内の南
側の窓の近くに固定し約３日間日光露光させ、第３のス
トリップを２０００Ｗ塩化鉄ドープ高圧水銀灯の紫外線
照射に１００秒間１０ｃｍの距離で露光した。
【０１２７】ストリップ１，２及び３のインクの付いた
部分の光学濃度は実施例１に記載のようにオルソフィル
ターを通して透過率で測定したが、それぞれ０．１０，
０．８０及び０．９８であった。背景濃度は０．０３で
あった。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 レオ・オルブラン ベルギー国モートゼール、セプテストラー ト 27 アグファ・ゲヴェルト・ナームロ ゼ・ベンノートチャップ内 (72)発明者 ジャン・ヴァン・ダン・ボガエル ベルギー国モートゼール、セプテストラー ト 27 アグファ・ゲヴェルト・ナームロ ゼ・ベンノートチャップ内 (72)発明者 ギド・デズィ ベルギー国モートゼール、セプテストラー ト 27 アグファ・ゲヴェルト・ナームロ ゼ・ベンノートチャップ内

Claims (22)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 液体の小滴を受容材料上に像に従って投
    射し、かくして前記受容材料上の作用関係に、還元可能
    な金属化合物（Ａ）、前記金属化合物のための還元剤
    （Ｂ）及び前記金属化合物の金属への還元の触媒作用を
    する物理現像核（Ｃ）をもたらす工程を含むインクジェ
    ット印刷方法。
  2. 【請求項２】 前記物理現象核が受容材料上に存在し、
    少なくとも一員（member）の前記金属化合物（Ａ）及び
    前記還元剤（Ｂ）が前記小滴内に存在しかつその残りの
    員（member）（もしあるなら）が前記材料に存在する
    か、又は、前記金属化合物（Ａ）及び前記還元剤（Ｂ）
    の両方が前記材料に存在しかつアルカリが前記小滴内に
    存在するかのいずれかである請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 前記小滴が前記金属化合物（Ａ）を含有
    し、前記還元剤（Ｂ）及び前記物理現像核（Ｃ）を含有
    する前記受容材料上に像に従って投射される請求項１記
    載の方法。
  4. 【請求項４】 前記小滴が還元剤（Ｂ）を含有し、前記
    金属化合物（Ａ）及び前記物理現像核（Ｃ）を含有する
    前記受容材料上に像に従って投射される請求項１記載の
    方法。
  5. 【請求項５】 前記小滴が小滴に少なくとも８のｐＨを
    与えるアルカリ物質を含有し、前記金属化合物（Ａ）、
    前記還元剤（Ｂ）及び前記物理現像核（Ｃ）を含有する
    前記受容材料上に像に従って投射される請求項１記載の
    方法。
  6. 【請求項６】 前記小滴の多くが前記化合物（Ａ）を含
    有し、前記小滴の多くが前記還元剤（Ｂ）を含有し、前
    記物理現像核（Ｃ）を含有する前記受容材料上に異なる
    噴射（jets）から像に従って投射される請求項１記載の
    方法。
  7. 【請求項７】 還元に対して保護されているが、その還
    元は物理現像核（Ｃ）の存在下で起こりうる前記還元可
    能な金属化合物（Ａ）と混合して前記還元剤（Ｂ）を内
    部に存在させることによって前記小滴が物理現像液を表
    わす請求項１記載の方法。
  8. 【請求項８】 前記金属化合物が銀化合物である請求項
    １〜７のいずれか記載の方法。
  9. 【請求項９】 前記銀化合物が水溶性無機又は有機銀化
    合物である請求項８記載の方法。
  10. 【請求項１０】 前記小滴が水混和性有機溶剤と混合し
    た水又は水を含有する請求項１〜９のいずれか記載の方
    法。
  11. 【請求項１１】 前記銀化合物が硝酸銀及びアンモニ
    ア、アミン、チオサルフェート又はチオシアネートイオ
    ンと銀の錯塩からなる群から選択される請求項８記載の
    方法。
  12. 【請求項１２】 前記銀化合物が酢酸銀、乳酸銀、サリ
    チル酸銀及びジ−（２−エチルヘキシル）−スルホコハ
    ク酸銀からなる群から選択される請求項８記載の方法。
  13. 【請求項１３】 前記金属化合物が銀化合物であり、
    ０．１ｍｏｌ／ｌ〜６ｍｏｌ／ｌの範囲の濃度で小滴中
    に存在する請求項３記載の方法。
  14. 【請求項１４】 小滴が黒色着色剤又は着色剤の混合物
    を含有することによって既に光学濃度を本質的に有し、
    それによって付着した着色剤の光学濃度が還元によって
    得られた金属の光学濃度に加えられる請求項１〜１３の
    いずれか記載の方法。
  15. 【請求項１５】 小滴が７．５〜１１の範囲のｐＨを有
    する請求項１〜１４のいずれか記載の方法。
  16. 【請求項１６】 前記物理現象核が銀錯体拡散転写反転
    （ＤＴＲ）法に適用される種類のものである請求項１〜
    １５のいずれか記載の方法。
  17. 【請求項１７】 前記物理現像核がコロイド貴金属粒子
    又はコロイド重金属硫化物粒子である請求項１６記載の
    方法。
  18. 【請求項１８】 受容材料が蛋白質型結合剤、ポリビニ
    ルアルコール、デキストラン、アラビアゴム、ゼイン、
    かんてん、アロールート、ペクチン、カルボキシメチル
    セルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリ（アク
    リル酸）、ポリビニルピロリドン又はそれらの混合物を
    含有するインク受容層を含む請求項１〜１７のいずれか
    記載の方法。
  19. 【請求項１９】 前記還元剤は銀拡散転写反転（ＤＴ
    Ｒ）法において知られたものである請求項１〜１８のい
    ずれか記載の方法。
  20. 【請求項２０】 還元剤の混合物がポリヒドロキシベン
    ゼン型の主還元剤及び１−フェニル−３−ピラゾリジノ
    ン化合物及びＮ−メチル−アミノフェノール化合物の種
    類である第２現像主薬を使用する請求項１〜１９のいず
    れか記載の方法。
  21. 【請求項２１】 前記受容材料が還元剤を含有するイン
    ク受容層を含有し、還元剤に対する結合剤の重量比率が
    ０．２〜６の範囲であり、かつインク受容層が１〜２０
    μｍの範囲である請求項１〜２０のいずれか記載の方
    法。
  22. 【請求項２２】 前記受容材料がその上に小滴が付着す
    る間及び／又は付着した後に加熱される請求項１〜２１
    のいずれか記載の方法。
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