JPH0833491B2 - 核融合炉の核燃料サイクルの気体廃棄物を除染する方法及び装置 - Google Patents

核融合炉の核燃料サイクルの気体廃棄物を除染する方法及び装置

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JPH0833491B2 JP62043257A JP4325787A JPH0833491B2 JP H0833491 B2 JPH0833491 B2 JP H0833491B2 JP 62043257 A JP62043257 A JP 62043257A JP 4325787 A JP4325787 A JP 4325787A JP H0833491 B2 JPH0833491 B2 JP H0833491B2
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Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、核融合炉の核燃料サイクルの気体廃棄物か
ら、三重水素及び／又は重水素を化学的に結合した形で
含有する気体廃棄物成分を除去する方法及び装置に関
し、この方法では気体廃棄物を酸化触媒を介して、その
後熱い金属床を介して導き、三重水素及び／又は重水素
をその結合形から遊離させ、気体廃棄物から分離しかつ
核燃料サイクルに返流する。
従来の技術 核融合炉の核燃料サイクルの気体廃棄物は稀ガス約85
容量％及び僅少量の重い水素残分を含む不純物約15容量
％を含有する。不純物はアルゴン、三重水素化及び／又
は重水素化された炭化水素、特に三重水素化及び／又は
重水素化CH4、三重水素化及び／又は重水素化水並びに
三重水素化及び／又は重水素化アンモニアの形で生じ
る。それ故、気体廃棄物残分を大気中に放出する前に気
体廃棄物から遊離三重水素も三重水素含有不純物も除去
するかもしくは排出許容限界まで除染しなければならな
い。更に、三重水素及び重水素をこれらを含有する化合
物から回収しかつこれらを核燃料サイクルに戻すことは
望ましく、この方法でむしろ、三重水素が大気から隔離
されることが保障されるのでとりわけ重要である。
冒頭記載の方法及び装置は“プロシージングズ・オブ
・トリチウム・テクノロジー・イン・フイツシヨン・フ
ユージヨン・エンド・アイソトーピツク・アプリケーシ
ヨン（Proceedings of Tritium Technology in Fissio
n,Fusion and Isotopic Application）”、115〜118
頁、1980年４月29日出版、デイトン，オハイオ（Dayto
n,Ohio）に提案されている。それによれば、不純物を含
有する気体廃棄物が初めに中間容器中を流動し、その後
450Kで水素により酸素を還元する接触反応器を通過し、
その後ですべての不純物をモレキユラーシーブ床中75K
で吸着して固定し、気体廃棄物から分離する。モレキユ
ラーシーブを400Kに加熱すると、これにより不純物が脱
着され、不純物を酸素供与する固定床中800Kで三重水素
もしくは重水素含有の水及び三重水素もしくは重水素不
含の化合物、即ちCO2，N2及びArに酸化する。三重水素
もしくは重水素含有の水を160Kで凍結させ、その後周期
的に蒸発させかつ熱いウラン金属床に導き、この床が75
0Kで水をＤもしくはＴ含有の水素及び固体のUO2に変換
する。ウラン金属床による還元に代えて電解セルによる
還元も実施することができる。
従来提案された方法は次の欠点を有する： −多くの工程、 −高い温度と透過によるトリチウム損失の危険、 −場合により固定床粒子の焼結をもたらす酸素供与固定
床の高温での作動及び加熱金属ゲツターを負荷する酸素
過剰供与（失活化）、 −アンモニアと炭化水素の酸化反応及び形成された水の
再還元（加熱金属ゲツターの負荷）、 −水素の酸化及び形成された水の再還元（加熱金属ゲツ
ターの負荷）、 −高い放射性廃棄物量、 −酸素供与固定床を用いてNH3酸化する際に酸化窒素の
形成。
発明が解決しようとする問題点 本発明の課題は、核融合炉の核燃料サイクルの気体廃
棄物から、三重水素及び／又は重水素を化学的に結合し
た形で含有する気体廃棄物成分を除去するため、侵透に
よる三重水素及び／又は重水素の損失及び従来公知の相
応する方法において出現するような加熱金属ゲッター材
料の高い負荷並びに窒素酸化物の生成並びに窒素酸化物
の生成が回避される、核燃料サイクルの気体廃棄物を除
染する方法及び装置を提供することである。この方法
は、従来公知の方法に比べて省エネ型で、簡単に実施で
きなければならない。遊離した三重水素及び／又は重水
素は同位体の分離以外は更に処理することなく核燃料サ
イクルに戻すことができなければならない。
問題点を解決するための手段 本発明によりこの課題は、 ａ）接触的酸化反応を温度範囲200〜300℃で実施し、そ
の際に気体廃棄物成分COはCO2に、メタンはCO＋水に及
び水素同位体は水に酸化され、アンモニアは変化せず、 ｂ）ａ）から得られたガス混合物を、残分のO2を除去し
かつ水分を水素同位体に選択的に変換するために、温度
範囲200〜300℃で金属床と接触させ、 ｃ）ｂ）から得られたガス混合物を、アンモニアを分解
（クラツキング）するために、パラジウム製又はパラジ
ウム／銀合金製の加熱された膜と温度範囲400〜450℃で
接触させ、すべての遊離した水素同位体は膜を通過さ
せ、残留気体廃棄物から分離しかつ導出し、かつ ｄ）除染した気体廃棄物を大気中に放出することにより
解決される。
緩衝剤容器、加熱可能な酸化触媒床及び加熱可能な金
属床を包含して成る、本方法を実施するための本発明に
よる装置は、気体廃棄物の流動方向において順次に、ガ
ス圧を補償するための緩衝器１、CO、メタン及び水素を
酸化するための加熱可能な触媒床２、O2及びH2Oを選択
的に気体廃棄物から化学反応により除去する金属床３、
水素同位体を選択的に透過させる１個又は数個の加熱可
能な膜４を含有しかつ水素同位体の排出口６を備えた容
器５並びに１個又は数個のポンプ８が配置されていて、
循環導管７により接続されていることを特徴とする。
核融合炉の核燃料サイクルの気体廃棄物はおおよそ次
の組成を有する： He,Ar 80〜85モル％ N(D,T)3，C(D,T)4，(D,T)2O， (D,T)2,CO,CO2，N2及びO2 15〜20モル％ 重水素同位体の一部が相応する化合物中で軽水素（プ
ロチウム）により代えられていることもあり得ることは
明らかである。
本発明による方法及び装置の利点は次のとおりであ
る： ａ）処理工程数が少なくなる、 ｂ）NH3分解温度を除いて、循環系内の操作温度は300℃
を上廻らず、それ故金属壁の透過による三重水素損失は
起り得ない、 ｃ）放射性固体廃棄物を最小にすることができる、 ｄ）（金属床の）酸素ゲツターの負荷を最小に減ずるこ
とができる（酸素供与固定床の熱分解によるその場での
O2形成はない）、 ｅ）窒素酸化物生成は起らない。
技術水準に関して挙げた方法の場合は、酸化可能な気
体廃棄物成分の接触酸化でも、またウラン床中で水を水
素に還元する場合でも重水素の透過損失が起り得る。
本発明方法では、気体廃棄物をフイードガスとして循
環案内する導管中に導入し、緩衝器を流動し、その後20
0〜300℃で触媒として機能する固定床を通過する。この
床は例えばホプカライト（CuO/MnO2）又はペロブスキー
石を包含する。ここでは気体廃棄物中に含まれる酸素及
び一酸化炭素がCO2に変換され、炭化水素がCO2と水に及
び水素が水に酸化されるが、アンモニアは変化せず、更
に案内される気体廃棄物中に残留する。ガス中に酸素が
欠損すると、固定床が化学量論量の酸素を遊離する。次
にこの触媒床を流出する気体廃棄物は、例えばウラン金
属又はチタン金属を含有してよい床を温度200〜300℃、
殊に250℃で通過させると、水が水素と酸化ウランの形
成下に分解しかつ場合により二酸化炭素に変換されなか
つた酸素が収着される。この酸素ゲツターを流出する気
体廃棄物をパラジウム製又はパラジウム／銀合金製の膜
を備えた容器を温度300〜450℃、殊に400〜450℃で通し
かつ気体廃棄物中に含まれるアンモニアを膜部分で定量
的に分解する。膜は、冷却される外部容器で包囲され
た、直接加熱される管又は管束として構成されていてよ
い。この容器から、クラツキングの際に発生する重水素
が排出され、かつ必要な場合には水素同位体分離装置の
通過後に核融合炉の核燃料サイクル中に戻す。
残留ガスをその純度に応じて、直接大気中に排出する
が、又は必要な濃度に達するまで循環させ、その際には
緩衝器を流動させ、その後記載の触媒床、酸素ゲツター
及び容器を通す。
公知方法は、個々の作業温度が相互に著しく異なつて
いて、相互に連続する２つの工程で最も大きな温度差が
640℃である少なくとも７つの方法工程より成るが、本
発明方法は３つの工程が専ら上昇する線上で極めて僅か
な温度差を有するように構成されている。技術水準に属
する方法では気体廃棄物のすべての酸化可能な成分の接
触酸化は527℃で行なわれるが、本発明方法ではCO、メ
タン及び水素の接触酸化は範囲200〜300℃の低い温度で
行なう。本発明方法で次に行なわれる穏やかな温度、例
えば200〜300℃でのゲツター金属による水の還元及び酸
素の除去がアンモニアの分解工程を可能にする。
実施例 次に添付図面により本発明を詳説する。
添付図面は本発明による装置の略示図である。
除染すべき気体廃棄物が循環系の導管７中に流入後、
それは緩衝器１を流動し、その後酸化触媒床２に到達
し、ここで例えば250℃でCOがCO2に、炭化水素、例えば
メタンがCO2と水にかつ水素同位体が水に接触酸化され
る。触媒としては、ホプカライト又はプロブスキー石を
使用することができる。アンモニア、水及び場合により
酸素残分を含有するこの床から流出する気体廃棄物を例
えば250℃に加熱したウラン床３に導き、この床で酸素
残分を収着させかつ水を選択的に分解すると、水素同素
体が遊離しかつウラン金属が水の酸素を受容ないしは結
合する。キヤリアガスのヘリウム以外に実際にはアンモ
ニア及び水素同位体だけを含有する気体廃棄物を例えば
450℃に加熱されている例えばパラジウム膜４を有する
容器５中に導く。その際に容器５はその外面を＜200℃
に冷却する。膜４でアンモニアがその元素に分解され
る。同時に水素同位体が膜を透過しかつ排出口６を通つ
て循環系から排出される。
【図面の簡単な説明】
添付図面は本発明による装置の１実施例の略示図であ
る。 １……緩衝器、２……触媒床、３……金属床、４……
膜、５……容器、６……排出口、７……導管、８……ポ
ンプ

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】核融合炉の核燃料サイクルの気体廃棄物か
    ら三重水素及び／又は重水素を化学的に結合した形で含
    有する気体廃棄物成分を除去するために、気体廃棄物を
    酸化触媒を介して、その後熱い金属床を介して導き、三
    重水素及び／又は重水素をその結合形から遊離させ、気
    体廃棄物から分離しかつ核燃料サイクルに返送する方法
    において、 ａ）接触的酸化反応を温度範囲200〜300℃で実施し、そ
    の際に気体廃棄物成分COはCO2に、メタンはCO＋水に及
    び水素同位体は水に酸化され、アンモニアは未変化のま
    まであり、 ｂ）ａ）から得られたガス混合物を、残分のO2を除去し
    かつ水分を水素同位体に選択的に変換するために、温度
    範囲200〜300℃で金属床と接触させ、 ｃ）ｂ）から得られたガス混合物を、アンモニアを分解
    するために、パラジウム製又はパラジウム／銀合金製の
    加熱された膜と温度範囲400〜450℃で接触させ、すべて
    の遊離した水素同位体は膜を通過させ、残留気体廃棄物
    流から分離しかつ導出し、かつ ｄ）除染した気体廃棄物を大気中に放出する ことを特徴とする核融合炉の核燃料サイクルの気体廃棄
    物を除染する方法。
  2. 【請求項２】核融合炉の核燃料サイクルの気体廃棄物か
    ら三重水素及び／又は重水素を化学的に結合した形で含
    有する気体廃棄物成分を除去する際に、気体廃棄物を酸
    化触媒を介して、その後熱い金属床を介して導き、三重
    水素及び／又は重水素をその結合形から遊離させ、気体
    廃棄物から分離しかつ核燃料サイクルに戻す方法を実施
    するための、緩衝剤容器、加熱可能な酸化触媒床及び加
    熱可能な金属床を有する、核融合炉の核燃料サイクルの
    気体廃棄物を除染する装置において、循環系案内の導管
    （７）中の気体廃棄物の流動方向に順次にガス圧を調整
    するための緩衝剤容器（１）、CO、メタン及び水素を酸
    化するための加熱可能な触媒床（２）、気体廃棄物から
    化学反応によりO2及び水を選択的に除去する加熱可能な
    金属床（３）、水素同位体を選択的に透過させる加熱可
    能な１個又は数個の膜（４）を含有しかつ水素同位体の
    排出口（６）を備えた容器（５）並びに１個又は数個の
    ポンプ（８）が配置されていて、循環導管（７）により
    接続されていることを特徴とする、核融合炉の核燃料サ
    イクルの気体廃棄物を除染する装置。
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