CN115285940A - 工艺废气中氢同位素的回收方法和系统 - Google Patents

Abstract

本申请的实施例提供一种工艺废气中氢同位素的回收方法，用于对放射性工艺系统中产生的含氢同位素的工艺废气中的氢同位素进行回收，方法包括：将工艺废气依次通入氧化反应器和钯膜反应器，氧化反应器用于对工艺废气进行预氧化处理，以去除工艺废气中的钯毒性气体，钯膜反应器中设置有钯膜，钯膜的一侧填充有催化剂；持续地向钯膜反应器中通入氢气，其中，工艺废气流动在钯膜填充有催化剂的一侧，氢气流动在钯膜的另一侧，以借助钯膜和催化剂将工艺废气中的氢同位素置换到氢气中；借助收集装置回收钯膜反应器中流出的氢气，以对工艺废气中的氢同位素进行回收。

Description

工艺废气中氢同位素的回收方法和系统

技术领域

本申请涉及气体处理技术领域，具体涉及一种工艺废气中氢同位素的回收方法和系统。

背景技术

许多放射性处理装置会产生含有氢同位素气体的工艺废气，在将这些工艺废气排放之前，需要对其中的氢同位素进行回收。相关技术中通常选择对工艺废气进行催化氧化，将氢同位素转换为氚水，而后进行氚水的补集和裂解，来将氚水中的氢同位素回收。然而，催化氧化较难将氚甲烷转换成氚水，并且，整个处理过程中工艺较为复杂，成本较高。

发明内容

鉴于上述问题，提出了本申请以便提供一种克服上述问题或者至少部分地解决上述问题的一种工艺废气中氢同位素的回收方法和系统。

根据本申请实施例的第一个方面，提供一种工艺废气中氢同位素的回收方法，用于对放射性工艺系统中产生的含氢同位素的工艺废气中的氢同位素进行回收，方法包括：将工艺废气依次通入氧化反应器和钯膜反应器，氧化反应器用于对工艺废气进行预氧化处理，以去除工艺废气中的钯毒性气体，钯膜反应器中设置有钯膜，钯膜的一侧填充有催化剂；持续地向钯膜反应器中通入氢气，其中，工艺废气流动在钯膜填充有催化剂的一侧，氢气流动在钯膜的另一侧，以借助钯膜和催化剂将工艺废气中的氢同位素置换到氢气中；借助收集装置回收钯膜反应器中流出的氢气，以对工艺废气中的氢同位素进行回收。

根据本申请实施例的第二个方面，提供一种回收系统，用于对放射性工艺系统中产生的含氢同位素的工艺废气中的氢同位素进行回收，系统包括：氧化反应器，氧化反应器连接至放射性工艺系统，氧化反应器用于对工艺废气进行预氧化处理，以去除工艺废气中的钯毒性气体；钯膜反应器，钯膜反应器中设置有钯膜和催化剂，催化剂填充在钯膜的一侧，钯膜反应器连接至氧化反应器的出口；气体泵，气体泵与氧化反应器和钯膜反应器连通，气体泵用于驱动工艺废气在氧化反应器和钯膜反应器中流动；第一通气装置，第一通气装置连接至钯膜反应器，第一通气装置用于向钯膜反应器中通入氢气；收集装置，收集装置连接至钯膜反应器，收集装置用于收集钯膜反应器中流出的氢气。

本申请实施例提供的工艺废气中氢同位素回收方法和系统能够方便、高效且低成本地对工艺废气中的氢同位素进行回收。

附图说明

图1为根据本申请实施例的工艺废气中氢同位素的回收方法流程图；

图2为根据本申请实施例的回收系统示意图。

具体实施方式

为使本申请的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本申请实施例的附图，对本申请的技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例是本申请的一个实施例，而不是全部的实施例。基于所描述的本申请的实施例，本领域普通技术人员在无需创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。

需要说明的是，除非另外定义，本申请使用的技术术语或者科学术语应当为本申请所属领域内具有一般技能的人士所理解的通常意义。若全文中涉及“第一”、“第二”等描述，则该“第一”、“第二”等描述仅用于区别类似的对象，而不能理解为指示或暗示其相对重要性、先后次序或者隐含指明所指示的技术特征的数量，应该理解为“第一”、“第二”等描述的数据在适当情况下可以互换。若全文中出现“和/或”，其含义为包括三个并列方案，以“A和/或B”为例，包括A方案，或B方案，或A和B同时满足的方案。

本申请的实施例首先提供一种工艺废气中氢同位素的回收方法，用于对放射性工艺系统中产生的含氢同位素的工艺废气中的氢同位素进行回收。此处的放射性工艺系统可以是指本领域中任何可能会产生含氢同位素的工艺废气的工艺系统，例如靶件提取系统、涉氚装置等等。

本实施例提供的方法包括：

步骤S102：将所述工艺废气依次通入氧化反应器和钯膜反应器。

步骤S104：持续地向钯膜反应器中通入氢气。

步骤S106：借助收集装置回收钯膜反应器中流出的氢气，以对工艺废气中的氢同位素进行回收。

在步骤S102中，需要将工艺废气依次通入氧化反应器和钯膜反应器。

工艺废气中的氢同位素可以包括氚水、氚甲烷等多种氚化物，相关技术提供的氢同位素回收方法中，需要首先通过催化氧化将这些氚化物均转换为氚水，而对氚水进行吸附和裂解，以达到氢同位素回收的目的。这些方法的缺点在于，催化氧化时催化剂的工作温度较高、过程中需要进行催化燃烧、氚甲烷较难为转化为氚水，水汽裂解时需要消耗大量的活性金属，整个工艺流程繁杂，处理的效率较低，成本较高。

为了解决上述问题，本申请提出了使用钯膜反应器来完成氢同位素的回收，钯膜反应器中可以设置有钯膜和催化剂，催化剂可以填充在钯膜的一侧，此处所使用的催化剂可以是贵金属催化剂，或者其他能够催化氢同位素和氢的置换反应的催化剂。

钯膜能够允许氢和氢同位素通过，具体地，氢原子在钯膜中溶解后可以形成氢化钯的固态溶液，而氢在该固态溶液中具有很高的流动性，从而容易在钯中扩散，除氢及其同位素之外，其他任何气体都不能透过钯膜。本申请中就是借助钯膜的这一特性来对上述氚甲烷和氚水中的氢同位素(氚)进行回收。

在本实施例提供的方法中，可以持续地向钯膜反应器中通入氢气，所通入的氢气是指不含有氢同位素的纯氢气。氢气和工艺废气在钯膜反应器中将会独立地流动，具体地，工艺废气流动在钯膜填充有催化剂的一侧，而氢气流动在钯膜的另一侧。

可以理解地，原子会从浓度较高的一侧向浓度较低的一侧扩散，本实施例中，氢气的持续通入将会使得氢气流动的一侧中氢的浓度始终较高，氢同位素原子(氚)浓度始终较低，因此，氢同位素将会持续地向氢气流动一侧扩散，氢将会向着工艺废气流动的一侧扩散，在催化剂的催化作用下，氢同位素将会与氢发生置换，经由钯膜渗透到氢气流动的一侧，并跟随氢气流出。工业废气中的各种氚化物均能够发生上述置换反应，因此，本实施例中的方法可以不需要将这些氚化物转换为氚水后再进行处理。

由于工业废气中经常会含有一些钯毒性气体，例如一氧化碳、非饱和烃类、硫化氢等，这些钯毒性气体会对钯膜产生破坏，为此，本实施中将工业废气依次通入氧化反应器和钯膜反应器，氧化反应器用于对这些钯毒性气体进行预氧化处理，使之转化为非钯毒性气体，例如一氧化碳可以被氧化成二氧化碳，以避免进入到钯膜反应器中的工艺废气中含铀钯毒性气体。对上述钯毒性气体进行氧化处理的具体方法可以参照本领域中的相关技术，本领域技术人员可以根据具体所选用的氧化方法来确定合适的反应器作为氧化反应器，在此不再赘述。

尽管本申请中和相关技术中均对工业废气进行了氧化处理，但是区别在于，相关技术中是期望将氚化物氧化成氚水，而本申请中则是期望将钯毒性气体去除，处理难度和处理成本远小于相关技术中所进行的氧化处理。

本实施例所提供的方法将工艺废气中的钯毒性气体去除后，借助钯膜反应器中氢同位素浓度的差异来完成氢同位素的回收，整个工艺过程较为简单，成本较低，处理效率较高。

可以理解地，在一些情况下，工艺废气从进入钯膜反应器到从钯膜反应器流出这一段处理过程中可能并不足以将工艺废气中的氢同位素活度降低到排放标准，为此，在一些实施例中，可以监测工艺废气的氢同位素活度，如果氢同位素活度满足预设要求，则可以将工艺废气排放，如果不满足预设要求，则可以将工艺气体重新通入到氧化反应器中，而后重复上述处理过程，直到氢同位素获得满足预设要求。

可以借助电离室等装置来完成氢同位素活度的监测，优选地，可以选择将电离室设置在钯膜反应器的出口附近来监测氢同位素活度。此处的预设要求可以根据本领域中工艺废气的相关排放标准来确定，在一些实施例中，预设要求可以是所监测到的氢同位素活度在一段预定时间内始终满足排放标准，该预定时间可以是工艺废气在氧化反应器和钯膜反应器中完成一次循环的时间。

在一些实施例中，可以基于工艺废气中的氢同位素活度来确定通入的氢气的流量。为了保证上文所描述的置换反应能够较为高效地发生，钯膜反应器中氢气的浓度应尽可能地高于工艺废气中活度气体(氚化物气体)的浓度，因此，可以基于氢同位素活度来确定通入的氢气的流量，以使得钯膜反应器中氢气的浓度始终高于活度气体的浓度。具体地，可以基于所监测到的氢同位素活度来确定活度气体的浓度，进而确定通入氢气的流量。可以理解地，在处理的过程中工艺废气的氢同位素活度将会下降，此时，可以选择相应地降低氢气的流量，也可以选择根据处理开始时工艺废气的氢同位素活度确定氢气的流量并在后续的处理中始终按照该流量通入氢气，对此不作限制。

在一些实施例中，在工艺废气的循环过程中，可以持续地向氧化反应器中通入氧气，以提高氧化处理的效率，进而提高氢同位素回收的效率。

在一些实施例中，工艺废气可能会不断地产生，此时，可以选择借助多个存储装置接收放射性工艺系统产生的工艺废气，而后，可以将一部分存储装置中的工艺废气依次通入氧化反应器和钯膜反应器进行处理，同时借助另一部分存储装置接收放射性工艺系统中新产生的工艺废气。本实施例中所设置的存储装置能够起到缓冲的作用，以两个存储装置为例，存储装置A中的工艺废气进行处理时，存储装置B能够接收新产生的工艺废气，在存储装置A中的工艺废气处理结束后，可以将其排放，并对存储装置B中的工艺废气进行处理，并可以借助存储装置A来接收新产生的工艺废气，从而能够对放射性工艺系统中不断产生的工艺废气进行连续地处理。

在一些实施例中，可以分别监测每个存储装置中的压力，以便于掌握存储装置中所存储的工艺废气的量，在存储装置的压力超过某一阈值时，可以启用新的存储装置来接收工艺废气，保证安全性。在存储装置的压力低于某一阈值时，可以暂时不对其中的工艺废气进行处理。

在一些实施例中，还可以分别监测每个存储装置中的氢同位素活度，在氢同位素活度超过阈值后，可以启用新的存储装置，以保证安全性。同时，氢同位素活度也能够用于对处理这些存储装置中的工艺废气所需的时间进行评估。

本申请的实施例还提供一种回收系统，用于对放射性工艺系统中产生的含氢同位素的工艺废气中的氢同位素进行回收，参照图2，回收系统可以包括：

氧化反应器21，氧化反应器21连接至放射性工艺系统10，氧化反应器21用于对工艺废气进行预氧化处理，以去除工艺废气中的钯毒性气体。钯膜反应器22，钯膜反应器22连接至氧化反应器21，钯膜反应器22中设置有钯膜和催化剂，催化剂填充在钯膜的一侧。气体泵23，气体泵23用于驱动工艺废气在氧化反应器21和钯膜反应器22中流动。第一通气装置24，第一通气装置24连接至钯膜反应器22，第一通气装置24用于向钯膜反应器22中通入氢气。收集装置25，收集装置25连接至钯膜反应器22，收集装置25用于收集钯膜反应器22中流出的氢气。

如上文中所描述地，可以根据具体所采用的氧化方法来选择合适的反应器作为氧化反应器21。

钯膜反应器22通常形成有两个流道，两个流道位于钯膜的两侧，其入口和开口彼此独立，可以将钯膜反应器中，钯膜填充有催化剂一侧的流道的入口与氧化反应器21连接，将另一侧的流道的入口与第一通气装置24连接，出口与收集装置25连接，使得工艺废气能够流动在钯膜填充有催化剂的一侧，而氢气能够流动在钯膜的另一侧。

收集装置25可以是金属氢化物床，上述各装置之间的连接可以通过管路来实现。

在一些实施例中，回收系统可以和排放系统40连接，以将完成处理后的工艺废气排放，排放系统可以包括风机41、烟囱42等排放装置，以将回收系统处理完成的工艺废气排放。作为示例地，可以将钯膜反应器22中工艺废气所在流道的出口与风机41连接，在工艺废气达到排放标准后，可以借助风机41将工艺废气排放到烟囱42中。

在一些其他的实施例中，本领域技术人员还可以根据实际处理系统来将回收系统和其他合适的系统连接，以完成后续处理，对此不作限制。

在一些实施例中，回收系统还可以包括流量控制装置26，流量控制装置26用于控制工艺废气的流量。流量控制装置26可以是流量计等装置，其可以根据实际情况设置在氧化反应器21和钯膜反应器22之间的循环通路上的任何合适的位置，例如，在一些实施例中，流量控制装置26可以设置在靠近氧化反应器21的入口的位置。

在一些实施例中，回收系统还可以包括电离室27，电离室27用于监测工艺废气的氢同位素活度。电离室27同样可以设置在循环通路上任何合适的位置，优选地，电离室27可以设置在靠近钯膜反应器22的出口的位置，以便于及时地监测到处理的进程。

在一些实施例中，回收系统还可以包括第二通气装置28，第二通气装置28连接至氧化反应器21，第二通气装置28用于向氧化反应器21中通入氧气，以提高催化氧化的效率。在一些实施例中，第一通气装置24、第二通气装置28等处也可以设置流量控制装置26，以便于控制通入氢气和氧气的流量。

在一些实施例中，回收系统还可以包括多个存储装置29，多个存储装置29可以连接至放射性工艺系统10，从而对放射性工艺系统10产生的工艺废气进行存储，氧化反应器21可以分别连接至每个存储装置29。如上文中所描述地，本实施例中的多个存储装置29起到了缓冲的作用，使得回收系统能够对放射性工艺系统10不断产生的工艺废气进行连续处理。

在一些实施例中，回收系统还可以包括压力计30，压力计30可以被用于监测每个存储装置29中的压力，可以在每个存储装置29处均设置一个压力计30。在一些实施例中，压力计30还可以被用于监测氧化反应器21、钯膜反应器22等位置处的压力，以便于及时了解到是否存在装置故障导致气路堵塞。在一些实施例中，压力计30还可以被用于监测收集装置25中的压力。

在一些实施例中，电离室27还可以被用于监测存储装置29中的氢同位素活度，可以分别在每个存储装置29处设置一个电离室27。

借助上述回收系统进行工艺废气中氢同位素回收的具体实现方式可以参照上文中相关部分处的描述，在此不再赘述。

上面结合附图和实施例对本发明作了详细说明，但是本发明并不限于上述实施例，在本领域普通技术人员所具备的知识范围内，还可以在不脱离本发明宗旨的前提下作出各种变化。本发明中未作详细描述的内容均可以采用现有技术。

Claims (12)

1.一种工艺废气中氢同位素的回收方法，用于对放射性工艺系统中产生的含氢同位素的工艺废气中的所述氢同位素进行回收，所述方法包括：

将所述工艺废气依次通入氧化反应器和钯膜反应器，所述氧化反应器用于对所述工艺废气进行预氧化处理，以去除所述工艺废气中的钯毒性气体，所述钯膜反应器中设置有钯膜，所述钯膜的一侧填充有催化剂；

持续地向所述钯膜反应器中通入氢气，其中，所述工艺废气流动在所述钯膜填充有所述催化剂的一侧，所述氢气流动在所述钯膜的另一侧，以借助所述钯膜和所述催化剂将所述工艺废气中的氢同位素置换并渗透到所述氢气中；

借助收集装置回收所述钯膜反应器中流出的所述氢气，以对所述工艺废气中的所述氢同位素进行回收。

2.根据权利要求1所述的方法，还包括：

监测所述工艺废气的氢同位素活度；

在所述氢同位素活度满足预设要求时，将所述钯膜反应器中的所述工艺废气排放；

在所述氢同位素活度未满足预设要求时，将所述钯膜反应器中的所述工艺废气重新通入所述氧化反应器。

3.根据权利要求2所述的方法，还包括：

基于所述工艺废气中氢同位素活度确定通入的所述氢气的流量。

4.根据权利要求1所述的方法，还包括：

持续地向所述氧化反应器中通入氧气。

5.根据权利要求1-4中任一项所述的方法，还包括：

借助多个存储装置接收所述放射性工艺系统产生的所述工艺废气；

所述将所述工艺废气依次通入氧化反应器和钯膜反应器包括：

将部分所述存储装置中的所述工艺废气依次通入所述氧化反应器和所述钯膜反应器，同时借助另一部分所述存储装置接收所述放射性工艺系统中新产生的所述工艺废气。

6.根据权利要求5所述的方法，还包括：

分别监测每个所述存储装置中的压力。

7.根据权利要求5所述的方法，还包括：

分别监测每个所述存储装置中的氢同位素活度。

8.一种回收系统，用于对放射性工艺系统中产生的含氢同位素的工艺废气中的所述氢同位素进行回收，所述系统包括：

氧化反应器，所述氧化反应器连接至所述放射性工艺系统，所述氧化反应器用于对所述工艺废气进行预氧化处理，以去除所述工艺废气中的钯毒性气体；

钯膜反应器，所述钯膜反应器中设置有钯膜和催化剂，所述催化剂填充在所述钯膜的一侧，所述钯膜反应器连接至所述氧化反应器的出口；

气体泵，所述气体泵与所述氧化反应器和所述钯膜反应器连通，所述气体泵用于驱动所述工艺废气在所述氧化反应器和所述钯膜反应器中流动；

第一通气装置，所述第一通气装置连接至所述钯膜反应器，所述第一通气装置用于向所述钯膜反应器中通入氢气；

收集装置，所述收集装置连接至所述钯膜反应器，所述收集装置用于收集所述钯膜反应器中流出的所述氢气。

9.根据权利要求8所述的系统，还包括：

流量控制装置，所述流量控制装置用于控制所述工艺废气的流量。

10.根据权利要求8所述的系统，还包括：

电离室，所述电离室用于监测氢同位素活度。

11.根据权利要求10所述的系统，还包括：

第二通气装置，所述第二通气装置连接至所述氧化反应器，所述第二通气装置用于向所述氧化反应器中通入氧气。

12.根据权利要求9所述的系统，还包括：

多个存储装置，所述多个存储装置连接至所述放射性工艺系统，以对所述放射性工艺系统产生的所述工艺废气进行存储，所述氧化反应器分别连接至每个所述存储装置。

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