JPH08309204A - 光触媒 - Google Patents
光触媒Info
- Publication number
- JPH08309204A JPH08309204A JP7146721A JP14672195A JPH08309204A JP H08309204 A JPH08309204 A JP H08309204A JP 7146721 A JP7146721 A JP 7146721A JP 14672195 A JP14672195 A JP 14672195A JP H08309204 A JPH08309204 A JP H08309204A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- photocatalyst
- gas
- inert gas
- oxygen
- metal oxide
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
- 239000011941 photocatalyst Substances 0.000 title claims abstract description 25
- 239000007789 gas Substances 0.000 claims abstract description 16
- 229910044991 metal oxide Inorganic materials 0.000 claims abstract description 14
- 150000004706 metal oxides Chemical class 0.000 claims abstract description 14
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 claims abstract description 11
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 9
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 claims abstract description 9
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 9
- 238000005546 reactive sputtering Methods 0.000 claims abstract description 7
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims description 12
- 239000002184 metal Substances 0.000 claims description 12
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N Argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 10
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 8
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 abstract description 6
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 abstract description 5
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 abstract description 5
- 238000000746 purification Methods 0.000 abstract description 4
- CBENFWSGALASAD-UHFFFAOYSA-N Ozone Chemical compound [O-][O+]=O CBENFWSGALASAD-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 2
- 239000001307 helium Substances 0.000 abstract description 2
- 229910052734 helium Inorganic materials 0.000 abstract description 2
- SWQJXJOGLNCZEY-UHFFFAOYSA-N helium atom Chemical compound [He] SWQJXJOGLNCZEY-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 2
- GWEVSGVZZGPLCZ-UHFFFAOYSA-N Titan oxide Chemical compound O=[Ti]=O GWEVSGVZZGPLCZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract 2
- MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N Dioxygen Chemical compound O=O MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract 1
- 229910017344 Fe2 O3 Inorganic materials 0.000 abstract 1
- 125000004430 oxygen atom Chemical group O* 0.000 abstract 1
- 239000010408 film Substances 0.000 description 10
- 239000000758 substrate Substances 0.000 description 10
- 238000000034 method Methods 0.000 description 7
- 238000004544 sputter deposition Methods 0.000 description 6
- 239000011230 binding agent Substances 0.000 description 5
- 239000000463 material Substances 0.000 description 4
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 4
- 238000004887 air purification Methods 0.000 description 3
- 230000003197 catalytic effect Effects 0.000 description 3
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 3
- 238000004332 deodorization Methods 0.000 description 3
- 238000003980 solgel method Methods 0.000 description 3
- 239000010936 titanium Substances 0.000 description 3
- 229910010413 TiO 2 Inorganic materials 0.000 description 2
- -1 TiO 2 Chemical class 0.000 description 2
- XSTXAVWGXDQKEL-UHFFFAOYSA-N Trichloroethylene Chemical group ClC=C(Cl)Cl XSTXAVWGXDQKEL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000001755 magnetron sputter deposition Methods 0.000 description 2
- 229910052719 titanium Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910002367 SrTiO Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000003570 air Substances 0.000 description 1
- 150000004703 alkoxides Chemical class 0.000 description 1
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 1
- 239000003054 catalyst Substances 0.000 description 1
- 229910052804 chromium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011248 coating agent Substances 0.000 description 1
- 238000000576 coating method Methods 0.000 description 1
- 229910052802 copper Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011521 glass Substances 0.000 description 1
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 1
- 229910052738 indium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052742 iron Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 1
- 229910052749 magnesium Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 1
- QSHDDOUJBYECFT-UHFFFAOYSA-N mercury Chemical compound [Hg] QSHDDOUJBYECFT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052753 mercury Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 1
- 230000001699 photocatalysis Effects 0.000 description 1
- 229920000728 polyester Polymers 0.000 description 1
- 229920006267 polyester film Polymers 0.000 description 1
- 239000011347 resin Substances 0.000 description 1
- 229920005989 resin Polymers 0.000 description 1
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 1
- 229910052717 sulfur Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010409 thin film Substances 0.000 description 1
- UBOXGVDOUJQMTN-UHFFFAOYSA-N trichloroethylene Natural products ClCC(Cl)Cl UBOXGVDOUJQMTN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052725 zinc Inorganic materials 0.000 description 1
Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Physical Vapour Deposition (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】 酸素分子を有するガスを含有する不活性ガス
中で金属ターゲットを用いてリアクティブスパッタリン
グを行うことによって得られる金属酸化物膜からなるこ
とを特徴とする光触媒。 【効果】 本発明の光触媒は、担持する基材の種類を選
ばず、取扱性に優れていると共に、触媒効率が良好なも
のである。
中で金属ターゲットを用いてリアクティブスパッタリン
グを行うことによって得られる金属酸化物膜からなるこ
とを特徴とする光触媒。 【効果】 本発明の光触媒は、担持する基材の種類を選
ばず、取扱性に優れていると共に、触媒効率が良好なも
のである。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、水浄化、空気浄化、消
臭、油分の分解等に有効に用いられる光触媒に関する。
臭、油分の分解等に有効に用いられる光触媒に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】従来、
ＴｉＯ2，ＺｎＯ，ＷＯ3，Ｆｅ2Ｏ3，ＳｒＴｉＯ3等の
金属酸化物が光触媒として水浄化、空気浄化、消臭、油
分の分解などに広く使用されている。このような光触媒
は、通常粉末状で用いられ、例えば浄化、脱臭すべき水
などの液体中に撹拌、分散させて使用されているが、か
かる粉末状の光触媒では使用後に回収することに手間を
要し、回収が困難な場合もある。粉末状の光触媒を固定
化するために、粉末にバインダーとして樹脂やゴムなど
を混ぜて練り、それを基材に塗って数百℃で焼結させる
方法もある。しかし、このバインダー固定法の場合、金
属酸化物を基材に密着よく担持することが難しく、密着
性を上げるためにバインダー量を多くすると触媒効果が
弱まり、少ないと密着できない。また、光触媒を基材に
膜状に密着させる方法として金属アルコキシド溶液を用
いてゲルコーティング膜を作成し、それを数百℃で加熱
するゾル−ゲル法で得た金属酸化物膜を光触媒に用いる
ことも知られている。しかし、バインダー固定法も、ゾ
ル−ゲル法も、上述したように金属酸化物膜の作成時に
高温で加熱するため、耐熱性の基材しか用いることがで
きない。
ＴｉＯ2，ＺｎＯ，ＷＯ3，Ｆｅ2Ｏ3，ＳｒＴｉＯ3等の
金属酸化物が光触媒として水浄化、空気浄化、消臭、油
分の分解などに広く使用されている。このような光触媒
は、通常粉末状で用いられ、例えば浄化、脱臭すべき水
などの液体中に撹拌、分散させて使用されているが、か
かる粉末状の光触媒では使用後に回収することに手間を
要し、回収が困難な場合もある。粉末状の光触媒を固定
化するために、粉末にバインダーとして樹脂やゴムなど
を混ぜて練り、それを基材に塗って数百℃で焼結させる
方法もある。しかし、このバインダー固定法の場合、金
属酸化物を基材に密着よく担持することが難しく、密着
性を上げるためにバインダー量を多くすると触媒効果が
弱まり、少ないと密着できない。また、光触媒を基材に
膜状に密着させる方法として金属アルコキシド溶液を用
いてゲルコーティング膜を作成し、それを数百℃で加熱
するゾル−ゲル法で得た金属酸化物膜を光触媒に用いる
ことも知られている。しかし、バインダー固定法も、ゾ
ル−ゲル法も、上述したように金属酸化物膜の作成時に
高温で加熱するため、耐熱性の基材しか用いることがで
きない。
【０００３】本発明は上記事情に鑑みなされたもので、
担持する基材の種類を選ばず、取扱性に優れ、触媒効率
が良好な光触媒を提供することを目的とする。
担持する基材の種類を選ばず、取扱性に優れ、触媒効率
が良好な光触媒を提供することを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段及び作用】本発明者らは、
上記目的を達成するため鋭意検討を行った結果、酸素分
子を有するガスを含有する不活性ガスの存在下において
金属ターゲットを用いてリアクティブスパッタリングす
ることにより得られた金属酸化物薄膜が、各種基材に密
着よく担持され、バインダーを使用しないので光触媒作
用が効率的になると共に、粉末等と異なり膜状であるの
で取扱性もよく、回収等も容易に行われ、しかも低温で
成膜することができるので、基材の材質に制限もなく、
光触媒として有効であることを知見し、本発明をなすに
至った。
上記目的を達成するため鋭意検討を行った結果、酸素分
子を有するガスを含有する不活性ガスの存在下において
金属ターゲットを用いてリアクティブスパッタリングす
ることにより得られた金属酸化物薄膜が、各種基材に密
着よく担持され、バインダーを使用しないので光触媒作
用が効率的になると共に、粉末等と異なり膜状であるの
で取扱性もよく、回収等も容易に行われ、しかも低温で
成膜することができるので、基材の材質に制限もなく、
光触媒として有効であることを知見し、本発明をなすに
至った。
【０００５】従って、本発明は、酸素分子を含むガスを
含有する不活性ガス中で金属ターゲットを用いてリアク
ティブスパッタリングを行うことによって得られた金属
酸化物膜よりなる光触媒を提供する。
含有する不活性ガス中で金属ターゲットを用いてリアク
ティブスパッタリングを行うことによって得られた金属
酸化物膜よりなる光触媒を提供する。
【０００６】以下、本発明につき更に詳述すると、本発
明の光触媒は、上述したように、リアクティブスパッタ
リング法により得られた金属酸化物膜よりなるものであ
るが、このリアクティブスパッタリング法で用いる金属
ターゲットとしては、所望する金属酸化物ＭｅＯX（Ｍ
ｅはＡｌ，Ｃｏ，Ｃｒ，Ｃｕ，Ｆｅ，Ｉｎ，Ｍｇ，Ｓ
ｎ，Ｔｉ，Ｚｎ等の金属を示し、ｘは金属の種類によっ
て異なるが、０〜１０、好ましくは０〜５の範囲の正数
であり、ｘは必ずしも金属の価数に相当していなくとも
よい）に対応した金属である。この場合、特には光触媒
として優れたＴｉＯ2，ＺｎＯ，ＷＯ3，Ｆｅ2Ｏ3，Ｓｒ
ＴｉＯ3等に対応した金属である。また、本発明におい
ては、酸素分子を有するガス（酸化性ガス）を含有する
不活性ガスの存在下で上記金属ターゲットにより金属を
スパッタさせ、所望の基材上にこのスパッタされた金属
の酸化物膜を形成するものであるが、上記酸化性ガスと
しては、酸素、オゾン、空気、水等が挙げられ、通常は
酸素が用いられる。一方、スパッタリング用の不活性ガ
スとしては、ヘリウム、アルゴン等が用いられるが、工
業的に安価なアルゴンが好ましい。なお、上記不活性ガ
スと酸化性ガスとの流量比（容量比）は適宜選定される
が、不活性ガス：酸化性ガス＝１００：０．１〜１０
０：１００の範囲とすることが好ましい。
明の光触媒は、上述したように、リアクティブスパッタ
リング法により得られた金属酸化物膜よりなるものであ
るが、このリアクティブスパッタリング法で用いる金属
ターゲットとしては、所望する金属酸化物ＭｅＯX（Ｍ
ｅはＡｌ，Ｃｏ，Ｃｒ，Ｃｕ，Ｆｅ，Ｉｎ，Ｍｇ，Ｓ
ｎ，Ｔｉ，Ｚｎ等の金属を示し、ｘは金属の種類によっ
て異なるが、０〜１０、好ましくは０〜５の範囲の正数
であり、ｘは必ずしも金属の価数に相当していなくとも
よい）に対応した金属である。この場合、特には光触媒
として優れたＴｉＯ2，ＺｎＯ，ＷＯ3，Ｆｅ2Ｏ3，Ｓｒ
ＴｉＯ3等に対応した金属である。また、本発明におい
ては、酸素分子を有するガス（酸化性ガス）を含有する
不活性ガスの存在下で上記金属ターゲットにより金属を
スパッタさせ、所望の基材上にこのスパッタされた金属
の酸化物膜を形成するものであるが、上記酸化性ガスと
しては、酸素、オゾン、空気、水等が挙げられ、通常は
酸素が用いられる。一方、スパッタリング用の不活性ガ
スとしては、ヘリウム、アルゴン等が用いられるが、工
業的に安価なアルゴンが好ましい。なお、上記不活性ガ
スと酸化性ガスとの流量比（容量比）は適宜選定される
が、不活性ガス：酸化性ガス＝１００：０．１〜１０
０：１００の範囲とすることが好ましい。
【０００７】本発明において、リアクティブスパッタリ
ング装置、スパッタリング圧力等のスパッタリング条件
などは特に制限されず、公知の装置、条件を採用するこ
とができる。例えば、ＤＣマグネトロンスパッタリン
グ、対向スパッタリングなどの装置を用いることがで
き、またスパッタリング時の圧力は高真空下から大気圧
下とすることができるが、通常１ｍＴｏｒｒ〜１Ｔｏｒ
ｒの真空下で行われる。
ング装置、スパッタリング圧力等のスパッタリング条件
などは特に制限されず、公知の装置、条件を採用するこ
とができる。例えば、ＤＣマグネトロンスパッタリン
グ、対向スパッタリングなどの装置を用いることがで
き、またスパッタリング時の圧力は高真空下から大気圧
下とすることができるが、通常１ｍＴｏｒｒ〜１Ｔｏｒ
ｒの真空下で行われる。
【０００８】以上のようにして得られる金属酸化物膜か
らなる光触媒は、公知の光触媒と同様にして使用するこ
とができ、例えばこの光触媒に光を照射することによっ
て光触媒が励起し、殺菌、脱臭等の作用を発揮するもの
で、水浄化、空気浄化、消臭、油分の分解などに用いる
ことができる。
らなる光触媒は、公知の光触媒と同様にして使用するこ
とができ、例えばこの光触媒に光を照射することによっ
て光触媒が励起し、殺菌、脱臭等の作用を発揮するもの
で、水浄化、空気浄化、消臭、油分の分解などに用いる
ことができる。
【０００９】
【発明の効果】本発明の光触媒は、担持する基材の種類
を選ばず、取扱性に優れていると共に、触媒効率が良好
なものである。
を選ばず、取扱性に優れていると共に、触媒効率が良好
なものである。
【００１０】
【実施例】以下、実施例及び比較例を示し、本発明を具
体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限される
ものではない。
体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限される
ものではない。
【００１１】〔実施例，比較例〕光触媒の作製法とし
て、実施例ではガラス板とポリエステルフィルムの基材
の３０ｍｍ×４０ｍｍの面に対し、それぞれマグネトロ
ンスパッタリング法（タ−ゲット Ｔｉ）で、酸化用ガ
スとして酸素１０ｍｌ／分をアルゴンガスとともにスパ
ッタ装置内に流し、ガス圧１０ｍＴｏｒｒ、ターゲット
投入パワー４００Ｗで３０分成膜を行った。また、比較
例では、実施例と同様の基材に対し、ゾル−ゲル法によ
りチタンアルコキシド溶液を基材にコーティング後、５
００℃で加熱した。但し、ポリエステル基材について
は、基材が高温に耐えられないため加熱温度を１５０℃
とした。
て、実施例ではガラス板とポリエステルフィルムの基材
の３０ｍｍ×４０ｍｍの面に対し、それぞれマグネトロ
ンスパッタリング法（タ−ゲット Ｔｉ）で、酸化用ガ
スとして酸素１０ｍｌ／分をアルゴンガスとともにスパ
ッタ装置内に流し、ガス圧１０ｍＴｏｒｒ、ターゲット
投入パワー４００Ｗで３０分成膜を行った。また、比較
例では、実施例と同様の基材に対し、ゾル−ゲル法によ
りチタンアルコキシド溶液を基材にコーティング後、５
００℃で加熱した。但し、ポリエステル基材について
は、基材が高温に耐えられないため加熱温度を１５０℃
とした。
【００１２】これらの光触媒を、トリクロロエチレン１
０ｐｐｍを含む３０ｍｌの水中に浸し、５００Ｗ超高圧
水銀灯（３００ｎｍ以下をカット）を照射した。
０ｐｐｍを含む３０ｍｌの水中に浸し、５００Ｗ超高圧
水銀灯（３００ｎｍ以下をカット）を照射した。
【００１３】照射６０分後のトリクロロエチレンの濃度
を測定し、分解率６０％以上のものをＡ、３０％以上６
０％未満のものをＢ、３０％未満のものをＣと評価し
た。結果を表１及び表２に示す。
を測定し、分解率６０％以上のものをＡ、３０％以上６
０％未満のものをＢ、３０％未満のものをＣと評価し
た。結果を表１及び表２に示す。
【００１４】
【表１】
【００１５】
【表２】 以上の結果より、本発明の光触媒は触媒効率が良好であ
ることが認められる。
ることが認められる。
Claims (1)
- 【請求項１】 酸素分子を有するガスを含有する不活性
ガス中で金属ターゲットを用いてリアクティブスパッタ
リングを行うことによって得られる金属酸化物膜からな
ることを特徴とする光触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7146721A JPH08309204A (ja) | 1995-05-22 | 1995-05-22 | 光触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7146721A JPH08309204A (ja) | 1995-05-22 | 1995-05-22 | 光触媒 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08309204A true JPH08309204A (ja) | 1996-11-26 |
Family
ID=15414059
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7146721A Pending JPH08309204A (ja) | 1995-05-22 | 1995-05-22 | 光触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08309204A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1998041480A1 (en) * | 1997-03-14 | 1998-09-24 | Ppg Industries Ohio, Inc. | Photocatalytically-activated self-cleaning article and method of making same |
| JPH1168134A (ja) * | 1997-08-08 | 1999-03-09 | Bridgestone Corp | 太陽電池モジュール |
| EP1068899A1 (en) * | 1999-07-14 | 2001-01-17 | Nippon Sheet Glass Co., Ltd. | Multilayer structure and process for producing the same |
-
1995
- 1995-05-22 JP JP7146721A patent/JPH08309204A/ja active Pending
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1998041480A1 (en) * | 1997-03-14 | 1998-09-24 | Ppg Industries Ohio, Inc. | Photocatalytically-activated self-cleaning article and method of making same |
| US6027766A (en) * | 1997-03-14 | 2000-02-22 | Ppg Industries Ohio, Inc. | Photocatalytically-activated self-cleaning article and method of making same |
| US6413581B1 (en) | 1997-03-14 | 2002-07-02 | Ppg Industries Ohio, Inc. | Photocatalytically-activated self-cleaning article and method of making same |
| CN100462320C (zh) * | 1997-03-14 | 2009-02-18 | Ppg工业俄亥俄公司 | 光催化活化自洁制品的制备方法 |
| JPH1168134A (ja) * | 1997-08-08 | 1999-03-09 | Bridgestone Corp | 太陽電池モジュール |
| EP0896372A3 (en) * | 1997-08-08 | 2000-02-09 | Bridgestone Corporation | Solar battery module |
| EP1068899A1 (en) * | 1999-07-14 | 2001-01-17 | Nippon Sheet Glass Co., Ltd. | Multilayer structure and process for producing the same |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP3678606B2 (ja) | 金属修飾アパタイト及びその製造方法 | |
| JP4800813B2 (ja) | 光触媒アパタイト組成物及びその製造方法ならびに物品 | |
| JPH0971418A (ja) | チタニア膜形成法 | |
| JP3781066B2 (ja) | 光触媒 | |
| JPH10305230A (ja) | 光触媒とその製造方法および有害物質の分解・除去方法 | |
| JPH1192176A (ja) | 光触媒膜及びその作製方法 | |
| JP3716885B2 (ja) | 光触媒体及びその製造方法 | |
| JPH08309204A (ja) | 光触媒 | |
| JP3781065B2 (ja) | 光触媒体 | |
| CN1306999C (zh) | 光催化剂磷灰石膜的形成方法 | |
| JPWO2012023612A1 (ja) | 光触媒皮膜の製造方法及び光触媒皮膜 | |
| JPH08309202A (ja) | 光触媒体 | |
| JP4214327B2 (ja) | 酸化チタン膜及び光触媒膜の作製方法 | |
| JP2002370027A (ja) | 柱状酸化チタン結晶光触媒材料およびその応用品 | |
| JP2001205105A (ja) | 光触媒薄膜 | |
| KR100482649B1 (ko) | 기재에 광촉매를 직접 고정시키는 방법 | |
| JP3838297B2 (ja) | 光触媒積層膜 | |
| JP2001073116A (ja) | 薄膜の製造方法 | |
| JP2000070728A (ja) | 電子線を照射した光触媒材料とその塗料および塗膜 | |
| JP2003117404A (ja) | 光触媒の製造方法及び光触媒 | |
| JP2000126613A (ja) | 光触媒体の作製方法 | |
| JP3372451B2 (ja) | 光触媒被覆金属板およびその製造方法 | |
| JP2005200302A (ja) | 金属修飾アパタイト及びその製造方法 | |
| JPH08309201A (ja) | 光触媒体 | |
| JP4620844B2 (ja) | 光触媒活性を有する金属板 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20040324 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20050202 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20050601 |