JPH08286592A - レリーフ画像形成方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】本発明は、感光性樹脂の硬化部と未硬化部の熱
変形耐性の差を利用した新規なレリーフ画像形成方法に
関するものであり、具体的には表面レリーフ型ホログラ
ムが利用されている分野に関するものである。 【構成】フィルムもしくはシート状支持体上に、光硬化
性で室温では固体状態の熱可塑性樹脂組成物層を設けた
感光性樹脂フィルム又はシートの感光性樹脂層面に対
し、任意の部分に一定又は異なる強度の光パターンを露
光することにより、部分的に硬化度合の異なる硬化領域
を形成させた後、該露光面に、表面に均一な凹凸形状の
レリーフパターンを有する金型を加熱加圧密着させた
後、剥離して未露光部には深い凹凸形状を、露光部には
浅い凹凸形状もしくは凹凸形状が全く転写されない領域
を形成した後、全面露光を加えて、レリーフパターンの
目視確認可能なコントラストを定着することを特徴とす
るレリーフ画像形成方法である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、感光性樹脂の硬化部と
未硬化部の熱変形耐性の差を利用した新規なレリーフ画
像形成方法、具体的には表面レリーフ型ホログラムが利
用されている分野に関するもので製造するに当たって、
小ロット単位の製品においても、効率的に製造でき、し
かも新たなデサインの開発を可能とするものである。

【０００２】

【従来の技術】一般にホログラムは三次元立体像を再生
することから、その優れた意匠性が好まれ、書籍、雑誌
等の表紙、ＰＯＰ、ギフト、包装材のデコレーション等
に利用されている。また、サブミクロンオーダーの情報
を記録していることと等価であるため、有価証券、クレ
ジットカード等の偽造防止にも利用されている。

【０００３】上記したホログラムの中でもレリーフ型ホ
ログラムを作製する場合、まず、感光材料原版として、
ガラス板上にホトレジスト層をスピンコート等の方法に
よって設け、次いでレジスト表面にレーザー干渉縞の露
光を加えた後、アルカリ現像等によってグレーティング
イメージを作成する方法が一般的である。また、特に文
字等の二値画像のグレーティングイメージを作成する場
合は、ホトレジスト原版のホトレジスト表面に銀塩乾板
等によって作成されるマスクを密着させた後、露光を加
え、現像する方法が一般的である。さらに前記ガラス板
上に形成されただけのグレーティングイメージでは製品
とはならないため、これを大量複製する場合にはホトレ
ジスト表面から金属メッキ等で型取りし、この金型を用
いて任意のフィルム、シート基材上に塗布された熱可塑
性樹脂を熱圧成型することによりホログラムを大量複製
する方法が知られている。

【０００４】上述のように従来のレリーフ型のホログラ
ム原版の作製プロセスではホトレジストの塗布、レーザ
ー干渉縞の露光、湿式現像等の長い工程と煩雑な作業が
必要であり、さらに小ロットの製品を生産する場合にお
いても必ずエンボス成型用の金型を複製しなければなら
ないことから、生産に要する工程數が多く、品質管理が
困難となる上、多量の時間と労力が必要であることから
製品の高価格化につながるという問題がある。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上述のよう
に従来のホトレジスト原版を使用するレリーフパターン
の作製に当たって、新規な感光性樹脂の硬化部と未硬化
部の熱変形耐性の差を利用することによって、単純で効
率的なレリーフパターンの製造方法を提供し、さらに小
ロット製品を生産する場合においては、その都度、絵柄
に応じた金型の複製を必要としないレリーフパターンの
製造方法を提供することを目的とするものである。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明はこの課題を解決
するため考えられたもので、任意のフィルムもしくはシ
ート状支持体上に、光硬化性で室温では固体状態の熱可
塑性樹脂組成物層を設けて成る感光性樹脂フィルムもし
くはシートの感光性樹脂層面に対し、任意の部分に一定
もしくは異なる強度の光パターンを露光することによ
り、部分的に硬化度合の異なる硬化領域を形成させた
後、該露光面に対して、表面に均一な凹凸形状のレリー
フパターンを有する金型を加熱加圧密着させ、次いで該
金型を剥離することによって未露光部には深い凹凸形状
を、露光部には浅い凹凸形状もしくは凹凸形状が全く転
写されない領域から成るレリーフパターンを形成させた
後、該レリーフパターン形成面に対して全面露光を加え
ることによって、レリーフパターンを定着させることを
特徴とするレリーフ画像形成方法である。

【０００７】以下、まず本発明の構成材料について説明
し、次に製造工程を図面を用いて詳細に説明する。

【０００８】図１において、１は熱可塑性樹脂組成物層
であり、光硬化性樹脂もしくはオリゴマー、モノマー等
を少なくとも一成分とする熱可塑性樹脂組成物から成
り、２は支持体であり、プレート、シート若しくはフィ
ルムである。

【０００９】本発明における熱可塑性樹脂組成物１とし
ては、一般的な熱可塑性樹脂と少なくとも二官能以上で
良好な架橋反応を行うアクリレート若しくはメタクリレ
ートとの混合物に光重合開始剤を少量添加したものが使
用できる。具体的には、熱可塑性樹脂としてアクリル樹
脂、スチレン−アクリル共重合樹脂、ポリエステル樹
脂、ポリビニルブチラール、ポリカーボネート樹脂、塩
ビ−酢ビ共重合樹脂、スチレン樹脂、塩化ビニル樹脂、
アクリロニトリル−スチレン共重合樹脂、熱可塑性ポリ
ウレタン樹脂等が使用できる。また、アクリレート若し
くはメタクリレート単独でも室温では固体状態を呈する
熱可塑性樹脂であれば使用することができる。例えば、
種々のウレタンアクリレート及びメタクリレートオリゴ
マー、分子内にイソシアヌレート環構造を有する種々の
アクリレート及びメタクリレート、分子内にビスフェノ
ールＡ、ビスフェノールＳ等の構造を有するエポキシア
クリレート及びメタクリレート、ポリブタジエンウレタ
ンメタクリレート、ポリスチリルエチルメタクリレート
等が挙げられる。

【００１０】また、光重合開始剤としてはベンゾイン、
ベンジルケタール、アセトフェノン等の誘導体に代表さ
れる自己開裂型の化合物及びベンゾフェノン、芳香族ケ
トン、ミヒラーズケトン等の分子構造を有する種々の水
素引き抜き型の光重合開始剤が使用でき、種々の増感剤
との併用も可能である。

【００１１】上記の熱可塑性樹脂組成物層を表面に設け
るための支持体２としては、該熱可塑性樹脂組成物との
接着が充分満たされている限り、金属、紙、高分子材
料、ガラス又はセラミックス等の無機材料を含めてあら
ゆる素材のプレート、シート若しくはフィルムが使用可
能である。図３において、９は感光性である熱可塑性樹
脂組成物層の表面にレリーフパターンを熱圧成型によっ
て設けるための金型である。また、樹脂型も使用するこ
とができるが、この場合、具備すべき条件としては少な
くとも熱圧成形時の加熱温度に耐え得る耐熱性を満たす
ことである。

【００１２】次に製造工程について説明する。図１に示
すように、支持体２上に光硬化性の熱可塑性樹脂組成物
層１を設ける方法として、ナイフコート、ロールコー
ト、バーコート等、公知の塗布方法によって作製するこ
とができる。一方、部分的に熱可塑性樹脂組成物層を形
成する場合にはスクリーン印刷、グラビアコーティング
等の一般的な印刷技術を応用する方法、あるいは転写技
術を利用することもできる。

【００１３】次に図２に示すように、感光性の熱可塑性
樹脂組成物層の表面に任意のマスク４を介して光５の照
射を行うことにより、部分的に硬化度合の異なる領域を
形成させる。なお、マスク４の光５の透過量は部分的に
異なり、図２中では左側ほど大きい。図２の６、７、８
は部分的に硬化度合の異なる領域を示し、その中で６は
マスクの光を最も良く通す部分の下にあり、硬化度合が
最大の領域である。また、８は光を通さない部分の下に
位置し、硬化していない。

【００１４】次に図３に示すように、部分的に硬化度合
の異なる領域を形成させた熱可塑性樹脂組成物層の表面
に金型を密着させ、適当な条件の熱と圧力を加えること
によって表面に凹凸形状のレリーフパターン１０を形成
する。

【００１５】図４は熱可塑性樹脂組成物層の表面から金
型を剥離した後の熱可塑性樹脂組成物層表面のレリーフ
パターン形状を示したものである。すなわち、１１、１
２、１３は熱可塑性樹脂組成物層の軟化変形後のレリー
フパターンを示し、光硬化度が最も大きい部分１１の変
形度合が最も小さく、浅い凹凸形状もしくは凹凸形状が
まったく転写されない。しかし、光硬化していない部分
１３の変形度合は最も大きく、金型の凹凸形状をほぼ忠
実に再現する。したがって、熱可塑性樹脂組成物層の光
硬化度合の異なる領域間に可視化されたレリーフパター
ンのコントラストを形成することができる。図５は、図
２乃至図４に示す製造工程によって可視化されたレリー
フパターンを全面露光によって定着する工程を示したも
のである。

【００１６】

【作用】以上のように、本発明においては予め、露光に
よって部分的に硬化度合が異なる領域を記録させた光硬
化性で室温下では固体状態の熱可塑性樹脂組成物の表面
に、絵柄がなく、全面均一なレリーフパターンのみを有
する金型によって、適当な加熱加圧条件下、成型加工を
施すため、任意のレリーフ画像を露光と加熱加圧プレス
のみによる簡便な乾式プロセスによって形成することが
できる。さらに前述のように、レリーフパターンの現像
工程では熱だけでなく、圧力を強制的に加えることによ
って樹脂を変形させるため、現像に要する時間が短くな
るという優れた作用がある。

【００１７】

【実施例】

＜実施例１＞光硬化性で室温では固体状態の熱可塑性樹
脂組成物層として、下記組成の光硬化性の重合性単量体
を含有する熱可塑性樹脂組成物をＰＭＭＡシート上に塗
布、乾燥後、膜厚が約５μｍとなるようにワイヤーバー
コーティングすることによって作製した。尚、乾燥条件
は８０℃、２０分、ＰＭＭＡシート基材の厚みは４００
μｍである。 〔飽和共重合ポリエステル樹脂〕 ２重量部 （ユニチカ株式会社製 エリーテルＵＥ−３２０１） 〔アクリル樹脂〕 （三菱レイヨン株式会社製 ダイヤナールＢＲ−７７）４．５重量部 〔ペンタエリスリトールヘキサアクリレート〕 ３重量 〔トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート〕 ０．５重量部 〔光重合開始剤〕 ０．４重量部 （チバガイギー株式会社製 イルガキュアー１８４） 〔２−ブタノン〕 １５重量部 〔トルエン〕 １０重量部

【００１８】上述の方法で得られた光硬化性の熱可塑性
樹脂組成物層の表面に、四段階の濃度階調を持つグレー
スケールを密着させた後、強度１２００ｍＪ／ｃｍ² の
紫外線を照射することによって部分的に硬化度合が異な
る領域を記録した。グレースケールを透過した紫外線の
強度はそれぞれ１５５、４７０、７３６、１１４０（ｍ
Ｊ／ｃｍ² ）である。次に、絵柄のない全面均一なレリ
ーフパターンを有する金型を、以下のように従来のレリ
ーフ型ホログラムの大量複製時に利用される工程によっ
て作製した。

【００１９】まず、この原版として、厚さ３ｍｍのガラ
ス板から成る支持体上に、膜厚約１．５μｍのホトレジ
スト層をスピンコートによって作製し、アルゴンレーザ
ー（波長４５７．９ｎｍ、強度５０ｍＪ／ｃｍ² ）の二
光束干渉法によって、正方形で面積が９ｃｍ² 、空間周
波数が１３００ｌｉｎｅ／ｍｍの干渉縞を約１分間露光
した後、アルカリ現像によってグレーティングを作製
し、これをレリーフ原版とした。ホトレジストはＭＩＣ
ＲＯＰＯＳＩＴ１４００（シプレイ株式会社製）を使用
した。

【００２０】次に上述の方法によって作製したホトレジ
ストレリーフ原版の表面に約２００ÅのＡｕ薄膜層を真
空蒸着法にて設けた後、これを電極として約２５０μｍ
のＮｉメッキを施し、次いで原版からＮｉメッキ層を剥
離すると共にＮｉメッキ層に付着する余分なＡｕ薄膜層
及びホトレジスト層を除去したものをレリーフパターン
成形用の金型とした。

【００２１】次いで、前述の金型のレリーフ面をすでに
部分的に硬化度合が異なる領域を記録した光硬化性で室
温では固体状態の熱可塑性樹脂組成物層の表面に密着さ
せ、次いで平圧プレス機により、圧力１０ｋｇ／ｃ
ｍ² 、温度８０℃、圧着時間１５秒の条件にて平圧プレ
スを行い、圧力を一定に保ったまま室温まで急速に冷却
した後、金型を剥離することにより凹凸形状のレリーフ
パターンのエンボス成型を行った。その結果、紫外線照
射量１１５ｍＪ／ｃｍ² の条件で硬化させた光硬化性の
熱可塑性樹脂組成物層の部分へのレリーフパターンの転
写はほぼ完全に行われており、明るい回折光が観察でき
た。一方、１１４０ｍＪ／ｃｍ² で硬化した部分へのレ
リーフパターンの転写は全く確認できなかった。続い
て、エンボス成型が終了した光硬化性の熱可塑性樹脂組
成物層の表面に全面露光を加えることにより、レリーフ
パターンを定着した。

【００２２】上述の観察結果をさらに定量的に評価する
ため、エンボス成型及び定着後のグレーティングレリー
フパターンの回折効率を以下の方法にて測定した。回折
効率は以下の計算式で示すように、試料の１次回折光強
度と０次回折光強度（通常の反射光の成分）の比として
算出した。光源にはＨｅ−Ｎｅレーザー（波長６３３ｎ
ｍ）を使用し、光強度はホトダイオードによる起電力と
して測定した。尚、金型のグレーティングレリーフの回
折効率は９．２％である。 回折効率（％）＝（Ｒ１／Ｒ０） × １００ Ｒ１：１次回折光強度 Ｒ０：０次回折光強度 この測定結果を表１に示す。これより紫外線照射量が１
１５ｍＪ／ｃｍ² と１１４０ｍＪ／ｃｍ² の間にはほぼ
９０乃至１００％の回折効率のコントラストを得ること
ができた。グレースケールによる各濃度領域間の軟化変
形によるコントラストは鮮明であった。

【００２３】

【表１】

【００２４】＜実施例２＞実施例１で作製した光硬化性
の熱可塑性樹脂組成物層の表面に、実施例１で使用した
グレースケールの代わりに人物の顔が撮影された白黒ポ
ジ画像の透過フィルム原稿を密着させ、実施例１と同一
の方法、条件にてレリーフ画像を形成した。グレーティ
ングレリーフの回折光コントラストが鮮明で明るいレリ
ーフ画像を得た。

【００２５】

【発明の効果】上述の実施例の説明からも明らかなよう
に、本発明によるレリーフ画像形成方法は、感光性樹脂
へのパターン露光による潜像形成及びレリーフパターン
の加熱加圧プレスによる潜像の可視化、さらに可視化さ
れた像の光定着を利用する原理的に単純で簡便な乾式プ
ロセスであるため、従来のグレーティングレリーフパタ
ーンによって作製される代表的な製品であるレリーフ型
ホログラムの製造プロセスの効率を改善することができ
る。特に文字等の二値画像のグレーティングイメージを
作製する場合に効果的で、たとえ小ロットの製品を生産
する場合でもその都度、絵柄に応じた金型を用意する必
要がなく、最初にレリーフ原版として一枚の絵柄のない
全面均一なレリーフパターンのみを有する金型を用意し
ておくだけでよいので生産効率が格段に向上する。

【００２６】また、レリーフ画像を得るための絵柄は露
光プロセスで決定するため、異なる絵柄の多重露光等の
方法を用いて新規な意匠性を有するレリーフパターンの
開発が容易になる。さらに前述のように、レリーフパタ
ーンの現像工程では熱だけでなく、圧力を強制的に加え
ることによって樹脂を変形させるため、現像に要する時
間が短くなるという優れた効果がある。

【００２７】

【図面の簡単な説明】

【図１】光硬化性の熱可塑性樹脂組成物層の初期製造工
程の説明図である。

【図２】マスクを介して強度の異なる光を照射する工程
であり、光硬化性の熱可塑性樹脂組成物層に硬化度合の
異なる領域を形成した説明図である。

【図３】金型によるレリーフパターンの形成工程であ
り、光硬化性の熱可塑性樹脂組成物層に記録された硬化
潜像を可視化する工程を示す説明図である。

【図４】金型による加熱加圧成形によって可視化された
光硬化性の熱可塑性樹脂組成物層の硬化潜像を示す説明
図である。

【図５】可視化された光硬化性の熱可塑性樹脂組成物層
の硬化潜像に全面露光を加えることにより、レリーフパ
ターンを定着する方法の説明図である。

【符号の説明】

１ 感光性熱化塑性樹脂組成物層 ２ 支持体 ３ 硬化後の感光性熱化塑性樹脂組成物層 ４ マスク ５ 照射光 ６ 感光性熱化塑性樹脂組成物層の硬化潜像 ７ 感光性熱化塑性樹脂組成物層の硬化潜像 ８ 感光性熱化塑性樹脂組成物層の硬化潜像 ９ 金型 １０ 加熱加圧成形後の感光性熱化塑性樹脂組成物層 １１ 加熱加圧成形後のレリーフパターン １２ 加熱加圧成形後のレリーフパターン １３ 加熱加圧成形後のレリーフパターン １４ 光硬化定着後のレリーフパターン １５ 光硬化定着後のレリーフパターン １６ 光硬化定着後のレリーフパターン

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】フィルムもしくはシート状支持体上に、光
   硬化性で室温では固体状態の熱可塑性樹脂組成物層を設
   けて成る感光性樹脂フィルムもしくはシートの感光性樹
   脂層面に対し、任意の部分に一定もしくは異なる強度の
   光パターンを露光することにより、部分的に硬化度合の
   異なる硬化領域を形成させた後、該露光面に対して、表
   面に均一な凹凸形状のレリーフパターンを有する金型を
   加熱加圧密着させ、次いで該金型を剥離することによっ
   て未露光部には深い凹凸形状を、露光部には浅い凹凸形
   状もしくは凹凸形状が全く転写されない領域から成るレ
   リーフパターンを形成させた後、該レリーフパターン形
   成面に対して全面露光を加えることによって、レリーフ
   パターンを定着させることを特徴とするレリーフ画像形
   成方法。