JPH08213020A - 二次電池の電極材料 - Google Patents
二次電池の電極材料Info
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- JPH08213020A JPH08213020A JP7043530A JP4353095A JPH08213020A JP H08213020 A JPH08213020 A JP H08213020A JP 7043530 A JP7043530 A JP 7043530A JP 4353095 A JP4353095 A JP 4353095A JP H08213020 A JPH08213020 A JP H08213020A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- charge
- graphite
- electrode material
- secondary battery
- discharge
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 すぐれた充放電容量および充放電効率を有す
る二次電池の電極材料、殊にリチウム二次電池用負極材
料を提供することを目的とする。 【構成】 鱗片状天然黒鉛をジェットミル粉砕した粒度
1〜100μm 、純度90%以上の黒鉛でできた二次電
池の電極材料であって、この粉砕黒鉛を充放電電圧0.02
〜0.5 V の条件で充放電試験したときの2回目以降の充
放電容量が 250 mAh/g以上のものである。
る二次電池の電極材料、殊にリチウム二次電池用負極材
料を提供することを目的とする。 【構成】 鱗片状天然黒鉛をジェットミル粉砕した粒度
1〜100μm 、純度90%以上の黒鉛でできた二次電
池の電極材料であって、この粉砕黒鉛を充放電電圧0.02
〜0.5 V の条件で充放電試験したときの2回目以降の充
放電容量が 250 mAh/g以上のものである。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、二次電池の電極材料、
殊にリチウム二次電池用の負極材料に関するものであ
る。
殊にリチウム二次電池用の負極材料に関するものであ
る。
【0002】
〈二次電池の炭素材〉二次電池(充放電可能な電池)の
電極材料の用途に供される炭素材として、従来、石炭・
石油等を原料とするコークス類、天然黒鉛、人造黒鉛な
どが用いられている。
電極材料の用途に供される炭素材として、従来、石炭・
石油等を原料とするコークス類、天然黒鉛、人造黒鉛な
どが用いられている。
【0003】リチウム二次電池については、たとえば特
開平6−290781号公報がある。この公報の発明に
おいては、リチウムイオンを吸蔵放出可能な負極材料と
して、1800℃以上の温度で加熱処理された天然黒鉛
を用いている。
開平6−290781号公報がある。この公報の発明に
おいては、リチウムイオンを吸蔵放出可能な負極材料と
して、1800℃以上の温度で加熱処理された天然黒鉛
を用いている。
【0004】炭素材をリチウム二次電池用負極材料の用
途に供する場合、完全結晶に近い天然黒鉛を用いること
が充放電容量および充放電効率の点で有利と考えられ
る。また、電池を組み立てるときにはその黒鉛を負極の
銅板に塗布する操作が必要なため、それを適切な粒度に
まで粉砕することが必要となる。
途に供する場合、完全結晶に近い天然黒鉛を用いること
が充放電容量および充放電効率の点で有利と考えられ
る。また、電池を組み立てるときにはその黒鉛を負極の
銅板に塗布する操作が必要なため、それを適切な粒度に
まで粉砕することが必要となる。
【0005】〈黒鉛の粉砕方式〉一般に黒鉛の粉砕方式
としては、主としてボールミル粉砕に代表される磨砕型
の粉砕方式が多用されている。
としては、主としてボールミル粉砕に代表される磨砕型
の粉砕方式が多用されている。
【0006】そのほか、黒鉛の特殊な粉砕方式として、
ジェットミル粉砕を行うこともいくつか提案されてい
る。
ジェットミル粉砕を行うこともいくつか提案されてい
る。
【0007】たとえば、本出願人の出願にかかる特開平
3−50110号公報には、天然黒鉛や製鉄工程で生成
するキッシュグラファイト等の黒鉛を高純度化するにあ
たり一方側からの瞬間的外力により黒鉛を粒径30μm
以下に解砕した後、弗酸に浸漬し、その後水洗、乾燥す
る方法が示されている。ここで、一方側からの瞬間的外
力とは、具体的にはジェットミル粉砕あるいは超音波等
に基く電磁波エネルギーの衝突による解砕である。この
公報には、精製して灰分を1%程度にした黒鉛は、潤滑
性、電導性、伝熱性が優れており、これらの性質を利用
してカーボンブラシや機械用炭素製品等の摺動部材の原
料として利用されている旨の記載がある。
3−50110号公報には、天然黒鉛や製鉄工程で生成
するキッシュグラファイト等の黒鉛を高純度化するにあ
たり一方側からの瞬間的外力により黒鉛を粒径30μm
以下に解砕した後、弗酸に浸漬し、その後水洗、乾燥す
る方法が示されている。ここで、一方側からの瞬間的外
力とは、具体的にはジェットミル粉砕あるいは超音波等
に基く電磁波エネルギーの衝突による解砕である。この
公報には、精製して灰分を1%程度にした黒鉛は、潤滑
性、電導性、伝熱性が優れており、これらの性質を利用
してカーボンブラシや機械用炭素製品等の摺動部材の原
料として利用されている旨の記載がある。
【0008】特公平6−45446号公報(特開平2−
83205号公報)には、黒鉛素材を粗粉砕する第1工
程、それを高温ハロゲンガスにより高純度化処理する第
2工程、それにエタノールを添加してジェットミル粉砕
により平均粒径1μm 以下に微粉化する第3工程からな
る高純度黒鉛微粉の製造方法が示されている。黒鉛素材
に関しては、通常の製法手段により得られる人造黒鉛の
ブロック材が用いられるが、電気製鋼用の大型鉛電極を
製造する過程で発生する黒鉛化品の残材あるいは加工屑
などの廃物材を利用してもかまわないとの記載がある。
この公報には、この発明によれば平均粒径1μm 以下で
不純物50ppm 以下の高純度黒鉛微粉を常に効率よく製
造することができるため、エレクトロニクス、原子力等
の分野をはじめ高純度性能が要求されるあらゆる用途に
対して安全に供給することができる旨の記載がある。
83205号公報)には、黒鉛素材を粗粉砕する第1工
程、それを高温ハロゲンガスにより高純度化処理する第
2工程、それにエタノールを添加してジェットミル粉砕
により平均粒径1μm 以下に微粉化する第3工程からな
る高純度黒鉛微粉の製造方法が示されている。黒鉛素材
に関しては、通常の製法手段により得られる人造黒鉛の
ブロック材が用いられるが、電気製鋼用の大型鉛電極を
製造する過程で発生する黒鉛化品の残材あるいは加工屑
などの廃物材を利用してもかまわないとの記載がある。
この公報には、この発明によれば平均粒径1μm 以下で
不純物50ppm 以下の高純度黒鉛微粉を常に効率よく製
造することができるため、エレクトロニクス、原子力等
の分野をはじめ高純度性能が要求されるあらゆる用途に
対して安全に供給することができる旨の記載がある。
【0009】特開平6−100727号公報には、天然
鱗片状黒鉛などの黒鉛を酸処理した酸処理黒鉛を膨潤さ
せて膨潤化黒鉛を得、ついでジェット粉砕機により平均
粒子径20μm 以下、かさ密度0.12g/cc以下となるよう
に粉砕して膨潤化黒鉛微粒子となし、これをポリエチレ
ン等の樹脂に配合して導電性樹脂組成物を得ることが示
されている。
鱗片状黒鉛などの黒鉛を酸処理した酸処理黒鉛を膨潤さ
せて膨潤化黒鉛を得、ついでジェット粉砕機により平均
粒子径20μm 以下、かさ密度0.12g/cc以下となるよう
に粉砕して膨潤化黒鉛微粒子となし、これをポリエチレ
ン等の樹脂に配合して導電性樹脂組成物を得ることが示
されている。
【0010】
【発明が解決しようとする課題】天然黒鉛の粉砕品をリ
チウム二次電池の負極材料として用いる場合、2回目以
降の充放電容量、充放電効率(1回目の充電電気量に対
する放電電気量の百分率)などの基本的電池特性の点で
なお改良の余地がある。
チウム二次電池の負極材料として用いる場合、2回目以
降の充放電容量、充放電効率(1回目の充電電気量に対
する放電電気量の百分率)などの基本的電池特性の点で
なお改良の余地がある。
【0011】本発明者らは、上記の問題点が、従来は黒
鉛の粉砕にボールミル粉砕に代表される磨砕方式を採用
していたため柔らかな黒鉛の結晶構造を損傷しやすく、
その結果、充放電容量や充放電効率の点で限界を与える
のではないかと考え、黒鉛粉砕方式の違いによる電池性
能につき鋭意研究を行った。
鉛の粉砕にボールミル粉砕に代表される磨砕方式を採用
していたため柔らかな黒鉛の結晶構造を損傷しやすく、
その結果、充放電容量や充放電効率の点で限界を与える
のではないかと考え、黒鉛粉砕方式の違いによる電池性
能につき鋭意研究を行った。
【0012】なお、黒鉛のジェット粉砕方式につき記載
のある上述の特開平3−50110号公報には摺動部材
の原料についての用途しか開示がなく、特公平6−45
446号公報(特開平2−83205号公報)にはエレ
クトロニクス、原子力等の分野の用途についてしか開示
がない。特開平6−100727号公報における黒鉛は
酸処理および膨潤化処理したものである上、樹脂配合剤
として用いるものである。
のある上述の特開平3−50110号公報には摺動部材
の原料についての用途しか開示がなく、特公平6−45
446号公報(特開平2−83205号公報)にはエレ
クトロニクス、原子力等の分野の用途についてしか開示
がない。特開平6−100727号公報における黒鉛は
酸処理および膨潤化処理したものである上、樹脂配合剤
として用いるものである。
【0013】本発明は、このようなバックグラウンドに
おいて、すぐれた充放電容量および充放電効率を有する
二次電池の電極材料、殊にリチウム二次電池用負極材料
を提供することを目的とするものである。
おいて、すぐれた充放電容量および充放電効率を有する
二次電池の電極材料、殊にリチウム二次電池用負極材料
を提供することを目的とするものである。
【0014】
【課題を解決するための手段】本発明の二次電池の電極
材料は、鱗片状天然黒鉛をジェットミル粉砕した粒度1
〜100μm 、純度90%以上の黒鉛であって、この粉
砕黒鉛を充放電電圧0.02〜0.5 V の条件で充放電試験し
たときの2回目以降の充放電容量が 250 mAh/g以上であ
ることを特徴とするものである。
材料は、鱗片状天然黒鉛をジェットミル粉砕した粒度1
〜100μm 、純度90%以上の黒鉛であって、この粉
砕黒鉛を充放電電圧0.02〜0.5 V の条件で充放電試験し
たときの2回目以降の充放電容量が 250 mAh/g以上であ
ることを特徴とするものである。
【0015】以下本発明を詳細に説明する。
【0016】本発明においては、原料として鱗片状天然
黒鉛を用いる。鱗状や土壌状など鱗片状でない天然黒鉛
は、本発明の目的には適していない。
黒鉛を用いる。鱗状や土壌状など鱗片状でない天然黒鉛
は、本発明の目的には適していない。
【0017】鱗片状天然黒鉛の純度は90%以上(灰分
10%以下)、好ましくは97%以上(灰分3%以
下)、さらに好ましくは99%以上(灰分1%以下)で
あることが必要であり、純度が90%未満ではたとえジ
ェットミル粉砕を行ったものを用いても、本発明の目的
に用いたときの電池性能が不足する。
10%以下)、好ましくは97%以上(灰分3%以
下)、さらに好ましくは99%以上(灰分1%以下)で
あることが必要であり、純度が90%未満ではたとえジ
ェットミル粉砕を行ったものを用いても、本発明の目的
に用いたときの電池性能が不足する。
【0018】上記の鱗片状天然黒鉛はジェットミルで粉
砕される。ボールミルなど通常の磨砕方式では、所期の
電池性能が得られない。なお鱗片状天然黒鉛の顕微鏡写
真によれば、ジェットミル粉砕品は鱗片状のままシャー
プに細断されているのに対し、ボールミル粉砕品は摩擦
圧潰してつぶれたような状態で破砕されていることがわ
かる。
砕される。ボールミルなど通常の磨砕方式では、所期の
電池性能が得られない。なお鱗片状天然黒鉛の顕微鏡写
真によれば、ジェットミル粉砕品は鱗片状のままシャー
プに細断されているのに対し、ボールミル粉砕品は摩擦
圧潰してつぶれたような状態で破砕されていることがわ
かる。
【0019】ジェットミル粉砕による粒度は1〜100
μm 、好ましくは2〜50μm とされ、粒度がこの範囲
にあるときにはじめて所期の目的が達成される。
μm 、好ましくは2〜50μm とされ、粒度がこの範囲
にあるときにはじめて所期の目的が達成される。
【0020】この粉砕黒鉛は、本発明の目的には、充放
電電圧0.02〜0.5 V の条件で充放電試験したときの2回
目以降の充放電容量が 250 mAh/g以上であることが必要
である。従って、このような充放電容量が得られるよう
に、鱗片状天然黒鉛の純度やジェットミル粉砕条件を選
ぶべきである。
電電圧0.02〜0.5 V の条件で充放電試験したときの2回
目以降の充放電容量が 250 mAh/g以上であることが必要
である。従って、このような充放電容量が得られるよう
に、鱗片状天然黒鉛の純度やジェットミル粉砕条件を選
ぶべきである。
【0021】このようにして得た本発明の二次電池の電
極材料は、リチウム二次電池用負極材料として特に有用
である。なお、リチウム二次電池における正極材料とし
ては改質MnO2、LiCoO2、LiNiO2、LiNi1-yCoyO2、LiMn
O2、LiMn2O4 、LiFeO2などが用いられ、電解液としては
エチレンカーボネートなどの有機溶媒や、該有機溶媒と
ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、1,2
−ジメトキシエタン、1,2−ジエトキシメタン、エト
キシメトキシエタンなどの低沸点溶媒との混合溶媒に、
LiPF6 、LiBF4 、LiClO4、LiCF3SO3などの電解液溶質を
溶解した溶液が用いられる。
極材料は、リチウム二次電池用負極材料として特に有用
である。なお、リチウム二次電池における正極材料とし
ては改質MnO2、LiCoO2、LiNiO2、LiNi1-yCoyO2、LiMn
O2、LiMn2O4 、LiFeO2などが用いられ、電解液としては
エチレンカーボネートなどの有機溶媒や、該有機溶媒と
ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、1,2
−ジメトキシエタン、1,2−ジエトキシメタン、エト
キシメトキシエタンなどの低沸点溶媒との混合溶媒に、
LiPF6 、LiBF4 、LiClO4、LiCF3SO3などの電解液溶質を
溶解した溶液が用いられる。
【0022】本発明の二次電池の電極材料は、上述のリ
チウム二次電池用負極材料のほか、ポリマーフィルム電
池(ペーパー電池)などの電極材料としても用いること
ができる。
チウム二次電池用負極材料のほか、ポリマーフィルム電
池(ペーパー電池)などの電極材料としても用いること
ができる。
【0023】
【作用】リチウム二次電池の場合の充放電反応は下記の
式1の通りであり、リチウムイオンが正極と負極の間を
行き来する。この反応はCが完全結晶に近い黒鉛の結晶
構造のときに安定しており、充放電容量および充放電効
率の安定的な向上が期待される。
式1の通りであり、リチウムイオンが正極と負極の間を
行き来する。この反応はCが完全結晶に近い黒鉛の結晶
構造のときに安定しており、充放電容量および充放電効
率の安定的な向上が期待される。
【0024】
【式1】
【0025】一般にリチウム二次電池用負極材料の要求
性能に関しては、2回目以降の充放電容量が 200 mAh/g
以上あると良好であるとされているが、本発明の電極材
料は、後述の実施例のように2回目以降の充放電容量が
250 mAh/g以上である。
性能に関しては、2回目以降の充放電容量が 200 mAh/g
以上あると良好であるとされているが、本発明の電極材
料は、後述の実施例のように2回目以降の充放電容量が
250 mAh/g以上である。
【0026】これは、ジェットミル粉砕により、鱗片状
天然黒鉛が本来保持している黒鉛結晶構造をできる限り
破壊せずに所定の粒度まで粉砕しているため、すぐれた
充放電容量および充放電効率が得られるのである。
天然黒鉛が本来保持している黒鉛結晶構造をできる限り
破壊せずに所定の粒度まで粉砕しているため、すぐれた
充放電容量および充放電効率が得られるのである。
【0027】
【実施例】次に実施例をあげて本発明をさらに説明す
る。
る。
【0028】〈試験方法〉黒鉛と約4重量%のポリテト
ラフルオロエチレン(PTFE)とを混練後、ステンレ
スメッシュに塗布した。これを150℃で12時間真空
乾燥したものを試験極とした。試験には、金属リチウム
シートをステンレス板に圧着したものを対極とした2極
式セルを用いた。組み立ては、水分値20ppm 以下に調
整したドライボックス内で行い、電解液としては 1M-Li
ClO4/(EC+DME(1:1))、すなわちエチレンカーボネートと
1,2−ジメトキシエタンとの容積比で1:1の混合溶
媒にLiClO4を1Mの割合で溶解したものを用いた。
ラフルオロエチレン(PTFE)とを混練後、ステンレ
スメッシュに塗布した。これを150℃で12時間真空
乾燥したものを試験極とした。試験には、金属リチウム
シートをステンレス板に圧着したものを対極とした2極
式セルを用いた。組み立ては、水分値20ppm 以下に調
整したドライボックス内で行い、電解液としては 1M-Li
ClO4/(EC+DME(1:1))、すなわちエチレンカーボネートと
1,2−ジメトキシエタンとの容積比で1:1の混合溶
媒にLiClO4を1Mの割合で溶解したものを用いた。
【0029】〈負極材料の調製と充放電性能〉 実施例1 中国産の鱗片状黒鉛A(粒度 100メッシュ 90 % 以上通
過、純度 99 % 以上)をアルピネ製カウンター式ジェッ
トミルにて7μm まで粉砕した。この粉砕黒鉛を、充放
電電流0.5 mA(0.17 mA/cm2)、充放電電圧0.02〜0.5 V
の条件で充放電試験したところ、1回目の充放電効率 7
5 % 、2回目以降の充放電容量は 275 mAh/gであり、そ
の後の充放電効率は99.8 %以上で推移した。
過、純度 99 % 以上)をアルピネ製カウンター式ジェッ
トミルにて7μm まで粉砕した。この粉砕黒鉛を、充放
電電流0.5 mA(0.17 mA/cm2)、充放電電圧0.02〜0.5 V
の条件で充放電試験したところ、1回目の充放電効率 7
5 % 、2回目以降の充放電容量は 275 mAh/gであり、そ
の後の充放電効率は99.8 %以上で推移した。
【0030】実施例2 中国産の鱗片状黒鉛B(粒度 100メッシュ 90 % 以上通
過、純度 99 % 以上)をアルピネ製カウンター式ジェッ
トミルにて7μm まで粉砕した。この粉砕黒鉛を、充放
電電流0.5 mA(0.17 mA/cm2)、充放電電圧0.02〜0.5 V
の条件で充放電試験したところ、1回目の充放電効率 7
5 % 、2回目以降の充放電容量は 270 mAh/gであり、そ
の後の充放電効率は99.8 %以上で推移した。
過、純度 99 % 以上)をアルピネ製カウンター式ジェッ
トミルにて7μm まで粉砕した。この粉砕黒鉛を、充放
電電流0.5 mA(0.17 mA/cm2)、充放電電圧0.02〜0.5 V
の条件で充放電試験したところ、1回目の充放電効率 7
5 % 、2回目以降の充放電容量は 270 mAh/gであり、そ
の後の充放電効率は99.8 %以上で推移した。
【0031】実施例3 中国産の鱗片状黒鉛C(粒度 100メッシュ 90 % 上通
過、純度 99 % 以上)をホソカワミクロン製ミクロンジ
ェットにて7μm まで粉砕した。この粉砕黒鉛を、充放
電電流0.5 mA(0.17 mA/cm2)、充放電電圧0.02〜0.5 V
の条件で充放電試験したところ、1回目の充放電効率 7
3 % 、2回目以降の充放電容量は 270 mAh/gであり、そ
の後の充放電効率は99.8 %以上で推移した。
過、純度 99 % 以上)をホソカワミクロン製ミクロンジ
ェットにて7μm まで粉砕した。この粉砕黒鉛を、充放
電電流0.5 mA(0.17 mA/cm2)、充放電電圧0.02〜0.5 V
の条件で充放電試験したところ、1回目の充放電効率 7
3 % 、2回目以降の充放電容量は 270 mAh/gであり、そ
の後の充放電効率は99.8 %以上で推移した。
【0032】実施例4 中国産の鱗片状黒鉛D(粒度 100メッシュ 90 % 上通
過、純度 99 % 以上)をホソカワミクロン製ミクロンジ
ェットにて7μm まで粉砕した。この粉砕黒鉛を、充放
電電流0.5 mA(0.17 mA/cm2)、充放電電圧0.02〜0.5 V
の条件で充放電試験したところ、1回目の充放電効率 7
3 % 、2回目以降の充放電容量は 275 mAh/gであり、そ
の後の充放電効率は99.8 %以上で推移した。
過、純度 99 % 以上)をホソカワミクロン製ミクロンジ
ェットにて7μm まで粉砕した。この粉砕黒鉛を、充放
電電流0.5 mA(0.17 mA/cm2)、充放電電圧0.02〜0.5 V
の条件で充放電試験したところ、1回目の充放電効率 7
3 % 、2回目以降の充放電容量は 275 mAh/gであり、そ
の後の充放電効率は99.8 %以上で推移した。
【0033】比較例1 中国産の鱗片状黒鉛A(粒度 100メッシュ 90 % 以上通
過、純度 99 % 以上)をボールミルにて7μm まで粉砕
した。この粉砕黒鉛を、充放電電流0.5 mA(0.17 mA/cm
2)、充放電電圧0.02〜0.5 V の条件で充放電試験したと
ころ、充放電容量は 200 mAh/gを下回っており、充放電
可能な電池材料としては余り性能の良いものではなかっ
た。
過、純度 99 % 以上)をボールミルにて7μm まで粉砕
した。この粉砕黒鉛を、充放電電流0.5 mA(0.17 mA/cm
2)、充放電電圧0.02〜0.5 V の条件で充放電試験したと
ころ、充放電容量は 200 mAh/gを下回っており、充放電
可能な電池材料としては余り性能の良いものではなかっ
た。
【0034】
【発明の効果】本発明によれば、すぐれた充放電容量お
よび充放電効率を有する二次電池の電極材料、殊にリチ
ウム二次電池用負極材料を提供することができる。
よび充放電効率を有する二次電池の電極材料、殊にリチ
ウム二次電池用負極材料を提供することができる。
Claims (2)
- 【請求項1】鱗片状天然黒鉛をジェットミル粉砕した粒
度1〜100μm 、純度90%以上の黒鉛であって、こ
の粉砕黒鉛を充放電電圧0.02〜0.5 V の条件で充放電試
験したときの2回目以降の充放電容量が 250 mAh/g以上
であることを特徴とする二次電池の電極材料。 - 【請求項2】リチウム二次電池用の負極材料である請求
項1記載の電極材料。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP7043530A JPH08213020A (ja) | 1995-02-07 | 1995-02-07 | 二次電池の電極材料 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP7043530A JPH08213020A (ja) | 1995-02-07 | 1995-02-07 | 二次電池の電極材料 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH08213020A true JPH08213020A (ja) | 1996-08-20 |
Family
ID=12666309
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP7043530A Pending JPH08213020A (ja) | 1995-02-07 | 1995-02-07 | 二次電池の電極材料 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH08213020A (ja) |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO1998054779A1 (fr) * | 1997-05-30 | 1998-12-03 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Batterie secondaire electrolytique non aqueuse |
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