JPH08175874A - 炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体の製造方法 - Google Patents
炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体の製造方法Info
- Publication number
- JPH08175874A JPH08175874A JP6335076A JP33507694A JPH08175874A JP H08175874 A JPH08175874 A JP H08175874A JP 6335076 A JP6335076 A JP 6335076A JP 33507694 A JP33507694 A JP 33507694A JP H08175874 A JPH08175874 A JP H08175874A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- silicon carbide
- powder
- silicon nitride
- composite sintered
- average particle
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 ５０ｋｇ／ｃｍ2 以下の雰囲気ガス圧下で焼
成し、高い緻密性と優れた高温強度を有する炭化珪素と
窒化珪素の複合焼結体の製造方法を提供する。 【構成】 炭化珪素と窒化珪素との混合粉末に焼結助剤
及びホウ素並びに炭素を添加し、その際前記焼結助剤と
して（イ）酸化アルミニウムと窒化アルミニウムのいず
れか及び／又は（ロ）周期律表３Ａ族元素又は４Ａ族元
素の酸化物を用い、常圧かつ２０００℃以上の温度で焼
成して炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体を製造する。
成し、高い緻密性と優れた高温強度を有する炭化珪素と
窒化珪素の複合焼結体の製造方法を提供する。 【構成】 炭化珪素と窒化珪素との混合粉末に焼結助剤
及びホウ素並びに炭素を添加し、その際前記焼結助剤と
して（イ）酸化アルミニウムと窒化アルミニウムのいず
れか及び／又は（ロ）周期律表３Ａ族元素又は４Ａ族元
素の酸化物を用い、常圧かつ２０００℃以上の温度で焼
成して炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体を製造する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は炭化珪素と窒化珪素の複
合焼結体の製造方法に関し、特にＨＰ、ＨＩＰ等大掛か
りな装置を用いることなく、５０ｋｇ／ｃｍ2 以下の雰
囲気ガス圧下で焼成され、高い緻密性と優れた強度を有
する複合焼結体の製造方法に関する。
合焼結体の製造方法に関し、特にＨＰ、ＨＩＰ等大掛か
りな装置を用いることなく、５０ｋｇ／ｃｍ2 以下の雰
囲気ガス圧下で焼成され、高い緻密性と優れた強度を有
する複合焼結体の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】窒化珪
素系セラミック焼結体は、高強度、高耐熱衝撃性、高耐
摩耗性などの点から、また炭化珪素セラミック焼結体
は、高強度、高耐酸化性などの点から、高温での使用条
件が苛酷な構造用セラミックスとしての利用が期待され
ている。近年こうしたモノリシック焼結体に対して、両
者の利点を合わせ持つミクロレベルの窒化珪素−炭化珪
素複合焼結体や窒化珪素の粒内に微細な炭化珪素が分散
したナノコンポジット構造の窒化珪素−炭化珪素複合焼
結体を得るための検討が種々試みられている。
素系セラミック焼結体は、高強度、高耐熱衝撃性、高耐
摩耗性などの点から、また炭化珪素セラミック焼結体
は、高強度、高耐酸化性などの点から、高温での使用条
件が苛酷な構造用セラミックスとしての利用が期待され
ている。近年こうしたモノリシック焼結体に対して、両
者の利点を合わせ持つミクロレベルの窒化珪素−炭化珪
素複合焼結体や窒化珪素の粒内に微細な炭化珪素が分散
したナノコンポジット構造の窒化珪素−炭化珪素複合焼
結体を得るための検討が種々試みられている。
【０００３】特開昭58-91070号は、炭化珪素と窒化珪素
の混合粉末に焼結助剤としてホウ素、炭素、無機酸化物
を添加、混合して、焼結することにより形成される炭化
珪素と窒化珪素の複合焼結体を開示している。この複合
焼結体は、微細な窒化珪素−炭化珪素混合粉末を使用
し、焼結助剤の存在下で1500〜2300℃の通常焼結又はホ
ットプレスで焼結することにより製造される。しかし、
この先行技術には、ホウ素、炭素、無機酸化物を同時に
添加する方法は、具体的に示されておらず、そのため、
この方法による焼結体では、焼結方法としてホットプレ
スを用いる必要が有り、複雑な形状の部品に対応できな
いという問題がある。
の混合粉末に焼結助剤としてホウ素、炭素、無機酸化物
を添加、混合して、焼結することにより形成される炭化
珪素と窒化珪素の複合焼結体を開示している。この複合
焼結体は、微細な窒化珪素−炭化珪素混合粉末を使用
し、焼結助剤の存在下で1500〜2300℃の通常焼結又はホ
ットプレスで焼結することにより製造される。しかし、
この先行技術には、ホウ素、炭素、無機酸化物を同時に
添加する方法は、具体的に示されておらず、そのため、
この方法による焼結体では、焼結方法としてホットプレ
スを用いる必要が有り、複雑な形状の部品に対応できな
いという問題がある。
【０００４】また、特開平2-160669号は、気相反応法で
得られた非晶質の窒化珪素−炭化珪素複合粉末から、平
均粒径１μｍ以下の炭化珪素が粒界に分散し、かつ数ナ
ノメーターから数百ナノメーターの大きさの炭化珪素の
微細粒子が窒化珪素粒子内に分散した微細構造を有する
窒化珪素−炭化珪素複合焼結体を開示している。しか
し、非晶質窒化珪素−炭化珪素複合粉末は、焼結中に分
解成分が生成され、液相焼結が進行しにくく、かつ非常
に嵩高いため、成形性が悪い。そのためこの場合も、焼
結方法として実質的にホットプレスを用いる必要があ
る。
得られた非晶質の窒化珪素−炭化珪素複合粉末から、平
均粒径１μｍ以下の炭化珪素が粒界に分散し、かつ数ナ
ノメーターから数百ナノメーターの大きさの炭化珪素の
微細粒子が窒化珪素粒子内に分散した微細構造を有する
窒化珪素−炭化珪素複合焼結体を開示している。しか
し、非晶質窒化珪素−炭化珪素複合粉末は、焼結中に分
解成分が生成され、液相焼結が進行しにくく、かつ非常
に嵩高いため、成形性が悪い。そのためこの場合も、焼
結方法として実質的にホットプレスを用いる必要があ
る。
【０００５】したがって本発明の目的は、５０ｋｇ／ｃ
ｍ2 以下の雰囲気ガス圧下で焼成し、高い緻密性と優れ
た高温強度を有する炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体の
製造方法を提供することである。
ｍ2 以下の雰囲気ガス圧下で焼成し、高い緻密性と優れ
た高温強度を有する炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体の
製造方法を提供することである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】以上の目的に鑑み鋭意研
究の結果、本発明者等は、炭化珪素と窒化珪素の混合粉
末に特定の添加剤を添加し、特定の温度で常圧焼成すれ
ば、高い緻密性と強度を有する炭化珪素と窒化珪素の複
合焼結体がＨＰ、ＨＩＰ等大掛かりな装置を用いること
なく得られることを発見し、本発明を完成した。
究の結果、本発明者等は、炭化珪素と窒化珪素の混合粉
末に特定の添加剤を添加し、特定の温度で常圧焼成すれ
ば、高い緻密性と強度を有する炭化珪素と窒化珪素の複
合焼結体がＨＰ、ＨＩＰ等大掛かりな装置を用いること
なく得られることを発見し、本発明を完成した。
【０００７】すなわち、本発明の炭化珪素と窒化珪素の
複合焼結体の製造方法は、（ａ）炭化珪素と窒化珪素と
の混合粉末に焼結助剤及びホウ素並びに炭素を添加し、
その際前記焼結助剤として（イ）酸化アルミニウムと窒
化アルミニウムのいずれか及び／又は（ロ）周期律表３
Ａ族元素又は４Ａ族元素の酸化物を用い、（ｂ）５０ｋ
ｇ／ｃｍ2 以下の雰囲気ガス圧下かつ２０００℃以上の
温度で焼成することを特徴とする。
複合焼結体の製造方法は、（ａ）炭化珪素と窒化珪素と
の混合粉末に焼結助剤及びホウ素並びに炭素を添加し、
その際前記焼結助剤として（イ）酸化アルミニウムと窒
化アルミニウムのいずれか及び／又は（ロ）周期律表３
Ａ族元素又は４Ａ族元素の酸化物を用い、（ｂ）５０ｋ
ｇ／ｃｍ2 以下の雰囲気ガス圧下かつ２０００℃以上の
温度で焼成することを特徴とする。
【０００８】以下、本発明を詳細に説明する。 〔１〕出発原料 （１）Ｓｉ3 Ｎ4 粉末 本発明で用いる窒化珪素粉末は、０．０１〜１μｍ、特
に０．１〜０．８μｍの平均粒径を有するものが好まし
い。Ｓｉ3 Ｎ4 粉末の添加量は、炭化珪素と窒化珪素と
の合計重量を１００重量％として、５０〜８５重量％と
するのが好ましく、より好ましくは７０〜８０重量％と
する。Ｓｉ3 Ｎ4 粉末の添加量が８０重量％を越えると
（炭化珪素に対するＳｉ3 Ｎ4 粉末の割合が高すぎる
と）、炭化珪素の複合効果がなくなるので好ましくな
い。
に０．１〜０．８μｍの平均粒径を有するものが好まし
い。Ｓｉ3 Ｎ4 粉末の添加量は、炭化珪素と窒化珪素と
の合計重量を１００重量％として、５０〜８５重量％と
するのが好ましく、より好ましくは７０〜８０重量％と
する。Ｓｉ3 Ｎ4 粉末の添加量が８０重量％を越えると
（炭化珪素に対するＳｉ3 Ｎ4 粉末の割合が高すぎる
と）、炭化珪素の複合効果がなくなるので好ましくな
い。
【０００９】（２）炭化珪素粉末 炭化珪素粉末は、０．０１〜１μｍ、特に０．０８〜
０．８μｍの平均粒径を有するものが好ましい。好まし
い炭化珪素粉末の添加量は、炭化珪素と窒化珪素との合
計重量を１００重量％として、１５〜５０重量％であ
り、より好ましくは２０〜３０重量％である。炭化珪素
粉末の含有量が５０重量％を越えると、緻密化が困難と
なるので好ましくない。
０．８μｍの平均粒径を有するものが好ましい。好まし
い炭化珪素粉末の添加量は、炭化珪素と窒化珪素との合
計重量を１００重量％として、１５〜５０重量％であ
り、より好ましくは２０〜３０重量％である。炭化珪素
粉末の含有量が５０重量％を越えると、緻密化が困難と
なるので好ましくない。
【００１０】（３）焼結助剤粉末 焼結助剤粉末は（イ）酸化アルミニウムと窒化アルミニ
ウムのいずれか及び／又は（ロ）周期律表３Ａ族元素又
は４Ａ族元素の酸化物とからなる。
ウムのいずれか及び／又は（ロ）周期律表３Ａ族元素又
は４Ａ族元素の酸化物とからなる。
【００１１】Ａｌ2 Ｏ3 とＡｌＮのうち、Ａｌ2 Ｏ3 が
より好ましい。他の酸化物はＹ2 Ｏ3 、Ｙｂ2 Ｏ3 、Ｅ
ｒ2 Ｏ3 等の周期律表３Ａ族元素及びＺｒＯ2 、ＨｆＯ
2 等の周期律表４Ａ族元素の化合物から選ばれた少なく
とも１種であり、好ましくはＹ2 Ｏ3 である。好ましい
組み合わせはＡｌ2 Ｏ3 とＡｌＮのいずれかと無機酸化
物一種であり、特に好ましくはＡｌ2 Ｏ3 とＹ2 Ｏ3 で
ある。焼結助剤の合計含有量は、炭化珪素と窒化珪素と
の合計重量を１００重量％として、１５重量％以下とす
るのが好ましく、より好ましくは８重量％以下とする。
焼結助剤粉末が１５重量％より多いと焼結体の高温強度
が低い。Ａｌ2 Ｏ3 とＡｌＮのいずれかと周期律表３Ａ
族元素又は４Ａ族元素の酸化物とを同時に添加する時、
Ａｌ2 Ｏ3 とＡｌＮの合計含有量と周期律表３Ａ族元素
又は４Ａ族元素の酸化物の合計含有量の比は、２：１〜
１：１５とする。
より好ましい。他の酸化物はＹ2 Ｏ3 、Ｙｂ2 Ｏ3 、Ｅ
ｒ2 Ｏ3 等の周期律表３Ａ族元素及びＺｒＯ2 、ＨｆＯ
2 等の周期律表４Ａ族元素の化合物から選ばれた少なく
とも１種であり、好ましくはＹ2 Ｏ3 である。好ましい
組み合わせはＡｌ2 Ｏ3 とＡｌＮのいずれかと無機酸化
物一種であり、特に好ましくはＡｌ2 Ｏ3 とＹ2 Ｏ3 で
ある。焼結助剤の合計含有量は、炭化珪素と窒化珪素と
の合計重量を１００重量％として、１５重量％以下とす
るのが好ましく、より好ましくは８重量％以下とする。
焼結助剤粉末が１５重量％より多いと焼結体の高温強度
が低い。Ａｌ2 Ｏ3 とＡｌＮのいずれかと周期律表３Ａ
族元素又は４Ａ族元素の酸化物とを同時に添加する時、
Ａｌ2 Ｏ3 とＡｌＮの合計含有量と周期律表３Ａ族元素
又は４Ａ族元素の酸化物の合計含有量の比は、２：１〜
１：１５とする。
【００１２】（４）ホウ素 ホウ素は微細粉末であればどれでもよいが、非晶質粉末
であるのが好ましい。ホウ素粉末の平均粒径は１μｍ以
下、特に０．８μｍ以下であるのが好ましい。
であるのが好ましい。ホウ素粉末の平均粒径は１μｍ以
下、特に０．８μｍ以下であるのが好ましい。
【００１３】（５）炭素 本発明に使用する炭素質粉末は、微細であれば特定のも
のに特に限定されないが、グラファイト粉末もしくはア
セチレンブラック、ケッチェンブラック等のカーボンブ
ラック粉末が好ましく、特にグラファイトが好ましい。
炭素質粉末は、平均粒径が５μｍ以下、特に１μｍ以下
であるのが好ましい。平均粒径が５μｍより大きいと均
一な分散が困難となる。
のに特に限定されないが、グラファイト粉末もしくはア
セチレンブラック、ケッチェンブラック等のカーボンブ
ラック粉末が好ましく、特にグラファイトが好ましい。
炭素質粉末は、平均粒径が５μｍ以下、特に１μｍ以下
であるのが好ましい。平均粒径が５μｍより大きいと均
一な分散が困難となる。
【００１４】ホウ素と炭素の合計含有量は、炭化珪素と
窒化珪素との合計重量を１００重量％として、０．３〜
５重量％とするのが好ましく、より好ましくは１〜３重
量％とする。ホウ素と炭素の合計含有量が５重量％より
多いと焼結体の高温密度が低い。
窒化珪素との合計重量を１００重量％として、０．３〜
５重量％とするのが好ましく、より好ましくは１〜３重
量％とする。ホウ素と炭素の合計含有量が５重量％より
多いと焼結体の高温密度が低い。
【００１５】〔２〕複合焼結体の製造方法 （１）成形体の作製 まず、各成分を上記配合比となるように配合し、ボール
ミル、ニーダー等で十分に混合する。混合は乾式でも湿
式でも良い。湿式混合の場合には、粉末混合物に水、エ
タノール、ブタノール等の分散媒体を加える。また、射
出成形の場合には適当な有機又は無機バインダーを添加
する。有機バインダーとしては、例えばエチルシリケー
ト、ポリエチレングリコール、ポリビニルアルコール
（ＰＶＡ）、アクリルエマルジョン、ポリウレタンエマ
ルジョン等が挙げられる。また、無機バインダーも添加
することができる。
ミル、ニーダー等で十分に混合する。混合は乾式でも湿
式でも良い。湿式混合の場合には、粉末混合物に水、エ
タノール、ブタノール等の分散媒体を加える。また、射
出成形の場合には適当な有機又は無機バインダーを添加
する。有機バインダーとしては、例えばエチルシリケー
ト、ポリエチレングリコール、ポリビニルアルコール
（ＰＶＡ）、アクリルエマルジョン、ポリウレタンエマ
ルジョン等が挙げられる。また、無機バインダーも添加
することができる。
【００１６】成形体の作製は、金型成形などの方法で行
うことができるが、複雑な形状の成形体を作製するには
スリップキャスティング成形や射出成形が好ましい。
うことができるが、複雑な形状の成形体を作製するには
スリップキャスティング成形や射出成形が好ましい。
【００１７】（２）焼結 本発明では、５０ｋｇ／ｃｍ2 以下の雰囲気ガス圧下で
成形体を焼結するのが好ましい。焼結温度は2000℃以上
であり、好ましく2050℃〜雰囲気ガス圧下での窒化珪素
の分解温度以下である。焼結温度が2000℃未満である
と、焼結体の強度及び靭性が低い。焼結は非酸化性雰囲
気下、好ましくは窒素ガス雰囲気下で行う。このとき、
雰囲気ガス圧は１〜１０kgf ／cm2 程度とするのがより
簡単な装置を用いることができる点から好ましく、焼結
時間は１〜５時間程度とするのが好ましい。また、成形
体は伴粉、好ましくはＢＮ伴粉とともに、ルツボに入れ
て焼結するのが好ましい。ルツボはＢＮルツボ、カーボ
ンルツボなど、好ましくはＢＮルツボを用いる。
成形体を焼結するのが好ましい。焼結温度は2000℃以上
であり、好ましく2050℃〜雰囲気ガス圧下での窒化珪素
の分解温度以下である。焼結温度が2000℃未満である
と、焼結体の強度及び靭性が低い。焼結は非酸化性雰囲
気下、好ましくは窒素ガス雰囲気下で行う。このとき、
雰囲気ガス圧は１〜１０kgf ／cm2 程度とするのがより
簡単な装置を用いることができる点から好ましく、焼結
時間は１〜５時間程度とするのが好ましい。また、成形
体は伴粉、好ましくはＢＮ伴粉とともに、ルツボに入れ
て焼結するのが好ましい。ルツボはＢＮルツボ、カーボ
ンルツボなど、好ましくはＢＮルツボを用いる。
【００１８】上記方法で得られた炭化珪素と窒化珪素の
複合焼結体は、Ｓｉ3 Ｎ4 粒子内及び粒界に微細なＳｉ
Ｃ粒子が分散し、かつＳｉＣ粒子内に微細なＳｉ3 Ｎ4
粒子が分散したいわゆるナノコンポジット構造を有す
る。ＳｉＣ粒子はＳｉ3 Ｎ4 粒子より熱膨張率が大きい
ため、Ｓｉ3 Ｎ4 粒子に圧縮残留応力が働くと考えられ
る。また、Ｓｉ3 Ｎ4 の粒界に分散した微細なＳｉＣ粒
子は、Ｓｉ3 Ｎ4 の粒界すべりを抑制するくさびのよう
な作用をすると考えられる。
複合焼結体は、Ｓｉ3 Ｎ4 粒子内及び粒界に微細なＳｉ
Ｃ粒子が分散し、かつＳｉＣ粒子内に微細なＳｉ3 Ｎ4
粒子が分散したいわゆるナノコンポジット構造を有す
る。ＳｉＣ粒子はＳｉ3 Ｎ4 粒子より熱膨張率が大きい
ため、Ｓｉ3 Ｎ4 粒子に圧縮残留応力が働くと考えられ
る。また、Ｓｉ3 Ｎ4 の粒界に分散した微細なＳｉＣ粒
子は、Ｓｉ3 Ｎ4 の粒界すべりを抑制するくさびのよう
な作用をすると考えられる。
【００１９】
【実施例】以下、本発明を具体的実施例によりさらに詳
細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではな
い。
細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではな
い。
【００２０】実施例１〜２ 平均粒径が0.1 μｍのＳｉ3 Ｎ4 粉末と、平均粒径が0.
2 μｍのＳｉＣ粉末と、平均粒径が1.4 μｍのＹ2 Ｏ3
粉末と、平均粒径が0.8 μｍのＡｌ2 Ｏ3 粉末と、平均
粒径0.8 μｍのＢ粉末と、平均粒径１μｍのＣ粉末と
を、表１に示す割合でそれぞれ秤量して試料１〜４を調
製し、エタノール３００ｇと窒化珪素ボール６００ｇと
ともに２リットルのモノポットに入れ、エタノールを溶
媒としてボールミルにより６４時間混合し、溶媒を乾燥
除去して４種類の試料粉末とした。
2 μｍのＳｉＣ粉末と、平均粒径が1.4 μｍのＹ2 Ｏ3
粉末と、平均粒径が0.8 μｍのＡｌ2 Ｏ3 粉末と、平均
粒径0.8 μｍのＢ粉末と、平均粒径１μｍのＣ粉末と
を、表１に示す割合でそれぞれ秤量して試料１〜４を調
製し、エタノール３００ｇと窒化珪素ボール６００ｇと
ともに２リットルのモノポットに入れ、エタノールを溶
媒としてボールミルにより６４時間混合し、溶媒を乾燥
除去して４種類の試料粉末とした。
【００２１】各種試料粉末を金型プレス（２００ｋｇ／
ｃｍ2 ）で予備成形した後、ＣＩＰで４トン／平方セン
チの等方圧を加え、３０×５０×６ｍｍの成形体を作製
した。成形体を図１に示すように伴粉に埋め込むように
ＢＮルツボに入れ、図２に示す焼成パターン及び９ｋｇ
／ｃｍ2 の窒素雰囲気下で２０００℃（実施例１）又は
２０５０℃（実施例２）の焼成温度でそれぞれ焼結を行
い、炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体を得た。得られた
焼結体の密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を求
めた。結果はまとめて図３に示す。
ｃｍ2 ）で予備成形した後、ＣＩＰで４トン／平方セン
チの等方圧を加え、３０×５０×６ｍｍの成形体を作製
した。成形体を図１に示すように伴粉に埋め込むように
ＢＮルツボに入れ、図２に示す焼成パターン及び９ｋｇ
／ｃｍ2 の窒素雰囲気下で２０００℃（実施例１）又は
２０５０℃（実施例２）の焼成温度でそれぞれ焼結を行
い、炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体を得た。得られた
焼結体の密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を求
めた。結果はまとめて図３に示す。
【００２２】比較例１〜２ 実施例と同じ方法で、表１に示す割合で試料１〜５をそ
れぞれ秤量し、五種類の試料粉末を調製した。各種試料
粉末を実施例１と同様に予備成形、ＣＩＰ処理によっ
て、３０×５０×６ｍｍの成形体に作製した。成形体を
図１に示すように伴粉に埋め込むようにＢＮルツボに入
れ、図２に示す焼成パターン及び９ｋｇ／ｃｍ2 の窒素
雰囲気下で１８５０℃（比較例１）又は１９００℃（比
較例２）の温度でそれぞれ焼結を行い、炭化珪素と窒化
珪素の複合焼結体を得た。実施例１と同じ方法でそれぞ
れの焼結体の相対密度を求め、図３に示す。
れぞれ秤量し、五種類の試料粉末を調製した。各種試料
粉末を実施例１と同様に予備成形、ＣＩＰ処理によっ
て、３０×５０×６ｍｍの成形体に作製した。成形体を
図１に示すように伴粉に埋め込むようにＢＮルツボに入
れ、図２に示す焼成パターン及び９ｋｇ／ｃｍ2 の窒素
雰囲気下で１８５０℃（比較例１）又は１９００℃（比
較例２）の温度でそれぞれ焼結を行い、炭化珪素と窒化
珪素の複合焼結体を得た。実施例１と同じ方法でそれぞ
れの焼結体の相対密度を求め、図３に示す。
【００２３】比較例３〜６ 実施例と同じ方法で、表１に示す割合で試料６〜１０を
それぞれ秤量し、五種類の試料粉末を調製した。各種試
料粉末を実施例１と同様に予備成形、ＣＩＰ処理によっ
て、３０×５０×６ｍｍの成形体に作製した。成形体を
図１に示すように伴粉に埋め込むようにＢＮルツボに入
れ、図２に示す焼成パターン及び９ｋｇ／ｃｍ2 の窒素
雰囲気下で１８５０℃（比較例３）、１９００℃（比較
例４）、２０００℃（比較例５）、２０５０℃（比較例
６）の四つの温度でそれぞれ焼結を行い、炭化珪素と窒
化珪素の複合焼結体を得た。実施例１と同じ方法でそれ
ぞれの焼結体の相対密度を求め、図４に示す。
それぞれ秤量し、五種類の試料粉末を調製した。各種試
料粉末を実施例１と同様に予備成形、ＣＩＰ処理によっ
て、３０×５０×６ｍｍの成形体に作製した。成形体を
図１に示すように伴粉に埋め込むようにＢＮルツボに入
れ、図２に示す焼成パターン及び９ｋｇ／ｃｍ2 の窒素
雰囲気下で１８５０℃（比較例３）、１９００℃（比較
例４）、２０００℃（比較例５）、２０５０℃（比較例
６）の四つの温度でそれぞれ焼結を行い、炭化珪素と窒
化珪素の複合焼結体を得た。実施例１と同じ方法でそれ
ぞれの焼結体の相対密度を求め、図４に示す。
【００２４】 表１ 混合粉末（重量％）(1) 焼結助剤（重量％）(1) 試料No. Ｓｉ3 Ｎ4 ＳｉＣ Ｙ2 Ｏ3 Ａｌ2 Ｏ3 Ｂ Ｃ 試料１ ７０ ３０ ６ ２ １ ２ 試料２ ７０ ３０ ６ ２ ０．５ １ 試料３ ７０ ３０ ６ ２ ０．３ ０．６ 試料４ ７０ ３０ ６ ２ ０．１ ０．２ 試料５ ７０ ３０ ６ ２ ０ ０ 試料６ ９０ １０ ６ ２ １ ２ 試料７ ９０ １０ ６ ２ ０．５ １ 試料８ ９０ １０ ６ ２ ０．３ ０．６ 試料９ ９０ １０ ６ ２ ０．１ ０．２ 試料１０ ９０ １０ ６ ２ ０ ０ 注（１）： 炭化珪素と窒化珪素との合計重量に対する重量％である。
【００２５】図３に示すように、２０００℃未満の温度
で焼成した比較例１及び比較例２では、ホウ素と炭素の
合計含有量が高くなるにつれて、焼結体の相対密度が著
しく減少した。また、炭化珪素含有量が１０重量％であ
る比較例３〜６では、図４に示すように全般的に相対密
度が実施例１及び２より低かった。
で焼成した比較例１及び比較例２では、ホウ素と炭素の
合計含有量が高くなるにつれて、焼結体の相対密度が著
しく減少した。また、炭化珪素含有量が１０重量％であ
る比較例３〜６では、図４に示すように全般的に相対密
度が実施例１及び２より低かった。
【００２６】
【発明の効果】以上詳述したように、本発明の方法によ
れば、炭化珪素と窒化珪素と特定の焼結助剤を用い、特
定の温度で５０ｋｇ／ｃｍ2 以下の雰囲気ガス圧下焼結
することによって、Ｓｉ3 Ｎ4 粒子内及び粒界に微細な
ＳｉＣ粒子が分散し、かつＳｉＣ粒子内に微細なＳｉ3
Ｎ4 粒子が分散したナノコンポジット構造を有する複合
焼結体が得られる。このため、本発明の方法により得ら
れた複合焼結体は優れた緻密性と高温強度を有する。こ
のような特性を有する炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体
は、高温下で使用される摺動部材等に好適である。
れば、炭化珪素と窒化珪素と特定の焼結助剤を用い、特
定の温度で５０ｋｇ／ｃｍ2 以下の雰囲気ガス圧下焼結
することによって、Ｓｉ3 Ｎ4 粒子内及び粒界に微細な
ＳｉＣ粒子が分散し、かつＳｉＣ粒子内に微細なＳｉ3
Ｎ4 粒子が分散したナノコンポジット構造を有する複合
焼結体が得られる。このため、本発明の方法により得ら
れた複合焼結体は優れた緻密性と高温強度を有する。こ
のような特性を有する炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体
は、高温下で使用される摺動部材等に好適である。
【図１】本発明の炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体の製
造に用いる焼結用ルツボを概略的に示す断面図である。
造に用いる焼結用ルツボを概略的に示す断面図である。
【図２】本発明の一実施例における炭化珪素と窒化珪素
の成形体を焼結する際の温度と圧力の条件を示すグラフ
である。ただし、図中の数値は昇温、冷却速度及び保持
時間を表わす。
の成形体を焼結する際の温度と圧力の条件を示すグラフ
である。ただし、図中の数値は昇温、冷却速度及び保持
時間を表わす。
【図３】実施例１及び比較例１における炭化珪素と窒化
珪素の複合焼結体の相対密度とホウ素、炭素の合計含有
量との関係を示すグラフである。
珪素の複合焼結体の相対密度とホウ素、炭素の合計含有
量との関係を示すグラフである。
【図４】比較例２における炭化珪素と窒化珪素の複合焼
結体の相対密度とホウ素、炭素の合計含有量との関係を
示すグラフである。
結体の相対密度とホウ素、炭素の合計含有量との関係を
示すグラフである。
１・・・ＢＮルツボ ２・・・伴粉 ３・・・成形体
Claims (2)
- 【請求項１】 炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体の製造
方法において、（ａ）炭化珪素と窒化珪素との混合粉末
に焼結助剤及びホウ素並びに炭素を添加し、その際前記
焼結助剤として（イ）酸化アルミニウムと窒化アルミニ
ウムのいずれか及び／又は（ロ）周期律表３Ａ族元素又
は４Ａ族元素の酸化物を用い、（ｂ）５０ｋｇ／ｃｍ2
以下の雰囲気ガス圧下かつ２０００℃以上の温度で焼成
することを特徴とする方法。 - 【請求項２】 請求項１に記載の炭化珪素と窒化珪素の
複合焼結体の製造方法において、炭化珪素と窒化珪素と
の合計を１００重量％として、前記炭化珪素の含有量を
１５〜５０重量％とし、前記焼結助剤の合計含有量を１
５重量％以下とし、ホウ素と炭素の合計含有量を０．３
〜５重量％とすることを特徴とする方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6335076A JPH08175874A (ja) | 1994-12-20 | 1994-12-20 | 炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体の製造方法 |
| EP95117928A EP0712819B1 (en) | 1994-11-21 | 1995-11-14 | Method for producing composite sintered body of silicon carbide and silicon nitride |
| DE69512349T DE69512349T2 (de) | 1994-11-21 | 1995-11-14 | Verfahren zur Herstellung von Kompositsinterkörpern aus Siliciumkarbid und Siliciumnitrid |
| US08/559,001 US5785922A (en) | 1994-11-21 | 1995-11-16 | Method for producing composite sintered body of silicon carbide and silicon nitride |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6335076A JPH08175874A (ja) | 1994-12-20 | 1994-12-20 | 炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08175874A true JPH08175874A (ja) | 1996-07-09 |
Family
ID=18284500
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6335076A Pending JPH08175874A (ja) | 1994-11-21 | 1994-12-20 | 炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08175874A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006076858A (ja) * | 2004-09-13 | 2006-03-23 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | 複合セラミックス |
-
1994
- 1994-12-20 JP JP6335076A patent/JPH08175874A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006076858A (ja) * | 2004-09-13 | 2006-03-23 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | 複合セラミックス |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US6261511B1 (en) | Method for producing ceramic composite particle | |
| JPH0222175A (ja) | 炭化珪素ホイスカー又は窒化珪素粉末を含む反応結合窒化珪素複合材料の製造及び焼結 | |
| US5785922A (en) | Method for producing composite sintered body of silicon carbide and silicon nitride | |
| EP0676380A1 (en) | Composite powders of silicon nitride and silicon carbide | |
| JP2507480B2 (ja) | ＳｉＣ−Ａｌ▲下２▼Ｏ▲下３▼複合焼結体及びその製造法 | |
| JPH08175874A (ja) | 炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体の製造方法 | |
| JP2649220B2 (ja) | 窒化珪素／炭化珪素複合粉末及び複合成形体並びにそれらの製造方法及び窒化珪素／炭化珪素複合焼結体の製造方法 | |
| JPH1029868A (ja) | 窒化珪素複合焼結体及びその製造方法 | |
| JP3567001B2 (ja) | 炭化珪素と窒化珪素の複合焼結体の製造方法 | |
| JPS6212663A (ja) | Ｂ４ｃ質複合体およびその製造方法 | |
| JP4070254B2 (ja) | 窒化珪素と炭化珪素の複合焼結体及びその製造方法 | |
| JPH09157028A (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| JP3570676B2 (ja) | セラミックス多孔体及びその製造方法 | |
| JP2826080B2 (ja) | 窒化珪素／炭化珪素複合焼結体及び複合粉末の製造方法 | |
| JP3979680B2 (ja) | 窒化ケイ素質焼結体用窒化ケイ素粉末ならびに窒化ケイ素質焼結体およびその製造方法 | |
| JP3271123B2 (ja) | 窒化珪素と窒化硼素との複合体の製造方法 | |
| JPS6346029B2 (ja) | ||
| JPH1029869A (ja) | 窒化珪素／炭化珪素複合焼結体及びその製造方法 | |
| JP3241215B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体の製造方法 | |
| JPH0687664A (ja) | 窒化珪素焼結体の製造方法 | |
| JP3564164B2 (ja) | 窒化珪素焼結体及びその製造方法 | |
| JPH01219062A (ja) | 炭化珪素焼結体の製造方法 | |
| JP2687633B2 (ja) | 窒化珪素焼結体の製造方法 | |
| JP2002293638A (ja) | 窒化珪素焼結体 | |
| JPH05294726A (ja) | 炭化珪素系複合焼結体 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20040303 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20040630 |