JPH08173766A - オフガス中のアンモニアの分解方法 - Google Patents
オフガス中のアンモニアの分解方法Info
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- JPH08173766A JPH08173766A JP7265622A JP26562295A JPH08173766A JP H08173766 A JPH08173766 A JP H08173766A JP 7265622 A JP7265622 A JP 7265622A JP 26562295 A JP26562295 A JP 26562295A JP H08173766 A JPH08173766 A JP H08173766A
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
- B01D53/86—Catalytic processes
- B01D53/8621—Removing nitrogen compounds
- B01D53/8634—Ammonia
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/36—Hydrogen production from non-carbon containing sources, e.g. by water electrolysis
Abstract
(57)【要約】
【課題】 250 〜500 ℃でアンモニア含有オフガス中の
アンモニアを窒素へ低温接触酸化する方法を提供する。 【解決手段】 不活性担体上に、銅、コバルト、鉄、ク
ロム、ニッケル、マンガン及びその混合物からなる群か
ら選択された金属をその酸化物及び／又はその硫酸塩の
形で含み、さらに白金金属類からなる群から選択された
成分を含む触媒を硫酸化し、アンモニア含有ガスをこの
触媒と接触させ、窒素リッチの分解ガスを回収する。
アンモニアを窒素へ低温接触酸化する方法を提供する。 【解決手段】 不活性担体上に、銅、コバルト、鉄、ク
ロム、ニッケル、マンガン及びその混合物からなる群か
ら選択された金属をその酸化物及び／又はその硫酸塩の
形で含み、さらに白金金属類からなる群から選択された
成分を含む触媒を硫酸化し、アンモニア含有ガスをこの
触媒と接触させ、窒素リッチの分解ガスを回収する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、アンモニアを分解
する方法、特に触媒の存在下において低温でアンモニア
を含有するオフガス中のアンモニアを窒素に選択的に分
解する方法に関する。
する方法、特に触媒の存在下において低温でアンモニア
を含有するオフガス中のアンモニアを窒素に選択的に分
解する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】酸素を用いてアンモニアを窒素と水に接
触分解する方法は、以下の反応式に従ってすすむ。 4NH3 + 3O2 → 2N2 + 6H2O 上記の酸化反応の他に、主に以下の反応式に従いアンモ
ニアは酸素と反応し、窒素酸化物を形成する。
触分解する方法は、以下の反応式に従ってすすむ。 4NH3 + 3O2 → 2N2 + 6H2O 上記の酸化反応の他に、主に以下の反応式に従いアンモ
ニアは酸素と反応し、窒素酸化物を形成する。
【０００３】 4NH3 + 7O2 → 4NO2 + 6H2O 4NH3 + 5O2 → 4NO + 6H2O 2NH3 + 2O2 → N2O + 3H2O 所望の窒素の形成を高めるためには、この方法は、不所
望の窒素酸化物よりむしろ主酸化生成物として窒素を形
成するための分解触媒の選択性に依存する。
望の窒素酸化物よりむしろ主酸化生成物として窒素を形
成するための分解触媒の選択性に依存する。
【０００４】アンモニアの選択的分解において活性であ
る公知の触媒としては、ドイツ連邦共和国特許出願公開
第2,026,657 号明細書に記載されたコバルト又はコバル
ト酸化物含有触媒及び米国特許第5,139,756 号に記載さ
れたアルミナ担体に担持されたバナジウム酸化物含有触
媒がある。低温域でアンモニアを分解するためのその他
の公知の触媒は、白金金属類を含む（ドイツ連邦共和国
特許出願公開第2,447,552 号明細書参照）。
る公知の触媒としては、ドイツ連邦共和国特許出願公開
第2,026,657 号明細書に記載されたコバルト又はコバル
ト酸化物含有触媒及び米国特許第5,139,756 号に記載さ
れたアルミナ担体に担持されたバナジウム酸化物含有触
媒がある。低温域でアンモニアを分解するためのその他
の公知の触媒は、白金金属類を含む（ドイツ連邦共和国
特許出願公開第2,447,552 号明細書参照）。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】驚くべきことに我々
は、アンモニア含有ガスと接触する際に又はその前に触
媒を硫酸化した場合に、公知のアンモニア分解触媒の選
択性及び活性が改善されることを見出した。
は、アンモニア含有ガスと接触する際に又はその前に触
媒を硫酸化した場合に、公知のアンモニア分解触媒の選
択性及び活性が改善されることを見出した。
【０００６】
【課題を解決する手段】上記の発見及び観察に従い、本
発明は、250 〜500 ℃でアンモニア含有ガス中のアンモ
ニアを低温接触酸化する方法であって、銅、コバルト、
鉄、クロム、ニッケル、マンガン及びその混合物からな
る群から選択された不活性担体金属をその酸化物及び／
又はその硫酸塩の形で含み、さらに白金金属類からなる
群から選択された成分を含む触媒を硫酸化し、アンモニ
ア含有ガスを硫酸化した触媒と接触させ、窒素リッチの
分解ガスを回収することを特徴とする上記方法を提供す
る。
発明は、250 〜500 ℃でアンモニア含有ガス中のアンモ
ニアを低温接触酸化する方法であって、銅、コバルト、
鉄、クロム、ニッケル、マンガン及びその混合物からな
る群から選択された不活性担体金属をその酸化物及び／
又はその硫酸塩の形で含み、さらに白金金属類からなる
群から選択された成分を含む触媒を硫酸化し、アンモニ
ア含有ガスを硫酸化した触媒と接触させ、窒素リッチの
分解ガスを回収することを特徴とする上記方法を提供す
る。
【０００７】工業的にこの方法を実施する際には、触媒
は代表的には1 〜20重量％の量の活性触媒金属及び担体
に担持された100 〜2000重量ppm の量の白金金属助触媒
を含む。適した担体は、アルミナ、チタニア、シリカ又
はその混合物からなる群から選択される。触媒は、リン
グ、ペレット、タブレット及びモノリシックの形で使用
することが好ましい。
は代表的には1 〜20重量％の量の活性触媒金属及び担体
に担持された100 〜2000重量ppm の量の白金金属助触媒
を含む。適した担体は、アルミナ、チタニア、シリカ又
はその混合物からなる群から選択される。触媒は、リン
グ、ペレット、タブレット及びモノリシックの形で使用
することが好ましい。
【０００８】本発明で使用する触媒を製造するための便
利な方法は、担体材料に活性化合物の塩の水溶液を含浸
させ、次いでその塩を金属成分の酸化物又は硫化物に分
解するのに十分な温度に加熱することからなる。上記し
たように、触媒を硫酸化した形で使用すると、アンモニ
アの分解の際の触媒の活性及び選択性は著しく増加す
る。触媒を硫酸化された状態に維持するために、代表的
には1 〜4000ppm の量の揮発性硫黄化合物を触媒と接触
する前のアンモニア含有ガスに添加することが好まし
い。
利な方法は、担体材料に活性化合物の塩の水溶液を含浸
させ、次いでその塩を金属成分の酸化物又は硫化物に分
解するのに十分な温度に加熱することからなる。上記し
たように、触媒を硫酸化した形で使用すると、アンモニ
アの分解の際の触媒の活性及び選択性は著しく増加す
る。触媒を硫酸化された状態に維持するために、代表的
には1 〜4000ppm の量の揮発性硫黄化合物を触媒と接触
する前のアンモニア含有ガスに添加することが好まし
い。
【０００９】この方法によって、アンモニアの含有量が
10000 容量ppm までであるオフガスを、通常固定床とし
て反応器に設置される上記触媒と接触させる。200 〜50
0 ℃、好ましくは230 〜380 ℃の入口温度でアンモニア
から窒素への分解がほぼ完全となる。
10000 容量ppm までであるオフガスを、通常固定床とし
て反応器に設置される上記触媒と接触させる。200 〜50
0 ℃、好ましくは230 〜380 ℃の入口温度でアンモニア
から窒素への分解がほぼ完全となる。
【００１０】
例１ シリカ担体に担持されたCo/Pt 触媒の製造 外径10mmの環状の形のシリカ担体を空中で600 ℃でか焼
した。次いで、か焼担体にCo(NO3)2の水溶液を含浸さ
せ、含浸された担体の全重量に対する最終的なコバルト
の濃度を10重量％とした。含浸後に担体を乾燥した。次
いで、さらに担体にH2PtCl6 の水溶液から白金を含浸さ
せ、含浸された担体の全重量に対して670 重量ppm の白
金を最終的に導入した。最後に、含浸された担体を乾燥
し、空中で500 ℃でか焼し、活性触媒を得た。 例２ 例１と同様に、シリカ担体の活性材料として10重量％の
銅及び670 重量ppm の白金を含む触媒を製造した。
した。次いで、か焼担体にCo(NO3)2の水溶液を含浸さ
せ、含浸された担体の全重量に対する最終的なコバルト
の濃度を10重量％とした。含浸後に担体を乾燥した。次
いで、さらに担体にH2PtCl6 の水溶液から白金を含浸さ
せ、含浸された担体の全重量に対して670 重量ppm の白
金を最終的に導入した。最後に、含浸された担体を乾燥
し、空中で500 ℃でか焼し、活性触媒を得た。 例２ 例１と同様に、シリカ担体の活性材料として10重量％の
銅及び670 重量ppm の白金を含む触媒を製造した。
【００１１】か焼した担体にCu(NO3)2の水溶液を含浸さ
せ、次いでH2PtCl6 の水溶液を含浸させた。次いで、含
浸された担体を例１に記載したようにか焼した。 例３ シリカ担体の活性材料としてCu、Ni及びPtを含む触媒の
製造 白金を含浸する前に、担体にNi(NO3)2の水溶液を担体に
含浸し、最終的に10重量％のNiを導入する段階を除き、
例２と同様に触媒を製造した。 例４ シリカ担体の活性材料としてCu、Pd及びPtを含む触媒の
製造 上記したようにか焼したシリカ担体にCu(NO3)2の水溶液
を含浸させ、最終的に10重量％のCuを導入した。
せ、次いでH2PtCl6 の水溶液を含浸させた。次いで、含
浸された担体を例１に記載したようにか焼した。 例３ シリカ担体の活性材料としてCu、Ni及びPtを含む触媒の
製造 白金を含浸する前に、担体にNi(NO3)2の水溶液を担体に
含浸し、最終的に10重量％のNiを導入する段階を除き、
例２と同様に触媒を製造した。 例４ シリカ担体の活性材料としてCu、Pd及びPtを含む触媒の
製造 上記したようにか焼したシリカ担体にCu(NO3)2の水溶液
を含浸させ、最終的に10重量％のCuを導入した。
【００１２】Cu含浸担体を乾燥し、次いでPd(NO3)2及び
H2PtCl6 の水溶液からPd及びPtを含浸させ、それぞれ含
浸された担体の全重量に対して670 重量ppm の含有量と
した。最後に、含浸した触媒を空中で500 ℃でか焼し、
活性化した。 例５ 例１〜４で製造した触媒のアンモニアから窒素への分解
における活性及び選択性を試験した。
H2PtCl6 の水溶液からPd及びPtを含浸させ、それぞれ含
浸された担体の全重量に対して670 重量ppm の含有量と
した。最後に、含浸した触媒を空中で500 ℃でか焼し、
活性化した。 例５ 例１〜４で製造した触媒のアンモニアから窒素への分解
における活性及び選択性を試験した。
【００１３】断熱操作される反応チューブ中に固定床と
して0.25リットルのサンプルを導入した。 20容量％ O2 2容量％ H2O 1000ppm NH3 、及び 以下の表中に示した含有量の二酸化硫黄からなるガスを
表中に示した条件下で反応器に導入した。特定の条件下
でこれらの触媒を用いて得られるアンモニア転化率及び
得られる窒素の選択性を表中にまとめる。 この結果から明らかなように、反応器入口でテストガス
に添加された少量の二酸化硫黄の存在下において、アン
モニアから窒素への分解が著しく改善される。硫酸化し
ていない触媒を用いる公知の方法と比較すると、ガス中
に硫黄が存在する場合にはアンモニアから窒素への分解
は高選択性を示す。公知の接触アンモニア分解方法でお
こる有害な窒素酸化物の形成は、本質的に抑制される。
して0.25リットルのサンプルを導入した。 20容量％ O2 2容量％ H2O 1000ppm NH3 、及び 以下の表中に示した含有量の二酸化硫黄からなるガスを
表中に示した条件下で反応器に導入した。特定の条件下
でこれらの触媒を用いて得られるアンモニア転化率及び
得られる窒素の選択性を表中にまとめる。 この結果から明らかなように、反応器入口でテストガス
に添加された少量の二酸化硫黄の存在下において、アン
モニアから窒素への分解が著しく改善される。硫酸化し
ていない触媒を用いる公知の方法と比較すると、ガス中
に硫黄が存在する場合にはアンモニアから窒素への分解
は高選択性を示す。公知の接触アンモニア分解方法でお
こる有害な窒素酸化物の形成は、本質的に抑制される。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｊ 23/656 23/89 ＺＡＢ Ａ 27/053 ＺＡＢ Ａ Ｂ０１Ｊ 23/64 １０４ Ａ
Claims (8)
- 【請求項１】 アンモニア含有オフガス中のアンモニア
を250 〜500 ℃で窒素へ低温接触酸化する方法であっ
て、不活性担体上に、銅、コバルト、鉄、クロム、ニッ
ケル、マンガン及びその混合物からなる群から選択され
た金属をその酸化物及び／又はその硫酸塩の形で含み、
さらに白金金属類からなる群から選択された成分を含む
触媒を硫酸化し、アンモニア含有ガスをこの触媒と接触
させ、窒素リッチの分解ガスを回収することを特徴とす
る上記方法。 - 【請求項２】 白金金属類が白金及び／又はパラジウム
を含む請求項１に記載の方法。 - 【請求項３】 触媒が、触媒の全重量に対して1 〜20重
量％の量の金属を含む請求項１に記載の方法。 - 【請求項４】 触媒が、触媒の全重量に対して100 〜20
00ppm の量のその他の成分を含む請求項１に記載の方
法。 - 【請求項５】 担体が、アルミナ、チタニア、シリカ及
びその混合物からなる群から選択される請求項１に記載
の方法。 - 【請求項６】 触媒が、リング、ペレット、タブレット
及びモノリシックの形である請求項１に記載の方法。 - 【請求項７】 揮発性硫黄化合物をオフガスに添加する
ことによって触媒を硫酸化する請求項１に記載の方法。 - 【請求項８】 揮発性硫黄化合物を1 〜4000容量ppm の
量でオフガスに添加する請求項７に記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DK118494A DK171722B1 (da) | 1994-10-14 | 1994-10-14 | Fremgangsmåde til katalytisk lavtemperaturoxidation af ammoniak i en ammoniakholdig gas |
| DK1184/94 | 1994-10-14 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08173766A true JPH08173766A (ja) | 1996-07-09 |
| JP3852969B2 JP3852969B2 (ja) | 2006-12-06 |
Family
ID=8101933
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP26562295A Expired - Fee Related JP3852969B2 (ja) | 1994-10-14 | 1995-10-13 | オフガス中のアンモニアの分解方法 |
Country Status (12)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5587134A (ja) |
| EP (1) | EP0706816B1 (ja) |
| JP (1) | JP3852969B2 (ja) |
| AT (1) | ATE194089T1 (ja) |
| CA (1) | CA2160058C (ja) |
| CZ (1) | CZ290321B6 (ja) |
| DE (1) | DE69517645T2 (ja) |
| DK (1) | DK171722B1 (ja) |
| ES (1) | ES2149302T3 (ja) |
| PL (1) | PL180884B1 (ja) |
| RU (1) | RU2156729C2 (ja) |
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