JPH0812879A

JPH0812879A - ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物

Info

Publication number: JPH0812879A
Application number: JP17041894A
Authority: JP
Inventors: Akifumi Oshima; 章文大島; Takumi Sato; 匠佐藤; Masataka Morioka; 正隆森岡
Original assignee: GE Plastics Japan Ltd
Current assignee: SABIC Innovative Plastics Japan KK
Priority date: 1994-06-30
Filing date: 1994-06-30
Publication date: 1996-01-16

Abstract

(57)【要約】【目的】無機充填剤及びリン酸エステル系難燃剤を含
むＰＰＥ系樹脂組成物において、マトリックスとガラス
繊維の密着性、剛性、強度、インパクト、靭性、難燃性
が改善されたＰＰＥ系樹脂組成物を提供することを目的
とする。【構成】（Ａ）ポリフェニレンエーテル系樹脂又はこ
れとポリスチレン系樹脂とを組み合わせた樹脂１００重
量部、（Ｂ）ガラス繊維５〜６０重量部、（Ｃ）リン酸
エステル系難燃剤３〜３０重量部、及び（Ｄ）オルガノ
ハイドロジェンポリシロキサン０．０１〜５重量部、を
含むことを特徴とするポリフェニレンエーテル系樹脂組
成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、ポリフェニレンエーテ
ル（以下、ＰＰＥと称する場合がある）系樹脂組成物に
関するものである。

【０００２】

【従来の技術】ＰＰＥ系樹脂は、優れた加水分解安定
性、寸法安定性、靭性、耐熱性及び誘電特性を有し、広
範囲に使用されている熱可塑性エンジニアリングプラス
チック樹脂である。

【０００３】ＰＰＥ系樹脂に、剛性、強度又は更に寸法
安定性を持たせる目的で、ガラス繊維、マイカ、その他
の無機充填剤を配合することが行われている。又、ＰＰ
Ｅ系樹脂に難燃性を持たせるため、ＴＰＰ（トリフェニ
ルホスフェート）或いはＲＤＰ（レゾルシノールジホス
フェート）等のリン酸エステルを配合することが行われ
ている。

【０００４】しかしながら、上記の無機充填剤を含むＰ
ＰＥ系樹脂にＲＤＰ等の難燃剤を配合した場合、剛性、
強度又はインパクトの低下が生じることが知られてい
る。難燃化したガラス繊維強化ＰＰＥ系樹脂の表面を表
面走査型電子顕微鏡で観察すると、ガラス繊維表面とマ
トリックス樹脂との密着が悪いのが観察される。そのた
めに剛性、強度又はインパクトの低下が起こると推測さ
れる。

【０００５】また、難燃剤を配合した無機充填剤を含む
ＰＰＥ系樹脂は、難燃剤を添加しているにも拘わらず、
無添加のものに比べ燃焼時間が短くならないという問題
が存在する。これはおそらく、難燃剤或いはその熱分解
物が、ガラス繊維の表面とマトリックス樹脂の密着を阻
害するような働きをしているためと考えられる。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、ガラス繊維
及びリン酸エステル系難燃剤を含むＰＰＥ系樹脂組成物
において、マトリックスとガラス繊維の密着性、剛性、
強度、インパクト、靭性、難燃性等が改善されたＰＰＥ
系樹脂組成物を提供することを目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明は、（Ａ）ポリフ
ェニレンエーテル系樹脂又はこれとポリスチレン系樹脂
とを組み合わせた樹脂１００重量部に対して、（Ｂ）ガ
ラス繊維５〜６０重量部、（Ｃ）リン酸エステル系難燃
剤３〜３０重量部、及び（Ｄ）オルガノハイドロジェン
ポリシロキサン０．０１〜５重量部、を含むことを特徴
とするポリフェニレンエーテル系樹脂組成物である。

【０００８】本発明の成分（Ａ）におけるＰＰＥ系樹脂
としては公知のものが使用できる。ＰＰＥ系樹脂として
は、例えば一般式（化２）、

【０００９】

【化２】（式中、Ｒ₉〜Ｒ₁₂は、それぞれ独立して、水素原子、
ハロゲン原子、アルキル基、アルコキシ基及びハロゲン
原子とフェニル環との間に少なくとも２個の炭素原子を
有するハロアルキル基又はハロアルコキシ基で第３級α
−炭素を含まないものから選ばれた一価置換基を表し、
ｍは重合度を表す整数である）で示される重合体の総称
であり、上記一般式で示される重合体の一種単独であっ
ても、二種以上が組み合わされた共重合体であってもよ
い。好ましい具体例では、Ｒ₉及びＲ₁₀が炭素原子数１
〜４のアルキル基であり、Ｒ₁₁及びＲ₁₂が水素原子若し
くは炭素原子数１〜４のアルキル基である。例えば、ポ
リ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテ
ル、ポリ（２，６−ジエチル−１，４−フェニレン）エ
ーテル、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フェ
ニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−プロピル−
１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２，６−ジプロ
ピル−１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−エチ
ル−６−プロピル−１，４−フェニレン）エーテル等が
挙げられる。ＰＰＥ共重合体としては、上記ポリフェニ
レンエーテル繰り返し単位中にアルキル三置換フェノー
ル例えば２，３，６−トリメチルフェノールを一部含有
する共重合体を挙げることができる。またこれらのＰＰ
Ｅに、スチレン系化合物がグラフトした共重合体であっ
てもよい。スチレン系化合物グラフト化ポリフェニレン
エーテルとしては、上記ＰＰＥにスチレン系化合物とし
て、例えばスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトル
エン、クロロスチレンなどをグラフト重合して得られる
共重合体である。

【００１０】本発明の成分（Ａ）におけるスチレン系樹
脂としては公知のものが使用できる。スチレン系樹脂と
しては、例えば一般式（化３）、

【００１１】

【化３】（式中、Ｒ₁₃は水素原子又は炭素原子数１〜４のアルキ
ル基であり、Ｚはハロゲン原子又は炭素原子数１〜４の
アルキル基である置換基を表し、ａは０〜５の整数であ
る）で示される芳香族ビニル化合物から誘導された繰り
返し構造単位を、その重合体中に少なくとも２５重量％
以上有するものでなければならない。かかるスチレン系
重合体としては、スチレン若しくはその誘導体（例え
ば、ｐ−メチルスチレン、α−メチルスチレン、α−メ
チル−ｐ−メチルスチレン、クロロスチレン、ブロモス
チレン等）の単独重合体及び、例えばポリブタジエン、
ポリイソプレン、ブチルゴム、ＥＰＤＭ、エチレン−プ
ロピレン共重合体、天然ゴムのようなエラストマー物質
を混合或いはこれらで変性したスチレン系共重合体、更
にはスチレン含有共重合体、例えばスチレン−アクリロ
ニトリル共重合体（ＳＡＮ）、スチレン−ブタジエン共
重合体、スチレン−アクリロニトリル−ブタジエン共重
合体（ＡＢＳ）を挙げることができる。本発明のための
好ましいスチレン系樹脂としては、ホモポリスチレン及
びゴム強化ポリスチレン（ＨＩＰＳ）である。

【００１２】成分（Ａ）におけるＰＰＥ系樹脂及びスチ
レン系樹脂の比率は、ＰＰＥ系樹脂１０〜１００重量部
に対してスチレン系樹脂９０〜０重量部、好ましくはＰ
ＰＥ系樹脂１０〜９０重量部に対してスチレン系樹脂９
０〜１０重量部、更に好ましくはＰＰＥ系樹脂２０〜８
０重量部に対してスチレン系樹脂８０〜２０重量部であ
る。

【００１３】本発明の成分（Ｂ）のガラス繊維として
は、公知のものが使用できる。例えば、Ｅガラス（elec
trical glass）、Ｃガラス（chemical glass）、Ａガラ
ス（alkali glass）、high modulus 、Ｓガラス（high
strength glass ）、耐アルカリラス等を挙げることが
できる。

【００１４】成分（Ｂ）のガラス繊維の平均長さの上限
は５ｍｍが好ましく３ｍｍが更に好ましく、一方下限は
０．１ｍｍが好ましく０．２ｍｍが更に好ましい。ま
た、ガラス繊維の平均径の上限は２０μｍが好ましく１
５μｍが更に好ましく、一方下限は５μｍが好ましく６
μｍが更に好ましい。

【００１５】また上記成分（Ｂ）は、成分（Ａ）１００
重量部に対して、上限は６０重量部、好ましくは４０重
量部、下限は５重量部、好ましくは１０重量部添加す
る。成分（Ｂ）の量が上記範囲より少ないと剛性、強度
等が不十分であり、上記範囲より多いと製造上の困難が
伴う。

【００１６】本発明の成分（Ｃ）としては、次式（化
４）、

【００１７】

【化４】（式中、Ｒ₁₄〜Ｒ₁₇は、それぞれ独立して、水素原子又
は有機基を表すが、Ｒ₁₄＝Ｒ₁₅＝Ｒ₁₆＝Ｒ₁₇＝Ｈの場合
を除く。Ｘは２価以上の有機基を表し、ｐは０又は１で
あり、ｑは１以上の整数、例えば３０以下の整数、ｒは
０以上の整数を表す）で示されるリン酸エステル系化合
物が挙げられる。しかし、これらに限定されるものでは
ない。

【００１８】上記式において、有機基とは例えば、置換
されていてもいなくてもよいアルキル基、シクロアルキ
ル基、アリール基等が挙げられる。また、置換されてい
る場合は、置換基としては例えばアルキル基、アルコキ
シ基、アルキルチオ基、ハロゲン、アリール基、アリー
ルオキシ基、アリールチオ基、ハロゲン化アリール基等
が挙げられ、またこれらの置換基を組み合わせた基（例
えばアリールアルコキシアルキル基等）又はこれらの置
換基を酸素原子、イオウ原子、窒素原子等により結合し
て組み合わせた基（例えば、アリールスルホニルアリー
ル基等）を置換基として用いてもよい。また、２価以上
の有機基とは上記した有機基から、炭素原子に結合して
いる水素原子の１個以上を除いてできる２価以上の基を
意味する。例えばアルキレン基、及び好ましくは（置
換）フェニレン基、多核フェノール類例えばビスフェノ
ール類から誘導されるものが挙げられ、２以上の遊離原
子価の相対位置は任意である。特に好ましいものとし
て、ヒドロキノン、レゾルシノール、ジフェニロールメ
タン、ジフェニロールジメチルメタン、ジヒドロキシジ
フェニル、ｐ，ｐ’−ジヒドロキシジフェニルスルホ
ン、ジヒドロキシナフタレン等が挙げられる。

【００１９】具体的なリン酸エステル系化合物の例とし
ては、トリメチルホスフェート、トリエチルホスフェー
ト、トリブチルホスフェート、トリオクチルホスフェー
ト、トリブトキシエチルホスフェート、トリフェニルホ
スフェート、トリクレジルホスフェート、クレジルフェ
ニルホスフェート、オクチルジフェニルホスフェート、
ジイソプロピルフェニルホスフェート、トリス（クロロ
エチル）ホスフェート、トリス（ジクロロプロピル）ホ
スフェート、トリス（クロロプロピル）ホスフェート、
ビス（２，３−ジブロモプロピル）−２，３−ジクロロ
プロピルホスフェート、トリス（２，３−ジブロモプロ
ピル）ホスフェート、ビス（クロロプロピル）モノオク
チルホスフェート、ビスフェノ−ルＡテトラフェニルジ
ホスフェ−ト、ビスフェノ−ルＡテトラクレジルジフォ
スフェ−ト、ビスフェノ−ルＡテトラキシリルジホスフ
ェ−ト、ヒドロキノンテトラフェニルジフォスフェ−
ト、ヒドロキノンテトラクレジルジフォスフェ−ト、ヒ
ドロキノンテトラキシリルジフォスフェ−ト、Ｒ₁₄〜Ｒ
₁₇がアルコキシ例えばメトキシ、エトキシ及びプロポキ
シ、又は好ましくは（置換）フェノキシ例えばフェノキ
シ、メチル（置換）フェノキシであるところのビスフェ
ノールＡビスホスフェート、ヒドロキノンビスホスフェ
ート、レゾルシンビスホスフェート、トリオキシベンゼ
ントリホスフェート等が挙げられ、好ましくはトリフェ
ニルホスフェート及び各種ビスホスフェートである。

【００２０】上記成分（Ｃ）は、成分（Ａ）１００重量
部に対して、上限は３０重量部、好ましくは２０重量
部、下限は３重量部、好ましくは５重量部添加する。成
分（Ｃ）の量が上記範囲より少ないと、難燃性が十分に
発揮されず、上記範囲より多いと耐熱性が損なわれる。

【００２１】本発明の成分（Ｄ）としては、下記一般式
（化５）、

【００２２】

【化５】（式中、Ｒ₁〜Ｒ₃はそれぞれ独立して、水素原子、芳
香族基、脂肪族基又は脂環式基であり、Ｒ₄〜Ｒ₈は、
それぞれ独立して芳香族基、脂肪族基又は脂環式基であ
り、ｎは０以上の重合度を表す整数であり、但しＲ₁，
Ｒ₂及びｎ個のＲ₃のうち少なくとも一つは水素原子で
ある）で示される、一種又は二種以上のオルガノハイド
ロジェンポリシロキサンである。

【００２３】Ｒ₁〜Ｒ₈の具体例としては、芳香族基の
場合には、フェニル基、キシリル基、トリル基等のアリ
ール基；クロロフェニル基等のハロゲン化アリール基；
フェニルエチル基、ベンジル基等のアラルキル基が挙げ
られ、脂肪族基の場合には、メチル、エチル、プロピル
基等のアルキル基；ビニル基、プロペニル基、ブテニル
基等のアルケニル基；シアノエチル基、シアノブチル基
等のシアノアルキル基；クロロブチル基等のハロアルキ
ル基等が挙げられ、脂環式基の場合にはシクロヘキシル
基等が挙げられる。ｎ個のＲ₃は同じであっても或いは
異なってもよく、Ｒ₁〜Ｒ₃は同じであっても或いは異
なってもよく、またＲ₄〜Ｒ₈は同じであっても或いは
異なってもよい。

【００２４】好ましい態様としては、上記式（化５）に
おいて、Ｒ₁〜Ｒ₃がそれぞれ独立して、水素原子、ア
ルキル基又はアリール基であり、Ｒ₄〜Ｒ₈がそれぞれ
独立してアルキル基又はアリール基であり、ｎは０以上
の重合度を表す整数である（但し、Ｒ₁，Ｒ₂及びｎ個
のＲ₃のうち少なくとも一つは水素原子である）ところ
の上記オルガノハイドロジェンポリシロキサンである。

【００２５】また他の好ましい態様としては、上記式
（化５）において、Ｒ₁〜Ｒ₃がそれぞれ独立して水素
原子、メチル基又はフェニル基であり、Ｒ₄〜Ｒ₈がそ
れぞれ独立してメチル基又はフェニル基であり、ｎは０
以上の重合度を表す整数である（但し、Ｒ₁，Ｒ₂及び
ｎ個のＲ₃のうち少なくとも一つは水素原子である）と
ころの上記オルガノハイドロジェンポリシロキサンであ
る。

【００２６】また他の好ましい態様としては、上記式
（化５）において、ｎ個のＲ₃の少なくとも一つが水素
原子であり、他のＲがメチル基又はフェニル基であり、
ｎは０以上の重合度を表す整数であるところの上記オル
ガノハイドロジェンポリシロキサンである。

【００２７】また他の好ましい態様としては、上記式
（化５）において、Ｒ₁及びＲ₂が水素原子であり、他
のＲがメチル基又はフェニル基であり、ｎは０以上の重
合度を表す整数であるところの上記オルガノハイドロジ
ェンポリシロキサンである。

【００２８】上記式（化５）で示されるオルガノハイド
ロジェンポリシロキサンの一部に、他の反応性の官能
基、例えばエポキシ基、アミノ基、カルボン酸基、カル
ボン酸エステル基、メルカプト基、水酸基等を付加した
もの、或いは上記式（化５）で示されるオルガノハイド
ロジェンポリシロキサンをポリオレフィン系樹脂などと
混練して得られる混練物も、成分（Ｄ）として使用でき
る。このような混練物は、例えば特開平３−２１６１１
号公報、特開平３−２１６１２号公報、特開平３−２１
６１３号公報などに開示がある。

【００２９】本発明の成分（Ｄ）は、上記式（化５）で
表されるオルガノハイドロジェンポリシロキサンの一種
のみからなってもよく、又二種以上からなってもよい。

【００３０】上記成分（Ｄ）は、成分（Ａ）１００重量
部に対して、上限は５重量部、好ましくは１．０重量
部、下限は０．０１重量部、好ましくは０．３重量部添
加する。成分（Ｄ）の量が上記範囲より少ないと、本発
明の効果が十分に発揮されず、上記範囲より多いと流動
性が悪く加工性が低下する。

【００３１】本発明の樹脂組成物は、上記成分の他に、
成分（Ｅ）として上記成分（Ｂ）以外の無機充填剤を含
むことができる。無機充填剤としては、特に限定され
ず、慣用の全ての無機充填剤を挙げることができる。具
体的には、成分（Ｂ）以外のガラス繊維、マイカ、カ−
ボンブラック、シリカ、炭素繊維、チタン酸カリウムウ
ィスカー、酸化チタンウィスカー、酸化亜鉛ウィスカー
等のウィスカー、アスベストなどの繊維類、炭酸カルシ
ウム、硫酸バリウム、グラスフレーク、グラスビーズ、
ミルドグラス、タルク、クレー、ウォラストナイト等が
挙げられる。

【００３２】本発明の樹脂組成物には、上記成分の他
に、その物性を損なわない限りにおいて、その目的に応
じて樹脂の混練時、成形時に、慣用の他の添加剤、例え
ば顔料、染料、補強剤（炭素繊維など）、他の充填剤、
耐熱剤、耐候剤、滑剤、離型剤、結晶核剤、可塑剤、流
動性改良剤、帯電防止剤、エラストマー、安定剤等を添
加することができる。

【００３３】上記エラストマーは、室温で、弾性体であ
る天然および合成の重合体材料を含む。その具体例とし
ては、天然ゴム、ブタジエン重合体、スチレン‐イソプ
レン共重合体、ブタジエン‐スチレン共重合体（ランダ
ム共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体など
すべて含まれる）、イソプレン重合体、クロロブタジエ
ン重合体、ブタジエン‐アクリロニトリル共重合体、イ
ソブチレン重合体、イソブチレン‐ブタジエン共重合
体、イソブチレン‐イソプレン共重合体、アクリル酸エ
ステル重合体、エチレン‐プロピレン共重合体、エチレ
ン‐プロピレン‐ジエン共重合体、チオコ―ルゴム、多
硫化ゴム、ポリウレタンゴム、ポリエ―テルゴム（たと
えば、ポリプロピレンオキシドなど）、エピクロロヒド
リンゴムなどが挙げられる。

【００３４】これらのゴム状物質は、いかなる重合法
（たとえば乳化重合、溶液重合）、いかなる触媒（たと
えば過酸化物、トリアルキルアルミニウム、ハロゲン化
リチウム、ニッケル系触媒）で作られたものでもよい。
さらに、各種の架橋度を有するもの、各種の割合のミク
ロ構造を有するもの（例えばシス構造、トランス構造、
ビニル基など）あるいは、各種の平均ゴム粒径を有する
ものも使用される。また、共重合体は、ランダム共重合
体、ブロック共重合体、グラフト共重合体など、各種の
共重合体はいずれも使用することができる。さらには、
これらのゴム状物質をつくるに際し、他のオレフィン
類、ジエン類、芳香族ビニル化合物、アクリル酸、アク
リル酸エステル、メタアクリル酸エステルなどの単量体
との共重合も可能である。それらの共重合の方法は、ラ
ンダム共重合、ブロック共重合、グラフト共重合など、
いずれの手段も可能である。これらの単量体の具体例と
しては、例えば、エチレン、プロピレン、スチレン、ク
ロロスチレン、α‐メチルスチレン、ブタジエン、イソ
ブチレン、クロロブタジエン、ブテン、イソブチレン、
アクリル酸メチル、アクリル酸、アクリル酸エチル、ア
クリル酸ブチル、メタアクリル酸メチル、アクリロニト
リルなどが挙げられる。さらに、部分変性したゴム状物
質を用いることもでき、たとえば、ヒドロキシまたはカ
ルボキシ‐末端変性ポリブタジエン、部分水添スチレン
‐ブタジエンブロック共重合体、部分水添スチレン‐イ
ソプレンブロック共重合体などが挙げられる。

【００３５】上記安定剤としては、特に限定されず、慣
用の全ての安定剤が挙げられる。上記安定剤は、熱安定
剤、酸化防止剤、光安定剤、更には、重合禁止剤等を含
む。

【００３６】本発明の樹脂組成物を製造するための方法
に特に制限はなく、通常の方法が満足に使用できる。し
かしながら一般に溶融混練法が望ましい。少量の溶剤の
使用も可能であるが、一般に必要ない。装置としては特
に押出機、バンバリーミキサー、ローラー、ニーダー等
を例として挙げることができ、これらを回分的又は連続
的に運転する。成分の混合順は特に制限されない。

【００３７】本発明のポリシロキサンを配合したＰＰＥ
系樹脂組成物が、ガラス繊維表面とマトリックス樹脂の
密着性の改善及びタフネス、強度等の機械的特性の改善
を示した理由としては、（ａ）ガラス繊維表面上の活性
点をオルガノハイドロジェンポリシロキサンが覆い、難
燃剤との相互作用を抑制した、（ｂ）オルガノハイドロ
ジェンポリシロキサンが難燃剤の分解を抑え、難燃剤か
ら誘導されるであろう活性種を減少した、（ｃ）オルガ
ノハイドロジェンポリシロキサン中のケイ素と、ガラス
及びポリフェニレンエーテル中の酸素原子との反応が起
こり密着性が強化された、等が考えられる。

【００３８】

【実施例】以下、実施例により本発明を更に詳しく説明
する。なお、以下の実施例及び比較例では、次の化合物
を使用した。（Ａ）ＰＰＥ系樹脂ＰＰＥ：固有粘度（クロロホルム中、２５℃で測定）
０．４６ｄｌ／ｇのポリ（２，６−ジメチル−１，４−
フェニレン）エーテル、日本ジーイープラスチックス社
製スチレン系樹脂ＰＳ−１：ハイインパクトポリスチレン（ＨＩＰＳ）、
商標ＨＴ−６４４、三菱化成株式会社製ＰＳ−２：汎用ポリスチレン（ＧＰＰＳ）、商標ＣＲ
３５００、大日本インキ化学工業株式会社製（Ｂ）ガラス繊維ＧＦ：商標ＣＳ−０３−ＭＡ−ＦＴ５８２、アミノシ
ラン系表面処理剤で処理、ウレタン系収束剤使用、旭
ファイバーグラス株式会社製、直径１３μｍ、長さ
３ｍｍ（Ｃ）リン酸エステル系難燃剤ＦＲ：レゾルシノールジホスフェート、商標ＣＲ７３
３Ｓ、大八化学工業株式会社製（Ｄ）オルガノハイドロジェンポリシロキサンＴＳＦ：メチルハイドロジェンポリシロキサン、商標
ＴＳＦ４８４、東芝シリコーン株式会社製、２５℃にお
ける粘度２５ｃＳｔその他の添加剤ＭＡＩＣＡ：マイカＥＥＡ：エチレン・アクリル酸エチル共重合体

【００３９】実施例１〜２及び比較例１〜２下記表１に示す割合（重量比）の成分を、二軸押出機を
用いて設定温度２８０℃で溶融混練し、ペレットを作成
した。このペレットを用いて、設定温度３２０℃、金型
温度８０℃の条件にて射出成形した。得られた成形品に
ついて以下の試験を行った。結果を下記表２に示す。（１）アイゾット衝撃強度ＡＳＴＭＤ２５６に従って、１／８インチノッチ付ア
イゾット衝撃強度を測定した。（２）引張り強度及び引張り伸びＡＳＴＭＤ６３８に従って測定した。ＡＳＴＭ１号
ダンベルを用いた。（３）曲げ強度及び曲げ剛性ＡＳＴＭＤ７９０に従って測定した。１／８インチの
厚みの試験片を用いた。（４）熱撓み温度ＡＳＴＭＤ６４６に従って測定した。１／４インチの
厚みの試験片を用いた。（５）メルトインデックス（ＭＩ）ＡＳＴＭＤ１２３８に従って、３００℃で５ｋｇ荷重
にて測定した。（６）タフネス上記曲げ強度（剛性）を測定したときのデータを用い、
破断伸びまでの曲げ強度の積分値をタフネスとした。（７）ガラス密着性ガラス密着性は、表面走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）によ
って確認した。（８）燃焼性（ＵＬ−９４試験）アンダーライターズラボラトリーズインコーポレーショ
ンのブレチン９４”材料分類のための燃焼試験”（ＵＬ
−９４）に示される試験方法に従って測定した。厚み
１．６ｍｍの３又は５個の試験片を用いて試験した。１
個の試験片について、１０秒の接炎の後に燃焼時間（消
化までの時間）を測定するという操作を２回繰り返し
た。結果を下記表２に示す（２回の燃焼時間を、／の左
右にそれぞれ記した）。

【００４０】

【表１】

【００４１】

【表２】上記の結果から本発明の樹脂組成物においては、ガラス
繊維の表面とマトリックス樹脂との密着が大幅に改善さ
れ、またタフネスや強度等の機械的特性も向上している
ことが示された。

【００４２】

【発明の効果】本発明のＰＰＥ系樹脂組成物は、機械的
物性、特に剛性の改善、溶融安定性の向上が見られる。
よって、種々の用途において、非常に有用である。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例１の成形品の繊維の形状の表面走査型電
子顕微鏡写真である。

【図２】実施例２の成形品の繊維の形状の表面走査型電
子顕微鏡写真である。

【図３】比較例１の成形品の繊維の形状の表面走査型電
子顕微鏡写真である。

【図４】比較例２の成形品の繊維の形状の表面走査型電
子顕微鏡写真である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号庁内整理番号ＦＩ技術表示箇所Ｃ０８Ｌ 83/05 ＬＲＹ //(Ｃ０８Ｌ 71/12 25:04 83:05）

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（Ａ）ポリフェニレンエーテル系樹脂又
はこれとポリスチレン系樹脂とを組み合わせた樹脂１０
０重量部、（Ｂ）ガラス繊維５〜６０重量部、（Ｃ）リ
ン酸エステル系難燃剤３〜３０重量部、及び（Ｄ）オル
ガノハイドロジェンポリシロキサン０．０１〜５重量
部、を含むことを特徴とするポリフェニレンエーテル系
樹脂組成物。
【請求項２】成分（Ｄ）が、下記一般式（化１）、【化１】（式中、Ｒ₁〜Ｒ₃はそれぞれ独立して、水素原子、芳
香族基、脂肪族基又は脂環式基であり、Ｒ₄〜Ｒ₈は、
それぞれ独立して芳香族基、脂肪族基又は脂環式基であ
り、ｎは０以上の重合度を表す整数である、但しＲ₁，
Ｒ₂及びｎ個のＲ₃のうち少なくとも一つは水素原子で
ある）で示される、オルガノハイドロジェンポリシロキ
サンの一種又は二種以上から成る請求項１記載の樹脂組
成物。
【請求項３】上記式（化１）のＲ₁〜Ｒ₃が水素原
子、アルキル基又はアリール基であり、Ｒ₄〜Ｒ₈がア
ルキル基又はアリール基である請求項２記載の樹脂組成
物。
【請求項４】上記式（化１）のＲ₁〜Ｒ₃が水素原
子、メチル基又はフェニル基であり、Ｒ₄〜Ｒ₈がメチ
ル基又はフェニル基である請求項２記載の樹脂組成物。
【請求項５】成分（Ｂ）のガラス繊維が、平均長０．
１〜５ｍｍ、平均径５〜２０μｍである請求項１〜４の
いずれかひとつに記載の組成物。