JPH0773886A - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents
固体電解質型燃料電池Info
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- JPH0773886A JPH0773886A JP5219452A JP21945293A JPH0773886A JP H0773886 A JPH0773886 A JP H0773886A JP 5219452 A JP5219452 A JP 5219452A JP 21945293 A JP21945293 A JP 21945293A JP H0773886 A JPH0773886 A JP H0773886A
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- Japan
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- solid electrolyte
- fuel cell
- coo
- air electrode
- lanthanum
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 本発明は、YSZに比ベてイオン伝導度の高
い固体電解質をもちいて、動作温度を800℃まで下げ
るとともに、従来用いられているLa1-zSrzMnO3
より良好な導電率および触媒活性を有する空気電極を用
い、実用上使用可能な低温動作型固体燃料電池を提供す
ることを目的とする。 【構成】 本発明は、ZrO2-Sc2O3-Al2O3系の
固体電解質を用いる固体電解質型燃料電池において、空
気電極材料が、ランタンコバルト酸化物またはランタン
の一部をストロンチウムで置換した、ランタンコバルト
酸化物であることを特徴とする。
い固体電解質をもちいて、動作温度を800℃まで下げ
るとともに、従来用いられているLa1-zSrzMnO3
より良好な導電率および触媒活性を有する空気電極を用
い、実用上使用可能な低温動作型固体燃料電池を提供す
ることを目的とする。 【構成】 本発明は、ZrO2-Sc2O3-Al2O3系の
固体電解質を用いる固体電解質型燃料電池において、空
気電極材料が、ランタンコバルト酸化物またはランタン
の一部をストロンチウムで置換した、ランタンコバルト
酸化物であることを特徴とする。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は低温動作固体電解質型燃
料電池に関するものである。
料電池に関するものである。
【0002】
【従来の技術】近年、酸素イオン導伝体を用いた固体電
解質燃料電池に関心が高まりつつある。特にエネルギー
の有効利用という観点から、固体燃料電池はカルノー効
率の制約を受けないため、本質的に高いエネルギー変換
効率を有しており、さらに良好な環境保全性が期待され
ている。
解質燃料電池に関心が高まりつつある。特にエネルギー
の有効利用という観点から、固体燃料電池はカルノー効
率の制約を受けないため、本質的に高いエネルギー変換
効率を有しており、さらに良好な環境保全性が期待され
ている。
【0003】固体電解質型燃料電池の電解質として従来
最も有望視されてきた酸素イオン導伝体であるY2O3安
定化ZrO2(YSZ)において十分なイオン伝導度を
得るには1000℃の高温動作が必要である。しかしこ
のような高温では電極界面との反応が生じ、部品寿命の
劣化が激しく良好な電池特性が期待できない。
最も有望視されてきた酸素イオン導伝体であるY2O3安
定化ZrO2(YSZ)において十分なイオン伝導度を
得るには1000℃の高温動作が必要である。しかしこ
のような高温では電極界面との反応が生じ、部品寿命の
劣化が激しく良好な電池特性が期待できない。
【0004】さらに電解質と空気電極の熱膨張率を合わ
せなければならないために空気電極の材料選択には制限
があり、固体燃料電池の実用化は遅れているのが現状で
ある。
せなければならないために空気電極の材料選択には制限
があり、固体燃料電池の実用化は遅れているのが現状で
ある。
【0005】とくに空気電極の材料選択の制限は最も大
きな問題である。現在は空気電極として導電率および触
媒活性の低いLa1-zSrzMnO3が用いられている。
この主な理由は、熱膨張係数が固体電解質として用いら
れているYSZに近いため1000℃まで温度を上げて
も電極と固体電解質間の剥離が起こらず、機械的特性が
安定しているためである。このような観点からイオン伝
導度の高い固体電解質を用いて低温動作化を行なうこと
が望まれている。それとともに低温動作化に伴う電極材
料の抵抗増加をおさえることが肝要で、導電率および触
媒活性の高い電極材料の開発が望まれる。
きな問題である。現在は空気電極として導電率および触
媒活性の低いLa1-zSrzMnO3が用いられている。
この主な理由は、熱膨張係数が固体電解質として用いら
れているYSZに近いため1000℃まで温度を上げて
も電極と固体電解質間の剥離が起こらず、機械的特性が
安定しているためである。このような観点からイオン伝
導度の高い固体電解質を用いて低温動作化を行なうこと
が望まれている。それとともに低温動作化に伴う電極材
料の抵抗増加をおさえることが肝要で、導電率および触
媒活性の高い電極材料の開発が望まれる。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】本発明はYSZに比ベ
てイオン伝導度の高い固体電解質をもちいて、動作温度
を800℃まで下げるとともに、従来用いられているL
a1-zSrzMnO3より良好な導電率および触媒活性を
有する空気電極を用い、実用上使用可能な低温動作型固
体燃料電池を提供することを目的とする。
てイオン伝導度の高い固体電解質をもちいて、動作温度
を800℃まで下げるとともに、従来用いられているL
a1-zSrzMnO3より良好な導電率および触媒活性を
有する空気電極を用い、実用上使用可能な低温動作型固
体燃料電池を提供することを目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】本発明は、ZrO2-Sc
2O3-Al2O3系の固体電解質を用いる固体電解質型燃
料電池において、空気電極材料が、ランタンコバルト酸
化物またはランタンの一部をストロンチウムで置換し
た、ランタンコバルト酸化物であることを特徴とする。
2O3-Al2O3系の固体電解質を用いる固体電解質型燃
料電池において、空気電極材料が、ランタンコバルト酸
化物またはランタンの一部をストロンチウムで置換し
た、ランタンコバルト酸化物であることを特徴とする。
【0008】
【作用】以下に本発明の作用を本発明をなすに際して得
た知見とともに説明する。
た知見とともに説明する。
【0009】本発明者らはまず、従来用いられているZ
rO2-Y2O3系イオン導伝体よりさらに高いイオン伝導
度を有するジルコニア系材料の探索を行った。
rO2-Y2O3系イオン導伝体よりさらに高いイオン伝導
度を有するジルコニア系材料の探索を行った。
【0010】その結果、ドーパントのイオン半径がZr
4+に近いSc3+を用いた時、高いイオン伝導度が現われ
ることに注目しZrO2-Sc2O3系の材料を探索した。
しかしこの材料系はイオン伝導度の高い8〜13mol
%付近では室温において菱面体相が安定であるが、65
0℃付近で立方晶への構造相転移が起きるため、熱膨張
率の相違に基づき、熱サイクルによる破壊(剥離)を引
き起こし材料として実用上使用出来ない。
4+に近いSc3+を用いた時、高いイオン伝導度が現われ
ることに注目しZrO2-Sc2O3系の材料を探索した。
しかしこの材料系はイオン伝導度の高い8〜13mol
%付近では室温において菱面体相が安定であるが、65
0℃付近で立方晶への構造相転移が起きるため、熱膨張
率の相違に基づき、熱サイクルによる破壊(剥離)を引
き起こし材料として実用上使用出来ない。
【0011】そこで本発明者らは、かかる相変態を防止
するために特定の第二ドーパントを加えて立方晶を室温
まで安定化した高いイオン伝導度を有する材料を見いだ
した(特願平4−334507号)。すなわちZrO2-
Sc2O3-Al2O3系の材料においては800℃で1×
10-1S/cm程度のイオン伝導度が実現できるが、こ
れは従来材料のYSZの1000℃での値に匹敵する。
このことからZrO2-Sc2O3-Al2O3系立方晶安定
化ジルコニアを用いれば動作温度を従来より200℃下
げることが出来る。
するために特定の第二ドーパントを加えて立方晶を室温
まで安定化した高いイオン伝導度を有する材料を見いだ
した(特願平4−334507号)。すなわちZrO2-
Sc2O3-Al2O3系の材料においては800℃で1×
10-1S/cm程度のイオン伝導度が実現できるが、こ
れは従来材料のYSZの1000℃での値に匹敵する。
このことからZrO2-Sc2O3-Al2O3系立方晶安定
化ジルコニアを用いれば動作温度を従来より200℃下
げることが出来る。
【0012】しかしこのような状況になれば従来用いら
れてきた空気電極La1-zSrzMnO3は温度の低下と
ともに電気抵抗が増大するため低温動作用の電極材料と
しては適さない。ペロブスカイト系酸化物の中でLaC
oO3は高温で良好な電気伝導度を示し、さらにLaの
一部をSrで置き換えたLal-zSrzCoO3では高温
において金属なみの電気伝導度を示す。またLaCoO
3は酸素イオンの拡散速度が電解質のそれに匹敵するた
め電極−酸素2相界面でも酸素の還元が起こり高い触媒
活性を示す。しかしこの材料は熱膨張係数がYSZの2
倍ほど大きくLa1-zSrzMnO3ほどにYSZと合致
しないため1000℃での高温では機械的特性に問題が
ある。さらにYSZとの反応性がLa1-zSrzMnO3
にくらべて高い。そこで本発明者らは、幾多の実験を重
ね創意探求した結果、結晶構造がABO 3で示されるぺ
ロブスカイト型と結晶構造が類似のK2NiF4型を有す
るLa2-zSrzCoO4(0.2<z<1.8)が電気
伝導度がLal-zSrzMnO3の3倍ほど高く熱膨張係
数がYSZの1.3倍程度であることを知見した。ここ
で、LaをすべてSrで置換することも考えられるが、
現実的に材料を合成することを考慮するならばLa0.2
Sr1.8CoO4が限界であろう。すなわち本発明によれ
ば、電解質材料としてYSZのかわりにZrO2-Sc2
O3-Al2O3系立方晶安定化ジルコニアを使うことによ
り動作温度を下げ、電解質材料と電極材料の反応性が抑
えられ、さらに空気電極材料にLa2-zSrzCoO4を
使うことにより電解質材料と電極材料の熱膨張係数差に
よる高温での機械的性質が改善され、低温動作型固体燃
料電池を実現できる。
れてきた空気電極La1-zSrzMnO3は温度の低下と
ともに電気抵抗が増大するため低温動作用の電極材料と
しては適さない。ペロブスカイト系酸化物の中でLaC
oO3は高温で良好な電気伝導度を示し、さらにLaの
一部をSrで置き換えたLal-zSrzCoO3では高温
において金属なみの電気伝導度を示す。またLaCoO
3は酸素イオンの拡散速度が電解質のそれに匹敵するた
め電極−酸素2相界面でも酸素の還元が起こり高い触媒
活性を示す。しかしこの材料は熱膨張係数がYSZの2
倍ほど大きくLa1-zSrzMnO3ほどにYSZと合致
しないため1000℃での高温では機械的特性に問題が
ある。さらにYSZとの反応性がLa1-zSrzMnO3
にくらべて高い。そこで本発明者らは、幾多の実験を重
ね創意探求した結果、結晶構造がABO 3で示されるぺ
ロブスカイト型と結晶構造が類似のK2NiF4型を有す
るLa2-zSrzCoO4(0.2<z<1.8)が電気
伝導度がLal-zSrzMnO3の3倍ほど高く熱膨張係
数がYSZの1.3倍程度であることを知見した。ここ
で、LaをすべてSrで置換することも考えられるが、
現実的に材料を合成することを考慮するならばLa0.2
Sr1.8CoO4が限界であろう。すなわち本発明によれ
ば、電解質材料としてYSZのかわりにZrO2-Sc2
O3-Al2O3系立方晶安定化ジルコニアを使うことによ
り動作温度を下げ、電解質材料と電極材料の反応性が抑
えられ、さらに空気電極材料にLa2-zSrzCoO4を
使うことにより電解質材料と電極材料の熱膨張係数差に
よる高温での機械的性質が改善され、低温動作型固体燃
料電池を実現できる。
【0013】
(実施例1)図lは本発明の材料を用いた単セルの固体
燃料電池の構成例を示す図である。本実施例の電池構成
において、1は燃料電極、2は固体電解質、3は空気電
極である。固体電解質材料としては、(l−x)ZrO
2−xSc2O3−yAl2O3(0.07≦x+y≦0.
13かつ0.005≦y≦0.02)なる組成物よりな
る立方晶安定化ジルコニアを、空気電極材料としては、
La2-zSrzCoO4(0.2<z<1.8)なる組成
物よりなる酸化物を、燃料電極にはNi-YSZを用い
た。
燃料電池の構成例を示す図である。本実施例の電池構成
において、1は燃料電極、2は固体電解質、3は空気電
極である。固体電解質材料としては、(l−x)ZrO
2−xSc2O3−yAl2O3(0.07≦x+y≦0.
13かつ0.005≦y≦0.02)なる組成物よりな
る立方晶安定化ジルコニアを、空気電極材料としては、
La2-zSrzCoO4(0.2<z<1.8)なる組成
物よりなる酸化物を、燃料電極にはNi-YSZを用い
た。
【0014】単セルの作成方法は次の通りである。
【0015】まずドクターブレード法により固体電解質
のセラミックス薄膜のグリーンシートを形成し1600
℃で焼き上げる。これにスクリーンプリントで燃料電極
にNi−YSZを塗布し1400℃、2時間、及び空気
電極にLa2-zSrzCoO4を塗布し、1050℃、4
時間で焼き付けた。
のセラミックス薄膜のグリーンシートを形成し1600
℃で焼き上げる。これにスクリーンプリントで燃料電極
にNi−YSZを塗布し1400℃、2時間、及び空気
電極にLa2-zSrzCoO4を塗布し、1050℃、4
時間で焼き付けた。
【0016】次に、本実施例の効果を測定例で示す。図
lにおいて、空気電極3および燃料電極1の厚みを0.
1mm、固体電解質2の厚みを0.3mmとし、20m
mφの単セルを形成した。固体電解質2の材料を0.9
0ZrO2-0.09Sc2O3-0.01Al2O3とし空
気電極3の材料をLa1.7Sr0.3CoO4とした場合の
水素−酸素雰囲気800℃における単セルの電流(電流
密度)−電圧特性を図2に示す。比較のために固体電解
質が0.90ZrO2-0.09Sc2O3-0.01Al2
O3で空気電極がLa0.5Sr1.5MnO4の場合の800
℃における単セルの電流(電流密度)−電圧特性も同時
に示す。さらに同様にして800℃で測定した電流密度
が1A/cm2の時の端子電圧を表1に示す。また他の
方法で作成した単セルについても固体電解質にZrO2-
Sc2O3-Al2O3系立方晶安定化ジルコニアを、空気
電極にLa2-zSrzCoO4を用いた場合、その電池特
性はすべて、空気電極がLa0.5Sr1.5MnO4の場合
より良好であった。
lにおいて、空気電極3および燃料電極1の厚みを0.
1mm、固体電解質2の厚みを0.3mmとし、20m
mφの単セルを形成した。固体電解質2の材料を0.9
0ZrO2-0.09Sc2O3-0.01Al2O3とし空
気電極3の材料をLa1.7Sr0.3CoO4とした場合の
水素−酸素雰囲気800℃における単セルの電流(電流
密度)−電圧特性を図2に示す。比較のために固体電解
質が0.90ZrO2-0.09Sc2O3-0.01Al2
O3で空気電極がLa0.5Sr1.5MnO4の場合の800
℃における単セルの電流(電流密度)−電圧特性も同時
に示す。さらに同様にして800℃で測定した電流密度
が1A/cm2の時の端子電圧を表1に示す。また他の
方法で作成した単セルについても固体電解質にZrO2-
Sc2O3-Al2O3系立方晶安定化ジルコニアを、空気
電極にLa2-zSrzCoO4を用いた場合、その電池特
性はすべて、空気電極がLa0.5Sr1.5MnO4の場合
より良好であった。
【0017】
【表1】 (実施例) 固体電解質 空気電極 端子電圧(V) 0.88ZrO2-0.115Sc2O3-0.005Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.50 0.88ZrO2-0.110Sc2O3-0.010Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.53 0.88ZrO2-0.105Sc2O3-0.015Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.48 0.88ZrO2-0.100Sc2O3-0.020Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.43 0.88ZrO2-0.095Sc2O3-0.025Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.42 0.93ZrO2-0.065Sc2O3-0.005Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.47 0.92ZrO2-0.075Sc2O3-0.005Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.50 0.91ZrO2-0.085Sc2O3-0.005Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.52 0.90ZrO2-0.095Sc2O3-0.005Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.58 0.89ZrO2-0.105Sc2O3-0.005Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.55 0.88ZrO2-0.115Sc2O3-0.005Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.52 0.87ZrO2-0.125Sc2O3-0.005Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.47 0.86ZrO2-0.135Sc2O3-0.005Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.45 0.90ZrO2-0.09Sc2O3-0.01Al2O3 La1.8Sr0.2CoO4 0.51 0.90ZrO2-0.09Sc2O3-0.01Al2O3 La1.5Sr0.5CoO4 0.55 0.90ZrO2-0.09Sc2O3-0.01Al2O3 La1.3Sr0.7CoO4 0.58 0.90ZrO2-0.09Sc2O3-0.01Al2O3 La1.0Sr1.0CoO4 0.54 0.90ZrO2-0.09Sc2O3-0.01Al2O3 La0.7Sr1.3CoO4 0.51 0.90ZrO2-0.09Sc2O3-0.01Al2O3 La0.5Sr1.5CoO4 0.45 0.90ZrO2-0.09Sc2O3-0.01Al2O3 La0.3Sr1.7CoO4 0.43 (比較例) 0.90ZrO2-0.09Sc2O3-0.01Al2O3 La0.7Sr0.3MnO4 0.22
【0018】
【発明の効果】以上説明したように、ZrO2-Sc2O3
-Al2O3系立方晶安定化ジルコニアを用いることによ
り従来の固体電解質燃料電池より200℃程度動作温度
を下げることが出来るとともに、La2-zSrzCoO4
を空気電極として用いることで従来問題となっていた低
温動作化に伴う電極材料の抵抗増加を回避することが可
能となる。本発明は固体燃料電池の低温動作化に大きな
貢献をなすものである。
-Al2O3系立方晶安定化ジルコニアを用いることによ
り従来の固体電解質燃料電池より200℃程度動作温度
を下げることが出来るとともに、La2-zSrzCoO4
を空気電極として用いることで従来問題となっていた低
温動作化に伴う電極材料の抵抗増加を回避することが可
能となる。本発明は固体燃料電池の低温動作化に大きな
貢献をなすものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の固体燃料電池単セルの構成図。
【図2】800℃での単セルの電流−電圧特性図。
Claims (1)
- 【請求項1】 ZrO2-Sc2O3-Al2O3系の固体電
解質を用いる固体電解質型燃料電池において、空気電極
材料がランタンコバルト酸化物またはランタンの一部を
ストロンチウムで置換した、ランタンコバルト酸化物で
あることを特徴とする固体電解質型燃料電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP5219452A JPH0773886A (ja) | 1993-09-03 | 1993-09-03 | 固体電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP5219452A JPH0773886A (ja) | 1993-09-03 | 1993-09-03 | 固体電解質型燃料電池 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH0773886A true JPH0773886A (ja) | 1995-03-17 |
Family
ID=16735647
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP5219452A Pending JPH0773886A (ja) | 1993-09-03 | 1993-09-03 | 固体電解質型燃料電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0773886A (ja) |
Cited By (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2005276540A (ja) * | 2004-03-24 | 2005-10-06 | Honda Motor Co Ltd | 電解質・電極接合体及びその製造方法 |
JP2005314142A (ja) * | 2004-04-27 | 2005-11-10 | Nippon Steel Corp | 酸化物イオン混合伝導体、複合構造体、酸素分離装置、及び化学反応装置 |
JP2010238547A (ja) * | 2009-03-31 | 2010-10-21 | Equos Research Co Ltd | 燃料電池用触媒担体、燃料電池用触媒及び燃料電池用電極 |
JP2011051809A (ja) * | 2009-08-31 | 2011-03-17 | Tohoku Univ | 複合金属酸化物およびその製造方法、並びにそれを用いた電極材料、電極および固体酸化物形燃料電池 |
JP2020123566A (ja) * | 2019-01-30 | 2020-08-13 | 日本碍子株式会社 | 電気化学セル |
CN113054240A (zh) * | 2019-12-27 | 2021-06-29 | 太阳诱电株式会社 | 全固体电池及其制造方法 |
-
1993
- 1993-09-03 JP JP5219452A patent/JPH0773886A/ja active Pending
Cited By (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CN113054240B (zh) * | 2019-12-27 | 2024-06-11 | 太阳诱电株式会社 | 全固体电池及其制造方法 |
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