JPH0757307B2 - コンバインドシステム排ガス中のＣＯ及びＮＯｘの除去方法 - Google Patents
コンバインドシステム排ガス中のＣＯ及びＮＯｘの除去方法Info
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- JPH0757307B2 JPH0757307B2 JP61027361A JP2736186A JPH0757307B2 JP H0757307 B2 JPH0757307 B2 JP H0757307B2 JP 61027361 A JP61027361 A JP 61027361A JP 2736186 A JP2736186 A JP 2736186A JP H0757307 B2 JPH0757307 B2 JP H0757307B2
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- catalyst
- combined system
- mordenite
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- F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
- F22—STEAM GENERATION
- F22B—METHODS OF STEAM GENERATION; STEAM BOILERS
- F22B37/00—Component parts or details of steam boilers
- F22B37/008—Adaptations for flue gas purification in steam generators
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Thermal Sciences (AREA)
- Mechanical Engineering (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、ガスタービンと排熱回収ボイラを組み合わせ
たコンバインドシステムからの排ガス中のCOとNOxを低
減するに好適な排ガス処理方法に関するものである。
たコンバインドシステムからの排ガス中のCOとNOxを低
減するに好適な排ガス処理方法に関するものである。
ガスタービンと排熱回収ボイラを組み合わせたコンバイ
ンドシステムは省エネルギーの点で優れたシステムであ
ると言われている。しかし、ガスタービンを使用するた
め、一般ボイラに比べ空燃比が高く、サーマルNOxの生
成が多い、サーマルNOxの生成を抑えようとすると、排
ガス中のCO濃度が高くなる。そのため、コンバインドシ
ステムの排ガス処理には、NOxとCOを除去する必要性が
生じる。従来排ガスのNOxはNH3を還元剤として注入し、
NOxをN2にするNH3接触還元法が主に採用され実用化され
ている。
ンドシステムは省エネルギーの点で優れたシステムであ
ると言われている。しかし、ガスタービンを使用するた
め、一般ボイラに比べ空燃比が高く、サーマルNOxの生
成が多い、サーマルNOxの生成を抑えようとすると、排
ガス中のCO濃度が高くなる。そのため、コンバインドシ
ステムの排ガス処理には、NOxとCOを除去する必要性が
生じる。従来排ガスのNOxはNH3を還元剤として注入し、
NOxをN2にするNH3接触還元法が主に採用され実用化され
ている。
一方、COの除去については、Pt等の貴金属触媒が知られ
ている。この脱硝触媒と貴金属系触媒を組み合わせて排
ガス中のCOとNOxを同時に除去する試みがあるが、コン
バインドシステムから排出される排ガス量は膨大である
ため、貴金属系触媒を使用すると触媒コストが高くなり
実用化されるには到っていない。
ている。この脱硝触媒と貴金属系触媒を組み合わせて排
ガス中のCOとNOxを同時に除去する試みがあるが、コン
バインドシステムから排出される排ガス量は膨大である
ため、貴金属系触媒を使用すると触媒コストが高くなり
実用化されるには到っていない。
そこで本発明者等は、貴金属を使用しないCO及びNOx除
去触媒として貴金属系触媒に比べ低コストであるCu−モ
ルデナイト系触媒を見い出し、既に出願した（特願昭60
−253976）。このCu−モルデナイト系触媒は、CO酸化活
性は400℃程度以上にならないと高くならない。また、4
00℃程度以上では、NOxを還元するために注入したNH3が
酸化されN2Oを副生するようになる等の特性を有してい
る。したがって、温度が400℃以下と低い場所にこの触
媒を設置したのではCOの除去率が低いという問題があ
る。また、温度が400℃を越える場所に設置したのではN
2Oの副生が生じるといった問題がある。
去触媒として貴金属系触媒に比べ低コストであるCu−モ
ルデナイト系触媒を見い出し、既に出願した（特願昭60
−253976）。このCu−モルデナイト系触媒は、CO酸化活
性は400℃程度以上にならないと高くならない。また、4
00℃程度以上では、NOxを還元するために注入したNH3が
酸化されN2Oを副生するようになる等の特性を有してい
る。したがって、温度が400℃以下と低い場所にこの触
媒を設置したのではCOの除去率が低いという問題があ
る。また、温度が400℃を越える場所に設置したのではN
2Oの副生が生じるといった問題がある。
そのため、コンバインドシステム中の膨大の量の排ガス
からCO及びNOxを低コスト化の可能なCu−モルデナイト
系触媒により効率的に除去することが要望されている。
からCO及びNOxを低コスト化の可能なCu−モルデナイト
系触媒により効率的に除去することが要望されている。
本発明の目的は、上記した要望に応じて、コンバインド
システム中の膨大の量の排ガスから低コストでCO及びNO
xを効率的に除去することができるコンバインドシステ
ム排ガス中のCO及びNOxの除去方法を提供することにあ
る。
システム中の膨大の量の排ガスから低コストでCO及びNO
xを効率的に除去することができるコンバインドシステ
ム排ガス中のCO及びNOxの除去方法を提供することにあ
る。
本発明は、ガスタービンと排熱回収ボイラとを組み合わ
せたコンバインドシステムからの排ガス中のCOを酸化に
より除去するとともにNH3接触還元法によりNOxを還元除
去する方法において、前記コンバインドシステム内の排
ガスの温度が400℃以上となる領域の排ガス流路にCu−
モルデナイト系触媒からなる第１の触媒層を設置し、前
記コンバインドシステム内の排ガスの温度が400℃より
も低くなる領域の排ガス流路にCu−モルデナイト系触媒
からなる第２の触媒層を設置したことを特徴とするコン
バインドシステム排ガス中のCO及びNOxの除去方法であ
る。
せたコンバインドシステムからの排ガス中のCOを酸化に
より除去するとともにNH3接触還元法によりNOxを還元除
去する方法において、前記コンバインドシステム内の排
ガスの温度が400℃以上となる領域の排ガス流路にCu−
モルデナイト系触媒からなる第１の触媒層を設置し、前
記コンバインドシステム内の排ガスの温度が400℃より
も低くなる領域の排ガス流路にCu−モルデナイト系触媒
からなる第２の触媒層を設置したことを特徴とするコン
バインドシステム排ガス中のCO及びNOxの除去方法であ
る。
Cu−モルデナイト系触媒からなる第１の触媒層でこの触
媒のCO酸化活性により、排ガス中のCOが酸化除去され、
Cu−モルデナイト系触媒からなる第２の触媒層でNOxのN
H3による還元反応を行い、排ガス中のNOxを除去する。
すなわち、Cu−モルデナイト系触媒の特性から、CO酸化
反応とNH3による還元反応を、各々に最適な温度域で行
う。
媒のCO酸化活性により、排ガス中のCOが酸化除去され、
Cu−モルデナイト系触媒からなる第２の触媒層でNOxのN
H3による還元反応を行い、排ガス中のNOxを除去する。
すなわち、Cu−モルデナイト系触媒の特性から、CO酸化
反応とNH3による還元反応を、各々に最適な温度域で行
う。
第１図は本発明にかかる方法を実施するためのコンバイ
ンドシステムの概略的構成図である。このコンバインド
システムにおいて、ガスタービン１からの排ガス上流側
から下流側に沿った排ガス流路にCu−モルデナイト系触
媒9a、過熱器２、蒸発器３、NH3注入装置６、Cu−モル
デナイト系触媒層9b、節炭器４の順に設置されている。
これらの構成以外は第４図および第５図と同様であり、
７は上記タービン、８は煙突である。
ンドシステムの概略的構成図である。このコンバインド
システムにおいて、ガスタービン１からの排ガス上流側
から下流側に沿った排ガス流路にCu−モルデナイト系触
媒9a、過熱器２、蒸発器３、NH3注入装置６、Cu−モル
デナイト系触媒層9b、節炭器４の順に設置されている。
これらの構成以外は第４図および第５図と同様であり、
７は上記タービン、８は煙突である。
ここでCu−モルデナイト系触媒層9a、9bを構成するCu−
モルデナイト系触媒として、モルデナイトの水素置換体
で、かつSiO2/Al2O3のモル比が10以上のモルデナイトに
対し、その中の水素の一部若しくは全部を銅で置換又は
銅を担持させた触媒を挙げることができる。モルデナイ
トの水素置換体は、合成モルデナイト又は天然に産出す
るモルデナイト鉱石から公知の方法で得られる。このモ
ルデナイトの水素置換体は、H2・Al2O3・nSiO2−xH2Oで
表される組成を有しており、この組成中のｎは純粋なモ
ルデナイトでは10のものが多くSiO2分が比較的少ないモ
ルデナイトの場合には、天然に産出するモルデナイト鉱
石又は合成モルデナイトを塩酸、硫酸、硝酸等の鉱酸、
又はシュウ酸、酢酸、エチレンジアミン四酢酸等の有機
酸により処理してモルデナイト中のAl2O3を適量除去す
ることによってSiO2/Al2O3モル比を調整することができ
る。
モルデナイト系触媒として、モルデナイトの水素置換体
で、かつSiO2/Al2O3のモル比が10以上のモルデナイトに
対し、その中の水素の一部若しくは全部を銅で置換又は
銅を担持させた触媒を挙げることができる。モルデナイ
トの水素置換体は、合成モルデナイト又は天然に産出す
るモルデナイト鉱石から公知の方法で得られる。このモ
ルデナイトの水素置換体は、H2・Al2O3・nSiO2−xH2Oで
表される組成を有しており、この組成中のｎは純粋なモ
ルデナイトでは10のものが多くSiO2分が比較的少ないモ
ルデナイトの場合には、天然に産出するモルデナイト鉱
石又は合成モルデナイトを塩酸、硫酸、硝酸等の鉱酸、
又はシュウ酸、酢酸、エチレンジアミン四酢酸等の有機
酸により処理してモルデナイト中のAl2O3を適量除去す
ることによってSiO2/Al2O3モル比を調整することができ
る。
SiO2/Al2O3比は10以上であることが望ましい。このモル
比が10以上の場合、排ガス中のSOxが含有されていてもC
O及びNOx除去率が高いが、モル比が10よりも小さい場
合、排ガス中のSOxにより触媒が劣化し、触媒活性を長
期間にわたり高度に維持することが困難となる。
比が10以上の場合、排ガス中のSOxが含有されていてもC
O及びNOx除去率が高いが、モル比が10よりも小さい場
合、排ガス中のSOxにより触媒が劣化し、触媒活性を長
期間にわたり高度に維持することが困難となる。
次にCu−モルデナイト系触媒は、SiO2/Al2O3のモル比が
所定のモルデナイト中の水素の一部又は全部をCuで置換
又はモルデナイトにCuを担持させたものである。そし
て、Fe、Co、Niで置換したモルデナイト触媒では脱硝反
応に活性を示すが、COの酸化反応には活性を示さない。
Cuを置換または担持させたモルデナイト触媒は、温度条
件によって脱硝反応とCO酸化反応が同時に進行し、COと
NOx除去の両方に高活性を示す。モルデナイトに対しCu
を置換又は Cuを担持させるにはイオン交換法、含浸
法、混練法等の方法を採用することができる。このとき
使用される化合物としては、銅の硝酸塩、硫酸塩、塩化
物、シュウ酸塩等を挙げることができる。
所定のモルデナイト中の水素の一部又は全部をCuで置換
又はモルデナイトにCuを担持させたものである。そし
て、Fe、Co、Niで置換したモルデナイト触媒では脱硝反
応に活性を示すが、COの酸化反応には活性を示さない。
Cuを置換または担持させたモルデナイト触媒は、温度条
件によって脱硝反応とCO酸化反応が同時に進行し、COと
NOx除去の両方に高活性を示す。モルデナイトに対しCu
を置換又は Cuを担持させるにはイオン交換法、含浸
法、混練法等の方法を採用することができる。このとき
使用される化合物としては、銅の硝酸塩、硫酸塩、塩化
物、シュウ酸塩等を挙げることができる。
さらに、モルデナイト中に置換または担持されるCuの量
はモルデナイトのSi原子に対し0.1原子〜10原子とする
ことが望ましい。この範囲内のCuの量であれば、排ガス
中のCO除去率及びNOx除去率をいずれも高くすることが
できる。
はモルデナイトのSi原子に対し0.1原子〜10原子とする
ことが望ましい。この範囲内のCuの量であれば、排ガス
中のCO除去率及びNOx除去率をいずれも高くすることが
できる。
上記のようにCuを置換あるいは含浸担持させたモルデナ
イト系触媒の活性の温度特性を第２図に示す。この触媒
は脱硝活性の温度特性と、CO除去活性の温度特性が異な
り、脱硝活性は200℃程度から400℃程度までと比較的低
音域で高活性を示す。特に、400℃を越えると、注入し
たNH3が酸化されたN2Oが生成し、脱硝率が低下する。こ
れに対しCO除去活性は、400℃程度以上の高温域でない
と高活性を示さない。CO除去率を高めるために400℃以
上の高温域に触媒を設置した場合、注入されたNH3が酸
化されてN2Oを副生する。また、N2Oの副生を避けるため
400℃以下の温度域に触媒を設置すると、COの除去率が
低くなる。
イト系触媒の活性の温度特性を第２図に示す。この触媒
は脱硝活性の温度特性と、CO除去活性の温度特性が異な
り、脱硝活性は200℃程度から400℃程度までと比較的低
音域で高活性を示す。特に、400℃を越えると、注入し
たNH3が酸化されたN2Oが生成し、脱硝率が低下する。こ
れに対しCO除去活性は、400℃程度以上の高温域でない
と高活性を示さない。CO除去率を高めるために400℃以
上の高温域に触媒を設置した場合、注入されたNH3が酸
化されてN2Oを副生する。また、N2Oの副生を避けるため
400℃以下の温度域に触媒を設置すると、COの除去率が
低くなる。
第３図にコンバインドシステムのフローと温度分布を示
す。第３図において、ガスタービンと過熱器との間の排
ガスの温度は約530℃、蒸発器と節炭器との間の排ガス
は約350℃である。
す。第３図において、ガスタービンと過熱器との間の排
ガスの温度は約530℃、蒸発器と節炭器との間の排ガス
は約350℃である。
したがって、第１図に示すようにガスタービンと過熱器
２との間に設置される触媒層9aは約530℃の温度域に維
持され、この触媒の温度特性から高いCO除去活性を示
す。一方、蒸発器３と節炭器４との間に設置される触媒
層9bは約350℃の温度域に維持され、この触媒の温度特
性から高いNH3除去活性を示す。この場合、触媒層9bの
ガス上流側で、蒸発器３のガス下流側から、NOxの還元
剤となるNH3を注入すると、最も効率よくCOとNOxを除去
できる。
２との間に設置される触媒層9aは約530℃の温度域に維
持され、この触媒の温度特性から高いCO除去活性を示
す。一方、蒸発器３と節炭器４との間に設置される触媒
層9bは約350℃の温度域に維持され、この触媒の温度特
性から高いNH3除去活性を示す。この場合、触媒層9bの
ガス上流側で、蒸発器３のガス下流側から、NOxの還元
剤となるNH3を注入すると、最も効率よくCOとNOxを除去
できる。
実施例１ 第１図に示すように第１の触媒層9aをガスタービン１と
過熱器２との間に設置し、第２の触媒層9bを蒸発器３と
節炭器４との間に設置した。第１の触媒層9aにはガスタ
ービン１から排出され、COおよびNOxを含有する排ガス
が温度約530℃の状態で流入される。第１の触媒層9aで
排ガス中のCOはO2と反応しCO2となる。この排ガスは、
過熱器２および蒸発器３を通過した時点でNH3注入装置
６から注入されたNH3と混合され、第２の触媒層9bに導
入される。ここでは、排ガスの温度、は約350℃である
ので N2Oが副生されることなく、NOxがNH3により還元
され、N2とH2Oとなる。
過熱器２との間に設置し、第２の触媒層9bを蒸発器３と
節炭器４との間に設置した。第１の触媒層9aにはガスタ
ービン１から排出され、COおよびNOxを含有する排ガス
が温度約530℃の状態で流入される。第１の触媒層9aで
排ガス中のCOはO2と反応しCO2となる。この排ガスは、
過熱器２および蒸発器３を通過した時点でNH3注入装置
６から注入されたNH3と混合され、第２の触媒層9bに導
入される。ここでは、排ガスの温度、は約350℃である
ので N2Oが副生されることなく、NOxがNH3により還元
され、N2とH2Oとなる。
比較例１ 第４図に示すようにCu−モルデナイト系触媒からなる触
媒層5aをガスタービン１と過熱器２との間にのみ設置
し、この触媒層5aの上流側からNH3注入装置６でNH3を注
入した。この場合、COの除去は実施例１と同様の効果を
示したが、触媒層5a付近の温度は約530℃と高いため、
注入したNH3が部分的に酸化され、N2Oが副生した。
媒層5aをガスタービン１と過熱器２との間にのみ設置
し、この触媒層5aの上流側からNH3注入装置６でNH3を注
入した。この場合、COの除去は実施例１と同様の効果を
示したが、触媒層5a付近の温度は約530℃と高いため、
注入したNH3が部分的に酸化され、N2Oが副生した。
比較例２ 第５図に示すようにCu−モルデナイト系触媒からなる触
媒層5bを蒸発器３と節炭器４との間にのみ設置し、この
触媒層5bの上流側でNH3注入装置６からNH3を注入した。
この場合、触媒層5b付近の温度は、約350℃と低いた
め、NOXの除去に際して、N2Oの副生はないが、CO除去活
性が低いため、実施例１と同じCO除去率を達成するため
には実施例１における触媒量の５倍の触媒が必要であっ
た。
媒層5bを蒸発器３と節炭器４との間にのみ設置し、この
触媒層5bの上流側でNH3注入装置６からNH3を注入した。
この場合、触媒層5b付近の温度は、約350℃と低いた
め、NOXの除去に際して、N2Oの副生はないが、CO除去活
性が低いため、実施例１と同じCO除去率を達成するため
には実施例１における触媒量の５倍の触媒が必要であっ
た。
以上のように本発明によれば、コンバインドシステム排
ガス中のCOおよびNOxをN2Oを副生させることなく効率よ
く除去できる。またPt等の貴金属系触媒を使用しないの
で低コストのCOおよびNOxの除去システムを実現でき
る。
ガス中のCOおよびNOxをN2Oを副生させることなく効率よ
く除去できる。またPt等の貴金属系触媒を使用しないの
で低コストのCOおよびNOxの除去システムを実現でき
る。
第１図は本発明にかかる方法を実施するためのコンバイ
ンドシステムの概略的構成図、第２図はCu−モルデナイ
ト系触媒のCOおよびNOx除去率の温度特性図、第３図は
コンバインドサイクルのフローと各部の温度分布を示す
図、第４図および第５図は比較例として示すコンバイン
ドシステムの概略的構成図である。 １……ガスタービン、２……過熱器、 ３……蒸発器、４……節炭器、 5a、5b……触媒層、 ６……NH3注入装置、 ７……蒸発タービン、８……煙突、 9a、9b……触媒層。
ンドシステムの概略的構成図、第２図はCu−モルデナイ
ト系触媒のCOおよびNOx除去率の温度特性図、第３図は
コンバインドサイクルのフローと各部の温度分布を示す
図、第４図および第５図は比較例として示すコンバイン
ドシステムの概略的構成図である。 １……ガスタービン、２……過熱器、 ３……蒸発器、４……節炭器、 5a、5b……触媒層、 ６……NH3注入装置、 ７……蒸発タービン、８……煙突、 9a、9b……触媒層。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｄ 53/36 ＺＡＢ
Claims (4)
- 【請求項１】ガスタービンと排熱回収ボイラとを組み合
わせたコンバインドシステムからの排ガス中のCOを酸化
により除去するとともにNH3接触還元法によりNOxを還元
除去する方法において、前記コンバインドシステム内の
排ガスの温度が400℃以上となる領域の排ガス流路にCu
−モルデナイト系触媒からなる第１の触媒層を設置し、
前記コンバインドシステム内の排ガスの温度が400℃よ
りも低くなる領域の排ガス流路にCu−モルデナイト系触
媒からなる第２の触媒層を設置したことを特徴とするコ
ンバインドシステム排ガス中のCO及びNOxの除去方法。 - 【請求項２】前記第１の触媒層は、前記ガスタービンと
排熱回収ボイラに設けられた過熱器との間に形成される
排ガス流路に設置され、前記第２の触媒層は、排熱回収
ボイラに設けられた蒸発器と節炭器との間に形成される
排ガス流路に設置されていることを特徴とする特許請求
の範囲第（１）項記載のコンバインドシステム排ガス中
のCO及びNOxの除去方法。 - 【請求項３】前記第１の触媒層と前記第２の触媒層との
間に形成される排ガス流路にNH3を注入することを特徴
とする特許請求の範囲第（１）項記載のコンバインドシ
ステム排ガス中のCO及びNOxの除去方法。 - 【請求項４】NH3を前記蒸発器よりも排ガス流路下流側
で、第２の触媒層よりも排ガス上流側の排ガス流路に注
入することを特徴とする特許請求の範囲第（３）項記載
のコンバインドシステム排ガス中のCO及びNOxの除去方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61027361A JPH0757307B2 (ja) | 1986-02-10 | 1986-02-10 | コンバインドシステム排ガス中のＣＯ及びＮＯｘの除去方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61027361A JPH0757307B2 (ja) | 1986-02-10 | 1986-02-10 | コンバインドシステム排ガス中のＣＯ及びＮＯｘの除去方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62183842A JPS62183842A (ja) | 1987-08-12 |
| JPH0757307B2 true JPH0757307B2 (ja) | 1995-06-21 |
Family
ID=12218908
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61027361A Expired - Fee Related JPH0757307B2 (ja) | 1986-02-10 | 1986-02-10 | コンバインドシステム排ガス中のＣＯ及びＮＯｘの除去方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0757307B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0326388A3 (en) * | 1988-01-29 | 1990-11-28 | Johnson Matthey, Inc., | Waste heat recovery having combined co and nox removal apparatus and method |
| US7150861B2 (en) | 2001-09-28 | 2006-12-19 | Nippon Shokubai Co., Ltd. | Catalyst for purification of exhaust gases and process for purification of exhaust gases |
| JP4317345B2 (ja) | 2002-02-26 | 2009-08-19 | 株式会社日本触媒 | 低濃度ｃｏ含有排ガス処理方法 |
-
1986
- 1986-02-10 JP JP61027361A patent/JPH0757307B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62183842A (ja) | 1987-08-12 |
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