JPS5837009B2 - Ｎｈ３ ニヨリエンドウガスカラ ｎｏｘ オジヨキヨスルホウホウ - Google Patents
Ｎｈ３ ニヨリエンドウガスカラ ｎｏｘ オジヨキヨスルホウホウInfo
- Publication number
- JPS5837009B2 JPS5837009B2 JP50113795A JP11379575A JPS5837009B2 JP S5837009 B2 JPS5837009 B2 JP S5837009B2 JP 50113795 A JP50113795 A JP 50113795A JP 11379575 A JP11379575 A JP 11379575A JP S5837009 B2 JPS5837009 B2 JP S5837009B2
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- JP
- Japan
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- nox
- catalyst
- flue gas
- gas
- sulfate
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-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
- B01D53/86—Catalytic processes
- B01D53/8621—Removing nitrogen compounds
- B01D53/8625—Nitrogen oxides
- B01D53/8628—Processes characterised by a specific catalyst
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、実質的にＳＯ２を含まない酸素含有煙道ガス
からＮＯｘを除去するための方法に関する。
からＮＯｘを除去するための方法に関する。
アンモニアによる酸素含有排ガス中の酸化窒素の選択還
元のためのいくつかの方法は既に提案されており、これ
らの方法は使用される触媒により主に異なる。
元のためのいくつかの方法は既に提案されており、これ
らの方法は使用される触媒により主に異なる。
初期の触媒は煙道ガス中に通常存在する酸化硫黄によっ
て容易に害されたので耐硫黄触媒が開発された。
て容易に害されたので耐硫黄触媒が開発された。
前者の触媒例としては貴金属類であり、後者の触媒例と
しては酸化銅がある。
しては酸化銅がある。
前記の選択還元は、酸化窒素を無害な窒素に変え、アン
モニアの限定された過剰量もまた変換される。
モニアの限定された過剰量もまた変換される。
ＮＯｘの還元が選択的であるのは、酸化窒素の量よりは
るかに多い量で煙道ガス中に大抵存在する酸素がアンモ
ニアを優先的には変換しないからである。
るかに多い量で煙道ガス中に大抵存在する酸素がアンモ
ニアを優先的には変換しないからである。
これは、酸化窒素を別として酸素も、また、還元剤によ
って運び去られるであろう非選択的ＮＯｘ還元法と対照
的である。
って運び去られるであろう非選択的ＮＯｘ還元法と対照
的である。
酸化硫黄を含まない撥ガスもあり、たとえば硝酸製造工
程からの撥ガスあるいは天然ガスと共に燃やされるボイ
ラからの煙道ガスである。
程からの撥ガスあるいは天然ガスと共に燃やされるボイ
ラからの煙道ガスである。
これらの撥ガスに対しては、耐硫黄触媒は、提案される
貴金属基本触媒より安価であるが、原理的に必要とされ
ない。
貴金属基本触媒より安価であるが、原理的に必要とされ
ない。
他の撥ガスに関しては、酸化硫黄は存在するときとしな
いときがあり、それは、たとえば問題になっている煙道
ガスが発生する燃焼工程で使用される燃料が硫黄を含む
か否かによる。
いときがあり、それは、たとえば問題になっている煙道
ガスが発生する燃焼工程で使用される燃料が硫黄を含む
か否かによる。
このような場合、長時間にわたっては、煙道ガス中には
酸化硫黄が全く存在し得ないであろうという事実にもか
＼わらずＮＯｘ変換に対し耐硫黄触媒が必要とされる。
酸化硫黄が全く存在し得ないであろうという事実にもか
＼わらずＮＯｘ変換に対し耐硫黄触媒が必要とされる。
ＮＨ３による煙道ガス中のＮＯｘの変換のための多くの
触媒が開発されこれらは１種またはそれ以上の金属酸化
物を含んでいる。
触媒が開発されこれらは１種またはそれ以上の金属酸化
物を含んでいる。
しかしながらこれら触媒のほとんどは酸化硫黄により容
易に害されてしまう。
易に害されてしまう。
担体に１種またはそれ以上の金属の硫酸塩を含むＮＯｘ
変換触媒の初期活性は、相当する金属の酸化物を含む触
媒の活性より高いということがこへに見いだされた。
変換触媒の初期活性は、相当する金属の酸化物を含む触
媒の活性より高いということがこへに見いだされた。
さらに、金属硫酸塩を基礎とするこれら触媒の主な欠点
は、その活性が減少する傾向を示すということが明らか
とされた。
は、その活性が減少する傾向を示すということが明らか
とされた。
この減少は、煙道ガスが酸化硫黄を含まないときに特に
起る。
起る。
上記の触媒を提供することとは別に、本発明はこの活性
の減少を防ぐ手段を提供することを目的とする。
の減少を防ぐ手段を提供することを目的とする。
さらに本発明は、活性の結果的減少を伴うことなく高い
初期活性の前記触媒を使用し、酸化硫黄を含まない酸素
含有煙道ガス中のＮＯｘをＮＨ３で変換するための方法
を提供することを目的とする。
初期活性の前記触媒を使用し、酸化硫黄を含まない酸素
含有煙道ガス中のＮＯｘをＮＨ３で変換するための方法
を提供することを目的とする。
したがって本発明は触媒の存在下でＮＯｘを煙道ガス中
に意図的に導入されるＮＨ３と反応させることにより、
ＳＯ２を実質的に含まない酸素含有煙道ガスからＮＯｘ
を除去する方法において、使用される触媒が１種または
それ以上の金属の硫酸塩を含みそして煙道ガスが触媒と
接触する以前に容量で７００ｐｐｍまでのＳＯ２を煙道
ガスに添加するようにしてなる前記酸素含有煙道ガスか
らＮＯｘを除去する方法を提供することである。
に意図的に導入されるＮＨ３と反応させることにより、
ＳＯ２を実質的に含まない酸素含有煙道ガスからＮＯｘ
を除去する方法において、使用される触媒が１種または
それ以上の金属の硫酸塩を含みそして煙道ガスが触媒と
接触する以前に容量で７００ｐｐｍまでのＳＯ２を煙道
ガスに添加するようにしてなる前記酸素含有煙道ガスか
らＮＯｘを除去する方法を提供することである。
煙道ガス中へのＳ０２の意図的な導入は、触媒の活性を
高い初期レベルに保つためになされる。
高い初期レベルに保つためになされる。
ＳＯ２の７００ｐｐｍの量は、この目的のためには十分
以上であり、厳密に必要とされる以上にＳＯ２を煙道ガ
ス中に導入することが有利でないことは明らかであろう
。
以上であり、厳密に必要とされる以上にＳＯ２を煙道ガ
ス中に導入することが有利でないことは明らかであろう
。
処理された撥ガス中のＳＯ２の分匣がある最低限の値以
下となったとき触媒が徐々に活性を失う機構は完全には
明らかでない。
下となったとき触媒が徐々に活性を失う機構は完全には
明らかでない。
金属の硫酸塩がたとえば担体として通常使用されるアル
ミナと反応することにより、より不活性な形態へ徐々に
変換されるということは可能であろう。
ミナと反応することにより、より不活性な形態へ徐々に
変換されるということは可能であろう。
もう１つの可能性としては、銅一および／またはアルミ
ニウムの硫酸塩のような触媒の活性な化合物が、ＮＯｘ
変換が通常行われる比較的高温度における煙道ガス中で
徐々に分解することである。
ニウムの硫酸塩のような触媒の活性な化合物が、ＮＯｘ
変換が通常行われる比較的高温度における煙道ガス中で
徐々に分解することである。
５０００Ｃ以上または２００℃以下の温度が、処理され
たガスからかなりの量のＮＯｘを除去するために使われ
るであろうが、本発明の方法は、２００ないし５０００
Ｃの温度にある煙道ガスからＮＯｘを除去するために殊
に開発されている。
たガスからかなりの量のＮＯｘを除去するために使われ
るであろうが、本発明の方法は、２００ないし５０００
Ｃの温度にある煙道ガスからＮＯｘを除去するために殊
に開発されている。
この温度でＮＯｘを除去できる利点は、煙道ガスがＮＯ
ｘの除去の前後で冷却または再加熱されねばならないよ
うなことがなく、煙道ガスはＮＯｘの除去後に煙突へ直
接送られ得るということである。
ｘの除去の前後で冷却または再加熱されねばならないよ
うなことがなく、煙道ガスはＮＯｘの除去後に煙突へ直
接送られ得るということである。
煙突から煙道ガスを撥棄するためには、煙道ガスが煙突
から上昇するために必要な浮力を持つことを保証するよ
うに十分に高い温度が必要とされる。
から上昇するために必要な浮力を持つことを保証するよ
うに十分に高い温度が必要とされる。
本発明の特に好ましい実施例は、３５０〜４５０℃の温
度を利用する。
度を利用する。
この温度範囲において、提案される触媒は高い活性を有
し、分解することもなくその強度を失うこともなくかつ
ＮＯｘおよび起り得るＮＨ３の過剰量の高い変換割合が
得られる。
し、分解することもなくその強度を失うこともなくかつ
ＮＯｘおよび起り得るＮＨ３の過剰量の高い変換割合が
得られる。
実用的理由のためおよび手頃な寸法の反応器の設計を得
るため、本発明に従う方法は触媒と接触している間の煙
道ガスの線速度はＩＯないし３０ｒｎ／Ｓｅｃであるよ
うな状態で好ましくは行なわれる。
るため、本発明に従う方法は触媒と接触している間の煙
道ガスの線速度はＩＯないし３０ｒｎ／Ｓｅｃであるよ
うな状態で好ましくは行なわれる。
このガス速度は、ガスがガス透過性壁を有する中空ガス
路を流れ、ガス透過性壁の背後で触媒が拡散によるガス
成分に自由に接近できる平行通路タイプの反応器に特に
適する。
路を流れ、ガス透過性壁の背後で触媒が拡散によるガス
成分に自由に接近できる平行通路タイプの反応器に特に
適する。
固定床での適用では、該触媒と接触している間の煙道ガ
スの時速は、５００ないし２５０００Ｎｍ３ガス／ｍ３
触媒／時である。
スの時速は、５００ないし２５０００Ｎｍ３ガス／ｍ３
触媒／時である。
本発明に従う、好ましい触媒は、担体に保持された硫酸
銅を含んでいる。
銅を含んでいる。
他の金属の硫酸塩たとえば硫酸鉄、硫酸コバルト、硫酸
ニッケル、硫酸アルミニウム、硫酸クロム、硫酸モリブ
デン、硫酸バナジウム、および硫酸タングステンもまた
、ＮＨ３によるＮＯｘの変換に対し何らかの触媒活性を
有するのであるが、硫酸銅が好ましい理由は高い活性と
高温安定性とを有し、かつ容易には酸化銅とされないか
らである。
ニッケル、硫酸アルミニウム、硫酸クロム、硫酸モリブ
デン、硫酸バナジウム、および硫酸タングステンもまた
、ＮＨ３によるＮＯｘの変換に対し何らかの触媒活性を
有するのであるが、硫酸銅が好ましい理由は高い活性と
高温安定性とを有し、かつ容易には酸化銅とされないか
らである。
アルミナ上にある硫酸銅からなる触媒は、通常の方法で
容易に製造され得かつ高価ではない。
容易に製造され得かつ高価ではない。
本発明の好ましい実施例に従えば、触媒は金属として計
算して０．５〜２ ０ ｗ ｔ％の硫酸銅を含んでいる
。
算して０．５〜２ ０ ｗ ｔ％の硫酸銅を含んでいる
。
本発明の方法は、容量でＮＯｘｌＯ〜４０００ｐｐｍを
含む煙道ガスを処理するために最も経済的であろうが、
この範囲を越えたＮＯｘ量を含む煙道ガスにも適する。
含む煙道ガスを処理するために最も経済的であろうが、
この範囲を越えたＮＯｘ量を含む煙道ガスにも適する。
所望とされるＳＯ２をたとえば必要に応じ煙道ガスヘ断
続的に供給することが原理的に可能であるが、煙道ガス
ＳＯ２を容量で少なくとも１０ｐｐｍ連続的に供給する
ことが賢明であると考えられる。
続的に供給することが原理的に可能であるが、煙道ガス
ＳＯ２を容量で少なくとも１０ｐｐｍ連続的に供給する
ことが賢明であると考えられる。
このような連続的ではあるが少量の供給は、触媒の活性
或分を硫酸塩の形態に維持するのに必要な煙道ガス中の
ＳＯ２分匣を得るのに原理上既に十分であろう。
或分を硫酸塩の形態に維持するのに必要な煙道ガス中の
ＳＯ２分匣を得るのに原理上既に十分であろう。
一般に、Ｓ０２の容量で１０−１００ｐｐｍの供給は、
本発明の目的には十分であり、このような供給は、空気
の汚染または腐蝕の閉題を起こさないであろう。
本発明の目的には十分であり、このような供給は、空気
の汚染または腐蝕の閉題を起こさないであろう。
ＳＯ２の容量で２０〜５０ｐｐｍがより好ましい。
本発明に従うＮＯｘ変換では、化学量論的に所望とされ
る量ないしはその２倍までの範囲のＮＨ３の量を導入す
ることが好ましい。
る量ないしはその２倍までの範囲のＮＨ３の量を導入す
ることが好ましい。
この範囲ではＮＯｘのほとんどが変換され、実質的なＮ
Ｈ３逃げ（ＮＨ３ ｓｌｉｐ）を起さない。
Ｈ３逃げ（ＮＨ３ ｓｌｉｐ）を起さない。
より好ましくは、ＮＨ３の化学量論的必要量の１，２〜
１．５倍が供給される。
１．５倍が供給される。
本発明の方法の好ましい実施例に従えば、触媒は、反応
器内をガス人口からガス出口まで延長している中空ガス
路のガス透過可能壁の後で反応器内に存在している。
器内をガス人口からガス出口まで延長している中空ガス
路のガス透過可能壁の後で反応器内に存在している。
このような特別な反応器（平行通路形式）の使用の利点
は、たとえばフライアツシュあるいは煤のような微粒物
質をある量含む煙道ガスが触媒を詰まらせることなく処
理されるということである。
は、たとえばフライアツシュあるいは煤のような微粒物
質をある量含む煙道ガスが触媒を詰まらせることなく処
理されるということである。
煙道ガスは触媒床に沿って進むのに対し、従来の固定触
媒床ではガスは床を貫通して進行する。
媒床ではガスは床を貫通して進行する。
ガス通路を進行する際、ガスは透過可能壁を通って拡散
により触媒に達する。
により触媒に達する。
透過可能壁は、たとえば、反応器内に適切に装着された
網目のシートからなっている。
網目のシートからなっている。
この特別な反応器の使用に関する重要な経済的利点は、
固定触媒床が使用されるのと異なり、より低い匡力降下
が反応器に起るということである。
固定触媒床が使用されるのと異なり、より低い匡力降下
が反応器に起るということである。
したがって微粒物質が煙道ガス中に存在しなくてもこの
特別な反応器を使用する意味がある。
特別な反応器を使用する意味がある。
本発明に従うＮＯｘ変換のための好ましい触媒は、耐熱
性担体材料をＩ〜２５ｗｔ％の金属化合物で含浸し、含
浸された材料を燥焼し、さらに必要に応じ燥焼された材
料を処理して析出金属化合物を硫酸塩の形態に変換する
ことによって得られる。
性担体材料をＩ〜２５ｗｔ％の金属化合物で含浸し、含
浸された材料を燥焼し、さらに必要に応じ燥焼された材
料を処理して析出金属化合物を硫酸塩の形態に変換する
ことによって得られる。
本発明の実施例に従えば、ＮＨ３は煙道ガスダクト内へ
ＮＨ３先駆物質（ｐｒｅｃｕｒｓｏｒ）を注′入するこ
とにより煙道ガス中に導入される。
ＮＨ３先駆物質（ｐｒｅｃｕｒｓｏｒ）を注′入するこ
とにより煙道ガス中に導入される。
このような先駆物質の例は、水性アンモニア溶液、尿素
、ヒドラジン、エチレンジアミン、ヘキサメチレンテト
ラミン、炭酸アンモニウムの水溶液または亜硫酸アンモ
ニウムの水溶液がある。
、ヒドラジン、エチレンジアミン、ヘキサメチレンテト
ラミン、炭酸アンモニウムの水溶液または亜硫酸アンモ
ニウムの水溶液がある。
ある状況下ではこのような先駆物質を使用することが有
利であり、その理由は、液体の取扱いは、気体のＮＨ３
を取扱うより容易だからである。
利であり、その理由は、液体の取扱いは、気体のＮＨ３
を取扱うより容易だからである。
亜硫酸アンモニウムの水溶液は特に好ましい先駆物質で
あり、なぜならこの溶液を導入することによりＮＨ３と
ＳＯ２とが、処理されるべき煙道ガス中に同時に導入さ
れるからである。
あり、なぜならこの溶液を導入することによりＮＨ３と
ＳＯ２とが、処理されるべき煙道ガス中に同時に導入さ
れるからである。
以下本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。
実施例
８６Ｖｏｌ．％のＮ２ 、５Ｖｏｔ ．％の０２および
ｌ ＩＶｏｌ−％のＨ２０を含んでなりＮＯを容量で４
５０ｐｐｍ添加した合戊煙道ガスを、反応器内に細網目
シリンダを持ってつくられた１．５丸の空洞路を有する
チューブ状反応器内に通過させた。
ｌ ＩＶｏｌ−％のＨ２０を含んでなりＮＯを容量で４
５０ｐｐｍ添加した合戊煙道ガスを、反応器内に細網目
シリンダを持ってつくられた１．５丸の空洞路を有する
チューブ状反応器内に通過させた。
反応器の内壁と該細網目シリンダの外面との間に触媒粒
子を存在させた。
子を存在させた。
触媒は、含浸により硝酸銅を析出させたアルミナ粒子か
らなりこの硝酸銅は後に、熱空気流中で燥焼により酸化
銅に分解させた。
らなりこの硝酸銅は後に、熱空気流中で燥焼により酸化
銅に分解させた。
合戊煙道ガスは、温度３５０゜Ｃで反応器内をガス空間
速度８０００Ｎ１／１／ｈで通過させられ、一方触媒は
連続的に酸化物形態と硫酸塩形態とであった。
速度８０００Ｎ１／１／ｈで通過させられ、一方触媒は
連続的に酸化物形態と硫酸塩形態とであった。
硫酸塩形態は窒素と５Ｖｏｌ．％のＳＯ２からなるガス
で触媒を４００℃で１時間処理し酸化銅が完全に硫酸鋼
に変えられることにより得られた。
で触媒を４００℃で１時間処理し酸化銅が完全に硫酸鋼
に変えられることにより得られた。
各個々の試験はまる２４時間続き、以下の表に示される
ようにＮＨ３およびＳＯ２注入の異なったレベルで繰り
返された。
ようにＮＨ３およびＳＯ２注入の異なったレベルで繰り
返された。
反応器から発生するガス中のＮＯ量が操作２４時間後に
測定された。
測定された。
結果から、硫酸銅が酸化銅より優れた触媒であること、
いくらかの二酸化硫黄の添加が２４時間後における処理
ガスのＮＯｘの量を下げるのを助けるということが結論
づけられる。
いくらかの二酸化硫黄の添加が２４時間後における処理
ガスのＮＯｘの量を下げるのを助けるということが結論
づけられる。
各試験の出発後２０分に行われた別個の測定から、硫酸
銅に対してはＮＯｘ変換の度合の顕著なる差異は煙道ガ
スへのＳＯ２添加があってもなくても存在しないといえ
る。
銅に対してはＮＯｘ変換の度合の顕著なる差異は煙道ガ
スへのＳＯ２添加があってもなくても存在しないといえ
る。
Claims (1)
- １ 触媒の存在下でＮＯｘを煙道ガス中に意図的に導入
されるＮＨ３と反応させることにより、ＳＯ２を実質的
に含まない酸素含有煙道ガスからＮＯｘを除去する方法
において、使用される触媒が硫酸銅を含みそして煙道ガ
スが触媒と接触する以前に容量で７００ｐｐｍまでのＳ
Ｏ２を煙道ガスに添加するようにしてなることを特徴と
する前記酸素含有煙道ガスからＮＯｘを除去する方法。
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| GB4150574A GB1523726A (en) | 1974-09-24 | 1974-09-24 | Process for removing no from a flue gas by selective reduction with |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5157676A JPS5157676A (en) | 1976-05-20 |
| JPS5837009B2 true JPS5837009B2 (ja) | 1983-08-13 |
Family
ID=10420007
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP50113795A Expired JPS5837009B2 (ja) | 1974-09-24 | 1975-09-22 | Ｎｈ３ ニヨリエンドウガスカラ ｎｏｘ オジヨキヨスルホウホウ |
Country Status (9)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5837009B2 (ja) |
| AT (1) | AT357993B (ja) |
| CA (1) | CA1064225A (ja) |
| DE (1) | DE2542204A1 (ja) |
| FR (1) | FR2285922A1 (ja) |
| GB (1) | GB1523726A (ja) |
| IT (1) | IT1042887B (ja) |
| NL (1) | NL181846C (ja) |
| SE (1) | SE413887B (ja) |
Families Citing this family (5)
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|---|---|---|---|---|
| NL7601371A (nl) * | 1976-02-11 | 1977-08-15 | Shell Int Research | Werkwijze voor het gelijktijdig verwijderen van stikstofoxyden en zwaveloxyden uit een gasstroom. |
| JPS5314189A (en) * | 1976-07-26 | 1978-02-08 | Hitachi Zosen Corp | Denitration catalyst supporting copper sulfate |
| DE3701527A1 (de) * | 1987-01-21 | 1988-08-04 | Metallgesellschaft Ag | Verfahren zur gleichzeitigen entstickung und entschwefelung eines sauerstoffhaltigen abgases |
| ATE63471T1 (de) * | 1988-01-22 | 1991-06-15 | Metallgesellschaft Ag | Verfahren zur katalytischen reduktion von no. |
| DE3830045C2 (de) * | 1988-09-03 | 1993-09-30 | Bayer Ag | Verfahren zur Reduktion von in Abgasen enthaltenen Stickoxiden mittels eines zeolithhaltigen Katalysators |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5515247B2 (ja) * | 1974-06-11 | 1980-04-22 |
-
1974
- 1974-09-24 GB GB4150574A patent/GB1523726A/en not_active Expired
-
1975
- 1975-08-06 CA CA232,942A patent/CA1064225A/en not_active Expired
- 1975-09-19 IT IT2746275A patent/IT1042887B/it active
- 1975-09-22 NL NL7511144A patent/NL181846C/xx not_active IP Right Cessation
- 1975-09-22 JP JP50113795A patent/JPS5837009B2/ja not_active Expired
- 1975-09-22 AT AT724175A patent/AT357993B/de not_active IP Right Cessation
- 1975-09-22 DE DE19752542204 patent/DE2542204A1/de active Granted
- 1975-09-22 SE SE7510605A patent/SE413887B/xx not_active IP Right Cessation
- 1975-09-22 FR FR7528949A patent/FR2285922A1/fr active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
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| FR2285922B1 (ja) | 1978-04-07 |
| DE2542204A1 (de) | 1976-04-08 |
| GB1523726A (en) | 1978-09-06 |
| JPS5157676A (en) | 1976-05-20 |
| FR2285922A1 (fr) | 1976-04-23 |
| AT357993B (de) | 1980-08-11 |
| CA1064225A (en) | 1979-10-16 |
| ATA724175A (de) | 1980-01-15 |
| NL7511144A (nl) | 1976-03-26 |
| DE2542204C2 (ja) | 1987-02-19 |
| IT1042887B (it) | 1980-01-30 |
| NL181846C (nl) | 1987-11-16 |
| SE413887B (sv) | 1980-06-30 |
| SE7510605L (sv) | 1976-03-25 |
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