JPH0739725A - 排気ガスの脱硝法 - Google Patents
排気ガスの脱硝法Info
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- JPH0739725A JPH0739725A JP5192127A JP19212793A JPH0739725A JP H0739725 A JPH0739725 A JP H0739725A JP 5192127 A JP5192127 A JP 5192127A JP 19212793 A JP19212793 A JP 19212793A JP H0739725 A JPH0739725 A JP H0739725A
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- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
- B01D53/86—Catalytic processes
- B01D53/8621—Removing nitrogen compounds
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 ガスタービン又は内燃機関からの排気ガスの
脱硝法に関する。 【構成】 ガスタービン又は内燃機関の排気ガス出口に
設けられたＮＯ2 をＮＯに還元する還元触媒層によって
排気ガスに含まれるＮＯｘ中のＮＯ2 の大部分をＮＯに
還元した後、排熱回収装置内に設けられたＮＨ3 接触還
元脱硝触媒層によって排気ガス中のＮＯを主成分とする
ＮＯｘを分解除去するようにしたガスタービン又は内燃
機関からの排気ガスの脱硝法。
脱硝法に関する。 【構成】 ガスタービン又は内燃機関の排気ガス出口に
設けられたＮＯ2 をＮＯに還元する還元触媒層によって
排気ガスに含まれるＮＯｘ中のＮＯ2 の大部分をＮＯに
還元した後、排熱回収装置内に設けられたＮＨ3 接触還
元脱硝触媒層によって排気ガス中のＮＯを主成分とする
ＮＯｘを分解除去するようにしたガスタービン又は内燃
機関からの排気ガスの脱硝法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はガスタービン又は内燃機
関からの排気ガスの脱硝法に関する。
関からの排気ガスの脱硝法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来は、ガスタービン又は内燃機関出口
に、ＮＯｘ還元手段を設けることなく、ＮＨ3 を還元剤
とする乾式脱硝装置のみにてＮＯｘを除去していた。以
下、従来のコンバイドプラントに設置された脱硝装置の
系統を図４によって説明する。ガスタービン又は内燃機
関１の排気ガスダクト２に排ガスボイラ３を接続し、更
にその後に排ガスダクト４及び煙突５が設けられてい
る。従来の脱硝装置は排ガスボイラ３内に多数設けられ
ている熱交換器８、９及び１０の間にＮＯｘ還元触媒を
充填した脱硝装置７を設け、その上流にＮＨ3 のような
ＮＯｘ還元剤を注入するＮＨ3 注入ノズル６を設け、Ｎ
Ｏｘ還元触媒によりＮＯｘとＮＨ3 を反応させＮ2 とＨ
2 Ｏに分解していた。
に、ＮＯｘ還元手段を設けることなく、ＮＨ3 を還元剤
とする乾式脱硝装置のみにてＮＯｘを除去していた。以
下、従来のコンバイドプラントに設置された脱硝装置の
系統を図４によって説明する。ガスタービン又は内燃機
関１の排気ガスダクト２に排ガスボイラ３を接続し、更
にその後に排ガスダクト４及び煙突５が設けられてい
る。従来の脱硝装置は排ガスボイラ３内に多数設けられ
ている熱交換器８、９及び１０の間にＮＯｘ還元触媒を
充填した脱硝装置７を設け、その上流にＮＨ3 のような
ＮＯｘ還元剤を注入するＮＨ3 注入ノズル６を設け、Ｎ
Ｏｘ還元触媒によりＮＯｘとＮＨ3 を反応させＮ2 とＨ
2 Ｏに分解していた。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】ガスタービン又はディ
ーゼル機関等の内燃機関では、ボイラと比較して排気ガ
ス中のＯ2 濃度が高いため、ＮＯｘ中のＮＯ2 の割合が
ＮＯに比較し多くなりがちである。従来からＮＯｘ除去
用として使用されてきたＮＨ3 を還元剤とする乾式脱硝
装置は下記式すなわち、 ４ＮＯ＋４ＮＨ3 ＋Ｏ2 →４Ｎ2 ＋６Ｈ2 Ｏ ・・・・・ ＮＯ＋ＮＯ2 ＋２ＮＨ3 →２Ｎ2 ＋３Ｈ2 Ｏ ・・・・・ ６ＮＯ2 ＋８ＮＨ3 → ７Ｎ2 ＋１２Ｈ2 Ｏ ・・・・・ の反応式でＮＯｘを除去することが判明しているが、そ
の反応速度は≒≫となり、、式はほぼ同等で
あるのに対し、式は極めて遅い。排気ガス中のＮＯ2
割合が多い場合、式にてＮＯ，ＮＯ2 の一部は除去さ
れるが、残されたＮＯ2 は式の反応が遅いために、一
部が反応されずにそのまま後流に流れていくことにな
る。このため、ＮＯは除去できるものゝ、ＮＯ2 は除去
しにくく、ＮＯｘ中のＮＯ2 の割合が高くなってくる
と、脱硝性能が低下すると云う不具合があった。
ーゼル機関等の内燃機関では、ボイラと比較して排気ガ
ス中のＯ2 濃度が高いため、ＮＯｘ中のＮＯ2 の割合が
ＮＯに比較し多くなりがちである。従来からＮＯｘ除去
用として使用されてきたＮＨ3 を還元剤とする乾式脱硝
装置は下記式すなわち、 ４ＮＯ＋４ＮＨ3 ＋Ｏ2 →４Ｎ2 ＋６Ｈ2 Ｏ ・・・・・ ＮＯ＋ＮＯ2 ＋２ＮＨ3 →２Ｎ2 ＋３Ｈ2 Ｏ ・・・・・ ６ＮＯ2 ＋８ＮＨ3 → ７Ｎ2 ＋１２Ｈ2 Ｏ ・・・・・ の反応式でＮＯｘを除去することが判明しているが、そ
の反応速度は≒≫となり、、式はほぼ同等で
あるのに対し、式は極めて遅い。排気ガス中のＮＯ2
割合が多い場合、式にてＮＯ，ＮＯ2 の一部は除去さ
れるが、残されたＮＯ2 は式の反応が遅いために、一
部が反応されずにそのまま後流に流れていくことにな
る。このため、ＮＯは除去できるものゝ、ＮＯ2 は除去
しにくく、ＮＯｘ中のＮＯ2 の割合が高くなってくる
と、脱硝性能が低下すると云う不具合があった。
【０００４】本発明は上記技術水準に鑑み、ＮＯ2 の割
合が高い排気ガスにおいても、効率よくＮＯｘを除去す
ることができる方法を提供しようとするものである。
合が高い排気ガスにおいても、効率よくＮＯｘを除去す
ることができる方法を提供しようとするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明はガスタービン又
は内燃機関の排気ガス出口に設けられたＮＯ2 をＮＯに
還元する還元触媒層によって排気ガスに含まれるＮＯｘ
中のＮＯ2 の大部分をＮＯに還元した後、排熱回収装置
内に設けられたＮＨ3 接触還元脱硝触媒層によって排気
ガス中のＮＯを主成分とするＮＯｘを分解除去すること
を特徴とするガスタービン又は内燃機関からの排気ガス
の脱硝法である。
は内燃機関の排気ガス出口に設けられたＮＯ2 をＮＯに
還元する還元触媒層によって排気ガスに含まれるＮＯｘ
中のＮＯ2 の大部分をＮＯに還元した後、排熱回収装置
内に設けられたＮＨ3 接触還元脱硝触媒層によって排気
ガス中のＮＯを主成分とするＮＯｘを分解除去すること
を特徴とするガスタービン又は内燃機関からの排気ガス
の脱硝法である。
【０００６】すなわち、本発明はＮＯ2 の割合が多い排
気ガスに対して、ＮＨ3 を還元剤とする乾式脱硝装置の
上流側にＮＯ2 をＮＯに還元する還元触媒層を設けるこ
とによって乾式脱硝装置入口でのＮＯｘ中のＮＯ2 の割
合を減らして効率よくＮＯｘを除去するようにしたもの
である。ＮＯ2 の割合としては少くともＮＯ2 の割合が
ＮＯｘの７０％以下望ましくは５０％以下程度にするの
が好ましい。
気ガスに対して、ＮＨ3 を還元剤とする乾式脱硝装置の
上流側にＮＯ2 をＮＯに還元する還元触媒層を設けるこ
とによって乾式脱硝装置入口でのＮＯｘ中のＮＯ2 の割
合を減らして効率よくＮＯｘを除去するようにしたもの
である。ＮＯ2 の割合としては少くともＮＯ2 の割合が
ＮＯｘの７０％以下望ましくは５０％以下程度にするの
が好ましい。
【０００７】
【作用】還元触媒を使用すると、排ガス中のＮＯ2 がＮ
Ｏに部分還元されることが分ったため、乾式脱硝装置の
上流側に上記還元触媒層を設け、下記式による還元反
応を起し、乾式脱硝装置入口でのＮＯ2 の割合を下げて
やることで、前記式の反応を実質的に起りにくくする
ことにより、効率よくＮＯｘを除去することができる。 ２ＮＯ2 → ２ＮＯ＋Ｏ2 ・・・・・
Ｏに部分還元されることが分ったため、乾式脱硝装置の
上流側に上記還元触媒層を設け、下記式による還元反
応を起し、乾式脱硝装置入口でのＮＯ2 の割合を下げて
やることで、前記式の反応を実質的に起りにくくする
ことにより、効率よくＮＯｘを除去することができる。 ２ＮＯ2 → ２ＮＯ＋Ｏ2 ・・・・・
【０００８】本発明の一態様例として、ＮＯ2 →ＮＯ還
元手段を備えたコンバイドプラントのＮＯｘ除去を図１
によって本発明の作用を説明する。ガスタービン又は内
燃機関１の排気ガスダクト２にＮＯ2 →ＮＯ還元装置１
１を設け、その後流に熱交換器８，９及び１０が多数設
けられ、ＮＨ3 注入ノズル６及びＮＯｘ還元触媒を充填
した脱硝装置７を、これらの間に設けられている排ガス
ボイラ３が接続され、更に、その後流に排ガスダクト４
を介して煙突５が接続されている。
元手段を備えたコンバイドプラントのＮＯｘ除去を図１
によって本発明の作用を説明する。ガスタービン又は内
燃機関１の排気ガスダクト２にＮＯ2 →ＮＯ還元装置１
１を設け、その後流に熱交換器８，９及び１０が多数設
けられ、ＮＨ3 注入ノズル６及びＮＯｘ還元触媒を充填
した脱硝装置７を、これらの間に設けられている排ガス
ボイラ３が接続され、更に、その後流に排ガスダクト４
を介して煙突５が接続されている。
【０００９】ガスタービン１にて発生した排気ガスには
ＮＯとＮＯ2 を多量に含んでいるので排気ガスダクト２
よりＮＯ2 →ＮＯ還元触媒１２が充填されているＮＯ2
→ＮＯ還元装置１１へ導き入れられ、ＮＯ2 をＮＯに還
元した後、その後流の排ガスボイラ３に導き入れられ、
熱交換器８及び９にて低温にされて脱硝反応に適した温
度となり、ＮＨ3 注入ノズル６よりＮＨ3 が注入され、
混合された後、脱硝触媒を充填した脱硝装置７によりＮ
Ｏｘ（ＮＯとＮＯ2 ）が除去され、排ガスダクト４より
煙突５より大気へ放出される。
ＮＯとＮＯ2 を多量に含んでいるので排気ガスダクト２
よりＮＯ2 →ＮＯ還元触媒１２が充填されているＮＯ2
→ＮＯ還元装置１１へ導き入れられ、ＮＯ2 をＮＯに還
元した後、その後流の排ガスボイラ３に導き入れられ、
熱交換器８及び９にて低温にされて脱硝反応に適した温
度となり、ＮＨ3 注入ノズル６よりＮＨ3 が注入され、
混合された後、脱硝触媒を充填した脱硝装置７によりＮ
Ｏｘ（ＮＯとＮＯ2 ）が除去され、排ガスダクト４より
煙突５より大気へ放出される。
【００１０】ガスタービン１にて発生する排気ガス温度
は５００〜６００℃であり、ＮＯ2−ＮＯ還元装置１１
でも同じ高温である。この装置１１に充填されているＮ
Ｏ2−ＮＯ還元触媒１２の一例をあげると、コージェラ
イト、ムライトなどの無機酸化物セラミックス基材に、
アルミナ、シリカ、ゼオライトなどの多孔質担体をウオ
ッシュコートし、さらに白金あるいはこれにニッケル、
コバルト、パラジウム、ロジウム、バナジウム、タング
ステン、イリジウム、鉄、ルビジウムから選ばれた少く
とも１つ以上の金属を含む活性金属を担持したものがあ
る。
は５００〜６００℃であり、ＮＯ2−ＮＯ還元装置１１
でも同じ高温である。この装置１１に充填されているＮ
Ｏ2−ＮＯ還元触媒１２の一例をあげると、コージェラ
イト、ムライトなどの無機酸化物セラミックス基材に、
アルミナ、シリカ、ゼオライトなどの多孔質担体をウオ
ッシュコートし、さらに白金あるいはこれにニッケル、
コバルト、パラジウム、ロジウム、バナジウム、タング
ステン、イリジウム、鉄、ルビジウムから選ばれた少く
とも１つ以上の金属を含む活性金属を担持したものがあ
る。
【００１１】このようなＮＯ2 −ＮＯ還元触媒を使用し
た時のＮＯ2 →ＮＯ転換率を図２に示す。図２より温度
５００℃のとき、約６０％、５５０℃のとき約７０％、
６００℃のとき約７６％と高温であれば高い転換率とな
るので、ＮＯ2 −ＮＯ還元装置１１はガスタービン１の
すぐ後に設置すればよい。
た時のＮＯ2 →ＮＯ転換率を図２に示す。図２より温度
５００℃のとき、約６０％、５５０℃のとき約７０％、
６００℃のとき約７６％と高温であれば高い転換率とな
るので、ＮＯ2 −ＮＯ還元装置１１はガスタービン１の
すぐ後に設置すればよい。
【００１２】
（実験例１）ＴｉＯ2 ：約８０％、ＷＯ3 ：約１０％、
Ｖ2 Ｏ5 ：約２％、残部：成形助剤からなる触媒をガス
量：３１５Ｎリットル／ｈ、温度：３００℃、Ｏ2 ：１
５％、ＣＯ2 ：６％、Ｈ2 Ｏ：６．７％、ＮＯｘ：１０
０ｐｐｍ、残部：Ｎ2 の雰囲気中で、ＮＯｘ中のＮＯ2
の割合を変化させて脱硝性能への影響を評価した。その
結果、図３に示すとおり、ＮＯｘ中のＮＯ2 の割合が５
０％を越えると性能が低下し始め、７０％を越えると低
下傾向が顕著になることがわかった。
Ｖ2 Ｏ5 ：約２％、残部：成形助剤からなる触媒をガス
量：３１５Ｎリットル／ｈ、温度：３００℃、Ｏ2 ：１
５％、ＣＯ2 ：６％、Ｈ2 Ｏ：６．７％、ＮＯｘ：１０
０ｐｐｍ、残部：Ｎ2 の雰囲気中で、ＮＯｘ中のＮＯ2
の割合を変化させて脱硝性能への影響を評価した。その
結果、図３に示すとおり、ＮＯｘ中のＮＯ2 の割合が５
０％を越えると性能が低下し始め、７０％を越えると低
下傾向が顕著になることがわかった。
【００１３】（実験例２）コージェライトハニカム基材
にγ−アルミナをウオッシュコートした触媒担体を使用
し、これに白金を触媒担体１リットル当り２ｇ担持した
触媒を用いて、ガス量：６００Ｎリットル／ｈ、温度：
５００〜６００℃、ＮＯ2 ：５０ｐｐｍ、Ｏ2 ：１６
％、ＣＯ2 ：２％、Ｈ2 Ｏ：５％、残部：Ｎ2 の雰囲気
中にてＮＯ2のＮＯへの転換効果について検討した。そ
の結果、図２に示すとおり、５０％以上の転換率が得ら
れ、後流にＮＨ3 を還元剤とする乾式脱硝装置を設置す
れば効率よくＮＯｘを除去できる条件を形成することが
確認された。
にγ−アルミナをウオッシュコートした触媒担体を使用
し、これに白金を触媒担体１リットル当り２ｇ担持した
触媒を用いて、ガス量：６００Ｎリットル／ｈ、温度：
５００〜６００℃、ＮＯ2 ：５０ｐｐｍ、Ｏ2 ：１６
％、ＣＯ2 ：２％、Ｈ2 Ｏ：５％、残部：Ｎ2 の雰囲気
中にてＮＯ2のＮＯへの転換効果について検討した。そ
の結果、図２に示すとおり、５０％以上の転換率が得ら
れ、後流にＮＨ3 を還元剤とする乾式脱硝装置を設置す
れば効率よくＮＯｘを除去できる条件を形成することが
確認された。
【００１４】実験例１において、ＮＯ2 ／ＮＯｘ比と脱
硝性能を図３に示したが、ＮＯ2 ／ＮＯ＋ＮＯ2 比が０
〜５０％までは脱硝率が９５％以上となり、又、７０％
では脱硝率が９０％程度でそれ以上は脱硝率は低下して
いく。このために、ＮＯ2 −ＮＯ還元触媒をＮＯ2 ／Ｎ
Ｏ＋ＮＯ2 比が７０％以下、望ましくは５０％以下とな
る量に設定すれば、その後流でのＮＯｘ脱硝装置内での
脱硝が常に９０％以上となり、より高効率のＮＯｘが除
去できる。
硝性能を図３に示したが、ＮＯ2 ／ＮＯ＋ＮＯ2 比が０
〜５０％までは脱硝率が９５％以上となり、又、７０％
では脱硝率が９０％程度でそれ以上は脱硝率は低下して
いく。このために、ＮＯ2 −ＮＯ還元触媒をＮＯ2 ／Ｎ
Ｏ＋ＮＯ2 比が７０％以下、望ましくは５０％以下とな
る量に設定すれば、その後流でのＮＯｘ脱硝装置内での
脱硝が常に９０％以上となり、より高効率のＮＯｘが除
去できる。
【００１５】
【発明の効果】本発明によれば、ＮＨ3 を還元剤とする
乾式脱硝装置入口排気ガス中のＮＯ2濃度が高い場合に
発生する脱硝効率低下現象を防止するため、乾式脱硝装
置入口にＮＯ2 をＮＯに還元する手段を設けることによ
り、上記の性能低下を防止することができる。
乾式脱硝装置入口排気ガス中のＮＯ2濃度が高い場合に
発生する脱硝効率低下現象を防止するため、乾式脱硝装
置入口にＮＯ2 をＮＯに還元する手段を設けることによ
り、上記の性能低下を防止することができる。
【図１】本発明の一実施態様の説明図。
【図２】ＮＯ2 −ＮＯ還元触媒を使用した時のＮＯ2 →
ＮＯ転換率の温度依存性を示す図表。
ＮＯ転換率の温度依存性を示す図表。
【図３】ＮＯｘ中のＮＯ2 の占める割合による脱硝率の
変化を示す図表。
変化を示す図表。
【図４】従来のガスタービン排気ガスの脱硝系統を示す
説明図。
説明図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 出本 正則 長崎県長崎市飽の浦町１番１号 三菱重工 業株式会社長崎造船所内 (72)発明者 大西 利幸 長崎県長崎市飽の浦町１番１号 三菱重工 業株式会社長崎造船所内 (72)発明者 小林 敬古 東京都千代田区丸の内二丁目５番１号 三 菱重工業株式会社本社内 (72)発明者 飯田 耕三 広島県広島市西区観音新町四丁目６番22号 三菱重工業株式会社広島研究所内
Claims (1)
- 【請求項１】 ガスタービン又は内燃機関の排気ガス出
口に設けられたＮＯ 2 をＮＯに還元する還元触媒層によ
って排気ガスに含まれるＮＯｘ中のＮＯ2 の大部分をＮ
Ｏに還元した後、排熱回収装置内に設けられたＮＨ3 接
触還元脱硝触媒層によって排気ガス中のＮＯを主成分と
するＮＯｘを分解除去することを特徴とするガスタービ
ン又は内燃機関からの排気ガスの脱硝法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19212793A JP3276213B2 (ja) | 1993-08-03 | 1993-08-03 | 排気ガスの脱硝法 |
| US08/282,962 US5505919A (en) | 1993-08-03 | 1994-07-29 | Method for the denitration of exhaust gas |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19212793A JP3276213B2 (ja) | 1993-08-03 | 1993-08-03 | 排気ガスの脱硝法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0739725A true JPH0739725A (ja) | 1995-02-10 |
| JP3276213B2 JP3276213B2 (ja) | 2002-04-22 |
Family
ID=16286129
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19212793A Expired - Lifetime JP3276213B2 (ja) | 1993-08-03 | 1993-08-03 | 排気ガスの脱硝法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5505919A (ja) |
| JP (1) | JP3276213B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH09103648A (ja) * | 1995-10-09 | 1997-04-22 | Hitachi Ltd | ガスタービンプラント及びその排ガス処理装置 |
| JP2002177740A (ja) * | 2000-12-15 | 2002-06-25 | Ishikawajima Harima Heavy Ind Co Ltd | 排熱回収ボイラの脱硝装置 |
| JP2023512906A (ja) * | 2020-01-08 | 2023-03-30 | 株式会社イーエムコ | 火力発電所の排ガス処理方法 |
Families Citing this family (10)
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|---|---|---|---|---|
| US20040254931A1 (en) * | 2003-05-29 | 2004-12-16 | Marconi Communications, Inc. | Multiple key self-sorting table |
| US7767175B2 (en) * | 2007-01-09 | 2010-08-03 | Catalytic Solutions, Inc. | Ammonia SCR catalyst and method of using the catalyst |
| US7527776B2 (en) * | 2007-01-09 | 2009-05-05 | Catalytic Solutions, Inc. | Ammonia SCR catalyst and method of using the catalyst |
| US7943097B2 (en) * | 2007-01-09 | 2011-05-17 | Catalytic Solutions, Inc. | Reactor system for reducing NOx emissions from boilers |
| US8802582B2 (en) * | 2007-01-09 | 2014-08-12 | Catalytic Solutions, Inc. | High temperature ammonia SCR catalyst and method of using the catalyst |
| US20080317652A1 (en) * | 2007-01-09 | 2008-12-25 | Robert Bono | Emission control system internal to a boiler |
| DE102010020277A1 (de) * | 2010-05-11 | 2011-11-17 | Johnson Matthey Catalysts (Germany) Gmbh | Verfahren zur Reduzierung von Stickoxiden im Rauchgas einer Verbrennungsanlage sowie Verbrennungsanlage |
| JP6174143B2 (ja) * | 2012-08-02 | 2017-08-02 | シーメンス アクチエンゲゼルシヤフトＳｉｅｍｅｎｓ Ａｋｔｉｅｎｇｅｓｅｌｌｓｃｈａｆｔ | 二酸化窒素濃度を低減する方法 |
| US8790609B1 (en) * | 2013-06-27 | 2014-07-29 | Siemens Energy, Inc. | Method of yellow plume elimination in gas turbine exhaust |
| CN108744918A (zh) * | 2018-06-14 | 2018-11-06 | 鞍钢股份有限公司 | 利用荒煤气余热实现焦炉烟气高效脱硝的系统及工艺 |
Family Cites Families (2)
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|---|---|---|---|---|
| US3919397A (en) * | 1973-11-30 | 1975-11-11 | Aerochem Research Labs Inc | Catalytic preparation of NO |
| JPS5995922A (ja) * | 1982-11-25 | 1984-06-02 | Babcock Hitachi Kk | 窒素酸化物含有ガスの脱硝方法 |
-
1993
- 1993-08-03 JP JP19212793A patent/JP3276213B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1994
- 1994-07-29 US US08/282,962 patent/US5505919A/en not_active Expired - Lifetime
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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