JP2023512906A - 火力発電所の排ガス処理方法 - Google Patents
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Abstract
Description
C2H5OH+NO2+4O2→NO+2CO2+3H2O+1.5O2 (1)
2NH3+NO2+NO→2N2+3H2O (2)
2NO2+4NH3+O2→3N2+6H2O (3)
6NO2+8NH3→7N2+12H2O (4)
4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O (5)
定量注入装置(MFC)を用いて、O2 15%、NO 20ppm、NO2 80ppm(Balance gas N2)の模擬排ガスを作って触媒実験装置を通過するように装置を構成した。この時、模擬排ガスを作るためのNOとNO2は1%濃度(Balance gas N2)を有する混合ガスを使用した。触媒実験装置にはSCR触媒(ibmaterials社)を配置し、電気ヒータと冷却器を設置して反応温度を調節できるようにした。SCR触媒の空間速度は23,000±3,000hr-1であった。アンモニアとエチレングリコールが模擬排ガスと混合された状態で触媒実験装置を通過するように、混合器を適用した。混合器にも電気ヒータと冷却器を設置して400±4℃で還元剤と排ガスが接触して混合されるようにした。アンモニアは混合器の前端でNH3/NOxモル比1.26に調整した後に混合器に注入した。この時、アンモニアは1%濃度(Balance gas N2)のアンモニアガスを使用し、注入流量をMFCで調節した。また、エチレングリコールは定量ポンプを用いて注入量を調節した。エチレングリコールはNO2に対して注入モル比(エチレングリコール/NO2)を調節して注入しながら温度別の脱硝率を測定した。SCR触媒の反応温度を175℃~550℃に変化させ、脱硝に及ぼす影響を確認した。この時、500℃以下の反応温度範囲は還元剤と排ガスが300℃~500℃で接触する時、到達できる反応温度範囲を考慮して選択したものであり、500℃超過である反応温度範囲は触媒反応温度による影響を把握するために任意に触媒実験装置温度を550℃まで上昇させて実験を行った。それぞれの条件で脱硝率を計算し、その結果は下記の表のとおりである。
以下では実験例1の結果を活用して、還元剤と排ガスの接触温度が排ガス脱硝に及ぼす影響を把握しようとした。反応温度は300℃に固定し、還元剤と排ガスの接触温度は変更して脱硝率の変化を把握した。反応温度300℃は実験例1で脱硝率90%以上を示すことができる反応温度のうち相対的に低い温度であることを考慮して設定したものである。具体的には、排ガス接触は第1チャンバで行われ、触媒接触は第1チャンバ後端の第2チャンバで行われるように、第1チャンバと第2チャンバを配置し、第2チャンバにはSCR触媒(ibmaterials社)を設置した。第1チャンバと第2チャンバの前端にはそれぞれ電気ヒータを設置し、第2チャンバの前端には空冷式冷却器を設置して反応温度を調節した。模擬排ガス{O2 15%、NO 14ppm、NO2 60ppm}を第1チャンバに注入し、表2に記載された接触温度まで昇温させた後、エチレングリコール(エチレングリコール/NO2モル比:0.4)とアンモニア(NH3/NOxモル比1.27)を注入して混合されるようにした後、十分な滞留時間(約0.8秒)の間第1チャンバに滞留させた後、二酸化窒素の一酸化窒素への転換程度を測定し、転換率を算定してその結果を表2に記載した。第1チャンバから流出した接触排ガスは電気ヒータと空冷式冷却器を用いて、第2チャンバで反応温度300℃になるように調整して触媒による脱硝反応を誘導した。この時SCR触媒の空間速度は45,000hr-1であった。触媒反応による脱硝率を算定し、その結果を表2に示した。また、還元剤接触温度と反応温度が異なることにより、接触温度で転換された二酸化窒素が反応温度で維持されるかどうかを確認するために、第2チャンバの触媒前端でもNO2/NOx含有量を測定した。その結果、第1チャンバで測定されたNO2/NOx含有量と大きな差はなく、表2に記載された還元剤接触温度でNO2転換率が触媒反応温度でも維持されることを確認した。
以下では実験例2の結果を活用して、接触排ガス中の二酸化窒素/一酸化窒素の比率変化が脱硝率に及ぼす影響をより詳細に把握しようとした。
実験例1で使用された脱硝触媒に酸化触媒を追加し、模擬排ガス{O2 15%、NO 20ppm、NO2 80ppm、プロパン(C3H8) 15ppm(Balance gas N2)}に対する脱硝および酸化効果の確認実験を実施した。模擬排ガス中のプロパンはTHC除去効果を客観的に判断するために追加したものであり、プロパンガス(1%プロパン、Balance gas N2)をMFCに注入して濃度を調節した。一方、脱硝触媒に酸化触媒を追加するために、酸化触媒を別途の支持体に適用する方式と脱硝触媒と同じ支持体に酸化触媒を適用する方式を用いた。酸化触媒を別途の支持体に適用する方式のためには実験例1のようなSCR触媒と別途の白金系酸化触媒(ibmaterials社)を購入して使用した。この時、白金系酸化触媒の空間速度は60,000hr-1であった。酸化触媒を脱硝触媒と同じ支持体に適用するためにはPlatinum NitrateをDI waterに希釈した後、実験例1のようなSCR触媒の40%部分をコートして、触媒重量に対してPtの含有量を0.05wt%になるようにし、120℃で4時間乾燥した後に500℃で5時間焼成して二重機能触媒を準備した。
12 追加還元剤注入部 20 脱硝触媒モジュール
31 第1還元剤タンク 32 第2還元剤タンク
40 追加脱硝触媒モジュール 51 第1供給ポンプ
52 第2供給ポンプ 61 第1制御弁
62 第2制御弁 70 酸化触媒モジュール
80 測定センサ A ガスタービン
B 排ガスの移動通路 C 煙突
D1 第1熱交換モジュール D2 第2熱交換モジュール
D3 第3熱交換モジュール D4 第4熱交換モジュール
D5 第5熱交換モジュール H 廃熱回収用ボイラ
Claims (20)
- (A)脱硝触媒の前端で、炭化水素系還元剤とアンモニア系還元剤を含む還元剤を窒素酸化物含有排ガスと300℃~500℃で接触させて接触排ガスを形成する段階;および
(B)前記脱硝触媒と前記接触排ガスを接触させて触媒接触排ガスを形成する段階を含み、
前記(A)段階における前記接触はガスタービンと熱交換モジュールの間で行われ、前記(A)段階での前記接触排ガスは前記炭化水素系還元剤と前記アンモニア系還元剤を前記窒素酸化物含有排ガスの移動通路内に注入して形成する、火力発電所の排ガス処理方法。 - 前記(A)段階における前記接触は前記炭化水素系還元剤によって前記窒素酸化物含有排ガス中に含まれる二酸化窒素を一酸化窒素に還元させるためのものである、請求項1に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記炭化水素系還元剤は前記二酸化窒素の0.5当量に該当する量を最大量として前記還元剤に含まれる、請求項2に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記(B)段階における前記接触は200℃~500℃で行われる、請求項1に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記窒素酸化物含有排ガスの窒素酸化物の濃度は30~100ppmである、請求項1に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記窒素酸化物含有排ガスに含まれる窒素酸化物中の二酸化窒素含有量は40~90体積%である、請求項1に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記窒素酸化物含有排ガス中の二酸化窒素/一酸化窒素の比率は1を超える、請求項1に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記炭化水素系還元剤は前記接触排ガス中の二酸化窒素/一酸化窒素の比率を2.33以下に維持するためのものである、請求項1に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記(A)段階で、前記接触によって前記接触排ガス中の二酸化窒素/一酸化窒素の比率は2.33以下を維持する、請求項1に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記(A)段階における前記接触は前記脱硝触媒の前端で測定した前記窒素酸化物含有排ガス中の二酸化窒素濃度測定値に連動する前記炭化水素系還元剤の量で実施する、請求項1に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記脱硝触媒は複数の熱交換モジュールの間に配置され、前記複数の熱交換モジュールは第1熱交換モジュール、および第2熱交換モジュールを含み、前記第1熱交換モジュールの後端に前記第2熱交換モジュールが配置され、前記第2熱交換モジュールの後端に前記脱硝触媒が配置される、請求項1に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記還元剤に含まれる前記炭化水素系還元剤を前記還元剤に含まれないように除外する段階をさらに含む、請求項1に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記除外は前記窒素酸化物含有排ガス中の窒素酸化物の濃度が5~25ppmで実施する、請求項12に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記除外は前記火力発電所のガスタービンが最大出力の40%以上を示す時実施する、請求項12に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記触媒接触排ガスを追加脱硝触媒と接触させて追加触媒接触排ガスを形成する追加触媒接触排ガスの形成段階をさらに含む、請求項1に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記追加触媒接触排ガスの形成段階における前記接触は200℃~400℃で行われる、請求項15に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記脱硝触媒は複数の熱交換モジュールの間に配置され、前記複数の熱交換モジュールは第1熱交換モジュール、第2熱交換モジュールおよび第3熱交換モジュールを含み、前記第1熱交換モジュールの後端に前記第2熱交換モジュールが配置され、前記第2熱交換モジュールの後端に前記脱硝触媒が配置され、前記脱硝触媒の後端に前記第3熱交換モジュールが配置され、前記第3熱交換モジュールの後端に前記追加脱硝触媒が配置される、請求項15に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記追加触媒接触排ガスを酸化触媒と接触させる段階をさらに含む、請求項15に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記脱硝触媒は複数の熱交換モジュールの間に配置され、前記複数の熱交換モジュールは第1熱交換モジュール、第2熱交換モジュール、第3熱交換モジュール、および第4熱交換モジュールを含み、前記第1熱交換モジュールの後端に前記第2熱交換モジュールが配置され、前記第2熱交換モジュールの後端に前記脱硝触媒が配置され、前記脱硝触媒の後端に前記第3熱交換モジュールが配置され、前記第3熱交換モジュールの後端に前記追加脱硝触媒が配置され、前記追加脱硝触媒の後端に前記第4熱交換モジュールが配置され、前記第4熱交換モジュールの後端に前記酸化触媒が配置される、請求項18に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
- 前記脱硝触媒は酸化触媒機能が追加された二重機能触媒である、請求項1に記載の火力発電所の排ガス処理方法。
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