JPH07300365A - 窒化ケイ素焼結体及びその製造方法 - Google Patents
窒化ケイ素焼結体及びその製造方法Info
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- JPH07300365A JPH07300365A JP6111761A JP11176194A JPH07300365A JP H07300365 A JPH07300365 A JP H07300365A JP 6111761 A JP6111761 A JP 6111761A JP 11176194 A JP11176194 A JP 11176194A JP H07300365 A JPH07300365 A JP H07300365A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 本発明は、高強度で高密度の窒化ケイ素焼結
体及びその製造方法を提供する。 【構成】 本発明は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末、焼結助剤として
Ａｌ2 Ｏ3 とＹ2 Ｏ3 及びＳｉＯ2 から成る原料総量に
対して１．５±０．５ｗｔ％のＳｉＯ2 が含有されてい
る混合原料の焼結体である。該焼結体中にＳｉ−Ａｌ−
Ｙ−Ｏ−Ｎ系の粒界相が均一に分散され、焼結密度が９
９．０％以上の高密度であって緻密質構造を有してい
る。Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体における粒界相面積割合は１０±
２％の範囲に存在し、均一に分散されている。
体及びその製造方法を提供する。 【構成】 本発明は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末、焼結助剤として
Ａｌ2 Ｏ3 とＹ2 Ｏ3 及びＳｉＯ2 から成る原料総量に
対して１．５±０．５ｗｔ％のＳｉＯ2 が含有されてい
る混合原料の焼結体である。該焼結体中にＳｉ−Ａｌ−
Ｙ−Ｏ−Ｎ系の粒界相が均一に分散され、焼結密度が９
９．０％以上の高密度であって緻密質構造を有してい
る。Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体における粒界相面積割合は１０±
２％の範囲に存在し、均一に分散されている。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、高強度で高密度の緻
密質な組織を有する窒化ケイ素焼結体及びその製造方法
に関する。
密質な組織を有する窒化ケイ素焼結体及びその製造方法
に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、窒化ケイ素は、高温下における強
度、良好な耐腐食性、良好な耐温度衝撃性を有している
ので、構造体への応用において注目されてきた。特に、
最近、Ｓｉ3 Ｎ4 セラミックスについて、強度をアップ
して微小構造のエンジン部品等に適用するための開発が
行なわれている。従来、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体で緻密質で高
強度を有するためには、一般に、金属酸化物、金属窒化
物、金属酸窒化物等が必要である。そして、上記のよう
なＳｉ3 Ｎ4 焼結体を得るため、適正な焼結助剤組成を
見つけ出す試み、或いはＳｉ3 Ｎ4 結晶粒子径、粒子径
分布と強度との相関付け等が行われている。
度、良好な耐腐食性、良好な耐温度衝撃性を有している
ので、構造体への応用において注目されてきた。特に、
最近、Ｓｉ3 Ｎ4 セラミックスについて、強度をアップ
して微小構造のエンジン部品等に適用するための開発が
行なわれている。従来、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体で緻密質で高
強度を有するためには、一般に、金属酸化物、金属窒化
物、金属酸窒化物等が必要である。そして、上記のよう
なＳｉ3 Ｎ4 焼結体を得るため、適正な焼結助剤組成を
見つけ出す試み、或いはＳｉ3 Ｎ4 結晶粒子径、粒子径
分布と強度との相関付け等が行われている。
【０００３】また、特開平３−９７６７３号公報には、
窒化ケイ素焼結体の製造方法が開示されている。該窒化
ケイ素焼結体の製造方法は、焼結助剤の含有量が１０ｗ
ｔ％以下となるように窒化ケイ素原料と焼結助剤とを混
合して成形体を形成し、この成形体を所定の焼結温度ま
で昇熱せしめる過程で、１４００℃以上１６５０℃以下
の温度条件で成形体を所定時間保持する保持工程を設
け、保持工程完了後に成形体を所定の焼結温度まで加熱
し焼成するものである。該公報には、保持工程における
温度条件が上記の範囲に設定されているのは、１４００
℃未満であると、遊離シリカの放散効果が小さくなり、
１６５０℃を超えると成形体表面部に液相が生成し始
め、焼結反応が急速に進行して成形体の収縮速度が大き
くなり、成形体内部に残留する遊離シリカ量が残留する
ためであると記載されている。
窒化ケイ素焼結体の製造方法が開示されている。該窒化
ケイ素焼結体の製造方法は、焼結助剤の含有量が１０ｗ
ｔ％以下となるように窒化ケイ素原料と焼結助剤とを混
合して成形体を形成し、この成形体を所定の焼結温度ま
で昇熱せしめる過程で、１４００℃以上１６５０℃以下
の温度条件で成形体を所定時間保持する保持工程を設
け、保持工程完了後に成形体を所定の焼結温度まで加熱
し焼成するものである。該公報には、保持工程における
温度条件が上記の範囲に設定されているのは、１４００
℃未満であると、遊離シリカの放散効果が小さくなり、
１６５０℃を超えると成形体表面部に液相が生成し始
め、焼結反応が急速に進行して成形体の収縮速度が大き
くなり、成形体内部に残留する遊離シリカ量が残留する
ためであると記載されている。
【０００４】また、特開平３−１８３６６０号公報に
は、窒化珪素質焼結体の製造方法が開示されている。該
窒化珪素質焼結体の製造方法は、０．５ｗｔ％以上４．
０ｗｔ％以下の酸化珪素を含む窒化珪素粉末に、０．１
ｗｔ％以上酸化珪素含有量以下の１種または２種以上の
周期律表３ａ族元素の酸化物を添加した混合体を５気圧
以上２００気圧以下で且つ１８００〜２０００℃の窒素
雰囲気中でかさ密度が理論密度の９５％以上となるまで
焼成したものである。
は、窒化珪素質焼結体の製造方法が開示されている。該
窒化珪素質焼結体の製造方法は、０．５ｗｔ％以上４．
０ｗｔ％以下の酸化珪素を含む窒化珪素粉末に、０．１
ｗｔ％以上酸化珪素含有量以下の１種または２種以上の
周期律表３ａ族元素の酸化物を添加した混合体を５気圧
以上２００気圧以下で且つ１８００〜２０００℃の窒素
雰囲気中でかさ密度が理論密度の９５％以上となるまで
焼成したものである。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、窒化ケ
イ素焼結体の機械的強度は、焼結体内のＳｉ3 Ｎ4 粒子
強度、気孔サイズ、気孔分布、粒界相状態等の様々な因
子に支配されているものである。窒化ケイ素焼結体の母
相中の粒界相状態で大きく寄与するのは、その化学的組
成、結晶構造、アモルファス、その分布状態（例えば、
均一分布、不均一分布）である。そこで、窒化ケイ素焼
結体の長所を活かすため、窒化ケイ素焼結体を遮熱エン
ジン部品等の部材に適用することが行われているが、そ
の場合に、窒化ケイ素焼結体に高い強度が要求されるの
で、窒化ケイ素焼結体の強度を如何にアップするかの課
題がある。
イ素焼結体の機械的強度は、焼結体内のＳｉ3 Ｎ4 粒子
強度、気孔サイズ、気孔分布、粒界相状態等の様々な因
子に支配されているものである。窒化ケイ素焼結体の母
相中の粒界相状態で大きく寄与するのは、その化学的組
成、結晶構造、アモルファス、その分布状態（例えば、
均一分布、不均一分布）である。そこで、窒化ケイ素焼
結体の長所を活かすため、窒化ケイ素焼結体を遮熱エン
ジン部品等の部材に適用することが行われているが、そ
の場合に、窒化ケイ素焼結体に高い強度が要求されるの
で、窒化ケイ素焼結体の強度を如何にアップするかの課
題がある。
【０００６】この発明の目的は、上記の課題を解決する
ことであり、エンジン部品等に適用できる十分に高強度
で緻密質の窒化ケイ素焼結体を提供することであり、Ｓ
ｉ3Ｎ4 粉末に焼結助剤と共に予め設定されたＳｉＯ2
を添加することによって、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体の組織を緻
密質にし、母相中に粒界相を均一に分散させて高強度に
構成した窒化ケイ素焼結体及びその製造方法を提供する
ことである。
ことであり、エンジン部品等に適用できる十分に高強度
で緻密質の窒化ケイ素焼結体を提供することであり、Ｓ
ｉ3Ｎ4 粉末に焼結助剤と共に予め設定されたＳｉＯ2
を添加することによって、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体の組織を緻
密質にし、母相中に粒界相を均一に分散させて高強度に
構成した窒化ケイ素焼結体及びその製造方法を提供する
ことである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】この発明は、上記の目的
を達成するために、次のように構成されている。即ち、
この発明は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末、焼結助剤としてＡｌ2 Ｏ
3 とＹ2 Ｏ3 及びＳｉＯ2 から成る原料総量に対して
１．５±０．５ｗｔ％のＳｉＯ2 が含有されている混合
原料の焼結体であり、該焼結体中にＳｉ−Ａｌ−Ｙ−Ｏ
−Ｎ系の粒界相が均一に分散され、焼結密度が９９．０
％以上の高密度であって緻密質構造を有していることを
特徴とする窒化ケイ素焼結体に関する。また、この窒化
ケイ素焼結体において、前記粒界相の面積割合が１０±
２％の範囲にコントロールされている。
を達成するために、次のように構成されている。即ち、
この発明は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末、焼結助剤としてＡｌ2 Ｏ
3 とＹ2 Ｏ3 及びＳｉＯ2 から成る原料総量に対して
１．５±０．５ｗｔ％のＳｉＯ2 が含有されている混合
原料の焼結体であり、該焼結体中にＳｉ−Ａｌ−Ｙ−Ｏ
−Ｎ系の粒界相が均一に分散され、焼結密度が９９．０
％以上の高密度であって緻密質構造を有していることを
特徴とする窒化ケイ素焼結体に関する。また、この窒化
ケイ素焼結体において、前記粒界相の面積割合が１０±
２％の範囲にコントロールされている。
【０００８】又は、この発明は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末、焼結
助剤としてＡｌ2 Ｏ3 とＹ2 Ｏ3 及びＳｉＯ2 から成る
原料総量に対して１．５±０．５ｗｔ％のＳｉＯ2 を配
合した混合原料からスラリーを作製し、該スラリーを造
粒処理して粒状物とし、該粒状物をＣＩＰを用いて成形
体に成形し、該成形体の保持工程として焼結温度より低
い保持温度１７５０℃で２時間にわたって保持して仮焼
成体とし、次いで、該仮焼成体をＮ2 ガス圧の下で予め
設定した焼結温度で焼結したことを特徴とする窒化ケイ
素焼結体の製造方法に関する。また、この窒化ケイ素焼
結体の製造方法において、前記Ｓｉ3 Ｎ4 粉末が９０ｗ
ｔ％であり、ＳｉＯ2 と焼結助剤との合計が１０ｗｔ％
であり、焼結助剤のＹ2 Ｏ3 とＡｌ2 Ｏ3 との配合割合
はＹ2 Ｏ3 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝５：３に調整されているもの
である。更に、前記仮焼成体の焼結工程において、９．
３ｋｇ／ｃｍ2 のＮ2 ガス圧の下で１９００℃の焼結温
度で６時間焼成するものである。
助剤としてＡｌ2 Ｏ3 とＹ2 Ｏ3 及びＳｉＯ2 から成る
原料総量に対して１．５±０．５ｗｔ％のＳｉＯ2 を配
合した混合原料からスラリーを作製し、該スラリーを造
粒処理して粒状物とし、該粒状物をＣＩＰを用いて成形
体に成形し、該成形体の保持工程として焼結温度より低
い保持温度１７５０℃で２時間にわたって保持して仮焼
成体とし、次いで、該仮焼成体をＮ2 ガス圧の下で予め
設定した焼結温度で焼結したことを特徴とする窒化ケイ
素焼結体の製造方法に関する。また、この窒化ケイ素焼
結体の製造方法において、前記Ｓｉ3 Ｎ4 粉末が９０ｗ
ｔ％であり、ＳｉＯ2 と焼結助剤との合計が１０ｗｔ％
であり、焼結助剤のＹ2 Ｏ3 とＡｌ2 Ｏ3 との配合割合
はＹ2 Ｏ3 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝５：３に調整されているもの
である。更に、前記仮焼成体の焼結工程において、９．
３ｋｇ／ｃｍ2 のＮ2 ガス圧の下で１９００℃の焼結温
度で６時間焼成するものである。
【０００９】
【作用】この発明による窒化ケイ素焼結体及びその製造
方法は、上記のように構成されており、次のように作用
する。即ち、この窒化ケイ素焼結体は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉
末、焼結助剤としてＡｌ2 Ｏ3 とＹ2 Ｏ3 及びＳｉＯ2
から成る原料総量に対して１．５±０．５ｗｔ％のＳｉ
Ｏ2 が含有されている混合原料の焼結体であり、該焼結
体中に粒界相が均一に分散されているので、焼結密度が
９９．０％以上の高密度になり、緻密質構造を形成する
ことができ、高強度になる。また、この窒化ケイ素焼結
体は、母相中でのＳｉＯ2 の含有量が、特に、１．５ｗ
ｔ％である時が最も高強度となり且つ緻密質になって好
ましいものである。しかも、この窒化ケイ素焼結体で
は、粒界相はＳｉ−Ａｌ−Ｙ−Ｏ−Ｎ系の非晶質ガラス
であり、該粒界相の面積割合が１０±２％の範囲にコン
トロールされている。
方法は、上記のように構成されており、次のように作用
する。即ち、この窒化ケイ素焼結体は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉
末、焼結助剤としてＡｌ2 Ｏ3 とＹ2 Ｏ3 及びＳｉＯ2
から成る原料総量に対して１．５±０．５ｗｔ％のＳｉ
Ｏ2 が含有されている混合原料の焼結体であり、該焼結
体中に粒界相が均一に分散されているので、焼結密度が
９９．０％以上の高密度になり、緻密質構造を形成する
ことができ、高強度になる。また、この窒化ケイ素焼結
体は、母相中でのＳｉＯ2 の含有量が、特に、１．５ｗ
ｔ％である時が最も高強度となり且つ緻密質になって好
ましいものである。しかも、この窒化ケイ素焼結体で
は、粒界相はＳｉ−Ａｌ−Ｙ−Ｏ−Ｎ系の非晶質ガラス
であり、該粒界相の面積割合が１０±２％の範囲にコン
トロールされている。
【００１０】また、この窒化ケイ素焼結体の製造方法
は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末にＡｌ2 Ｏ3 及びＹ2 Ｏ3 の焼結助
剤を配合すると共に、総量のうち１〜２ｗｔ％のＳｉＯ
2 を添加して作ったスラリーをＣＩＰを用いて成形し、
該成形体の保持工程として焼結温度より低い保持温度１
７５０℃で２時間にわたって保持して仮焼成体とし、次
いで、該仮焼成体をＮ2 ガス雰囲気で予め設定した焼結
温度で焼結したので、粒界相が母相中に均一に分散し、
粒界相の面積割合が１０±２％の範囲になり、高強度の
緻密質が形成される。即ち、保持温度は、前掲特開平３
−９７６７３号公報に開示された窒化ケイ素焼結体の製
造方法における１４００℃〜１６５０℃の範囲より高い
温度、即ち、１７５０℃であり、ＳｉＯ2 の含有量が
１．５±０．５ｗｔ％にコントロールされているので、
Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体について上記の特性を得ることができ
る。そして、ＳｉＯ2 の含有量が上記範囲より多くても
少なくても上記特性を確保することができないものであ
る。
は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末にＡｌ2 Ｏ3 及びＹ2 Ｏ3 の焼結助
剤を配合すると共に、総量のうち１〜２ｗｔ％のＳｉＯ
2 を添加して作ったスラリーをＣＩＰを用いて成形し、
該成形体の保持工程として焼結温度より低い保持温度１
７５０℃で２時間にわたって保持して仮焼成体とし、次
いで、該仮焼成体をＮ2 ガス雰囲気で予め設定した焼結
温度で焼結したので、粒界相が母相中に均一に分散し、
粒界相の面積割合が１０±２％の範囲になり、高強度の
緻密質が形成される。即ち、保持温度は、前掲特開平３
−９７６７３号公報に開示された窒化ケイ素焼結体の製
造方法における１４００℃〜１６５０℃の範囲より高い
温度、即ち、１７５０℃であり、ＳｉＯ2 の含有量が
１．５±０．５ｗｔ％にコントロールされているので、
Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体について上記の特性を得ることができ
る。そして、ＳｉＯ2 の含有量が上記範囲より多くても
少なくても上記特性を確保することができないものであ
る。
【００１１】
【実施例】以下、図面を参照して、この発明による窒化
ケイ素焼結体及びその製造方法の実施例を説明する。図
１は窒化ケイ素焼結体中のＳｉＯ2 の含有量に対する４
点曲げ強度を示すグラフ、図２は窒化ケイ素焼結体中の
ＳｉＯ2 の含有量に対する焼結密度を示すグラフ、及び
図３は窒化ケイ素焼結体中の粒界相面積割合に対するデ
ータ数頻度を示すグラフである。
ケイ素焼結体及びその製造方法の実施例を説明する。図
１は窒化ケイ素焼結体中のＳｉＯ2 の含有量に対する４
点曲げ強度を示すグラフ、図２は窒化ケイ素焼結体中の
ＳｉＯ2 の含有量に対する焼結密度を示すグラフ、及び
図３は窒化ケイ素焼結体中の粒界相面積割合に対するデ
ータ数頻度を示すグラフである。
【００１２】この発明による窒化ケイ素焼結体は、Ｓｉ
3 Ｎ4 粉末、焼結助剤としてＡｌ2Ｏ3 とＹ2 Ｏ3 及び
ＳｉＯ2 から成る原料総量に対して１．５±０．５ｗｔ
％、言い換えれば、１〜２ｗｔ％のＳｉＯ2 が含有され
ている混合原料の焼結体である。しかも、この窒化ケイ
素焼結体は、母相中にＳｉ−Ａｌ−Ｙ−Ｏ−Ｎ系の非晶
質ガラスの粒界相が均一に分散され、焼結密度が９９．
０％以上の高密度であって緻密質構造を有しているもの
である。更に、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体における粒界相はＳｉ
−Ａｌ−Ｙ−Ｏ−Ｎ系の非晶質ガラスである。そして、
この窒化ケイ素焼結体は、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体中で粒界相
の面積割合が１０±２％の範囲にコントロールされ、Ｓ
ｉ3 Ｎ4 焼結体中に粒界相が均一に分散されており、高
強度で高密度の焼結体となっている。
3 Ｎ4 粉末、焼結助剤としてＡｌ2Ｏ3 とＹ2 Ｏ3 及び
ＳｉＯ2 から成る原料総量に対して１．５±０．５ｗｔ
％、言い換えれば、１〜２ｗｔ％のＳｉＯ2 が含有され
ている混合原料の焼結体である。しかも、この窒化ケイ
素焼結体は、母相中にＳｉ−Ａｌ−Ｙ−Ｏ−Ｎ系の非晶
質ガラスの粒界相が均一に分散され、焼結密度が９９．
０％以上の高密度であって緻密質構造を有しているもの
である。更に、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体における粒界相はＳｉ
−Ａｌ−Ｙ−Ｏ−Ｎ系の非晶質ガラスである。そして、
この窒化ケイ素焼結体は、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体中で粒界相
の面積割合が１０±２％の範囲にコントロールされ、Ｓ
ｉ3 Ｎ4 焼結体中に粒界相が均一に分散されており、高
強度で高密度の焼結体となっている。
【００１３】この発明による窒化ケイ素焼結体は、次の
ようにして製造することができる。即ち、この窒化ケイ
素焼結体の製造方法は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末に、Ａｌ2 Ｏ3
及びＹ2 Ｏ3 の焼結助剤を配合すると共に、総量のうち
１．５±０．５ｗｔ％のＳｉＯ2 を添加してスラリーを
作製する。該スラリーをスプレードライヤによって造粒
処理して粒状物を作った。該粒状物をＣＩＰを用いて、
成形圧２０００ｋｇ／ｃｍ2 で成形して成形体を作製し
た。該成形体の保持工程として、保持温度１７５０℃で
２時間にわたって保持して仮焼成体とした。次いで、仮
焼成体をＮ2 ガス圧９．３ｋｇ／ｃｍ2 で焼結温度１９
００℃で６時間焼成して焼結体を得た。また、Ｓｉ3 Ｎ
4 粉末が９０ｗｔ％であり、ＳｉＯ2 と焼結助剤との合
計が１０ｗｔ％であり、焼結助剤のＹ2 Ｏ3 とＡｌ2 Ｏ
3 との配合割合はＹ2 Ｏ3 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝５：３であ
る。ここで、窒化ケイ素焼結体中の合計の遊離シリカの
量（％）は、添加したＳｉＯ2 が遊離シリカとなる量
（％）より若干多くなっている。ここで、合計の遊離シ
リカ量は、添加したＳｉＯ2 の遊離シリカ量にＳｉ3 Ｎ
4 粉末の表面シリカ量が含まれるものである。
ようにして製造することができる。即ち、この窒化ケイ
素焼結体の製造方法は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末に、Ａｌ2 Ｏ3
及びＹ2 Ｏ3 の焼結助剤を配合すると共に、総量のうち
１．５±０．５ｗｔ％のＳｉＯ2 を添加してスラリーを
作製する。該スラリーをスプレードライヤによって造粒
処理して粒状物を作った。該粒状物をＣＩＰを用いて、
成形圧２０００ｋｇ／ｃｍ2 で成形して成形体を作製し
た。該成形体の保持工程として、保持温度１７５０℃で
２時間にわたって保持して仮焼成体とした。次いで、仮
焼成体をＮ2 ガス圧９．３ｋｇ／ｃｍ2 で焼結温度１９
００℃で６時間焼成して焼結体を得た。また、Ｓｉ3 Ｎ
4 粉末が９０ｗｔ％であり、ＳｉＯ2 と焼結助剤との合
計が１０ｗｔ％であり、焼結助剤のＹ2 Ｏ3 とＡｌ2 Ｏ
3 との配合割合はＹ2 Ｏ3 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝５：３であ
る。ここで、窒化ケイ素焼結体中の合計の遊離シリカの
量（％）は、添加したＳｉＯ2 が遊離シリカとなる量
（％）より若干多くなっている。ここで、合計の遊離シ
リカ量は、添加したＳｉＯ2 の遊離シリカ量にＳｉ3 Ｎ
4 粉末の表面シリカ量が含まれるものである。
【００１４】この窒化ケイ素焼結体の製造方法では、Ｓ
ｉＯ2 の添加量の最適値は次のようにして分かった。即
ち、ＳｉＯ2 の添加量を変更した種々のＳｉ3 Ｎ4 焼結
体を製造するに当たって、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末の含有量は９
０ｗｔ％で変化させずに、ＳｉＯ2 の含有量を０．９〜
４．３ｗｔ％の範囲で変化させ、それに対応して焼結助
剤としてのＹ2 Ｏ3 とＡｌ2 Ｏ3 との添加量をほぼ上記
比率（Ｙ2 Ｏ3 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝５：３）で変化させた。
そして、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体の製造工程における焼成工程
は、上記と同様な焼成工程で行った。得られたＳｉ3 Ｎ
4 焼結体について、４点曲げ強度（ＭＰａ）と焼結密度
（％）を測定し、結果を図１と図２に示している。ま
た、図３に示すグラフは、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体における粒
界相面積割合（％）に対する頻度を示すものである。図
３については、得られたＳｉ3 Ｎ4焼結体のＳＥＭ写真
から画像処理して、所定サイズの写真面積Ａにおける粒
界相面積Ｂを測定し、Ｂ／Ａの比を粒界相面積割合
（％）とした。図３は、上記作業を別のＳＥＭ写真に対
して反復して行い、表れるデータ数の頻度をプロットし
たものである。
ｉＯ2 の添加量の最適値は次のようにして分かった。即
ち、ＳｉＯ2 の添加量を変更した種々のＳｉ3 Ｎ4 焼結
体を製造するに当たって、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末の含有量は９
０ｗｔ％で変化させずに、ＳｉＯ2 の含有量を０．９〜
４．３ｗｔ％の範囲で変化させ、それに対応して焼結助
剤としてのＹ2 Ｏ3 とＡｌ2 Ｏ3 との添加量をほぼ上記
比率（Ｙ2 Ｏ3 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝５：３）で変化させた。
そして、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体の製造工程における焼成工程
は、上記と同様な焼成工程で行った。得られたＳｉ3 Ｎ
4 焼結体について、４点曲げ強度（ＭＰａ）と焼結密度
（％）を測定し、結果を図１と図２に示している。ま
た、図３に示すグラフは、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体における粒
界相面積割合（％）に対する頻度を示すものである。図
３については、得られたＳｉ3 Ｎ4焼結体のＳＥＭ写真
から画像処理して、所定サイズの写真面積Ａにおける粒
界相面積Ｂを測定し、Ｂ／Ａの比を粒界相面積割合
（％）とした。図３は、上記作業を別のＳＥＭ写真に対
して反復して行い、表れるデータ数の頻度をプロットし
たものである。
【００１５】この窒化ケイ素焼結体の４点曲げ強度（Ｍ
Ｐａ）は、図１から分かるように、母相中に含有するＳ
ｉＯ2 の含有量が１．５±０．５ｗｔ％の範囲の時に高
強度になり、特に、１．５ｗｔ％程度の時が最も高強度
になる。また、窒化ケイ素焼結体の焼結密度（％）は、
図２から分かるように、母相中に含有するＳｉＯ2 の含
有量が１．５±０．５ｗｔ％の範囲の時に高密度にな
り、特に、１．５ｗｔ％の時が最も高密度になる。
Ｐａ）は、図１から分かるように、母相中に含有するＳ
ｉＯ2 の含有量が１．５±０．５ｗｔ％の範囲の時に高
強度になり、特に、１．５ｗｔ％程度の時が最も高強度
になる。また、窒化ケイ素焼結体の焼結密度（％）は、
図２から分かるように、母相中に含有するＳｉＯ2 の含
有量が１．５±０．５ｗｔ％の範囲の時に高密度にな
り、特に、１．５ｗｔ％の時が最も高密度になる。
【００１６】また、窒化ケイ素焼結体中の粒界相の面積
割合は、図３に示すように、１０±２％の範囲にコント
ロールされており、粒界相の面積割合が上記の範囲の時
が、高強度で且つ高密度になって緻密質のＳｉ3 Ｎ4 焼
結体を得ることができ、特に、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体中の粒
界相面積割合が１０％の時が最もデータ数としては頻度
が高いものであった。このことは、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体中
の粒界相が１０±２％の範囲に存在して均一であること
を示している。
割合は、図３に示すように、１０±２％の範囲にコント
ロールされており、粒界相の面積割合が上記の範囲の時
が、高強度で且つ高密度になって緻密質のＳｉ3 Ｎ4 焼
結体を得ることができ、特に、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体中の粒
界相面積割合が１０％の時が最もデータ数としては頻度
が高いものであった。このことは、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体中
の粒界相が１０±２％の範囲に存在して均一であること
を示している。
【００１７】これに対して、従来品として、ＳｉＯ2 を
添加していないＳｉ3 Ｎ4 粉末と焼結助剤から成る原料
を焼結して作製したＳｉ3 Ｎ4 焼結体の粒界相面積割合
のデータ数頻度を測定すると、図３に示すように、粒界
相面積割合が広範囲にわたっており、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体
中の粒界相が不均一であることが分かる。
添加していないＳｉ3 Ｎ4 粉末と焼結助剤から成る原料
を焼結して作製したＳｉ3 Ｎ4 焼結体の粒界相面積割合
のデータ数頻度を測定すると、図３に示すように、粒界
相面積割合が広範囲にわたっており、Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体
中の粒界相が不均一であることが分かる。
【００１８】
【発明の効果】この発明による窒化ケイ素焼結体及びそ
の製造方法は、上記のように構成されており、次のよう
な効果を有する。即ち、この窒化ケイ素焼結体は、Ｓｉ
3 Ｎ4粉末と焼結助剤としてのＡｌ2 Ｏ3 及びＹ2 Ｏ3
の他に、ＳｉＯ2 が原料総量に対して１．５±０．５ｗ
ｔ％含有されているものであり、該焼結体中に粒界相が
均一に分散されているので、焼結密度が９９．０％以上
の高密度になり、緻密質構造を形成でき、高強度にな
る。従って、この窒化ケイ素焼結体は、遮熱エンジンの
高強度を要求されるエンジン部品等に適用されると、耐
熱性、耐腐食性等の長所を活かしつつ、高強度で高密度
の長所を活かすことができる。
の製造方法は、上記のように構成されており、次のよう
な効果を有する。即ち、この窒化ケイ素焼結体は、Ｓｉ
3 Ｎ4粉末と焼結助剤としてのＡｌ2 Ｏ3 及びＹ2 Ｏ3
の他に、ＳｉＯ2 が原料総量に対して１．５±０．５ｗ
ｔ％含有されているものであり、該焼結体中に粒界相が
均一に分散されているので、焼結密度が９９．０％以上
の高密度になり、緻密質構造を形成でき、高強度にな
る。従って、この窒化ケイ素焼結体は、遮熱エンジンの
高強度を要求されるエンジン部品等に適用されると、耐
熱性、耐腐食性等の長所を活かしつつ、高強度で高密度
の長所を活かすことができる。
【００１９】また、この窒化ケイ素焼結体の製造方法
は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末にＡｌ2 Ｏ3 及びＹ2 Ｏ3 の焼結助
剤を配合すると共に、総量のうち１．５±０．５ｗｔ％
のＳｉＯ2 を添加した原料で成形体を作製し、該成形体
を保持工程として焼結温度より低い保持温度１７５０℃
で２時間にわたって保持して仮焼成体としたので、該仮
焼成体をＮ2 ガス圧の下で予め設定した焼結温度で焼結
したので、粒界相が焼結体中に均一に分散し、粒界相の
面積割合が１０±２％の範囲になり、高強度の緻密質が
形成され、高強度の窒化ケイ素焼結体を得ることができ
る。
は、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末にＡｌ2 Ｏ3 及びＹ2 Ｏ3 の焼結助
剤を配合すると共に、総量のうち１．５±０．５ｗｔ％
のＳｉＯ2 を添加した原料で成形体を作製し、該成形体
を保持工程として焼結温度より低い保持温度１７５０℃
で２時間にわたって保持して仮焼成体としたので、該仮
焼成体をＮ2 ガス圧の下で予め設定した焼結温度で焼結
したので、粒界相が焼結体中に均一に分散し、粒界相の
面積割合が１０±２％の範囲になり、高強度の緻密質が
形成され、高強度の窒化ケイ素焼結体を得ることができ
る。
【図１】この発明によるＳｉ3 Ｎ4 焼結体中のＳｉＯ2
の含有量に対する４点曲げ強度を示すグラフである。
の含有量に対する４点曲げ強度を示すグラフである。
【図２】この発明によるＳｉ3 Ｎ4 焼結体中のＳｉＯ2
の含有量に対する焼結密度を示すグラフである。
の含有量に対する焼結密度を示すグラフである。
【図３】この発明によるＳｉ3 Ｎ4 焼結体中の粒界相面
積割合に対するデータ数頻度を示すグラフである。
積割合に対するデータ数頻度を示すグラフである。
Claims (5)
- 【請求項１】 Ｓｉ3 Ｎ4 粉末、焼結助剤としてＡｌ2
Ｏ3 とＹ2 Ｏ3 及びＳｉＯ2 から成る原料総量に対して
１．５±０．５ｗｔ％のＳｉＯ2 が含有されている混合
原料の焼結体であり、該焼結体中にＳｉ−Ａｌ−Ｙ−Ｏ
−Ｎ系の粒界相が均一に分散され、焼結密度が９９．０
％以上の高密度であって緻密質構造を有していることを
特徴とする窒化ケイ素焼結体。 - 【請求項２】 前記粒界相の面積割合が１０±２％の範
囲にコントロールされていることを特徴とする請求項１
に記載の窒化ケイ素焼結体。 - 【請求項３】 Ｓｉ3 Ｎ4 粉末、焼結助剤としてＡｌ2
Ｏ3 とＹ2 Ｏ3 及びＳｉＯ2 から成る原料総量に対して
１．５±０．５ｗｔ％のＳｉＯ2 を配合した混合原料か
らスラリーを作製し、該スラリーを造粒処理して粒状物
とし、該粒状物をＣＩＰを用いて成形体に成形し、該成
形体の保持工程として焼結温度より低い保持温度１７５
０℃で２時間にわたって保持して仮焼成体とし、次い
で、該仮焼成体をＮ2 ガス圧の下で予め設定した焼結温
度で焼結したことを特徴とする窒化ケイ素焼結体の製造
方法。 - 【請求項４】 前記Ｓｉ3 Ｎ4 粉末が９０ｗｔ％であ
り、ＳｉＯ2 と焼結助剤との合計が１０ｗｔ％であり、
焼結助剤のＹ2 Ｏ3 とＡｌ2 Ｏ3 との配合割合はＹ2 Ｏ
3 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝５：３であることを特徴とする請求項
３に記載の窒化ケイ素焼結体の製造方法。 - 【請求項５】 前記仮焼成体の焼結工程において、９．
３ｋｇ／ｃｍ2 のＮ2 ガス圧の下で１９００℃の焼結温
度で６時間焼成することを特徴とする請求項３に記載の
窒化ケイ素焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6111761A JPH07300365A (ja) | 1994-04-28 | 1994-04-28 | 窒化ケイ素焼結体及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6111761A JPH07300365A (ja) | 1994-04-28 | 1994-04-28 | 窒化ケイ素焼結体及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07300365A true JPH07300365A (ja) | 1995-11-14 |
Family
ID=14569523
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6111761A Pending JPH07300365A (ja) | 1994-04-28 | 1994-04-28 | 窒化ケイ素焼結体及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07300365A (ja) |
-
1994
- 1994-04-28 JP JP6111761A patent/JPH07300365A/ja active Pending
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20040227 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20040824 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20041221 |