JPH07278384A - 難燃性ポリスチレン系樹脂組成物及びその製造方法 - Google Patents

難燃性ポリスチレン系樹脂組成物及びその製造方法

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JPH07278384A
JPH07278384A JP7696894A JP7696894A JPH07278384A JP H07278384 A JPH07278384 A JP H07278384A JP 7696894 A JP7696894 A JP 7696894A JP 7696894 A JP7696894 A JP 7696894A JP H07278384 A JPH07278384 A JP H07278384A
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resin
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flame
melamine phosphate
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Masaru Terao
賢 寺尾
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Sumitomo Bakelite Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【構成】 (A)ポリスチレン系樹脂100重量部に対
し、(B)リン酸メラミン5〜50重量部及び(C)無
機系難燃剤20〜150重量部を配合し、溶融混練して
なる難燃性ポリスチレン系樹脂組成物。 【効果】 ポリスチレン系樹脂の特徴を維持したまま難
燃性が顕著に改善された新規な材料であり、通常の熱可
塑性成形材料に用いられている加工方法、例えば射出成
形、押出成形等により容易に成形品に加工され、耐寒
性、機械的強度、成形性等の物性のバランスに優れた製
品を与える。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、難燃性良好なポリスチ
レン系樹脂組成物に関するもので、射出成形等或いは押
出し成形等により得られる各種成形品の用途に有用なも
のである。
【0002】
【従来の技術】代表的なポリスチレン系樹脂の一つで有
るポリスチレンは、安価である、透明である、電気絶縁
性がよい、接着性が良い、剛性が高い等多くの長所を有
しているため、食料品包装材料から家庭用品、ソフトメ
ディア、家庭ハウジング、OA機器等用途は広範囲に及
んでいる。又、代表的なもう一つのポリスチレン系樹脂
であるABS樹脂は、安価である、剛性が高い、耐薬品
性が良い、耐衝撃性が良い、電気絶縁性が良いなど多く
の長所を有しているため、一般機器、電気機器、車両、
雑貨等用途は更に広範囲に及んでいる。このように、ポ
リスチレン系樹脂は数々の長所を有しているが、ポリス
チレン、ABS樹脂はいずれも燃え易いという共通の欠
点を有している。ポリスチレン系樹脂を難燃化する一般
的な方法として、有機ハロゲン化合物及びハロゲン化リ
ン酸エステル等の有機難燃化剤あるいはこれらと三酸化
アンチモンなどの無機難燃助剤の併用混合によって難燃
化できることが知られている。しかし、いづれの方法を
とるにしろ、樹脂組成物の耐衝撃強度や軟化点を低下さ
せたり、あるいは押し出し、射出成形時の温度制御の許
容範囲を著しく狭くし、その結果制御を誤ると該化合物
が分解して着色したペレットや成形品を生じたりあるい
は又分解によって難燃性賦与効果が満足すべき程度では
なくなったりする難点がある。又、ハロゲン化合物の使
用は、難燃性は向上するものの、環境破壊という問題が
あった。最も良い難燃化の手法は、樹脂自体を難燃性に
する手法であり、ポリスチレンとハロゲンを含まない難
燃性樹脂とのポリマーアロイによりポリスチレン系樹脂
の難燃化を行うことが出来れば最も好ましいが、従来こ
のような方法による難燃化は見いだされていなかった。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】本発明は特性の低下を
ほとんどまねくことなくノンハロゲンで難燃性の向上し
たポリスチレン系樹脂を提供することにある。
【0004】
【課題を解決するための手段】本発明者らはポリスチレ
ン系樹脂の難燃化のために種々のノンハロゲン難燃剤を
単純にブレンドする方法について検討したが、この方法
では難燃性の改善効果が不十分であり、その上ブリード
が発生する、耐寒性、耐熱性等の低下を招くという欠点
を生じることが分かった。そこで、更に鋭意検討した結
果、ポリスチレン系樹脂に特定のノンハロゲン系難燃剤
としてリン酸メラミンを用いると、ほとんどブリードす
ることなく難燃性が向上することを見い出した。このリ
ン酸メラミンとフェノールノボラック樹脂を併用すると
耐寒性、耐熱性などの特性を低下せずに難燃性が更に向
上すること及びリン酸メラミンとエポキシ変性樹脂とを
併用すると全くブリードせずに難燃性が向上することを
見い出した。又、更にリン酸メラミン、フェノールノボ
ラック樹脂及びエポキシ変性樹脂とを併用すると全くブ
リードせず、顕著に難燃性が向上することを見い出し本
発明を完成するにいたった。即ち本発明は、(A)ポリ
スチレン系樹脂100重量部に対し、(B)リン酸メラ
ミン5〜50重量部及び(C)無機系難燃剤20〜15
0重量部配合し、溶融混練してなることを特徴とする難
燃性ポリスチレン系樹脂組成物に関するものであり、好
ましくは(A)ポリスチレン系樹脂100重量部に対
し、(B)リン酸メラミンと(D)フェノールノボラッ
ク樹脂又は(E)エポキシ変性樹脂とが80:20〜2
0:80の比率の混合物5〜50重量部及び(C)無機
系難燃剤20〜150重量部を配合し溶融混練してなる
ことを特徴とする難燃性ポリスチレン系樹脂組成物及び
その製造方法に関するものであり、更に好ましくは、
(A)ポリスチレン系樹脂組成物100重量部に対し、
(B)リン酸メラミンと(D)フェノールノボラック樹
脂及び(E)エポキシ変性樹脂とが90:10〜50:
50の比率で(D)フェノールノボラック樹脂と(E)
エポキシ変性樹脂とが80:20〜20:80である混
合物5〜50重量部及び(C)無機系難燃剤20〜15
0重量部を配合し、溶融混練してなることを特徴とする
難燃性ポリスチレン系樹脂組成物及びその製造方法に関
するものである。
【0005】本発明の(A)成分として用いられるポリ
スチレン系樹脂は特に限定するものでなく市販されてい
るものである。例えばポリスチレン系樹脂はスチレン並
びにα−メチルスチレンの様なα−置換スチレン、ビニ
ルトルエン等のスチレン誘導体の重合体、また、これら
の単量体を主とし、これに共重合可能な単量体、例えば
アクリロニトリル、ブタジエン、イソプレン、アクリル
ゴム等を一種以上を共重合したもの等が挙げられる。
【0006】本発明の(B)成分であるリン酸メラミン
はポリスチレン系樹脂と相溶性が良好でポリスチレン系
樹脂に高度の難燃性を賦与する重要な成分である。本発
明の(B)成分であるリン酸メラミンは特に限定される
ものではなく通常市販品をそのまま用いれば良く、例え
ばMPP−A[三和ケミカル(株)]、P−7202[三
和ケミカル(株)]等が挙げられる。
【0007】本発明の(C)成分である無機系難燃剤は
特に限定されるものではなく市販されているものであ
り、例えば水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、
水酸化カルシウム等が挙げられる。
【0008】本発明の(D)成分として用いられるフェ
ノールノボラック樹脂は特に限定するものでなく市販さ
れているものであり、例えば、フェーノール類とホルマ
リンとをホルムアルデヒド/フェノール類のモル比が、
0.5〜1.0となるような配合比率で反応釜に仕込
み、更にシュウ酸、塩酸、硫酸、トルエンスルフォン酸
等の触媒を加えた後加熱し、適当な時間還流反応を行っ
た後、分離した水を除去するため真空脱水あるいは静置
脱水し、更に残っている水と未反応のフェノール類を除
去する方法により得ることができる。これらの樹脂ある
いは複数の原料成分を用いることにより得られる共縮合
フェノール樹脂は、単独あるいは二種以上組み合わせて
用いられる。
【0009】本発明の(E)成分であるエポキシ変性樹
脂は、そのエポキシ基がリン酸メラミンと反応し、生成
した化合物がポリスチレン系樹脂及びリン酸メラミンの
それぞれに親和性を有する成分を有するため、ポリスチ
レン系樹脂とリン酸メラミンとの相溶化剤として作用
し、リン酸メラミンのブリードを防止し、ポリスチレン
系樹脂中にリン酸メラミンを更にミクロに分散させる働
きを有する大変重要な成分である。本発明で用いられる
エポキシ基を含有する水添ブロック共重合体は特に限定
するものでなく市販されているものであり、エポキシ化
スチレン−エチレン・ブチレン−スチレンブロック共重
合体、エポキシ化スチレン−エチレン・プロピレン−ス
チレンブロック共重合体等が挙げられる。本発明で用い
られるエポキシ変性ブロック共重合体は、水添前のブロ
ック共重合体に、不飽和二重結合を有するエポキシ化合
物を付加反応させることにより得られる。
【0010】本発明のポリスチレン系樹脂組成物は、
(A)成分のポリオレフィン系樹脂、(B)成分のリン
酸メラミン、(D)成分のフェノールノボラック樹脂及
び/又は(E)成分のエポキシ変性樹脂、(C)成分の
無機系難燃剤を一括投入し加圧ニーダーやバンバリーミ
キサー等で150〜250℃、10〜30分間溶融混練
する方法、又は(B)成分のリン酸メラミンと(D)成
分のフェノールノボラック樹脂及び/又は(E)成分の
エポキシ変性樹脂とを予め100〜250℃、10〜3
0分間溶融混練した後、(A)成分のポリスチレン系樹
脂を添加し更に溶融混練する方法により得られるが、後
者の方が(B)成分のリン酸メラミンと(D)成分のフ
ェノールノボラック樹脂及び/又は(E)成分のエポキ
シ変性樹脂が均一に混ざり合うため好ましい。本発明の
ポリスチレン系樹脂組成物において(A)成分のポリス
チレン系樹脂100重量部に対し(B)成分のリン酸メ
ラミン又は(B)成分のリン酸メラミンと(D)フェノ
ールノボラック樹脂及び/又は(E)成分のエポキシ変
性樹脂との混合物を5〜50重量部、(C)成分の無機
系難燃剤を20〜150重量部の範囲で配合しなければ
ならない。又、(B)成分のリン酸メラミンと(D)成
分のフェノールノボラック樹脂又は(E)成分のエポキ
シ変性樹脂とが80:20〜20:80の比率のもがよ
り好適に用いられる。
【0011】(B)成分のリン酸メラミン又は(B)成
分のリン酸メラミンと(D)成分のフェノールノボラッ
ク樹脂及び/又は(E)成分のエポキシ変性樹脂との混
合物が5重量部以下であると難燃性の改善効果が不十分
であり、50重量部以上であるとポリスチレン系樹脂の
有する様々な長所が低下する。(B)成分のリン酸メラ
ミンと(D)成分のフェノールノボラック樹脂又は
(E)成分のエポキシ変性樹脂との混合物中のリン酸メ
ラミンの割合が80wt%を上回ると(D)成分のフェ
ノールノボラック樹脂又は(E)成分のエポキシ変性樹
脂添加の効果が無くなる傾向になり、20wt%を下回
ると難燃性が低下する傾向になる。(C)成分の無機系
難燃剤が20重量部以下であると難燃性の改善効果が不
十分であり、150重量部を越えると機械特性などが顕
著に低下する。このように本発明のポリスチレン系樹脂
組成物は、(A)成分のポリスチレン系樹脂の特性の低
下をほとんど招くこと無く難燃性を向上する効果を有し
ているが、その理由として、分子中にリン及び窒素元素
有し、難燃性に優れるリン酸メラミンはポリスチレン系
樹脂と相溶性が良好であり、更にリン酸メラミンとフェ
ノールノボラック樹脂とを併用することで、リン酸メラ
ミンによる被膜形成及びフェノールノボラック樹脂によ
る燃焼時の殻形成と2種の難燃効果の相乗効果が得られ
るためと考えられる。又、リン酸メラミンとエポキシ変
性樹脂を併用すると、リン酸メラミンとエポキシ基が反
応して生成する化合物が分子中にリン酸メラミン及びポ
リスチレン系樹脂の両方に親和性を有する成分を有する
ため、相溶化剤として作用しリン酸メラミンのブリード
を防止し、更にポリスチレン系樹脂中にリン酸メラミン
がミクロに分散することが可能になるためと考えられ
る。更にリン酸メラミン、フェノールノボラック樹脂及
びエポキシ変性樹脂を併用することで難燃性の相乗効果
とリン酸メラミンがポリスチレン系樹脂中にミクロ分散
することが可能になったためと考えられる。
【0012】本発明のポリスチレン系樹脂組成物には、
更に用途、目的に応じて他の配合剤、例えばタルク、マ
イカ、炭酸カルシウム、ワラスナイトのような無機充填
剤、カップリング剤あるいはガラス繊維、カーボン繊維
等のような補強剤、制電剤、安定剤、顔料、離型剤、エ
ラストマー等の耐衝撃改良剤等を配合することができ
る。本発明のポリスチレン系樹脂組成物は通常の熱可塑
性樹脂成形品に用いられている加工方法、例えば射出成
形や押し出し成形等により、容易に成形品に加工され
る。
【0013】
【実施例】以下実施例により、本発明を説明するが、こ
れは単なる例示であり、本発明はこれに限定されるもの
ではない。引張試験はASTM−D638、アイゾット
衝撃試験はJIS K6871、燃焼試験は Underwrit
ers Laboratories 社の安全標準UL94(○:燃焼時
間10秒以内、△:10秒以上燃焼、×:全焼)、成形
外観(目視判定による、※:全くブリード無し ○:ほ
とんど無し △:少し有り ×:有り)によって測定し
た結果である。 (実施例)(A)成分としては、ポリスチレン[PS:
昭和電工(株)製 エスブライト500A]又はABS樹
脂[ABS:三菱レイヨン(株)製 ダイヤペットABS
RSE−7]、スチレン−ブタジエン共重合体の水素
添加物[SEBS:旭化成(株) タフテックH105
2]を、(B)成分としてはリン酸メラミン[MPP−
A:三和ケミカル(株)製]を、(C)成分としては水酸
化マグネシウム及び水酸化アルミニウムを、(D)成分
としてはフェノールノボラック樹脂[PN:住友デュレ
ズ(株)製 PR−51470]を、(E)成分としては
エポキシ変性SEBS[Ep−SEBS:旭化成(株)製
タフテックZ−514]を使用した。その配合及び評
価結果を表1,2に示す。 (比較例)(A)成分としては、ポリスチレン[PS:
昭和電工(株) エスブライト500A]又はABS樹脂
[ABS:三菱レイヨン(株)製.ダイヤペットABS
RSE−7]、スチレン−ブタジエン共重合体の水素添
加物[SEBS:旭化成(株)タフテックH1052]
を、(B)成分としてはリン酸メラミン[MPP−A:
三和ケミカル(株)製]を、(C)成分としては水酸化マ
グネシウム及び水酸化アルミニウムを、(D)成分とし
てはフェノールノボラック樹脂[PN:住友デュレズ
(株)製 PR−51470]を、(E)成分としてはエ
ポキシ変性SEBS[Ep−SEBS:旭化成(株)製
タフテックZ−514]を使用した。その配合及び評価
結果を表3、4、5に示す。
【0014】 表 1 実 施 例 1 2 3 4 配合(重量部) PS 100 100 ABS 100 100 MPP−A 15 10 10 20 PN 10 5 EP−SEBS 10 5 水酸化マグネシウム 80 80 水酸化アルミニウム 80 80 特性 引張強度(Kg/cm2) 250 240 400 390 引張伸度(%) 40 35 52 50 アイゾット試験(Kg・cm/cm) 8.8 8.4 30 29 UL94 1回目着火 ○ ○ ○ ○ 2回目着火 △ ○ △ ○ 溶融液滴 無 無 無 無 成形外観 ○ ○ ※ ※
【0015】 表 2 実 施 例 5 6 7 8 配合(重量部) SEBS 100 100 100 100 MPP−A 15 10 10 20 PN 10 5 EP−SEBS 10 5 水酸化マグネシウム 80 80 水酸化アルミニウム 80 80 特性 引張強度(Kg/cm2) 120 115 105 110 引張伸度(%) 700 680 720 690 アイゾット試験(Kg・cm/cm) N.B. N.B. N.B. N.B. UL94 1回目着火 ○ ○ ○ ○ 2回目着火 △ ○ △ ○ 溶融液滴 無 無 無 無 成形外観 ○ ○ ※ ※
【0016】 表 3 比 較 例 1 2 3 4 配合(重量部) PS 100 100 ABS 100 100 MPP−A 60 3 水酸化マグネシウム 80 80 水酸化アルミニウム 80 80 特性 引張強度(Kg/cm2) 255 410 140 400 引張伸度(%) 42 55 25 50 アイゾット試験(Kg・cm/cm) 9.0 30 4.4 29 UL94 1回目着火 × × ○ × 2回目着火 × × ○ × 溶融液滴 有 有 無 有 成形外観 ※ ※ △ ○
【0017】 表 4 比 較 例 5 6 7 8 配合(重量部) PS 100 100 ABS 100 100 MPP−A 30 5 30 PN 30 30 15 EP−SEBS 35 15 水酸化マグネシウム 80 80 水酸化アルミニウム 80 80 特性 引張強度(Kg/cm2) 160 120 410 250 引張伸度(%) 19 20 55 26 アイゾット試験(Kg・cm/cm) 6.5 5.9 30 19 UL94 1回目着火 ○ ○ × ○ 2回目着火 △ ○ × ○ 溶融液滴 有 無 有 無 成形外観 ※ △ ※ ※
【0018】 表 5 比 較 例 9 10 11 12 13 14 配合(重量部) PP 100 100 100 100 100 100 MPP−A 60 3 30 5 30 PN 30 15 水酸化マグネシウム 80 80 80 水酸化アルミニウム 80 80 80 特性 引張強度(Kg/cm2) 120 60 115 90 100 70 引張伸度(%) 700 300 680 680 720 350 アイゾット試験 (Kg・cm/cm) N.B. 55 N.B. 50 N.B. 55 UL94 1回目着火 × ○ × ○ × ○ 2回目着火 × ○ × ○ × ○ 溶融液滴 有 無 有 無 有 無 成形外観 ※ △ ○ △ ※ ※
【0013】
【発明の効果】表から明らかなように、本発明のポリス
チレン系樹脂組成物は、ポリスチレン系樹脂の特徴を維
持したまま難燃性が顕著に改善された新規な材料であ
り、通常の熱可塑性成形材料に用いられている加工方
法、例えば射出成形、押し出し成形等により容易に成形
品に加工され、機械的強度、成形性等の物性のバランス
に優れた製品を与える。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 //(C08L 25/04 61:06 63:00)

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 (A)ポリスチレン系樹脂100重量部
    に対し、(B)リン酸メラミン5〜50重量部及び
    (C)無機系難燃剤20〜150重量部配合してなるこ
    とを特徴とする難燃性ポリスチレン系樹脂組成物。
  2. 【請求項2】 (A)ポリスチレン系樹脂100重量部
    に対して、(B)リン酸メラミンと(D)フェノールノ
    ボラック樹脂とが80:20〜20:80の比率の混合
    物5〜50重量部及び(C)無機系難燃剤20〜150
    重量部配合してなることを特徴とする難燃性ポリスチレ
    ン系樹脂組成物。
  3. 【請求項3】 (B)リン酸メラミンと(D)フェノー
    ルノボラック樹脂とが70:30〜30:70の比率の
    混合物である請求項2記載の難燃性ポリスチレン系樹脂
    組成物。
  4. 【請求項4】 (A)ポリスチレン系樹脂100重量部
    に対して、(B)リン酸メラミンと(E)少なくとも1
    個のビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックと
    少なくとも1個の共役ジエン化合物を主体とする重合体
    ブロックよりなるブロック共重合体を水素添加して得ら
    れる水添ブロック共重合体のエポキシ変性物とが80:
    20〜20:80の比率の混合物5〜50重量部及び
    (C)無機系難燃剤20〜150重量部配合してなるこ
    とを特徴とする難燃性ポリスチレン系樹脂組成物。
  5. 【請求項5】 (B)リン酸メラミンと(E)エポキシ
    変性樹脂とが70:30〜30:70の比率の混合物で
    ある請求項4記載の難燃性ポリスチレン系樹脂組成物。
  6. 【請求項6】 (A)ポリスチレン系樹脂100重量部
    に対して、(B)リン酸メラミンと(D)フェノールノ
    ボラック樹脂及び(E)少なくとも1個のビニル芳香族
    化合物を主体とする重合体ブロックと少なくとも1個の
    共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックよりなる
    ブロック共重合体を水素添加して得られる水添ブロック
    共重合体のエポキシ変性物との比率が90:10〜5
    0:50で(D)フェノールノボラック樹脂と(E)該
    エポキシ変性樹脂とが80:20〜20:80の比率で
    ある混合物5〜50重量部及び(C)無機系難燃剤20
    〜150重量部配合してなることを特徴とする難燃性ポ
    リスチレン系樹脂組成物。
  7. 【請求項7】 (A)ポリスチレン系樹脂が、ポリスチ
    レン、スチレン−ブタジエン共重合体、アクリロニトリ
    ル−ブタジエン−スチレン共重合体、アクリロニトリル
    −アクリルゴム−スチレン共重合体、ポリ(スチレン−
    ブタジエン)共重合体、ポリ(スチレン−ブタジエン)
    共重合体の水素添加物の中から選ばれた1種以上の樹脂
    である請求項1、2、3、4、5又は6記載の難燃性ポ
    リスチレン系樹脂組成物。
  8. 【請求項8】 (B)リン酸メラミンと(D)フェノー
    ルノボラック樹脂とを予め溶融混練した後、ポリスチレ
    ン系樹脂に配合し、更に溶融混練することを特徴とする
    請求項2又は3記載の難燃性ポリスチレン系樹脂組成物
    の製造方法。
  9. 【請求項9】 (B)リン酸メラミンと(E)エポキシ
    変性樹脂とを予め溶融混練した後、ポリスチレン系樹脂
    に配合し、更に溶融混練することを特徴とする請求項4
    又は5記載の難燃性ポリスチレン系樹脂組成物の製造方
    法。
  10. 【請求項10】 (B)リン酸メラミン、(D)フェノ
    ールノボラック樹脂及び(E)エポキシ変性樹脂とを予
    め溶融混練した後、ポリスチレン系樹脂に配合し、更に
    溶融混練することを特徴とする請求項6記載の難燃性ポ
    リスチレン系樹脂組成物の製造方法。
JP7696894A 1994-04-15 1994-04-15 難燃性ポリスチレン系樹脂組成物及びその製造方法 Pending JPH07278384A (ja)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR100476671B1 (ko) * 1997-10-27 2005-06-07 주식회사 휴비스 고내열성 및 난연성 폴리스티렌 수지의 제조방법

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KR100476671B1 (ko) * 1997-10-27 2005-06-07 주식회사 휴비스 고내열성 및 난연성 폴리스티렌 수지의 제조방법

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