JPH07195647A

JPH07195647A - 複合フィルムおよびその製法

Info

Publication number: JPH07195647A
Application number: JP5353395A
Authority: JP
Inventors: Takuji Nakano; 卓二中野; Takeshi Fujita; 武志藤田
Original assignee: Dai Ichi Kogyo Seiyaku Co Ltd
Current assignee: DKS Co Ltd
Priority date: 1993-12-28
Filing date: 1993-12-28
Publication date: 1995-08-01

Abstract

(57)【要約】【目的】簡単な処理により各層に分離できることから
再利用が可能な複合フィルムを提供する。【構成】水溶性高分子フィルムの両面に、非水溶性フ
ィルムを積層した３層構造の複合フィルムであって、上
記水溶性高分子フィルムが、下記の一般式（１）で表さ
れる繰り返し単位から構成される水溶性高分子化合物を
主成分とするフィルム形成材料によって形成されてい
る。【化１】

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、包装材料等に用いられ
る複合フィルムおよびその製法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】従来から、様々な機能を備えた複合フィ
ルムがあり、このような複合フィルムの製法としては、
例えば、各々の単層フィルムが有する機能を生かして、
それぞれの単層フィルムを貼り合わせることにより新た
な機能を有する複合フィルムを製造することが一般的で
ある。

【０００３】このような新しい機能を有する複合フィル
ムは、例えば包装材料等に用いられ、この新機能を有す
る複合フィルムの出現によって、新分野の開発がなされ
た。その代表例が加工食品分野である。特に、包装材料
には、従来品の性能を上回る優れた機能が次々と要求さ
れ、それに伴い特殊な性能を有する包装材料が開発され
た。そして、その結果、上記特殊な性能に応じた新しい
食品が、数多く誕生している。

【０００４】上記機能性を有する包装材料は、既存の材
料に従来からある性能を付加して、あるいはこれらを組
み合わせて新たな性能を、あるいはその性能をより強化
することにより付加価値を生み出したものである。そし
て、上記機能性として、一般には、ガスバリア性，耐熱
性，酸素吸収性，鮮度保持性等があげられ、各々の因子
を包装材料にもたせることにより、新しい包装材料が生
まれた。

【０００５】上記包装材料は、包装することにより包装
対象物を外界の環境から保護し、かつその形状を保持す
る機能を有する必要がある。すなわち、包装対象物を、
長時間変化させずに新鮮な形で保持することが最大の目
的であり、さらに容易な作業により安定した包装を行う
ことが可能なこともその一つの目的である。

【０００６】例えば、包装材料の有する機能として、ガ
スバリア性を考えた場合、防湿性と酸素遮断性を目的
に、セロハンとポリエチレンからなる複合フィルムが製
造され、この複合フィルムがインスタントラーメン用の
包装材料に応用され、その結果、インスタントラーメン
製品の登場となった。すなわち、セロハンの持つ酸素遮
断性と、ポリエチレンの持つ防湿性が組み合わされて、
上記二つの機能を同時に備えた複合フィルムが開発され
たのである。

【０００７】また、アルミニウム箔とプラスチックフィ
ルムの複合フィルムは、レトルトパウチ食品用包装材料
にその原点を見出すことができる。一般に、食品は高温
で殺菌することにより、その食品を長時間にわたり保存
可能とすることができる。そして、アルミニウム箔とプ
ラスチックフィルムの複合フィルムからなる包装材料に
よって包装された食品は、１３５℃以上の高温で熱処理
すると食品内を無菌状態にすることが可能となる。ま
た、殺菌された食品の包装材料が、外部の酸素を遮断
し、雑菌の透過を防ぐことから、より一層食品を安全に
保持することも可能である。このように、複合フィルム
は、それぞれの目的の要求に応じて、その機能を持たせ
る開発が進んでいる。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、一般に
複合フィルムは、自然環境下では崩壊せず、自然界に長
く存在するため、環境汚染が発生し、最近では大きな環
境問題となっている。例えば、アルミニウム箔とプラス
チックフィルムからなる複合フィルムを使用した包装材
料は、その用途が広範囲となり、特に外部からの湿気，
紫外線を遮断すること等を目的に、劇物，毒物等の薬品
の包装に用いられる場合が多々ある。具体的には、医薬
品，工業試薬，工業薬品原料等の包装があげられる。し
かし、これらの包装の用途に用いられた包装材料を、他
の一般包装材料と同様に廃棄すると、劇毒物はそのまま
自然界に流出し環境汚染が発生する。また、これら包装
材料を焼却処理しても、例えばハロゲン系薬品の包装材
料は、包装材料に付着したハロゲン系薬品の分解により
さらに有毒な物質を生成する場合があり、焼却処理も思
うように行うことができないのが現状である。

【０００９】一方、このような複合フィルムの製造工程
では、フィルムの両端部分や裁断時に製品になり得ない
屑が発生し、その再利用が考えられているが、現状では
全く不可能であり、そのほとんどが廃棄もしくは焼却処
理されている。この処理が、環境汚染等の公害の一因と
なっており、上記製品になり得ない屑の有効利用が考え
られている。

【００１０】そこで、使用された複合フィルムを回収
し、これを溶融して再利用することが考えられている
が、２種以上の樹脂が混合しているため、容易に溶融す
ることができず、また溶融して均一な混合物となって
も、材料として再利用前の樹脂とは全く異なる性質を有
するものになり、同じ目的で再使用することはほぼ不可
能である。したがって、現状では、回収された複合フィ
ルムは、焼却処理されているが、この場合も焼却時に発
生する熱量，排気ガス等による公害問題が発生してい
る。

【００１１】本発明は、このような事情に鑑みなされた
もので、簡単な処理により各層に分離できることから再
利用が可能な複合フィルムおよびその製法の提供をその
目的とする。

【００１２】

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め、本発明は、水溶性高分子フィルムの両面に、非水溶
性フィルムを積層した３層構造の複合フィルムであっ
て、上記水溶性高分子フィルムが、下記の一般式（１）
で表される繰り返し単位から構成される水溶性高分子化
合物を主成分とするフィルム形成材料によって形成され
ている複合フィルムを第１の要旨とし、

【化３】上記一般式（１）で表される繰り返し単位から構成され
る水溶性高分子化合物を主成分とするフィルム形成材料
を作製する工程と、上記フィルム形成材料を用いて水溶
性高分子フィルムを作製する工程と、非水溶性フィルム
を準備する工程と、上記水溶性高分子フィルムの両面に
上記非水溶性フィルムを積層する工程とを備えた複合フ
ィルムの製法を第２の要旨とする。

【００１３】

【作用】すなわち、本発明の複合フィルムは、前記特殊
な水溶性高分子フィルムの両面に非水溶性フィルムが積
層された３層フィルムである。このため、この複合フィ
ルムを水に浸漬すると、複合フィルム断面の上記水溶性
高分子フィルム層に水が接触して水溶性高分子フィルム
が溶解し水溶液状になる。そして、上記水溶性高分子フ
ィルム全面が水に溶解して水溶液状態となり、２層の非
水溶性フィルム間に水膜が生成して上記２層が剥離状態
となる。このように、各非水溶性フィルム層の分離処理
を容易に行うことができ、各フィルムの再利用も可能と
なる。

【００１４】つぎに、本発明を詳しく説明する。

【００１５】本発明の複合フィルムは、特殊な水溶性高
分子フィルムの両面に、非水溶性フィルムが積層された
３層構造からなる。

【００１６】上記特殊な水溶性高分子フィルムは、下記
の一般式（１）で表される繰り返し単位から構成される
水溶性高分子化合物を主成分とするフィルム形成材料に
よって得られるものである。なお、上記主成分とすると
は、主成分のみからなる場合も含める趣旨である。

【００１７】

【化４】

【００１８】上記式（１）中、Ｒ₁において、特にメチ
ル基，エチル基，フェニル基が好ましい。また、上記水
溶性高分子化合物の重量平均分子量は５万以上が好まし
い。より好ましくは重量平均分子量５〜３０万であり、
特に好ましくは１０万〜２０万である。このような特定
の水溶性高分子化合物は、例えば下記に示す二成分、
（Ａ）および（Ｂ）を用いて得られる。（Ａ）活性水素基を２個有する有機化合物に、エチレン
オキシドを５０重量％以上含有するアルキレンオキシド
を付加重合させてなる重量平均分子量１０００以上のポ
リオキシアルキレンポリオール。（Ｂ）有機ジイソシアネート化合物。

【００１９】上記（Ａ）の活性水素基を２個有する有機
化合物としては、主として、エチレングリコール、ジエ
チレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレ
ングリコール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキ
サンジオール、ネオペンチルグリコール、ビスフェノー
ルＡ、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコ
ール、ポリテトラメチレングリコール、シクロヘキサン
−１，４−ジメタノール等の脂環式ジオール、ブチルア
ミン、オクチルアミン、ラウリルアミン、シクロヘキシ
ルアミン、アニリン等のアミン類があげられる。これら
は単独でもしくは併せて用いられる。

【００２０】また、上記活性水素基を２個有する有機化
合物に付加重合させるエチレンオキシドを含有するアル
キレンオキシドとしては、エチレンオキシド単独、エチ
レンオキシドを５０重量％以上含有するプロピレンオキ
シド、ブチレンオキシド、１，２−エポキシブタン、
１，２−エポキシペンタン、１，２−エポキシヘプタ
ン、１，２−エポキシオクタン、１，２−エポキシノナ
ン等の炭素数１０以上のα−オレフィンオキシド、スチ
レンオキシド、グリシジルエーテル等のアルキレンオキ
シド混合物があげられる。上記エチレンオキシドの含有
量がアルキレンオキシド全体の５０重量％未満では、水
不溶性となり本発明の複合フィルムに用いる水溶性高分
子化合物としては適さない。

【００２１】そして、上記（Ａ）は、上記各成分を用い
て、例えば、水酸化ナトリウム，水酸化カリウム等の苛
性アルカリを触媒として、約９０〜２００℃の温度で２
〜３０時間反応させて、活性水素基を２個有する有機化
合物にエチレンオキシドを含有するアルキレンオキシド
をブロックまたはランダムで付加重合させることにより
得られる。

【００２２】上記各成分を用いて得られる（Ａ）のポリ
オキシアルキレンポリオールは、重量平均分子量が１０
００以上が好ましく、特に好ましくは５０００〜３００
００である。すなわち、重量平均分子量が１０００未満
では、対応する上記（Ｂ）である有機ジイソシアネート
化合物（連結剤）の添加割合が多くなるため冷水可溶性
が劣化する傾向がみられるからである。また、重量平均
分子量が５０００〜３００００の範囲内では、（Ｂ）の
連結剤で反応させることにより得られる水溶性高分子化
合物の融点が高くなり、かつフィルム成形性が良好とな
り好ましい。

【００２３】上記（Ａ）と反応させる有機ジイソシアネ
ート化合物（Ｂ）としては、具体的には、２，４−トリ
レンジイソシアネート、２，６−トリレンジイソシアネ
ート、４，４′−ジフェニルメタンジイソシアネート、
ヘキサメチレンジイソシアネート、イソホロンジイソシ
アネート、トリフェニルメタンジイソシアネート、トリ
ス（イソシアネートフェニル）チオホスフェート、１，
８−ジイソシアネートメチルオクタン、キシレンジイソ
シアネート、４，４−メチレン−ビス（シクロヘキシー
ルイソシアネート）、ビューレット結合ヘキサメチレン
ジイソシアネート、イソシアヌレート結合ヘキサメチレ
ンジイソシアネート等があげられる。これらは単独でも
しくは２種以上併せて用いられる。

【００２４】本発明における特殊な水溶性高分子化合物
は、上記（Ａ）と（Ｂ）とを用い、つぎのように反応さ
せて得られる。すなわち、一般に行われるウレタン縮合
反応系において、触媒の存在下または触媒を用いずに、
ポリオキシアルキレンポリオール（Ａ）を可能な限り脱
水乾燥し、これに上記有機ジイソシアネート化合物
（Ｂ）を、ＮＣＯ／ＯＨ当量比で０．５〜１．５の範囲
内で混合させて、反応温度６０〜１００℃で激しく攪拌
を行うことによりウレタン重縮合物である水溶性高分子
化合物が得られる。

【００２５】このようにして得られる水溶性高分子化合
物の重量平均分子量は、前述のように、５万以上に設定
することが好ましく、より好ましくは５万〜３０万であ
り、特に好ましくは１０万〜２０万である。すなわち、
重量平均分子量が５万未満では水に対する溶解速度は大
きいが、フィルム成形性を所望の条件に満たすことが困
難となる。また、重量平均分子量が３０万を超えると、
溶融粘度が上昇し熱溶融によるフィルム成形が容易では
なくなる傾向がみられるからである。しかも、この水溶
性高分子化合物中には、エチレンオキシド鎖が５０重量
％以上含有されている。このエチレンオキシド鎖が５０
重量％以上含有されているため、水溶性を有するものと
なる。

【００２６】なお、上記水溶性高分子化合物を用いて水
溶性高分子フィルムを形成する場合、上記水溶性高分子
化合物に、さらに必要に応じて、フィルム成形加工時の
熱劣化を防止するために、熱安定剤を適宜に添加するこ
とができる。

【００２７】上記水溶性高分子フィルムの両面に積層さ
れる非水溶性フィルムとしては、非水溶性を有するもの
であれば特に限定するものではく従来公知のものがその
使用目的に応じて適宜に選択される。例えば、低密度ポ
リエチレン，ポリプロピレン，エチレン−酢酸ビニルコ
ポリマー，ポリアミド樹脂，ポリエチレンテレフタレー
ト，ポリビニロン，ポリ塩化ビニル，ポリスチレン等の
高分子フィルムがあげられる。さらに、上記高分子フィ
ルム以外に、アルミニウム，銅，鉄，錫等の無機金属箔
があげられる。これら非水溶性フィルムの厚みとして
は、特に限定するものではなく目的に応じて適宜に設定
されるが、例えば０．１〜２００μｍの厚みに設定する
ことが好ましい。

【００２８】本発明の複合フィルムは、例えばつぎのよ
うにして製造される。すなわち、まず、前記水溶性高分
子化合物を主成分とする水溶性高分子フィルム形成材料
を作製する。ついで、上記フィルム形成材料を用い、通
常の方法、例えば溶液流延法、Ｔダイやインフレーショ
ンでの溶融押出法、またはカレンダ法により上記特殊な
水溶性高分子フィルムを作製する。一方、非水溶性フィ
ルムを準備する。そして、２枚の非水溶性フィルム間に
上記水溶性高分子フィルムを配し、これらを積層・一体
化することにより製造される。

【００２９】上記積層・一体化する方法としては、種々
の方法があげられるが、例えば、非水溶性フィルムと水
溶性高分子フィルムとを接着剤を用いて貼合する方法，
水溶性高分子フィルムと非水溶性フィルムを熱あるいは
溶融状態で圧着する方法等があげられる。上記接着剤
は、フィルムの材質等によって適宜に選択されるが、例
えば、アクリル系エマルジョン接着剤等があげられる。

【００３０】このようにして得られる複合フィルムにお
いて、全体の厚みは、使用目的等に応じて適宜に設定さ
れる。そして、上記水溶性高分子フィルムの厚みは、素
早く水に溶解することが可能であれば薄ければ薄いほど
好ましいが、特に１〜３０μｍに設定することが望まし
い。

【００３１】なお、本発明の複合フィルムは、その使用
形態に応じて、上記製法により得られる水溶性高分子フ
ィルムを介して非水溶性フィルムを積層した３層構造の
フィルムを、さらに複数層積層したものであってもよ
い。

【００３２】

【発明の効果】以上のように、本発明は、前記特殊な水
溶性高分子フィルムの両面に非水溶性フィルムが積層さ
れた積層体からなる複合フィルムである。このため、こ
の複合フィルムを水に浸漬すると、複合フィルム断面の
上記水溶性高分子フィルム層に水が接触して水溶性高分
子フィルムが溶解し水溶液状になる。そして、上記水溶
性高分子フィルム全面が水に溶解して水溶液状態とな
り、２層の非水溶性フィルム間に水膜が生成して上記２
層が剥離状態となる。このように、各非水溶性フィルム
層の分離処理を容易に行うことができ、各フィルムの再
利用も可能となる。したがって、非水溶性フィルムが２
層とも高分子フィルムのみならず、片方が高分子フィル
ムで、一方が金属箔フィルムとの組み合わせであって
も、上記と同様な同様な方法で２層に剥離することが可
能である。さらに、有害物質等の包装に使用された複合
フィルムであっても、例えば水槽で各々の非水溶性フィ
ルムに剥離し回収した後、水槽をクローズシステムにし
て水槽に流出した有毒物質を活性汚泥で分解処理あるい
は凝集処理することにより、有害物質を自然界へ流出す
ることを完全に防止することが可能となり、使用済みフ
ィルムの再利用化と同時に、上記処理による環境汚染の
防止が実現する。

【００３３】つぎに、本発明を実施例に基づいて説明す
る。

【００３４】

【実施例１】ポリエチレングリコール（分子量８４０
０）８４０重量部（以下「部」と略す）に、トリレンジ
イソシアネート（Ｔ−８０）１７．４部を加えて、通常
の重縮合反応、８５〜９０℃で９０分間反応させること
により分子量１８万の水溶性高分子化合物を得た〔前記
一般式（１）で表される繰り返し単位において、Ａ，
Ｘ，Ｒ₂は下記のとおりである〕。上記水溶性高分子化
合物の１０重量％水溶液粘度は６００ｃＰ（Ｂ型粘度
計，３０℃で測定）であった。

【００３５】

【化５】

【００３６】得られた水溶性高分子化合物を用い、フィ
ルム成形用Ｔ−ダイ装置の付いた押出成形機（以下「Ｔ
−ダイ装置」と略す）により厚み２０μｍの水溶性高分
子フィルムを作製した。

【００３７】つぎに、厚み１０μｍの低密度ポリエチレ
ン（三菱油化社製：三菱ポリエチ−ＬＤ，ＹＭ−６１）
を用い、これを上記と同様にしてＴ−ダイ装置により厚
み２０μｍの低密度ポリエチレンフィルムを作製した。
そして、上記低密度ポリエチレンフィルムの片面に、ア
クリル系エマルジョン接着剤（住友化学工業社製：スミ
カフレックス３００）を極薄くコーティングし、このコ
ーティング面に上記水溶性高分子フィルムを貼付した。
一方、市販のアルミニウム箔（厚み１５μｍ）を準備
し、この片面に上記接着剤を同様に塗布してこの塗布面
に、前記低密度ポリエチレンフィルムと水溶性高分子フ
ィルムからなる２層フィルムの水溶性高分子フィルム面
を貼合することにより、ポリエチレンフィルムとアルミ
ニウム箔との間に、上記水溶性高分子フィルムが積層さ
れた３層構造の複合フィルムを得た。

【００３８】

【実施例２】ポリエチレングリコール（分子量２万）２
００部に、ヘキサメチレンジイソシアネート１．６８部
を加えて、通常の縮合反応、８０℃で２０分間反応させ
ることにより分子量１７万５０００の水溶性高分子化合
物を得た〔前記一般式（１）で表される繰り返し単位に
おいて、Ａ，Ｘ，Ｒ₂は下記のとおりである〕。上記水
溶性高分子化合物の１０重量％水溶液粘度は５５０ｃＰ
（Ｂ型粘度計，３０℃で測定）であった。

【００３９】

【化６】

【００４０】得られた水溶性高分子化合物を用い、Ｔ−
ダイ装置により厚み２０μｍの水溶性高分子フィルムを
作製した。

【００４１】つぎに、エチレン−酢酸ビニルコポリマー
（三菱油化社製：ユカロンエバ−Ｖ−５０１Ｈ）を用
い、これを上記と同様にしてＴ−ダイ装置により厚み１
０μｍのエチレン−酢酸ビニルコポリマーフィルムを作
製した。そして、上記フィルム面に、アクリル系エマル
ジョン接着剤（住友化学工業社製：スミカフレックス３
００）を極薄くコーティングし、このコーティング面に
上記水溶性高分子フィルムを貼付した。一方、市販のア
ルミニウム箔（厚み１５μｍ）を準備し、この片面に上
記接着剤を同様に塗布してこの塗布面に、上記エチレン
−酢酸ビニルコポリマーフィルムと水溶性高分子フィル
ムからなる２層フィルムの水溶性高分子フィルム面を貼
合することにより、エチレン−酢酸ビニルコポリマーフ
ィルムとアルミニウム箔との間に、上記水溶性高分子フ
ィルムが積層された３層構造の複合フィルムを得た。

【００４２】

【実施例３】ポリエチレングリコール（エチレンオキシ
ド１００重量％，分子量３０００）３０部に、ジフェニ
ルメタンジイソシアネート２．５０部を加えて、通常の
重縮合反応、８５℃で１５分間反応させることにより分
子量１７万の水溶性高分子化合物を得た〔前記一般式
（１）で表される繰り返し単位において、Ａ，Ｘ，Ｒ₂
は下記のとおりである〕。上記水溶性高分子化合物の１
０重量％水溶液粘度は５００ｃＰ（Ｂ型粘度計，３０℃
で測定）であった。

【００４３】

【化７】

【００４４】得られた水溶性高分子化合物を用い、Ｔ−
ダイ装置により厚み２０μｍの水溶性高分子フィルムを
作製した。

【００４５】つぎに、ポリプロピレン（三菱油化社製：
三菱ノーブレンＦＸ４）を用い、これを上記と同様にし
てＴ−ダイ装置により厚み１０μｍのポリプロピレンフ
ィルムを作製した。そして、上記フィルム面に、アクリ
ル系エマルジョン接着剤（住友化学工業社製：スミカフ
レックス３００）を極薄くコーティングし、このコーテ
ィング面に上記水溶性高分子フィルムを貼付した。一
方、厚み１５μｍのポリエチレンテレフタレートを準備
し、この片面に上記接着剤を同様に塗布してこの塗布面
に、上記ポリプロピレンフィルムと水溶性高分子フィル
ムからなる２層フィルムの水溶性高分子フィルム面を貼
合することにより、ポリプロピレンフィルムとポリエチ
レンテレフタレートフィルムとの間に、上記水溶性高分
子フィルムが積層された３層構造の複合フィルムを得
た。

【００４６】

【実施例４】ポリプロピレングリコール（分子量２００
０）２０部に、エチレンオキシド１８０部を付加重合さ
せることによりポリアルキレングリコール（分子量２
万）を作製した。ついで、上記ポリアルキレングリコー
ル２００部と、４，４′−ジフェニルメタンジイソシア
ネート２．５部を加えて、通常の縮合反応、９０℃で２
０分間反応させることにより分子量１７万の水溶性高分
子化合物を得た〔前記一般式（１）で表される繰り返し
単位において、Ａ，Ｘ，Ｒ₂は下記のとおりである〕。
上記水溶性高分子化合物の１０重量％水溶液粘度は５０
０ｃＰ（Ｂ型粘度計，３０℃で測定）であった。

【００４７】

【化８】

【００４８】得られた水溶性高分子化合物を用い、Ｔ−
ダイ装置により厚み２０μｍの水溶性高分子フィルムを
作製した。

【００４９】つぎに、低密度ポリエチレン（三菱油化社
製：三菱ポリエチ−ＬＤ，ＹＭ−６１）を用い、これを
上記と同様にしてＴ−ダイ装置により厚み１０μｍの低
密度ポリエチレンンフィルムを作製した。また、市販の
ポリエチレンテレフタレートを準備し、上記低密度ポリ
エチレンフィルムとポリエチレンテレフタレートフィル
ムとの間に上記水溶性高分子フィルムを挟み、温度１２
０〜１５０℃，圧力５０ｋｇ／ｃｍ²で３０秒間熱圧着
を行った。このようにして低密度ポリエチレンフィルム
とポリエチレンテレフタレートフィルムとの間に、上記
水溶性高分子フィルムが積層された３層構造の複合フィ
ルムを得た。

【００５０】

【実施例５】ポリエチレングリコール（分子量２万）２
００部に、１，５−ナフタレンジイソシアネート２．０
７部を加えて、通常の重縮合反応、８５℃で２０分間反
応させることにより分子量１７万５０００の水溶性高分
子化合物を得た〔前記一般式（１）で表される繰り返し
単位において、Ａ，Ｘ，Ｒ₂は下記のとおりである〕。
上記水溶性高分子化合物の１０重量％水溶液粘度は５５
０ｃＰ（Ｂ型粘度計，３０℃で測定）であった。

【００５１】

【化９】

【００５２】得られた水溶性高分子化合物を用い、Ｔ−
ダイ装置により厚み２０μｍの水溶性高分子フィルムを
作製した。

【００５３】つぎに、エチレン−酢酸ビニルコポリマー
（三菱油化社製：ユカロンエバ−Ｖ−５０１Ｈ）を用
い、これを上記と同様にしてＴ−ダイ装置により厚み１
０μｍのエチレン−酢酸ビニルコポリマーフィルムを作
製した。そして、上記フィルム面に、アクリル系エマル
ジョン接着剤（住友化学工業社製：スミカフレックス３
００）を極薄くコーティングし、このコーティング面に
上記水溶性高分子フィルムを貼付した。一方、市販のナ
イロン６６フィルム（厚み２０μｍ）を準備し、この片
面に上記接着剤を同様に塗布してこの塗布面に、上記エ
チレン−酢酸ビニルコポリマーフィルムと水溶性高分子
フィルムからなる２層フィルムの水溶性高分子フィルム
面を貼合することにより、エチレン−酢酸ビニルコポリ
マーフィルムとナイロン６６フィルムとの間に、上記水
溶性高分子フィルムが積層された３層構造の複合フィル
ムを得た。

【００５４】

【実施例６】ポリエチレングリコール（分子量２万）２
００部に、ヘキサメチレンジイソシアネート１．６８部
を加えて、通常の重縮合反応、９０℃で１５分間反応さ
せることにより分子量１７万５０００の水溶性高分子化
合物を得た〔前記一般式（１）で表される繰り返し単位
において、Ａ，Ｘ，Ｒ₂は下記のとおりである〕。上記
水溶性高分子化合物の１０重量％水溶液粘度は５５０ｃ
Ｐ（Ｂ型粘度計，３０℃で測定）であった。

【００５５】

【化１０】

【００５６】得られた水溶性高分子化合物を用い、Ｔ−
ダイ装置により厚み１０μｍの水溶性高分子フィルムを
作製した。

【００５７】つぎに、上記水溶性高分子フィルムの両面
に市販のセロハンテープを貼り付けることにより、セロ
ハンテープ間に水溶性フィルムが配設された３層構造の
複合フィルムを得た。

【００５８】上記のようにして得られた各実施例品を水
槽に浸漬した。その結果、実施例１品は、低密度ポリエ
チレンフィルムとアルミニウム箔が完全に剥離した。ま
た、実施例２品は、エチレン−酢酸ビニルコポリマーフ
ィルムとアルミニウム箔が完全に剥離した。実施例３品
は、ポリプロピレンフィルムとポリエチレンテレフタレ
ートフィルムとが完全に剥離した。実施例４品は、低密
度ポリエチレンフィルムとポリエチレンテレフタレート
フィルムとが完全に剥離した。実施例５品は、エチレン
−酢酸ビニルコポリマーフィルムとナイロン６６フィル
ムが完全に剥離した。実施例６品は、セロハンテープの
ポリエチレンテレフタレートフィルムのみが剥離して水
面に浮上した。そして、上記各高分子フィルムのみを充
分水洗してフィルムのみを水槽から取り出し、乾燥して
粉砕した後、押出成形機に投入しストランド加工を行っ
た。このようにして再び、初期の高分子フィルムの形成
材料である高分子物質と同じ材質のペレットが得られ
た。

【００５９】また、上記各実施例品である複合フィルム
について、抗張力，伸度および引き裂き強度を、ＪＩＳ
Ｋ６３０１に準じて測定した。さらに、各実施例品
を剥離試験にかけて水中で剥離する時間を測定した。こ
れらの結果を下記の表１に併せて示す。なお、上記剥離
試験は下記の方法に従って行った。

【００６０】〔剥離試験〕５００ｃｃのビーカーに水を
３００ｇ入れ、さらにこのビーカー内に複合フィルム試
験片（３×３ｃｍ）を浸漬してマグネチックスタラーで
極めてゆっくり攪拌を行い、フィルムとフィルム（また
はアルミニウム箔）の層間が水中で剥離する時間を測定
した。なお、実施例６では、攪拌時に、超音波洗浄器
（周波数４０ｋＨｚ，出力３１Ｗ：ＳＵ−２５型，柴田
科学器械工業社製）を使用した。

【００６１】

【表１】

【００６２】上記表１の結果から、全ての実施例品は抗
張力，伸度および引き裂き強度とも高い数値が得られた
ことが確認された。しかも、水中での剥離時間は短く、
使用済みの複合フィルムを回収して、複合フィルムを構
成する各フィルムを容易に分別することが可能で、再利
用できることがわかる。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】水溶性高分子フィルムの両面に、非水溶
性フィルムを積層した３層構造の複合フィルムであっ
て、上記水溶性高分子フィルムが、下記の一般式（１）
で表される繰り返し単位から構成される水溶性高分子化
合物を主成分とするフィルム形成材料によって形成され
ていることを特徴とする複合フィルム。【化１】
【請求項２】一般式（１）で表される繰り返し単位か
ら構成される水溶性高分子化合物が、下記の（Ａ）およ
び（Ｂ）を反応させてなる水溶性高分子化合物である請
求項１記載の複合フィルム。（Ａ）活性水素基を２個有する有機化合物に、エチレン
オキシドを５０重量％以上含有するアルキレンオキシド
を付加重合させてなる重量平均分子量１０００以上のポ
リオキシアルキレンポリオール。（Ｂ）有機ジイソシアネート化合物。
【請求項３】下記の一般式（１）で表される繰り返し
単位から構成される水溶性高分子化合物を主成分とする
フィルム形成材料を作製する工程と、上記フィルム形成
材料を用いて水溶性高分子フィルムを作製する工程と、
非水溶性フィルムを準備する工程と、上記水溶性高分子
フィルムの両面に上記非水溶性フィルムを積層する工程
とを備えたことを特徴とする複合フィルムの製法。【化２】
【請求項４】水溶性高分子フィルムの両面に対する非
水溶性フィルムの積層方法が、接着剤を用いて貼合する
方法である請求項３記載の複合フィルムの製法。
【請求項５】水溶性高分子フィルムの両面に対する非
水溶性フィルムの積層方法が、上記水溶性高分子フィル
ムと非水溶性フィルムを熱あるいは溶融状態で圧着する
方法である請求項３記載の複合フィルムの製法。