JPH07138498A

JPH07138498A - 無機充填剤およびその製造方法並びに樹脂組成物およびその製造方法

Info

Publication number: JPH07138498A
Application number: JP21994994A
Authority: JP
Inventors: Takeshi Uchida; 健内田; Yasuyuki Hotta; 康之堀田; Shuji Hayase; 修二早瀬
Original assignee: Toshiba Corp
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1993-09-20
Filing date: 1994-09-14
Publication date: 1995-05-30

Abstract

(57)【要約】【目的】機械的・電気的特性に優れた樹脂組成物を提
供する。【構成】ポリシラン化合物の分解生成物で処理された
溶融シリカや窒化ケイ素などの無機充填剤と、エポキシ
樹脂やマレイミド樹脂などの樹脂とを含有する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、無機充填剤およびその
製造方法並びに無機充填剤と樹脂とを含有する樹脂組成
物およびその製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】以前より各種成形品などに広く用いられ
ている樹脂と無機充填剤とからなる複合材料において、
無機充填剤の表面処理は、成形品の機械的特性、電気的
特性、耐水性などを左右する極めて重要な技術である。
従来、シリカやアルミナなどの無機充填剤の表面処理に
は、シラン系、チタネート系、アルミニウム系などのカ
ップリング剤を使用することが多い。これらのカップリ
ング剤を用いた無機充填剤の処理は、具体的には例えば
以下のような方法で行われている。すなわち、（ａ）無
機充填剤を水又は有機溶媒に分散させてスラリー状にし
た後、カップリング剤の溶液を添加し撹拌して静置し、
無機充填剤を沈降分離して乾燥させる方法、（ｂ）ブレ
ンダーに無機充填剤を入れて撹拌しながらカップリング
剤の溶液を空気又は窒素ガスなどにより噴霧させながら
処理した後、乾燥させる方法、（ｃ）樹脂と無機充填剤
とをミキサーに投入し、撹拌しながらカップリング剤の
溶液を滴下する方法（いわゆるインデグラルブレンド
法）などである。

【０００３】これらの方法で表面処理された無機充填剤
と樹脂とからなる樹脂組成物は、何ら表面処理を施して
いない無機充填剤を用いた場合と比較して、樹脂との混
合のしやすさおよび成形品の機械的・電気的特性などが
向上しており、一応の効果が認められる。しかし、上述
した方法ではいずれも充填剤粒子同士が凝集しやすい。
また、カップリング剤と充填剤表面との化学反応が必ず
しも十分には進行しないため、通常は無機充填剤の表面
を十分に被覆するために、必要以上のカップリング剤が
配合される傾向がある。この場合、余剰分のカップリン
グ剤が樹脂マトリックスに入り込んで可塑剤的に作用
し、機械的特性などにとって好ましくない影響を与える
ことがある。これらの問題があるため、現状ではカップ
リング剤で処理された無機充填剤と樹脂とからなる樹脂
組成物の機械的・電気的特性は期待されるほど良好では
ない。

【０００４】なお、カップリング剤と充填剤表面との脱
水縮合反応の一例を以下の式に示す。上述したように、
液相中でのこのような脱水縮合反応は必ずしも十分には
進行しない。

【０００５】

【化１】

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は前記課題を解
決するためになされたものであり、樹脂とともに密着性
よく複合することができる無機充填剤およびその製造方
法、並びにこのような無機充填剤と樹脂とからなり機械
的・電気的特性に優れた樹脂組成物およびその製造方法
を提供することを目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段と作用】本発明の無機充填
剤は、表面がポリシラン化合物の分解生成物で被覆され
たものである。本発明の無機充填剤は、表面（少なくと
もその一部）においてポリシランの分解生成物と化学的
に結合している。

【０００８】本発明の無機充填剤の製造方法は、無機充
填剤とポリシラン化合物とを混合して撹拌しながら光を
照射するかまたは熱を加えることにより反応させて、無
機充填剤の表面をポリシラン化合物の分解生成物で表面
処理することを特徴とするものである。

【０００９】本発明の樹脂組成物は、ポリシラン化合物
の分解生成物で処理された無機充填剤と樹脂とを含有す
ることを特徴とするものである。本発明の樹脂組成物
は、表面（少なくともその一部）においてポリシランの
分解生成物と化学的に結合している無機充填剤と、樹脂
とを含有するものである。

【００１０】本発明の樹脂組成物の製造方法は、無機充
填剤とポリシラン化合物と熱硬化性樹脂成分の少なくと
も一部とを加熱溶融して混合し、必要に応じて光を照射
することにより、無機充填剤の表面とポリシラン化合物
とを反応させ、冷却し粉砕して前駆体の樹脂組成物を調
製する工程と、該前駆体の樹脂組成物と目的の樹脂組成
物を構成する残りの成分とを加熱溶融して混合する工程
とを有することを特徴とするものである。

【００１１】本発明の樹脂組成物の製造方法は、無機充
填剤とポリシラン化合物と熱可塑性樹脂成分とを加熱溶
融して混合し必要に応じて光を照射することにより無機
充填剤の表面とポリシラン化合物とを反応させることを
特徴とするものである。

【００１２】以下、本発明をさらに詳細に説明する。本
発明において用いられる無機充填剤は、一般に樹脂と複
合されるものであれば特に限定されない。例えば、溶融
シリカ、結晶性シリカ、アルミナ、窒化ケイ素、窒化ア
ルミニウムなどが挙げられる。

【００１３】本発明において用いられるポリシラン化合
物としては、分子中にＳｉ−Ｓｉ主鎖を有するケイ素原
子数が２個以上の化合物であれば特に限定されず、例え
ば下記一般式［Ｉ］で表される反復単位を有するものが
挙げられる。

【００１４】

【化２】

【００１５】なお式中、Ｒ₁ 、Ｒ₂ は、それぞれ同一で
も異なっていてもよく、水素原子、炭素原子数が１〜２
４個のアルキル基、炭素原子数が６〜２４個のアリール
基、または炭素原子数が７〜２４のアラルキル基であ
る。また、それぞれのアルキル基、アリール基またはア
ラルキル基は、水酸基、カルボキシル基、シアノ基、ニ
トロ基、アミノ基、ビニル基、アセチル基、またはエー
テル結合、チオエーテル結合、エステル結合、アミド結
合、カルバメート結合、カーボネート結合、イミド結
合、エポキシ基などを含む親水基などで置換されていて
もよい。また、本発明で用いられるポリシラン化合物の
平均分子量は１００〜１０００００であることが好まし
い。これは、この範囲をはずれると表面処理剤としての
効果が発揮されないためである。

【００１６】本発明においては、無機充填剤とポリシラ
ン化合物とを混合し、撹拌しながら光を照射するか加熱
することによってポリシラン化合物のＳｉ−Ｓｉ主鎖を
開裂させ、その結果生じた反応活性なラジカルと充填剤
表面との間に化学結合を形成させることにより、無機充
填剤の表面をポリシラン化合物の分解生成物で被覆す
る。なお、この反応に関しては、シリレンが生成する反
応機構も考えられる。このような反応の例を以下の式に
示す。これらの反応は、上述したような簡単な操作によ
り進行させることができる。

【００１７】

【化３】

【００１８】ポリシラン化合物は無機充填剤の表面を被
覆する必要最低限の量を配合すればよく、その量は無機
充填剤の全表面積に応じて異なるが、一般的には無機充
填剤に対して１重量％以下配合すれば十分である。ただ
し、過剰量のポリシラン化合物を用いても樹脂組成物の
特性にさほど悪影響を及ぼすことはなく、無機充填剤に
対して１０重量％程度まで配合してもさしつかえない。

【００１９】しかも、この処理では、従来のカップリン
グ剤を用いた処理と異なり、充填剤同士の凝集を招くこ
とがない。また、ポリシラン化合物の分解生成物は反応
性が良好であるため、無機充填剤の表面を十分に被覆す
ることができる。

【００２０】さらに本発明では、ポリシラン化合物の側
鎖に適当な置換基を導入することにより、得られる樹脂
組成物における各種特性を一段と向上させることも可能
である。例えば、樹脂に対する反応性を有する官能基や
樹脂との相溶性を向上させる有機基を導入すれば、成形
品を製造した際に樹脂中で充填剤粒子が均一に分散し、
かつ両者が密着性よく複合化されるので、良好な機械的
特性を得ることができる。しかも、無機充填剤と樹脂と
の間に隙間が生じないので、耐水性および吸湿後の電気
的特性も良好となる。逆に、ポリシラン化合物の側鎖の
Ｒ₁ 、Ｒ₂ が非置換のアルキル基、アリール基、アラル
キル基のような疎水基である場合、得られる樹脂組成物
における吸水率を低減でき、電気的特性などを向上でき
る。

【００２１】本発明において用いられる樹脂は熱硬化性
樹脂でも熱可塑性樹脂でもよい。熱可塑性樹脂として
は、塩化ビニル、ポリエチレン・ポリプロピレンなどの
ポリオレフィン、ポリカーボネート・ナイロンなどのい
わゆるエンジニアリングプラスチックなどが挙げられ
る。熱硬化性樹脂としては、加熱により三次元的に架橋
された硬化物を生成するものであれば特に限定されない
が、好ましくはエポキシ系又はマレイミド系及びこれら
の複合系の熱硬化性樹脂が用いられる。

【００２２】ここでエポキシ樹脂としては、１分子中に
２個以上のエポキシ基を有するものであればよく、具体
例としては、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ク
レゾールノボラック型エポキシ樹脂、ナフトールのノボ
ラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡのノボラック
型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡのグリシジルエーテ
ル、トリ（ヒドロキシフェニル）アルカンのエポキシ化
合物、テトラ（ヒドロキシフェニル）アルカンのエポキ
シ化合物、ビスヒドロキシビフェニル系エポキシ樹脂、
各種臭素化エポキシ樹脂などが挙げられる。

【００２３】これらのエポキシ樹脂に対しては、表面に
ポリシラン化合物由来のアミノ基、エポキシ基、イミド
基、チオエーテル基、水酸基、またはカルボキシル基な
どの官能基が存在する無機充填剤を用いれば、両者を良
好に反応させることができる。

【００２４】一方マレイミド樹脂としては、１分子中に
２個以上のイミド基を有するものであればよく、例え
ば、下記一般式［ＩＩ］で表されるＮ，Ｎ’−置換ビス
マレイミド化合物（式［ＩＩ］において、Ｘはアルキレ
ン基、シクロアルキレン基、単環式もしくは多環式のア
リーレン基などの２価の炭化水素基である）、または下
記一般式［ＩＩＩ］で表されるポリ（フェニルメチレ
ン）ポリマレイミド（式［ＩＩＩ］において、ｎは１〜
６である）が挙げられる。

【００２５】

【化４】

【００２６】

【化５】

【００２７】より具体的には、Ｎ，Ｎ’−フェニレンビ
スマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ヘキサメチレンビスマレイミ
ド、Ｎ，Ｎ’−ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，
Ｎ’−オキシ−ジ−ｐ−フェニレンビスマレイミド、
Ｎ，Ｎ’−４，４’−ベンゾフェノンビスマレイミド、
Ｎ，Ｎ’−ｐ−ジフェニルスルフォンビスマレイミド、
ポリ（フェニルメチレン）ポリマレイミドなどが例示さ
れる。

【００２８】これらのマレイミド樹脂に対しては、表面
にポリシラン化合物由来のビニル基、水酸基、イミド
基、またはエポキシ基などの官能基が存在する無機充填
剤を用いれば、両者を良好に反応させることができる。

【００２９】また上述したようにこれらのエポキシ樹
脂、マレイミド樹脂はそれぞれ単独で用いても組み合わ
せて用いてもよく、さらにこれらの樹脂に対し硬化剤を
配合して用いることもできる。この硬化剤は特に限定さ
れないが、例えばフェノール樹脂、有機酸無水物、アミ
ン類などが挙げられる。また、これらの樹脂の硬化反応
を促進するために、硬化触媒を用いてもよい。硬化触媒
としては特に限定されないが、２−メチルイミダゾー
ル、２−ヘプタデシルイミダゾールなどのイミダゾール
類；ジアザビシクロウンデセンなどのジアザビシクロア
ルケン類やその塩類；トリフェニルホスフィンなどの有
機ホスフィン類；その他の有機金属化合物などが挙げら
れる。

【００３０】さらに本発明の樹脂組成物を構成する成分
として上記の成分のほかにも、三酸化アンチモンなどの
難燃助剤；天然ワックス類、合成ワックス類、直鎖脂肪
酸やその金属塩、酸アミド類、エステル類、パラフィン
類などの離型剤；カーボンブラック、二酸化チタンなど
の顔料；シリコーンオイル、シリコーンゴム、各種プラ
スチック粉末、各種エンジニアリングプラスチック粉
末、ＡＢＳ樹脂やＭＢＳ樹脂の粉末などの低応力化剤な
どを適宜添加してもよい。

【００３１】本発明の樹脂組成物において、樹脂に対す
る無機充填剤の配合割合は特に限定されず、用途に応じ
て１〜９０ｖｏｌ％の範囲に適宜設定される。本発明の
樹脂組成物は以下のような種々の方法により製造するこ
とができる。例えば、上述した方法により調製された表
面がポリシラン化合物の分解生成物で被覆された無機充
填剤を含む全ての原料成分を、例えばヘンシェルミキサ
ーなどのミキサーによって十分混合し、さらに熱ロール
による溶融処理又は二軸の押出機などにより溶融混合す
ることにより樹脂組成物を製造できる。

【００３２】また、最初に無機充填剤とポリシラン化合
物と熱硬化性樹脂成分の少なくとも一部とを加熱溶融し
て混合することにより無機充填剤の表面とポリシラン化
合物とを反応させ、冷却し粉砕して前駆体の樹脂組成物
を調製する。なお、この間に必要に応じて光を照射して
もよい。その後、得られた前駆体の樹脂組成物と、目的
の樹脂組成物を構成する残りの成分とを加熱溶融して混
合することによって目的とする樹脂組成物を製造でき
る。

【００３３】さらに、無機充填剤とポリシラン化合物と
熱可塑性樹脂成分とを加熱溶融して混合することによ
り、無機充填剤の表面とポリシラン化合物とを反応させ
ることによって目的とする樹脂組成物を製造できる。な
お、この間に必要に応じて光を照射してもよい。

【００３４】後者の２つの方法のように、樹脂成分の少
なくとも一部に対して無機充填剤およびポリシラン化合
物を加熱溶融して混合する方法では、無機充填剤とポリ
シラン化合物との間の反応が起こりやすくなる。

【００３５】本発明の樹脂組成物は、樹脂と無機充填剤
とからなる複合材料の一般的な用途、すなわち電気・電
子部品の封止材、各種塗料、ギヤ、ベアリングなど機械
部品の構造材、各種ハウジング材などに広く適用可能で
ある。

【００３６】

【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明する。［無機充填剤の表面処理］まず、以下のよ
うな方法で表面処理の施された無機充填剤Ａ〜Ｋを用意
した。

【００３７】（無機充填剤Ａ）溶融シリカ（平均粒径２
０μｍ）１０００ｇと下記化学式で示されるポリシラン
（１）（分子量：約１００００）５ｇとを、内部にＵＶ
ランプを備えた万能混合撹拌機に仕込み、減圧後ＵＶを
照射しながら５時間撹拌した。

【００３８】（無機充填剤Ｂ）溶融シリカ（平均粒径２
０μｍ）１０００ｇと下記化学式で示されるポリシラン
（２）（分子量：約１００００）５ｇとを、内部にＵＶ
ランプを備えた万能混合撹拌機に仕込み、減圧後ＵＶを
照射しながら５時間撹拌した。

【００３９】（無機充填剤Ｃ）溶融シリカ（平均粒径２
０μｍ）１０００ｇとポリシラン（１）（分子量：約１
００００）５ｇとを、万能混合撹拌機に仕込み、減圧後
２００℃に昇温して５時間撹拌した。

【００４０】（無機充填剤Ｄ）窒化ケイ素（平均粒径２
５μｍ）１５００ｇとポリシラン（１）（分子量：約１
００００）５ｇとを、内部にＵＶランプを備えた万能混
合撹拌機に仕込み、減圧後ＵＶを照射しながら５時間撹
拌した。

【００４１】（無機充填剤Ｅ）溶融シリカ（平均粒径２
０μｍ）１０００ｇと下記化学式で示されるポリシラン
（３）（分子量：約１００００）５ｇとを、内部にＵＶ
ランプを備えた万能混合撹拌機に仕込み、減圧後ＵＶを
照射しながら５時間撹拌した。

【００４２】（無機充填剤Ｆ）溶融シリカ（平均粒径２
０μｍ）１０００ｇとポリシラン（１）（分子量：約５
０００）５ｇとを、内部にＵＶランプを備えた万能混合
撹拌機に仕込み、減圧後ＵＶを照射しながら５時間撹拌
した。

【００４３】（無機充填剤Ｇ）溶融シリカ（平均粒径２
０μｍ）１０００ｇとポリシラン（１）（分子量：約５
００００）５ｇとを、内部にＵＶランプを備えた万能混
合撹拌機に仕込み、減圧後ＵＶを照射しながら５時間撹
拌した。

【００４４】（無機充填剤Ｈ）溶融シリカ（平均粒径２
０μｍ）１０００ｇとポリシラン（１）（分子量：約１
００００）１０ｇとを、内部にＵＶランプを備えた万能
混合撹拌機に仕込み、減圧後ＵＶを照射しながら５時間
撹拌した。

【００４５】（無機充填剤Ｉ）シランカップリング剤と
してγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（Ａ
−１８７、日本ユニカー（株）製）を５０ｗｔ％のメタ
ノール水溶液に溶解させ、０．５ｗｔ％の溶液を調製し
た。この溶液に溶融シリカ（平均粒径２０μｍ）を浸漬
した後、ろ過して１３０℃で乾燥させ、解砕した。

【００４６】（無機充填剤Ｊ）シランカップリング剤と
してγ−（２−アミノエチル）アミノプロピルトリメト
キシシラン（Ａ−１１００、日本ユニカー（株）製）を
５０ｗｔ％のメタノール水溶液に溶解させ、０．５ｗｔ
％の溶液を調製した。この溶液に溶融シリカ（平均粒径
２０μｍ）を浸漬した後、ろ過して１３０℃で乾燥さ
せ、解砕した。

【００４７】（無機充填剤Ｋ）ヘキサメチルジシラザン
をトルエンに溶解させ、０．５ｗｔ％の溶液を調製し
た。この溶液に溶融シリカ（平均粒径２０μｍ）を浸漬
した後、ろ過して１３０℃で乾燥させ、解砕した。

【００４８】

【化６】

【００４９】

【化７】

【００５０】

【化８】

【００５１】［実施例１〜９および比較例１〜３］無機
充填剤Ａ〜Ｋを用い、以下のようにして実施例１〜９お
よび比較例１〜３の樹脂組成物を調製した。すなわち、
以下に示す各成分を表１に示す割合（表中の配合量は重
量部）で配合してヘンシェルミキサー中で混合し、６０
〜１３０℃の加熱ロールで混練し、冷却した後、粉砕す
ることにより樹脂組成物を得た。

【００５２】用いた各成分は以下の通りである。エポキシ樹脂Ａ：オルソクレゾールノボラックエポキシ
樹脂（ＥＳＣＮ１９５ＸＬ、住友化学（株）製、当量１
９７）エポキシ樹脂Ｂ：ビスフェノールＡ型臭素化エポキシ樹
脂（ＡＥＲ−７５５、旭化成（株）製、当量４６０）フェノール樹脂：フェノールノボラック樹脂硬化剤（Ｂ
ＲＧ−５５７、昭和高分子（株）製、当量１０４）マレイミド樹脂：ジフェニルメタン−Ｎ，Ｎ’−ビスマ
レイミド硬化促進剤：２−ヘプタデシルイミダゾール（Ｃ１７
Ｚ、四国化成（株）製）離型剤：カルナバワックス顔料：カーボンブラック難燃助剤：三酸化アンチモン［実施例１０］エポキシ樹脂Ａ５２ｇ、フェノール樹脂
５２ｇ、ポリシラン（１）２．７ｇ、および溶融シリカ
５００ｇをミキサーで混合した後、１６０℃の加熱ロー
ルで２０分間溶融・混練し、冷却後粉砕することにより
前駆体の樹脂組成物Ｘを得た。さらに、この樹脂組成物
Ｘと、目的とする樹脂組成物を構成する残りの成分であ
るエポキシ樹脂Ａ、エポキシ樹脂Ｂ、硬化促進剤および
離型剤とを表１に示す割合で配合して溶融・混練した
後、ペレット化して樹脂組成物を得た。この実施例１０
は、予め樹脂成分の一部とシリカとポリシラン化合物と
をミキサーで混合したものを加熱ロールで混練するとき
に、熱およびせん断力によりシリカとポリシラン化合物
との反応を生じさせることを意図したものである。

【００５３】

【表１】

【００５４】次いで、これらの樹脂組成物について下記
のような評価試験を行った。各樹脂組成物を用い、１７
５℃、３分の条件でトランスファ成形により試験片を作
製し、実施例５については２００℃で８時間、それ以外
については１８０℃で８時間アフターキュアした。

【００５５】これらの試験片について、充填剤粒子の分
散性を目視で観察し、熱膨張係数、曲げ強度（機械的特
性）、吸水率（耐水性）、および吸湿後の体積抵抗率
（電気的特性）を測定した。これらの結果を表２にまと
めて示す。

【００５６】表２に示されるように、実施例１〜１０の
樹脂組成物は、比較例１〜３の樹脂組成物と比較して、
充填剤粒子の分散性、機械的特性、耐水性、および電気
的特性が良好である。

【００５７】

【表２】

【００５８】［実施例１１、１２及び比較例４］ポリア
ミド樹脂（ポリ−ε−カプロラクタム、融点：２２５
℃）と無機充填剤Ｂとを溶融シリカが樹脂組成物中１７
ｖｏｌ％となるように配合し、ベント式押出機を用いて
２４０〜２６０℃で混練し、ペレット化した。次に、得
られたペレットを用い、シリンダー温度２７０℃、射出
圧力６００ｋｇ／ｃｍ² 、金型温度９０℃で射出成形し
て試験片を作製した（実施例１１）。

【００５９】また、ポリアミド樹脂と平均粒径２０μｍ
の溶融シリカとポリシラン（２）とを、実施例１１と同
一の配合割合となるように配合し、ベント式押出機を用
いて２４０〜２６０℃で混練し、ペレット化した。次
に、得られたペレットを用い、実施例１１と同様にして
試験片を作製した（実施例１２）。

【００６０】一方比較のため、無機充填剤Ｂの代わりに
無機充填剤Ｋを用いた以外は実施例１１と全く同様にし
て試験片を作製した（比較例４）。これらの試験片につ
いて、充填剤粒子の分散性を目視で観察し、乾燥状態お
よび湿潤状態での曲げ弾性率および曲げ強度（機械的特
性）を測定した。これらの結果を表３にまとめて示す。

【００６１】表３に示されるように、実施例１１、１２
の樹脂組成物は、比較例４の樹脂組成物と比較して、充
填剤粒子の分散性、機械的特性、および耐水性が良好で
ある。

【００６２】

【表３】

【００６３】

【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、機
械的・電気的特性に優れた樹脂組成物を提供できる。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】表面がポリシラン化合物の分解生成物で
被覆されていることを特徴とする無機充填剤。
【請求項２】前記ポリシラン化合物の分解生成物が、
無機充填剤本体の表面に化学的に結合していることを特
徴とする請求項１記載の無機充填剤。
【請求項３】表面においてポリシランの分解生成物と
化学的に結合していることを特徴とする無機充填剤。
【請求項４】ポリシラン化合物の分解生成物で表面処
理された請求項１または３記載の無機充填剤。
【請求項５】無機充填剤とポリシラン化合物とを混合
して撹拌しながら光を照射するかまたは熱を加えること
により反応させて、無機充填剤の表面をポリシラン化合
物の分解生成物で表面処理することを特徴とする無機充
填剤の製造方法。
【請求項６】前記ポリシラン化合物のＳｉ−Ｓｉ主鎖
を開裂させて生じたラジカルと無機充填剤表面との間に
化学結合を生じさせることを特徴とする請求項５記載の
方法。
【請求項７】ポリシラン化合物の分解生成物で被覆さ
れた無機充填剤と、樹脂とを含有することを特徴とする
樹脂組成物。
【請求項８】表面においてポリシランの分解生成物と
化学的に結合している無機充填剤と、樹脂とを含有する
ことを特徴とする樹脂組成物。
【請求項９】無機充填剤がポリシラン化合物の分解生
成物で表面処理された請求項７または８記載の樹脂組成
物。
【請求項１０】無機充填剤とポリシラン化合物と熱硬
化性樹脂成分の少なくとも一部とを加熱溶融して混合
し、必要に応じて光を照射することにより、無機充填剤
の表面とポリシラン化合物とを反応させ、冷却し粉砕し
て前駆体の樹脂組成物を調製する工程と、該前駆体の樹
脂組成物と目的の樹脂組成物を構成する残りの成分とを
加熱溶融して混合する工程とを有することを特徴とする
樹脂組成物の製造方法。
【請求項１１】無機充填剤とポリシラン化合物と熱可
塑性樹脂成分とを加熱溶融して混合し、必要に応じて光
を照射することにより、無機充填剤の表面とポリシラン
化合物とを反応させることを特徴とする樹脂組成物の製
造方法。