JPH07126405A - 耐衝撃強度及び曲げ強度に優れたガラス繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物とその製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 曲げ強度や引張強度をあまり低下させること
なく耐衝撃強度を高め、バランスのとれた強度特性を発
揮し得る様なガラス繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成
物およびその製法を提供すること。 【構成】 ガラス繊維束と開繊ガラス繊維が、繊維強化
材としてポリオレフィン系樹脂中に混入されたガラス繊
維強化ポリオレフィン系樹脂組成物であり、この様な樹
脂組成物は、難開繊性のガラス繊維束と易開繊性のガラ
ス繊維を、ポリオレフィン系樹脂と共に混練し、難開繊
性ガラス繊維束を非開繊状態で残した状態で易開繊性ガ
ラス繊維を開繊させると共に、それらガラス繊維束と開
繊ガラス繊維をポリオレフィン系樹脂中に均一に分散さ
せることによって製造される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、耐衝撃強度及び曲げ強
度のいずれにも優れたガラス繊維強化ポリオレフィン系
樹脂組成物とその製法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】ポリエチレンやポリプロピレン等のポリ
オレフィン系樹脂（以下、ＰＯ系樹脂と略記する）は、
低比重で化学的安定性や成形加工性に優れ、しかも非常
に安価であるところから、代表的なプラスチック素材の
一つとして汎用されており、これをガラス繊維強化材と
複合したガラス繊維強化ＰＯ系樹脂も様々の分野で実用
化されている。しかしながら、このガラス繊維強化ＰＯ
系樹脂には耐衝撃性に欠けるという難点が指摘されてい
る。これは、ＰＯ系樹脂が無極性であり極性で且つ親水
性のガラス繊維や無機質フィラー等との親和性が悪いた
め、その改善策としてしばしば酸変性ＰＯが加えられる
（たとえば特公昭６４−１１２１８号，同６１−３７２
９９号，特開昭６０−９０２３９号，同６０−１０４１
３６号，同６３−２６４６５１号，同６４−９０２３８
号，特開平１−２４０５４５号等）が、該酸変性ＰＯの
添加が耐衝撃性に悪影響を及ぼしているものと考えられ
る。

【０００３】即ち、ガラス繊維と複合されるＰＯ系樹脂
を酸変性等により親和性改善処理すると、複合材におけ
るマトリック樹脂のガラス繊維に対する親和性が良好と
なるため、両者の一体性は高められる。ところが、ガラ
ス繊維との複合により耐衝撃性が高められる理由の一つ
には、該繊維強化樹脂成形体が破断するときに該ガラス
繊維がマトリックス樹脂から引き抜けるときのエネルギ
ー吸収によってもたらされるという考え方が支配的であ
り、従って、酸変性等により親和性を高めたＰＯ系樹脂
をガラス繊維と複合した場合、マトリックス樹脂からの
ガラス繊維の抜けが生じ難くなって耐衝撃性はかえって
低下してくる。

【０００４】そこでこうした問題を軽減するための手段
として、たとえば特公昭６３−３５１７９号や特公平１
−４０８５４号公報等には、合成ゴム等の如く耐衝撃性
に優れた弾性素材をブレンドすることにより複合材とし
ての耐衝撃性を高める方法が提案されている。

【０００５】ところが、合成ゴムの様な弾性素材をブレ
ンドすると、衝撃性自体は改善されるものの、ガラス繊
維強化ＰＯ系樹脂に最も期待されている曲げ強度や引張
強度が大幅に低下し、本来の要求特性を満足できなくな
るという問題が生じてくる。そこで、ガラス繊維強化Ｐ
Ｏ系樹脂本来の特性である優れた曲げ強度や引張強度を
悪化させることなく、その耐衝撃強度を高めることので
きる技術を確立することが望まれる。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は上記の様な事
情に着目してなされたものであって、その目的は、曲げ
強度や引張強度をあまり低下させることなく耐衝撃強度
を高め、バランスのとれた強度特性を発揮し得る様なガ
ラス繊維強化ＰＯ系樹脂組成物およびその製法を提供し
ようとするものである。

【０００７】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決すること
のできた本発明に係るガラス繊維強化ＰＯ系樹脂の構成
は、ガラス繊維束と開繊ガラス繊維が、繊維強化材とし
てＰＯ系樹脂中に混入されたものであるところに要旨を
有するものであり、この様なガラス繊維強化ＰＯ系樹脂
組成物は、難開繊性のガラス繊維束と易開繊性のガラス
繊維を、ＰＯ系樹脂と共に混練し、難開繊性ガラス繊維
束を非開繊状態で残した状態で易開繊性ガラス繊維を開
繊させると共に、それらガラス繊維束と開繊ガラス繊維
をＰＯ系樹脂中に均一に分散させることによって得るこ
とができる。

【０００８】

【作用】上記の様に本発明では、非開繊状態のガラス繊
維束と開繊状態のガラス繊維がマトリックスを構成する
ＰＯ系樹脂、好ましくは酸変性等により極性の付与され
たＰＯ系樹脂中に均一に分散混合されたものであり、ガ
ラス繊維のうち開繊されたものはマトリックス樹脂と強
固に接合一体化し、優れた複合強化効果を発揮する。

【０００９】一方、非開繊状態のガラス繊維束の表面は
マトリックス樹脂と接合一体化されているが、該繊維束
の内部まではマトリックス樹脂が殆ど浸入していない。
その結果、この複合材からなる成形体が衝撃を受けて内
部亀裂が生じたとき、該亀裂の先端が上記非開繊状態の
繊維束に達すると、当該亀裂先端に集中していた応力が
該繊維束の長手方向に分散されて応力集中が緩和され、
亀裂の進展がその部分で阻止される。しかも、該繊維束
の外周面は前述の如くマトリックス樹脂と強固に接合一
体化しているが、内部は外周側の繊維により拘束されて
いるだけであってマトリックス樹脂とは殆んど接合して
いないので、衝撃破壊時には該内部側繊維の引き抜けが
起こり、引き抜け時のエネルギーによって衝撃力が吸収
され、それらの相乗効果によって耐衝撃強度が著しく高
められる。

【００１０】この様に本発明では、マトリックスを構成
するＰＯ系樹脂中に開繊状態で分散したガラス繊維によ
って曲げ強度や引張強度を高めると共に、非開繊状態で
分散した繊維束による亀裂進展の阻止効果と繊維引き抜
け時のエネルギー吸収効果によって耐衝撃強度を高める
ものであり、非開繊状ガラス繊維と開繊状ガラス繊維の
含有比率を調整することにより、曲げ及び引張強度と耐
衝撃強度のうまくバランスされた優れた物性の繊維強化
複合樹脂材を得ることが可能となる。

【００１１】ところでＰＯ系樹脂中にガラス繊維を開繊
状態および非開繊状態で混入させる方法は特に限定され
ず、特に開繊状態で混入させる場合は、常法に従って予
め開繊してからＰＯ系樹脂中に混練したり或は開繊性の
良い繊維束状態でＰＯ系樹脂と混合し、混練時に開繊し
てマトリックス樹脂中に開繊状態で均一に分散させれば
よく、このとき、必要に応じてガラス繊維を予めカップ
リング剤やサイジング剤等で表面処理し、ＰＯ系樹脂と
の親和性を高めておくことによって開繊性と均一分散性
を高めることも有効である。

【００１２】一方、非開繊状態で分散されるガラス繊維
束については、ＰＯ系樹脂との混練工程でも開繊されな
い様、たとえばゴム等の固着剤により表面コートした難
開繊性のガラス繊維束としてＰＯ系樹脂に添加し、混練
して均一に分散させればよい。この場合、混練条件によ
っては難開繊性ガラス繊維が部分的に開繊されることも
あるが、本発明では繊維束の一部が非開繊状態で残存し
ておれば前述の効果が有効に発揮されるので、それらも
本発明の技術的範囲に含まれる。

【００１３】尚、非開繊状態で分散されるガラス繊維束
によってもたらされる前記耐衝撃強度向上効果は、繊維
束を構成するフィラメント数がある程度多いほど有効に
発揮されるが、あまりフィラメント数が多くなって繊維
束が太径になると、マトリックス中に万遍なく分布させ
難くなるので、好ましくは直径８〜２０μｍ程度のフィ
ラメントを２００〜４０００本、より好ましくは４００
〜１２００本程度束ねたものが好ましく、また該繊維束
の好ましい長さは１〜５０ｍｍ、より好ましくは１０〜
３０ｍｍのものである。

【００１４】繊維束と開繊状繊維の使用比率は、得られ
る繊維強化ポリオレフィン樹脂成形体に求められる強度
特性に応じて変えるのがよく、より高い曲げ強度と引張
強度が要求される場合は開繊状繊維の比率を相対的に多
くすればよく、一方より高い耐衝撃強度が要求される場
合は非開繊状繊維束の比率を相対的に多くすればよい。
しかし、曲げ・引張強度と耐衝撃強度の双方にバランス
のとれた物性を得るうえで最も一般的なのは、開繊状繊
維１重量部に対して非開繊状繊維束０．２〜５重量部、
より一般的には１〜２重量部の範囲である。

【００１５】またマトリックス樹脂を構成するＰＯ系樹
脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレンあるいはエ
チレン−プロピレン共重合体、更にはそれらのブレンド
物やそれらに他のポリマーを少量配合したブレンド物等
が挙げられるが、本発明では、上記の様に強化繊維とし
て非開繊ガラス繊維を併用し、それにより耐衝撃強度を
高めたところに最大の特徴を有するものであり、こうし
た効果は、高結晶性のポリエチレンやポリプロピレンを
マトリックス樹脂として使用したときにより顕著に発揮
される。

【００１６】尚、このＰＯ系樹脂は、未改質の非極性樹
脂であってもよいが、好ましくは酸変性等により極性を
付与しガラス繊維との親和性を高めた改質ＰＯ系樹脂を
使用することが望まれる。

【００１７】マトリックス樹脂を構成するＰＯ系樹脂と
強化用ガラス繊維の配合比率も、用途や要求特性によっ
て変わってくるので一律に決めることはできないが、標
準的な比率として挙げるならば、繊維強化樹脂全体中に
占める比率でＰＯ系樹脂が４０〜９０重量％、より好ま
しくは６０〜７０重量％、ガラス繊維（開繊状物と非開
繊状物の総和）が１０〜６０重量％、より好ましくは３
０〜４０重量％の範囲である。

【００１８】上記の様に本発明は、ＰＯ系樹脂中に開繊
状および非開繊状のガラス繊維を均一分散させたところ
に特徴を有するものであり、必須の構成成分は上記成分
のみであるが、これらに加えて前記本発明の特長を損な
わない範囲で他の合成樹脂や無機質フィラー、帯電防止
剤、紫外線吸収剤、可塑剤、着色剤等を適量含有させる
ことも勿論可能である。

【００１９】また前述の様な構成素材を用いた混練法や
成形法等にも格別の制限はなく、従来のガラス繊維強化
樹脂の製法や成形法に準じて実施すればよい。また本発
明における繊維強化樹脂組成物とは、成形用原料として
ペレット状や棒状等に加工したもの、あるいは２次成形
加工用として板状等に成形したもの等が包含され、押出
成形、射出成形、射出圧縮成形、圧縮成形等に使用する
ことができる。

【００２０】

【実施例】次に本発明の実施例を示すが、本発明はもと
より下記実施例によって制限を受けるものではなく、前
後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施
することも勿論可能であり、それらはいずれも本発明の
技術的範囲に含まれる。

【００２１】実施例 ガラス繊維として旭ファイバーガラス社製商品名「ＦＴ
−５９９」（直径１３μｍのフィラメントを１２００本
収束したもの、繊維長１３ｍｍ）を使用し、その表面に
ゴムコーティング（付着量：２重量％）を施した難開繊
性ガラス繊維束と、未コーティングの易開繊性ガラス繊
維を表１に示す配合比率で使用し、これらをエアミキシ
ング法により酸変性したポリプロピレン（ヘキスト社製
商品名「ホスタプライム」）と混合した後、加熱プレス
装置を用いて加熱加圧し、３０ｃｍＬ×３０ｃｍＷ×約
４ｍｍＴの板状体を成形した。このとき、酸変性ポリプ
ロピレンとガラス繊維の配合比率は、ガラス繊維の総和
が全量中の３０重量％となる様に調整した。得られた各
板状体のＸ，Ｙ方向から夫々１０本ずつの試験片を切り
出して、３点曲げ試験（ＪＩＳ Ｋ ７０５５）および
ノッチ付きアイゾット衝撃試験（ＪＩＳ Ｋ ７１１０
−８４）に供した。尚得られた各試験片の断面を肉眼観
察したところ、ゴムコーティング繊維束として配合した
ものは殆んどそのまま非開繊状態で分散しており、未コ
ーティング繊維は開繊されて短いフィラメント状で均一
に分散していることが確認された。結果を表１および図
１に示す。

【００２２】

【表１】

【００２３】比較例 上記実施例において、ガラス繊維の全てを未コーテング
の易開繊性繊維とし、またマトリックス樹脂としては、
耐衝撃性向上のためゴムとアロイ化したポリプロピレン
（日本合成ゴム社製商品名「ＤＹＮＡＲＯＮ Ｈ４１０
０Ｎ」）を表２に示す比率で併用した以外は全く同様に
して成形および物性試験を行なった。結果を表２および
図２に示す。

【００２４】

【表２】

【００２５】表１，２より次の様に考えることができ
る。まず表１からも明らかである様に、ゴムコーティン
グ繊維（難開繊性繊維）または未コーティング繊維（易
開繊性繊維）を夫々単独で使用したものでは、曲げ強度
および衝撃強度のいずれか一方が不十分であるが、それ
らを併用すると、曲げ強度をそれほど低下させることな
く衝撃強度を大幅に高め得ることが分かる。

【００２６】また表１，２および図１，２を対比すれば
明らかである様に、実施例では、２２ｋｇｆ・ｃｍ／ｃ
ｍ² の衝撃強度を達成した時点で曲げ強度の低下量は
７．９％にすぎないが、比較例では、それよりも低い２
１ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² の衝撃強度を達成しようとする
と曲げ強度は３６．４％も低下し、曲げ強度不足になる
ことが明白である。

【００２７】

【発明の効果】本発明は以上の様に構成されており、ガ
ラス繊維の一部を非開繊状態の繊維束として分散させる
ことによって、曲げ強度等をあまり低下させることなく
耐衝撃強度を大幅に高めることができ、強度バランスの
優れた繊維強化樹脂製品を得ることができる。尚本発明
に係る複合樹脂組成物を用いた成形品においては、非開
繊繊維束の存在により表面性状が若干悪化する傾向があ
るので、たとえば自動車のアンダーシールドやタンクカ
バー、バッテリートレイ等の如く外観があまり重要視さ
れない部位に用いる高強度、高衝撃性部品成形用の素材
として有効に活用できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例で得たガラス繊維強化樹脂における開繊
状ガラス繊維と非開繊ガラス繊維束との使用比率を変え
た場合の曲げ強度と衝撃強度に与える影響を示すグラフ
である。

【図２】比較例で得たガラス繊維強化樹脂におけるゴム
アロイ化ポリプロピレン樹脂の配合比率を変えた場合の
曲げ強度と衝撃強度に与える影響を示すグラフである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 清水 孝浩 兵庫県神戸市西区高塚台１丁目５番５号 株式会社神戸製鋼所神戸総合技術研究所内

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ガラス繊維束と開繊ガラス繊維が、繊維
   強化材としてポリオレフィン系樹脂中に混入されたもの
   であることを特徴とする耐衝撃強度及び曲げ強度に優れ
   たガラス繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物。
2. 【請求項２】 難開繊性のガラス繊維束と易開繊性のガ
   ラス繊維を、ポリオレフィン系樹脂と共に混練し、難開
   繊性ガラス繊維束を非開繊状態で残した状態で易開繊性
   ガラス繊維を開繊させると共に、それらガラス繊維束と
   開繊ガラス繊維をポリオレフィン系樹脂中に均一に分散
   させることを特徴とする耐衝撃強度及び曲げ強度に優れ
   たガラス繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物の製法。