JPH07122255A - イオンの伝導方式 - Google Patents
イオンの伝導方式Info
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- JPH07122255A JPH07122255A JP5289849A JP28984993A JPH07122255A JP H07122255 A JPH07122255 A JP H07122255A JP 5289849 A JP5289849 A JP 5289849A JP 28984993 A JP28984993 A JP 28984993A JP H07122255 A JPH07122255 A JP H07122255A
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- H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
- H01M50/40—Separators; Membranes; Diaphragms; Spacing elements inside cells
- H01M50/489—Separators, membranes, diaphragms or spacing elements inside the cells, characterised by their physical properties, e.g. swelling degree, hydrophilicity or shut down properties
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- H01M6/22—Immobilising of electrolyte
Abstract
(57)【要約】
【目的】 イオンの移動度を増加させ、効率的なイオン
輸送を可能にする。 【構成】 電解質が電離したイオンとして存在している
溶液を細孔中に閉じこめることにより、溶媒和されたイ
オン径を小さくし、流体抵抗を減らすことによりイオン
の移動度を溶液固有の値よりも大きくする。
輸送を可能にする。 【構成】 電解質が電離したイオンとして存在している
溶液を細孔中に閉じこめることにより、溶媒和されたイ
オン径を小さくし、流体抵抗を減らすことによりイオン
の移動度を溶液固有の値よりも大きくする。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はイオンの輸送方法に係わ
り、さらに詳しく述べると細孔を利用したイオンの輸送
方法に関する。
り、さらに詳しく述べると細孔を利用したイオンの輸送
方法に関する。
【０００２】
【発明の概要】本発明は電解液を細孔中に閉じこめるこ
とによりイオンの溶媒和を抑制し、有効溶媒和イオン半
径を小さくすることにより、イオンの移動度を増加さ
せ、効率的なイオン輸送を可能にしたものである。
とによりイオンの溶媒和を抑制し、有効溶媒和イオン半
径を小さくすることにより、イオンの移動度を増加さ
せ、効率的なイオン輸送を可能にしたものである。
【０００３】
【従来の技術】イオン伝導技術は、一次電池、二次電
池、エレクトロクロミック素子、電気二重層コンデン
サ、センサーなどの電解質を利用する分野で必要とされ
る技術で、広く研究、実用化されている。現在実用され
ている電解質にはほとんど水溶液が用いられている。水
は、他の溶媒に比べて誘電率が７８.３と大きく、溶媒
和によってイオンを安定化する能力に優れていること、
粘度が小さいため解離イオンの移動に対する抵抗が小さ
くイオン伝導率をあげることが出来るという特徴がある
ためである。水溶液を用いるイオン輸送技術は鉛蓄電池
のように水溶液の状態で用いる場合もあるが、乾電池の
ようにデンプン、カルボキシメチロセルロースやアクリ
ル酸ナトリウムなどのゲル化剤を加えペースト状で用い
られる。非プロトン性溶媒を電解液に用いると還元力の
強いリチウムなどを負極に用いることが可能となるので
研究開発が進んでおり、一部商品化されている。固体電
解質は漏液の心配がなく腐食性も小さくなるので盛んに
研究開発が進んでいるが、イオン伝導率は液体と比較し
て小さく、また実用温度も高温を必要とするものも多
い。
池、エレクトロクロミック素子、電気二重層コンデン
サ、センサーなどの電解質を利用する分野で必要とされ
る技術で、広く研究、実用化されている。現在実用され
ている電解質にはほとんど水溶液が用いられている。水
は、他の溶媒に比べて誘電率が７８.３と大きく、溶媒
和によってイオンを安定化する能力に優れていること、
粘度が小さいため解離イオンの移動に対する抵抗が小さ
くイオン伝導率をあげることが出来るという特徴がある
ためである。水溶液を用いるイオン輸送技術は鉛蓄電池
のように水溶液の状態で用いる場合もあるが、乾電池の
ようにデンプン、カルボキシメチロセルロースやアクリ
ル酸ナトリウムなどのゲル化剤を加えペースト状で用い
られる。非プロトン性溶媒を電解液に用いると還元力の
強いリチウムなどを負極に用いることが可能となるので
研究開発が進んでおり、一部商品化されている。固体電
解質は漏液の心配がなく腐食性も小さくなるので盛んに
研究開発が進んでいるが、イオン伝導率は液体と比較し
て小さく、また実用温度も高温を必要とするものも多
い。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】イオン移動度が低いと
オーム損のためにエネルギー効率が悪くなる。また電極
反応によって引き起こされる近傍の電解質のイオン濃度
勾配は、イオンの電極への析出を針状化するを助長する
ためにディバイスの寿命を縮める要因となる。その意味
において従来の電解質のイオン移動度は必ずしも充分と
言えず、特に固体電解質においては用途を限定する要因
になっている。本発明は、イオンの移動度を根本的に上
昇させる方式を提供し、高性能なイオン伝導体を得るも
のである。
オーム損のためにエネルギー効率が悪くなる。また電極
反応によって引き起こされる近傍の電解質のイオン濃度
勾配は、イオンの電極への析出を針状化するを助長する
ためにディバイスの寿命を縮める要因となる。その意味
において従来の電解質のイオン移動度は必ずしも充分と
言えず、特に固体電解質においては用途を限定する要因
になっている。本発明は、イオンの移動度を根本的に上
昇させる方式を提供し、高性能なイオン伝導体を得るも
のである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、上記課
題を解決するため、高分子、ガラス、あるいはセラミッ
クスからなる多孔質の薄膜を利用し、溶媒和によるイオ
ンの有効半径を減少させることによりイオンの移動度を
増大させるものである。この原理は、ストークス粘度式
において、 Ｆ＝ζｖ ・・・・ （１） 但し、ζ＝６πｒη0 Ｆ ： 抵抗 ｖ ： 移動速度 ｒ ： 半径 η0： 粘度 （１）式のｒを減少させれば、イオン輸送における抵抗
を減少させることが出来、結果としてイオンの移動度を
増加できることに基づいている。たとえばメタノール中
のＮａ+は４〜７分子以上の溶媒と溶媒和しており、ま
たＬｉ+に関しても有機溶媒中で３〜６分子の溶媒和を
しているとされている。Ｎａ+のイオン半径は０.９５オ
ングストローム、６分子溶媒和したＮａ+の有効イオン
半径は６.２オングストロームであると計算されるので
仮にすべての溶媒和分子がなくなったとすると約６.５
倍の伝導度が期待できる。本発明では、細孔中の溶媒和
イオンは通常の溶液中よりも溶媒和数が少なくなること
を発見したので、同原理を利用しイオンの移動度を根本
的に増加させることが出来る。本発明で用いる多孔体は
厚さ０.１μｍ〜１００μｍの薄膜であり、好ましくは
０.１μｍ〜２５μｍである。材質は高分子、ガラス、
セラミックス或いはその複合体である。０.１μｍ未満
では機械的強度の低下、取扱い、製造プロセスの面から
実用に供することが難しい。一方、１００μｍを超える
場合にはイオン伝導の実効抵抗が増大し好ましくない。
多孔体の全体積に対する空孔の割合すなわち空隙率は
０.１％〜９５％である。従来の技術では孔中のイオン
の移動度は溶液の１００分の１から１０分の１であるの
で０.１％以上の空隙率があれば膜の伝導率の向上が充
分に期待できる。一方、９５％を超えると機械的強度が
小さくなり実用に供することが難しい。細孔の形状は膜
厚方向に貫通しており、好ましくは膜厚方向に平行に円
柱状である。細孔が網状あるいは凹凸の激しい構造であ
るとイオンの溶媒和・脱離反応を繰り返すためにイオン
移動をを阻害するので好ましくない。孔径は０.０１μ
ｍ〜１μｍであり、好ましくは０.０１μｍ〜０.１μｍ
が望ましい。孔径が０.０１μｍ未満であると溶媒和イ
オンと孔壁面との抵抗が大きくなり、イオンの移動度は
低下する。一方、０.１μｍを超える細孔では、ストー
クス径の減少が起こらないため移動度の増加は期待でき
ない。また、膜の材質表面は界面活性剤、熱処理などに
よって改質されていても構わない。 本発明に用いる多
孔体は上記のような電解質溶液の支持体としての機能を
持ち機械的強度も優れた材料からなる。化学的安定性の
観点から、高分子材料としては、ポリオレフィン、ポリ
フルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリカーボ
ネイト、ポリエステルなどを用いることが出来、セラミ
ックスでは、Ａｌ2Ｏ3、ＺｒＯなどを利用することがで
きる。このような膜の製法は限定されないが、例えばポ
リカーボネイト薄膜に対し原子炉中で荷電粒子を照射
し、荷電粒子が通過した飛跡をアルカリエッチングで孔
を形成する方法で作製することができる。 本発明で用
いる電解質溶液はアルカリ金属塩またはプロトン酸を水
または非水溶媒に溶解することによって得られる。アル
カリ金属塩としては、過塩素酸リチウム、トリフッ化メ
チルスルホン酸リチウム、ホウフッ化リチウム、ヘキサ
フッ化燐酸リチウム、過塩素酸ナトリウム、トリフッ化
メチルスルホン酸ナトリウム、塩化ナトリウム、ヨウ化
ナトリウムチオシアン酸ナトリウムなどを具体例として
あげることができる。非水溶媒としてはプロピレンカー
ボネイト、エチレンカーボネイト、ジメトキシエタン、
テトラヒドロフラン、Ｎ,Ｎ−ジメチルホルムアミド、
ヘキサメチルホスホルアミド、Ｎ−メチルピロリドン、
ジメチルスルホキシド、アセトニトリルなどを具体例と
してあげることができる。
題を解決するため、高分子、ガラス、あるいはセラミッ
クスからなる多孔質の薄膜を利用し、溶媒和によるイオ
ンの有効半径を減少させることによりイオンの移動度を
増大させるものである。この原理は、ストークス粘度式
において、 Ｆ＝ζｖ ・・・・ （１） 但し、ζ＝６πｒη0 Ｆ ： 抵抗 ｖ ： 移動速度 ｒ ： 半径 η0： 粘度 （１）式のｒを減少させれば、イオン輸送における抵抗
を減少させることが出来、結果としてイオンの移動度を
増加できることに基づいている。たとえばメタノール中
のＮａ+は４〜７分子以上の溶媒と溶媒和しており、ま
たＬｉ+に関しても有機溶媒中で３〜６分子の溶媒和を
しているとされている。Ｎａ+のイオン半径は０.９５オ
ングストローム、６分子溶媒和したＮａ+の有効イオン
半径は６.２オングストロームであると計算されるので
仮にすべての溶媒和分子がなくなったとすると約６.５
倍の伝導度が期待できる。本発明では、細孔中の溶媒和
イオンは通常の溶液中よりも溶媒和数が少なくなること
を発見したので、同原理を利用しイオンの移動度を根本
的に増加させることが出来る。本発明で用いる多孔体は
厚さ０.１μｍ〜１００μｍの薄膜であり、好ましくは
０.１μｍ〜２５μｍである。材質は高分子、ガラス、
セラミックス或いはその複合体である。０.１μｍ未満
では機械的強度の低下、取扱い、製造プロセスの面から
実用に供することが難しい。一方、１００μｍを超える
場合にはイオン伝導の実効抵抗が増大し好ましくない。
多孔体の全体積に対する空孔の割合すなわち空隙率は
０.１％〜９５％である。従来の技術では孔中のイオン
の移動度は溶液の１００分の１から１０分の１であるの
で０.１％以上の空隙率があれば膜の伝導率の向上が充
分に期待できる。一方、９５％を超えると機械的強度が
小さくなり実用に供することが難しい。細孔の形状は膜
厚方向に貫通しており、好ましくは膜厚方向に平行に円
柱状である。細孔が網状あるいは凹凸の激しい構造であ
るとイオンの溶媒和・脱離反応を繰り返すためにイオン
移動をを阻害するので好ましくない。孔径は０.０１μ
ｍ〜１μｍであり、好ましくは０.０１μｍ〜０.１μｍ
が望ましい。孔径が０.０１μｍ未満であると溶媒和イ
オンと孔壁面との抵抗が大きくなり、イオンの移動度は
低下する。一方、０.１μｍを超える細孔では、ストー
クス径の減少が起こらないため移動度の増加は期待でき
ない。また、膜の材質表面は界面活性剤、熱処理などに
よって改質されていても構わない。 本発明に用いる多
孔体は上記のような電解質溶液の支持体としての機能を
持ち機械的強度も優れた材料からなる。化学的安定性の
観点から、高分子材料としては、ポリオレフィン、ポリ
フルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリカーボ
ネイト、ポリエステルなどを用いることが出来、セラミ
ックスでは、Ａｌ2Ｏ3、ＺｒＯなどを利用することがで
きる。このような膜の製法は限定されないが、例えばポ
リカーボネイト薄膜に対し原子炉中で荷電粒子を照射
し、荷電粒子が通過した飛跡をアルカリエッチングで孔
を形成する方法で作製することができる。 本発明で用
いる電解質溶液はアルカリ金属塩またはプロトン酸を水
または非水溶媒に溶解することによって得られる。アル
カリ金属塩としては、過塩素酸リチウム、トリフッ化メ
チルスルホン酸リチウム、ホウフッ化リチウム、ヘキサ
フッ化燐酸リチウム、過塩素酸ナトリウム、トリフッ化
メチルスルホン酸ナトリウム、塩化ナトリウム、ヨウ化
ナトリウムチオシアン酸ナトリウムなどを具体例として
あげることができる。非水溶媒としてはプロピレンカー
ボネイト、エチレンカーボネイト、ジメトキシエタン、
テトラヒドロフラン、Ｎ,Ｎ−ジメチルホルムアミド、
ヘキサメチルホスホルアミド、Ｎ−メチルピロリドン、
ジメチルスルホキシド、アセトニトリルなどを具体例と
してあげることができる。
【０００６】
【実施例】実験例１−５ 細孔として、孔径０.０１５μｍ（実験例１）、０.０３
μｍ（実験例２）、０.０５μｍ（実験例３）、０.０８
μｍ（実験例４）、０.１μｍ（実験例５）円柱状の孔
を有するポリカーボネイト製の
μｍ（実験例２）、０.０５μｍ（実験例３）、０.０８
μｍ（実験例４）、０.１μｍ（実験例５）円柱状の孔
を有するポリカーボネイト製の
【外１】 を用い、電解質溶液にプロピレンカーボネイトとジメト
キシエタンを１：１で混合した溶媒に過塩素酸リチウム
を１１重量％溶かして得られる溶液を用いて交流インピ
ーダンス法によりイオンの伝導率を測定し、それぞれの
伝導率を溶液の伝導率（１.２８×１０-2）および空隙
率で除算した数値（イオンの促進輸送度）を求め、表１
に示した。
キシエタンを１：１で混合した溶媒に過塩素酸リチウム
を１１重量％溶かして得られる溶液を用いて交流インピ
ーダンス法によりイオンの伝導率を測定し、それぞれの
伝導率を溶液の伝導率（１.２８×１０-2）および空隙
率で除算した数値（イオンの促進輸送度）を求め、表１
に示した。
【表１】 実験例６−１０ 細孔として、孔径０.０１５μｍ（実験例６）、０.０３
μｍ（実験例７）、０.０５μｍ（実験例８）、０.０８
μｍ（実験例９）、０.１μｍ（実験例１０）のポリカ
ーボネイト製の
μｍ（実験例７）、０.０５μｍ（実験例８）、０.０８
μｍ（実験例９）、０.１μｍ（実験例１０）のポリカ
ーボネイト製の
【外２】 を用い、電解質溶液に純水に塩化カリウムを７.２重量
％溶かして得られる溶液を用いて交流インピーダンス法
によりイオンの伝導率を測定し、それぞれの伝導率を溶
液の伝導率（１.１２×１０-1）および空隙率で除算し
た数値（イオンの促進輸送度）を求め、表２に示した。
％溶かして得られる溶液を用いて交流インピーダンス法
によりイオンの伝導率を測定し、それぞれの伝導率を溶
液の伝導率（１.１２×１０-1）および空隙率で除算し
た数値（イオンの促進輸送度）を求め、表２に示した。
【表２】 比較例 細孔として、孔径０.０１５μｍ（比較例）の網状のポ
リエチレン製の高分子薄膜を用い、電解質溶液にプロピ
レンカーボネイトとジメトキシエタンを１：１で混合し
た溶媒に過塩素酸リチウムを１１重量％溶かして得られ
る溶液を用いて交流インピーダンス法によりイオンの伝
導率を測定し、それぞれの伝導率を溶液の伝導率（１.
２８×１０-2）および空隙率で除算した数値（イオンの
促進輸送度）を求め、表３に示した。
リエチレン製の高分子薄膜を用い、電解質溶液にプロピ
レンカーボネイトとジメトキシエタンを１：１で混合し
た溶媒に過塩素酸リチウムを１１重量％溶かして得られ
る溶液を用いて交流インピーダンス法によりイオンの伝
導率を測定し、それぞれの伝導率を溶液の伝導率（１.
２８×１０-2）および空隙率で除算した数値（イオンの
促進輸送度）を求め、表３に示した。
【表３】
【０００７】
【発明の効果】本発明によれば、細孔を利用してイオン
の溶媒和分子を制御することによりイオンの移動度を増
加させることが出来る。
の溶媒和分子を制御することによりイオンの移動度を増
加させることが出来る。
Claims (3)
- 【請求項１】電解質が電離しイオンとして存在している
溶液を細孔中に閉じこめることにより、溶媒和されたイ
オン径を小さくし、流体抵抗を減らすことによりイオン
の移動度を溶液固有の値よりも大きくすることを特徴と
するイオンの伝導方式。 - 【請求項２】請求項１記載の細孔が平均孔径が０.０１
μｍ〜１μｍであり、膜厚方向に貫通していることを特
徴とするイオンの伝導方式。 - 【請求項３】請求項１又は２記載のイオンがアルカリ金
属イオン、またはプロトンであるイオンの伝導方式。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5289849A JPH07122255A (ja) | 1993-10-27 | 1993-10-27 | イオンの伝導方式 |
| EP94931163A EP0676773A4 (en) | 1993-10-27 | 1994-10-26 | ION CONDUCTION PROCESS. |
| PCT/JP1994/001797 WO1995012204A1 (en) | 1993-10-27 | 1994-10-26 | Ionic conduction method |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5289849A JPH07122255A (ja) | 1993-10-27 | 1993-10-27 | イオンの伝導方式 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07122255A true JPH07122255A (ja) | 1995-05-12 |
Family
ID=17748568
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5289849A Pending JPH07122255A (ja) | 1993-10-27 | 1993-10-27 | イオンの伝導方式 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0676773A4 (ja) |
| JP (1) | JPH07122255A (ja) |
| WO (1) | WO1995012204A1 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000506629A (ja) * | 1996-03-15 | 2000-05-30 | エコール ポリテクニーク フェデラル ドゥ ローザンヌ | エレクトロクロミックまたはフォトエレクトロクロミック装置 |
| JP2007017881A (ja) * | 2005-07-11 | 2007-01-25 | Toshiba Corp | 表示装置 |
| JP2015537339A (ja) * | 2013-03-20 | 2015-12-24 | エルジー・ケム・リミテッド | 電気化学素子用分離膜及びその製造方法 |
Family Cites Families (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS60195878A (ja) * | 1984-03-16 | 1985-10-04 | Nec Corp | イオン導電性隔膜 |
| US4849311A (en) * | 1986-09-24 | 1989-07-18 | Toa Nenryo Kogyo Kabushiki Kaisha | Immobilized electrolyte membrane |
| EP0345465A1 (en) * | 1988-06-07 | 1989-12-13 | Rayovac Corporation | Primary alkaline electrochemical cells and batteries |
| JP2715309B2 (ja) * | 1988-09-20 | 1998-02-18 | 宇部興産株式会社 | 半固体高分子電解質膜およびそれを用いたリチウム電池 |
| JPH02230662A (ja) * | 1989-03-03 | 1990-09-13 | Tonen Corp | リチウム電池 |
| JP3379541B2 (ja) * | 1992-07-06 | 2003-02-24 | 宇部興産株式会社 | 二次電池 |
-
1993
- 1993-10-27 JP JP5289849A patent/JPH07122255A/ja active Pending
-
1994
- 1994-10-26 EP EP94931163A patent/EP0676773A4/en not_active Withdrawn
- 1994-10-26 WO PCT/JP1994/001797 patent/WO1995012204A1/ja not_active Application Discontinuation
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000506629A (ja) * | 1996-03-15 | 2000-05-30 | エコール ポリテクニーク フェデラル ドゥ ローザンヌ | エレクトロクロミックまたはフォトエレクトロクロミック装置 |
| JP2007072473A (ja) * | 1996-03-15 | 2007-03-22 | Ecole Polytechnique Federale De Lausanne | エレクトロクロミックまたはフォトエレクトロクロミック装置 |
| JP2007017881A (ja) * | 2005-07-11 | 2007-01-25 | Toshiba Corp | 表示装置 |
| JP4550679B2 (ja) * | 2005-07-11 | 2010-09-22 | 株式会社東芝 | 表示装置 |
| JP2015537339A (ja) * | 2013-03-20 | 2015-12-24 | エルジー・ケム・リミテッド | 電気化学素子用分離膜及びその製造方法 |
| US10177359B2 (en) | 2013-03-20 | 2019-01-08 | Lg Chem, Ltd. | Separator for electrochemical device and method for manufacturing the same |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP0676773A1 (en) | 1995-10-11 |
| WO1995012204A1 (en) | 1995-05-04 |
| EP0676773A4 (en) | 1996-06-26 |
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